鄭煜臻,朱博杰,武彪,黃永丹,陳建,黃榮,孫駿逸,賈浩林,顧俊,熊康林,*,馮加貴,*,楊輝,
(1中國(guó)科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所納米真空互聯(lián)實(shí)驗(yàn)站,江蘇 蘇州 215123;2材料科學(xué)姑蘇實(shí)驗(yàn)室,江蘇 蘇州 215123)
近年來(lái),超導(dǎo)量子計(jì)算由于擁有巨大潛在的計(jì)算能力而受到廣泛研究。實(shí)用的超導(dǎo)量子計(jì)算機(jī)需要能夠?qū)嵭写罅康谋忍亻T(mén)操作,這就需要較長(zhǎng)的相干時(shí)間[1]。作為超導(dǎo)量子芯片的重要組成部分,超導(dǎo)微波諧振器可以用來(lái)調(diào)控和讀取量子比特的狀態(tài)[2],也可以對(duì)超導(dǎo)量子比特材料質(zhì)量進(jìn)行表征,還可以用來(lái)研究超導(dǎo)量子比特的退相干機(jī)制。在遠(yuǎn)低于超導(dǎo)臨界溫度的環(huán)境和近單光子的功率時(shí),超導(dǎo)微波諧振器的本征品質(zhì)因子越高,超導(dǎo)量子比特的相干時(shí)間越長(zhǎng)。
在毫開(kāi)爾文的溫度及單光子功率下,超導(dǎo)微波諧振器的損耗主要由二能級(jí)缺陷(TLS)引起,雖然二能級(jí)缺陷的物理機(jī)制還在探索中[3],但有研究表明這些二能級(jí)缺陷主要分布在器件的核心表界面和介電材料中[4,5]。為了減小超導(dǎo)微波諧振器的損耗,研究人員通過(guò)使用不同的襯底及超導(dǎo)材料、優(yōu)化襯底處理及制備工藝、改變諧振器的設(shè)計(jì)參量等,使超導(dǎo)微波諧振器的品質(zhì)因子得到了很大提升。
超導(dǎo)鋁被廣泛應(yīng)用于量子計(jì)算的無(wú)源叉指電容、傳輸線和約瑟夫森結(jié),因此制備低損耗的超導(dǎo)鋁微波諧振器很有意義。本文通過(guò)不同襯底的處理方法比較、高質(zhì)量鋁薄膜的制備、超導(dǎo)微波諧振器工藝優(yōu)化,基于本征硅(111)襯底上的鋁薄膜,制備出了高質(zhì)量的超導(dǎo)共面波導(dǎo)諧振器,在20 mK的溫度和單光子功率下,將諧振器本征品質(zhì)因子提升到106。
超導(dǎo)微波諧振器由于會(huì)和一些能量損耗的通道耦合而減少了其能量存儲(chǔ)的時(shí)間,為了表征微波諧振器能量存儲(chǔ)的能力,定義品質(zhì)因子
式中:f0是諧振器的諧振頻率,W是諧振器一個(gè)諧振周期時(shí)間存儲(chǔ)的總能量,P是諧振器一個(gè)諧振周期時(shí)間內(nèi)的能量耗散功率。
諧振器總的損耗用損耗角表示為1/Qi=δi,根據(jù)損耗的來(lái)源,又可以寫(xiě)為
式中:1/QTLS表示由TLS引起的耗散,1/Q*表示由電磁泄漏等引起的耗散。在低于超導(dǎo)臨界溫度時(shí),1/Q*可視為常數(shù),則有[6]
式中:F是填充量,表示電場(chǎng)分布在有TLS損耗的材料中的比例;表示 TLS 的損耗;T、ω、E分別表示測(cè)量時(shí)的溫度、測(cè)量微波的角頻率和電場(chǎng)強(qiáng)度;Ec是臨界電場(chǎng),當(dāng)E>Ec時(shí),由于TLS飽和,微波損耗隨著E的增大而減小。(3)式表明,測(cè)試的溫度和電場(chǎng)強(qiáng)度(功率)會(huì)影響微波諧振器的品質(zhì)因子。
超導(dǎo)量子計(jì)算一般在遠(yuǎn)低于超導(dǎo)臨界溫度的環(huán)境和單光子功率下運(yùn)行,所以此時(shí)的TLS未飽和[7,8],諧振器的微波損耗主要受TLS影響。材料的生長(zhǎng)和器件的制備會(huì)顯著影響TLS的損耗[9]。
