核電用ERNiCrMo-3熔敷金屬組織及力學(xué)性能研究

唐雪 玉昆 蔣力 葉祥熙 徐長征 李志軍

摘要：對采用鎢極氬弧焊方法（GTAW）獲得的ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬進行微觀組織表征及力學(xué)性能測試。結(jié)果表明，熔敷金屬微觀組織由粗大的柱狀晶組成，不同柱狀晶內(nèi)分布樹枝晶、等軸晶等亞晶，枝晶間析出Laves相、NbC/TiN和針狀δ相;在熔敷金屬厚度方向上，硬度從底部到頂部呈現(xiàn)逐漸減小的趨勢。熔敷金屬中多種析出相未對沖擊及拉伸性能產(chǎn)生不利影響。

關(guān)鍵詞：ERNiCrMo-3;熔敷金屬;硬度;沖擊性能;拉伸性能

中圖分類號：TG422.3? ? ?文獻標(biāo)志碼：A? ? ?文章編號：1001-2003（2021）07-0043-07

DOI：10.7512/j.issn.1001-2303.2021.07.08

0? ? 前言

ERNiCrMo-3是工程中廣泛應(yīng)用的一種鎳基高溫合金焊材，主要用于625等鎳基合金及異種金屬的焊接。ERNiCrMo-3組織由奧氏體構(gòu)成，從低溫到高溫都具有優(yōu)異的強度、疲勞性能和耐腐蝕性，已應(yīng)用于船舶設(shè)備、航空航天、化學(xué)加工、核電等領(lǐng)域[1-6]。因其優(yōu)異的耐高溫及耐蝕性，還應(yīng)用于壓水堆和高溫氣冷堆的蒸汽管道和控制棒等關(guān)鍵部位的焊接[7-9]，在高溫氣冷堆中，ERNiCrMo-3熔敷金屬的工作溫度為一回路的氦氣出口溫度750 ℃，因此ERNiCrMo-3熔敷金屬的性能決定了反應(yīng)堆的可靠性。

ERNiCrMo-3的焊接方法主要有鎢極氬弧焊（GTAW）、惰性氣體保護焊、埋弧焊等。不同于其母材的均勻組織，ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬的顯微組織特征是不規(guī)則的晶界，大量的枝晶，存在Mo、Nb、Ni和Cr的偏析，以及具有各種形狀和尺寸的多種析出相（如γ、Laves、MC等）[10-11]。相關(guān)研究表明，在高溫下還可觀察到ERNiCrMo-3組織中會析出γ'、γ''、δ、M6C、M23C6[8，12-15]。目前ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬微觀組織對其力學(xué)性能的影響還未完全了解。Lee[16]等人研究了ERNiCrMo-3焊縫金屬中Nb和Mn的含量對遷移晶界（MGB）的析出性質(zhì)和失塑裂紋（DDC）現(xiàn)象的影響，發(fā)現(xiàn)在基體硬化和多道次焊接產(chǎn)生的強約束拉應(yīng)力作用下，Nb在MGB上快速擴散，析出大量的NbC，當(dāng)NbC生長到與MGB上的奧氏體基體不共格時，形成微孔洞，約束拉應(yīng)力引起的微空洞聚結(jié)和進一步擴展導(dǎo)致了DDC現(xiàn)象。Silva[11]等人闡述了一種新的ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬的凝固路徑，但未對力學(xué)性能進行研究。Wang[17]等人研究了GTAW制造的ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬內(nèi)部位置對其組織及力學(xué)性能的影響，認為硬度與枝晶間距、Laves數(shù)量有很好的相干性，但該研究將焊態(tài)組織析出相只分為灰色基體相與亮白色Laves相兩種，對Laves相的定量不清，其組織與力學(xué)性能的關(guān)系亟待闡明。Korrapati[18]等人研究了ERNiCrMo-3焊接接頭的組織及力學(xué)性能，發(fā)現(xiàn)硬度峰值出現(xiàn)在焊縫與熱影響區(qū)界面處，拉伸斷裂發(fā)生在焊縫區(qū)，更加說明需要重點關(guān)注焊縫熔敷金屬的組織及性能。

綜上所述，關(guān)于ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬的已有研究主要集中于組織表征，不同成分、焊接方式對焊縫金屬單一性能的影響，其中析出相的組成及力學(xué)性能的研究尚有爭論及欠缺，且焊縫的沖擊性能尚未有報道（控制棒部件焊縫承受沖擊載荷）。文中基于反應(yīng)堆的應(yīng)用特點，對ERNiCrMo-3熔敷金屬組織及硬度、拉伸和沖擊性能進行研究，為完善ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬的組織性能特性提供分析依據(jù)。

1 試驗材料及方法

以ERNiCrMo-3焊絲作為研究對象，其化學(xué)成分和焊接工藝參數(shù)分別如表1、表2所示。采用鎢極氬弧焊將ERNiCrMo-3焊絲熔敷于碳鋼坡口面上，熔敷的三層金屬作為隔離層（厚度≥6 mm）。將隔離層加工成坡口，如圖1所示，在坡口內(nèi)進行多層多道焊，制備厚度（T）為19 mm的熔敷金屬板。

對熔敷金屬板進行射線檢驗合格后切取試樣。橫向切取尺寸為15 mm×19 mm×5 mm的金相試樣和硬度試樣，最大表面垂直于焊接方向;在靠近熔敷金屬板上表面并排切取3個尺寸為55 mm×10 mm×10 mm 的V形缺口夏比沖擊試樣;沿焊接方向在熔敷金屬上切取4件尺寸為40 mm×10 mm×2 mm的片狀拉伸試樣。

將切取的金相樣鑲樣后經(jīng)過400#、800#、1200#、2000#砂紙磨光，然后采用0.05 μm顆粒的拋光液進行10 min拋光處理，在5 V恒定電壓下使用10%草酸溶液對其進行30～60 s的電解腐蝕，得到金相樣品。通過光學(xué)顯微鏡（OM，Axio Imager M2m）和配備有能量色散光譜儀（EDS）的掃描電子顯微鏡（SEM，Carl Zeiss Merlin Compact）進行形貌和組成分析。在金相樣上切取薄片樣品，并在-30 ℃的5%乙醇+5%高氯酸的混合溶液中進行電化學(xué)拋光（TenuPol-5），獲得透射分析試樣。通過透射電子顯微鏡（TEM，Tecnai G2 F20 S-TWIN）對薄片樣品進行顯微結(jié)構(gòu)分析。使用維氏顯微硬度測試儀（Zwick/RoellZHVμ-S）在500 gf載荷及15 s保持時間下，沿金相樣品的中心線在距離焊縫底部不同高度處測試硬度值，同一高度處測試3點硬度。使用電子示波擺錘沖擊試驗機（Zwick RKP 450）進行室溫沖擊試驗。使用250 kN萬能材料試驗機（ZWICK Z250TEW）對熔敷金屬進行室溫與750 ℃拉伸試驗，彈性階段拉伸速率為0.09 mm/min，塑性階段拉伸速率為0.9 mm/min。

2 結(jié)果及討論

2.1 熔敷金屬微觀組織

ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬金相組織如圖2所示。由圖2a可知，焊接熔池冷卻方式為非平衡凝固，因此ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬微觀組織由樹枝晶、胞狀晶以及等軸晶等亞晶組成[19]。不同取向的亞晶由凝固晶界分隔，然而因凝固晶界上析出相較少，在金相圖中不易觀察，在圖2b中只能觀察到部分晶界。此外，在層與層之間，微觀組織存在層狀偏析帶（圖2a虛線內(nèi)部），該偏析帶及其以上一定區(qū)域內(nèi)枝晶間隙相對較小，黑色細小顆粒更加密集。進一步放大觀察倍數(shù)可見枝晶區(qū)域相比枝晶間顏色更深（見圖2b），在枝晶間區(qū)域分布著黑色細小顆粒，應(yīng)為析出相。

通過SEM和EDS進一步分析了熔敷金屬的微觀結(jié)構(gòu)（見圖3、圖4）。由圖3可知，析出相（亮白色顆粒）全部存在于枝晶間。由圖4可知，其中有大于1 μm不規(guī)則流體狀析出相富含Nb、Mo，該結(jié)果與其他研究中報道的Laves相的特征非常吻合[11-13]。

Laves具有與Pt2Mo相同的A2B型結(jié)構(gòu)，其中A為Ni、Fe或Cr，B為Nb、Mo或Ti[14，15，20]。表3中的EDS成分也說明了部分相中Ni、Cr的原子百分比之和與Nb、Mo、Ti的原子百分比之和的2倍較為接近，且C含量低于基體。因此，判定本研究中亦存在Laves相。由于SEM電子束光斑半徑可能大于Laves相的寬度，所以受基體成分影響，Ni、Cr的原子百分比偏高，原子百分比偏差見表3。尺寸小于1 μm的顆粒相經(jīng)TEM推斷為NbC/TiN（見圖5），除富含C外，還富含Nb、Mo和Ti、N[14，15，20]（見圖4），是唯一存在于晶界上的析出相（見圖3c）。在枝晶間區(qū)域還能觀察到針狀析出相，其寬度約為100 nm，富含Nb、Mo（見圖4），與其他報道中的δ相的組成特征非常吻合[12，21-24]，但由于其尺寸太小，無法用EDS對其定量分析。

2.2 熔敷金屬硬度演變及分析

熔敷金屬硬度隨著厚度變化曲線如圖6所示。可以看出，從底部到頂部，熔敷金屬硬度逐漸降低。其中，距離熔敷金屬頂部6 mm、12 mm處為偏析帶區(qū)域，其硬度值高于相鄰區(qū)域。

從大量不同熔敷高度處的SEM形貌圖中分別選取一張典型代表圖（見圖7），可以觀察到枝晶間距從頂部到底部明顯減小。枝晶間距依次為37 μm、18 μm、14 μm。這是因為隨著熔敷高度的增加，后一層熔敷金屬將前一層完全重熔，散熱速度變慢，過冷度加劇，合金固液界面前沿實際溫度曲線與液相線相交距離變大，界面上凸起部分能夠深入液體內(nèi)部的距離變長，枝晶變大，枝晶間距也隨之增加[19]。結(jié)合圖6、圖7，說明硬度變化與枝晶間距存在負相關(guān)關(guān)系，此結(jié)果與其他報道一致[17，25]。