微波諧振器可以設(shè)計(jì)成很多種形式,比如集總元件諧振器、共面波導(dǎo)諧振器和3D諧振腔等,共面波導(dǎo)諧振器由于設(shè)計(jì)和制備簡(jiǎn)單而廣泛使用。此處設(shè)計(jì)并制備了一些λ/4的共面波導(dǎo)諧振器,其基本結(jié)構(gòu)如圖1,圖中灰色區(qū)域是超導(dǎo)鋁膜,黑色區(qū)域是被刻蝕掉的部分,最上面的線是傳輸測(cè)試微波的傳輸線。微波諧振電路通常由薄的超導(dǎo)材料和電介質(zhì)襯底組成,超導(dǎo)材料和電介質(zhì)襯底的厚度分別為幾百納米和幾百微米[10]。為了方便使用商用的微波設(shè)備并滿足超導(dǎo)材料的超導(dǎo)能隙要求,超導(dǎo)微波諧振器的諧振頻率設(shè)計(jì)值為4~8 GHz,同時(shí)根據(jù)器件材料設(shè)計(jì)信號(hào)線寬度s和溝道寬度g使諧振器輸入阻抗為50 Ω。
圖1 諧振器設(shè)計(jì)圖。(a)λ/4諧振器的結(jié)構(gòu);(b)虛線框的放大圖Fig.1 Design of the resonators.(a)Structure of the λ/4 resonators;(b)Details of the dotted box
通過(guò)變化耦合長(zhǎng)度l和耦合距離d可以調(diào)整耦合品質(zhì)因子QC,由于信號(hào)線寬度會(huì)影響本征品質(zhì)因子Qi[11],設(shè)計(jì)并測(cè)量了2種不同線寬的諧振器,設(shè)計(jì)參數(shù)見(jiàn)表1。
表1 微波諧振器的設(shè)計(jì)參數(shù)Table 1 Parameters of the microwave resonators
引起超導(dǎo)微波諧振器損耗的TLS主要在襯底和超導(dǎo)材料、襯底和空氣、超導(dǎo)材料和空氣的界面上,其中襯底和超導(dǎo)材料、襯底和空氣的界面最為主要[12],所以超導(dǎo)材料的生長(zhǎng)和生長(zhǎng)前襯底的預(yù)處理很重要[13]。相比于硅(100)襯底,硅(111)襯底和鋁(111)薄膜的晶格對(duì)稱性一致,晶格匹配非常好(aAl(111):aSi(111)=0.74557≈3/4),更適合于制備外延薄膜[14];另外,硅(111)襯底的重構(gòu)破壞了原有的襯底對(duì)稱性,可以減少薄膜孿晶的形成,進(jìn)而減少薄膜晶界,所以本實(shí)驗(yàn)選擇硅(111)襯底。針對(duì)硅(111)襯底,先用RCA和食人魚(yú)溶液去除表面無(wú)機(jī)污染和有機(jī)污染,然后用HF溶液去除表面氧化層,再用去離子水清洗,隨即放入真空設(shè)備快速進(jìn)樣室,約40 min后傳到超高真空分子束外延設(shè)備準(zhǔn)備腔,將襯底溫度升高到850°C保持15 min,降溫后可得到原子級(jí)平整的硅(111)-7×7重構(gòu)表面,最后將襯底傳入設(shè)備生長(zhǎng)腔中,在襯底溫度接近室溫的情況下,沉積100 nm的高質(zhì)量鋁膜(沉積速率為0.2 nm/s)。圖2(a)是對(duì)鋁膜表面的原子力顯微鏡(AFM)表征,可以看到薄膜表面很平整,均方根粗糙度(RMS)為348 pm。圖2(a)的小插圖是鋁膜的反射高能電子衍射(RHEED)圖,進(jìn)一步印證了鋁薄膜是單晶,且質(zhì)量很好。對(duì)硅襯底和鋁薄膜的界面進(jìn)行透射電子顯微鏡(TEM)觀測(cè),如圖2(b),可以發(fā)現(xiàn)界面很陡峭,表明薄膜制備過(guò)程中互相擴(kuò)散很弱,是一種很好的外延關(guān)系。圖2(c)和(d)是用聚焦離子束(FIB)中的掃描電子顯微鏡(SEM)觀測(cè)的樣品截面圖,其中圖2(c)是襯底經(jīng)過(guò)超高真空高溫退火形成重構(gòu)表面后生長(zhǎng)的樣品,圖2(d)為硅(111)襯底經(jīng)過(guò)RCA、食人魚(yú)溶液和HF溶液進(jìn)行化學(xué)清洗后,直接在超高真空分子束外延設(shè)備進(jìn)行生長(zhǎng)的樣品。對(duì)比發(fā)現(xiàn),兩種不同襯底處理方法得到的薄膜和襯底的界面都很陡峭,但襯底經(jīng)過(guò)超高真空高溫退火形成重構(gòu)表面后生長(zhǎng)的樣品晶粒較大,晶粒尺寸平均值在300 nm以上,且薄膜表面更加平整。另外,對(duì)用兩種不同的襯底處理方法制備出來(lái)的鋁薄膜,利用飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜儀(TOF-SIMS)進(jìn)行了界面化學(xué)成分分析,如圖3,橫坐標(biāo)是刻蝕時(shí)間,對(duì)應(yīng)分析的樣品深度,實(shí)線對(duì)應(yīng)襯底經(jīng)超高真空高溫退火形成重構(gòu)表面后生長(zhǎng)的樣品,虛線表示未經(jīng)超高真空高溫退火的襯底生長(zhǎng)的樣品,圖中未畫(huà)出硅元素含量,以鋁元素作為標(biāo)尺確定界面,可以發(fā)現(xiàn)經(jīng)過(guò)超高真空高溫退火重構(gòu)的襯底制備出來(lái)的樣品,襯底和鋁薄膜之間的界面氫、氧元素含量小了一個(gè)量級(jí),且含有碳、氫、氧的界面更薄。
圖2 襯底經(jīng)超高真空高溫退火形成重構(gòu)表面后生長(zhǎng)的(a)鋁膜的AFM圖(插圖為RHEED圖),(b)樣品的TEM圖,(c)樣品FIB截面觀測(cè)圖;(d)襯底未經(jīng)超高真空高溫退火生長(zhǎng)的樣品的FIB截面觀測(cè)圖Fig.2 Characterization of samples whose substrate annealed at ultrahigh vacuum and high temperature,(a)AFM image of the aluminum film,and inset picture is RHEED image of aluminum film,(b)TEM image of the sample,(c)cross sectional FIB image of the sample;(d)Cross sectional FIB image of sample whose substrate was not annealed at ultrahigh vacuum and high temperature
圖3 硅上鋁薄膜的飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜(TOF-SIMS)圖Fig.3 TOF-SIMS depth profile of elements in the Al/Si samples
薄膜制備好后,先利用準(zhǔn)原位的超高真空氣氛可控設(shè)備對(duì)鋁膜表面進(jìn)行氧化,氧化時(shí)的氧氣壓強(qiáng)為1000 Pa,氧化時(shí)長(zhǎng)為30 min,此步驟是為了在干凈的環(huán)境下形成致密的氧化層,防止器件工藝過(guò)程中對(duì)鋁薄膜的進(jìn)一步氧化。樣品采用接觸式光刻工藝進(jìn)行圖形轉(zhuǎn)移,首先在樣品上旋涂1.2 μm厚的光刻膠(AZ6112),紫外曝光1.7 s后將樣品放入JZX-3038顯影液中顯影28 s,然后將樣品放入去離子水中除去殘余的顯影液,用氮?dú)獯蹈赏瓿晒饪棠z圖形轉(zhuǎn)移。經(jīng)過(guò)顯影檢查后,樣品在JZX-3038中濕法刻蝕80 s(此時(shí)JZX-3038為Al材料刻蝕液),然后在去離子水中除去殘余的刻蝕液,用氮?dú)獯蹈赏瓿晒饪棠z到鋁膜的圖形轉(zhuǎn)移,最后將樣品放入80°C的NMP中去膠3 h,得到微波諧振器。器件工藝過(guò)程中,諧振器的線寬、諧振器側(cè)壁與襯底的夾角、光刻膠殘留等都會(huì)影響諧振器的質(zhì)量[15,16]。分別用空間分辨俄歇電子能譜(AES)和SEM來(lái)表征殘膠和諧振器的線寬以及諧振器側(cè)壁與襯底的夾角進(jìn)而快速反饋到器件工藝。圖4(a)是用俄歇電子能譜儀對(duì)諧振器進(jìn)行空間殘膠分析的結(jié)果,除了樣品表面吸附的少量碳和氧化層的氧元素,沒(méi)有探測(cè)到其他元素,可見(jiàn)器件工藝未留下殘膠;圖4(b)是用SEM對(duì)同一樣品進(jìn)行截面觀察的結(jié)果,可以看到樣品的側(cè)壁陡直,薄膜表面平整。
圖4 (a)諧振器的俄歇電子能譜(AES)圖,插圖是俄歇電子的分析區(qū)域;(b)諧振器刻蝕線條的截面SEM圖Fig.4 (a)Auger electron spectroscopy(AES)spectra of a resonator.Inset picture shows the area under analysis;(b)Cross sectional SEM image of the center line of the resonator