在距離熔敷金屬頂部6 mm、12 mm處的偏析帶是由焊接熔池凝固速度變化引起的，此區(qū)域凝固界面液體金屬成分分布不均，導(dǎo)致其組織不均。偏析帶區(qū)域枝晶間距突然變?。ㄒ妶D2a），使得硬度增加。

2.3 熔敷金屬沖擊性能及斷口分析

熔敷金屬室溫平均沖擊功為160 J，可見其沖擊韌性較好。采用SEM對ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬的沖擊斷口形貌進行表征，如圖8所示。沖擊斷口包含纖維區(qū)與剪切唇，纖維區(qū)粗糙不平（見圖8a）。進一步觀察發(fā)現(xiàn)纖維區(qū)微觀組織以等軸韌窩為主，說明塑性較好，且在大量韌窩內(nèi)部發(fā)現(xiàn)第二相粒子或夾雜物（見圖8b）。細小的第二相粒子均勻分散在合金中，會阻礙位錯運動，提高強度，體積較大的第二相粒子或雜質(zhì)可能成為起裂源。圖8c的纖維區(qū)中有少量的拋物線狀拉長韌窩。說明沖擊過程中主要受正應(yīng)力作用，并伴隨少量撕裂應(yīng)力。

2.4 熔敷金屬拉伸性能及斷口分析

ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬室溫及750 ℃高溫拉伸性能如圖9所示。由圖9可知，室溫（RT）下，熔敷金屬平均延伸率39.4%，平均抗拉強度769.5 MPa，平均屈服強度550 MPa;750 ℃高溫（HT）下，熔敷金屬平均延伸率43.45%，平均抗拉強度448.5 MPa，平均屈服強度359 MPa，達到ASME II-D篇中母材UNS N06625的標(biāo)準(zhǔn)。與室溫拉伸相比，熔敷金屬高溫拉伸強度下降，延伸率有所上升，平均屈強比略微下降。

ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬的室溫和高溫拉伸斷口形貌如圖10所示。由圖10a可知，在低倍數(shù)下，室溫拉伸斷口大部分區(qū)域呈現(xiàn)纖維狀，約3/8區(qū)域為厚大剪切唇，斷口十分不平整，可觀察到試樣存在頸縮現(xiàn)象，是韌性斷裂。由圖10b、10c可知，ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬纖維區(qū)的室溫拉伸斷口高倍組織主要為大小不一的韌窩，韌窩內(nèi)部含有第二相粒子，在大量韌窩中偶爾夾雜一些小面積、較光滑的準(zhǔn)解理表面。出現(xiàn)該準(zhǔn)解理表面是由于大顆粒脆性相（Laves相）的存在隔裂了基體的連續(xù)性，合金在Laves相處易造成應(yīng)力集中，易產(chǎn)生裂紋及擴展，導(dǎo)致材料的局部快速斷裂。由圖10d～10f可知，在高溫下，斷口全是纖維區(qū)，幾乎看不見剪切唇，與高溫屈強比的下降一致。與室溫相比，高溫下拉伸斷口韌窩的深度和直徑都明顯增加，說明塑性提高，與延伸率結(jié)果一致。高溫拉伸斷口纖維區(qū)存在成片的準(zhǔn)解理面，準(zhǔn)解理面積明顯大于室溫拉伸斷口纖維區(qū)，說明高溫拉伸在最后的快速斷裂時期的斷裂速度大于室溫，對應(yīng)強度的下降，此時的成片準(zhǔn)解理面不是由Laves脆性相對基體延展性的破壞而產(chǎn)生，而是由于溫度升高導(dǎo)致的位錯運動在晶界處塞集，導(dǎo)致穿晶斷裂。溫度的升高使得合金的位錯激活能增加，微孔更易聚集，屈服強度減小，塑性提高，因此高溫下已看不見剪切唇。該熔敷金屬室溫與高溫拉伸斷裂模式均為微孔聚集性韌性斷裂。

3 結(jié)論

采用GTAW焊接對ERNiCrMo-3焊絲進行了對接坡口多層多道焊，并研究了其熔敷金屬的組織及力學(xué)性能，結(jié)論如下：

（1）熔敷金屬微觀組織以枝晶為主，析出相在枝晶間析出，主要為Laves相、NbC/TiN和針狀相。

（2）從底部到頂部，熔敷金屬的硬度趨于降低，硬度值與枝晶間距負相關(guān)。

（3）熔敷金屬室溫沖擊功平均值為160 J，沖擊斷口包含纖維區(qū)和剪切唇，纖維區(qū)布滿等軸韌窩，沖擊性能較好。

（4）熔敷金屬室溫及高溫拉伸性能達到母材標(biāo)準(zhǔn)，室溫及高溫拉伸斷裂模式為微孔聚集性韌性斷裂。高溫拉伸強度降低，延伸率增加，與其斷口組織剪切唇的消失、韌窩的變深變大一致。

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