諧振器與測(cè)量電路通過(guò)電容耦合,如圖1所示,所以總的品質(zhì)因子和諧振器品質(zhì)因子的關(guān)系為
式中:Qi為諧振器的本征品質(zhì)因子;Qc為耦合品質(zhì)因子,表征諧振器和饋線之間的耦合。
為了減小熱激發(fā)的準(zhǔn)粒子引起的微波損耗,超導(dǎo)微波諧振器的測(cè)試溫度需遠(yuǎn)低于超導(dǎo)材料的臨界溫度[17]。利用稀釋制冷機(jī)[18]和矢量網(wǎng)絡(luò)分析儀,諧振器在20 mK的低溫下測(cè)得散射參量,其中S21和品質(zhì)因子間的關(guān)系為[6]
式中:復(fù)數(shù)a表示系統(tǒng)的增益,τ表示傳輸線的延遲,eiφ0表征實(shí)際測(cè)量中的阻抗不匹配,f是測(cè)試微波的頻率,f0是諧振器的諧振頻率。通過(guò)對(duì)測(cè)量的S21進(jìn)行曲線擬合,可以得到諧振器的本征品質(zhì)因子Qi。
圖5(a)是襯底經(jīng)超高真空高溫退火形成重構(gòu)表面后生長(zhǎng)的鋁膜樣品制備出來(lái)的諧振器的S21測(cè)量數(shù)據(jù)和數(shù)據(jù)的擬合曲線;圖5(b)是曲線擬合后得到的本征品質(zhì)因子Qi隨輸入功率的變化圖,根據(jù)平均光子數(shù)和測(cè)試功率的關(guān)系[19],可以估算測(cè)試功率在-140 dBm時(shí)測(cè)試微波的光子數(shù)為單光子量級(jí),此功率下測(cè)得諧振器的本征品質(zhì)因子Qi可達(dá)106,耦合品質(zhì)因子Qc為104量級(jí)??梢园l(fā)現(xiàn)測(cè)得的Qi值均在-120 dBm后隨輸入功率的增加而顯著增加,這是因?yàn)橹C振器與材料中的TLS耦合[20],如(3)式,在低功率時(shí)引起很強(qiáng)的損耗,隨著功率的增加,TLS逐漸趨于飽和,損耗也隨之降低。對(duì)襯底未經(jīng)超高真空高溫退火生長(zhǎng)的樣品制備出來(lái)的諧振器也進(jìn)行了測(cè)量,發(fā)現(xiàn)在近單光子功率下,其本征品質(zhì)因子維持在105量級(jí)。對(duì)比兩種不同的襯底處理方法對(duì)諧振器本征品質(zhì)因子的影響,發(fā)現(xiàn)超導(dǎo)薄膜和襯底之間界面上的氫、氧元素污染,晶粒的疇界、表面的不平整都可能會(huì)增加TLS的數(shù)量,進(jìn)而降低諧振器的本征品質(zhì)因子,而超導(dǎo)材料和襯底界面上的碳元素污染在本征品質(zhì)因子為106量級(jí)的水平下不是影響諧振器品質(zhì)因子的關(guān)鍵因素[21]。這些和已有的報(bào)道保持一致,器件表界面處的羥基基團(tuán)會(huì)形成TLS[7,22],界面的氧化或引入游離的氧分子也會(huì)形成TLS[23],在遠(yuǎn)低于超導(dǎo)臨界溫度的環(huán)境和近單光子的功率時(shí),這些TLS會(huì)增加器件的微波損耗,而更小的晶粒和更粗糙的表面有更大的比表面積,這意味著更大的介電損耗體積。
圖5 諧振器品質(zhì)因子的測(cè)量。(a)S21的曲線擬合;(b)諧振器品質(zhì)因子隨測(cè)試功率的變化Fig.5 Measurement of resonator quality factor.(a)Curve fitting of S21;(b)The resonator quality factor varies with the probing power
在器件制備過(guò)程中,需要盡量減少制約芯片性能的二能級(jí)缺陷。通過(guò)對(duì)硅(111)襯底進(jìn)行嚴(yán)格的清洗和超高真空高溫退火處理,利用超高真空MBE設(shè)備制備出了高質(zhì)量鋁膜,經(jīng)過(guò)加工工藝的不斷優(yōu)化,制備出了高質(zhì)量的微波諧振器,在20 mK的溫度及近單光子功率下本征品質(zhì)因子達(dá)到106。超導(dǎo)微波諧振器是制備長(zhǎng)相干時(shí)間超導(dǎo)量子比特的基礎(chǔ),通過(guò)對(duì)多樣化的襯底處理手段、高質(zhì)量材料制備方法、超導(dǎo)微波諧振器工藝等的全方位比較探索,可以推動(dòng)高質(zhì)量可擴(kuò)展超導(dǎo)量子芯片的快速實(shí)現(xiàn)。