單層過渡金屬硫族化合物中弱耦合極化子的磁場效應(yīng)

裴志成,丁朝華,耿艷波,肖景林

(內(nèi)蒙古民族大學(xué)數(shù)理學(xué)院,內(nèi)蒙古 通遼 028043)

0 引言

單層過渡金屬硫族化合物(TMDs)是一種新型二維材料,具有一系列獨(dú)特的光學(xué)、電學(xué)、熱學(xué)和力學(xué)性能[1]。不同于零禁帶寬度的原始石墨烯,單層TMDs具有的非零帶隙使其在邏輯集成方面存在廣泛的應(yīng)用前景,可以應(yīng)用在激光器、發(fā)光二極管、太陽能電池和光電探測器等諸多方面[2,3],因此,對單層TMDs的研究已成為近年來凝聚態(tài)物理的研究熱點(diǎn)。研究表明:在TMDs的應(yīng)用中,關(guān)鍵因素是精確控制帶隙大小的能力,而改變材料的化學(xué)成分、幾何形狀和晶格常數(shù)[4-7]都可以對二維材料的帶隙進(jìn)行調(diào)節(jié),但這些方法很難做到帶隙的較大范圍調(diào)制。隨著對單層TMDs不斷深入的研究,Archana等[8]通過實(shí)驗(yàn)證明,改變不同的極性襯底,單層TMDs局部介質(zhì)屏蔽發(fā)生了顯著變化,導(dǎo)致其帶隙在幾百毫電子伏特范圍內(nèi)發(fā)生調(diào)制。Withers等[9]、Trolle等[10]的研究表明:將不同的二維材料堆疊成范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)構(gòu),也可以使帶隙在幾百毫電子伏特范圍內(nèi)發(fā)生調(diào)制。

本文利用LLP幺正變換與線性組合算符相結(jié)合的方法研究了在外加磁場作用下TMDs中弱耦合極化子基態(tài)能量的性質(zhì),討論了基態(tài)能量與外加磁場、德拜截止波數(shù)、內(nèi)部距離和本征極化率參數(shù)的依賴關(guān)系。

1 理論計(jì)算

TMDs是二維平面結(jié)構(gòu),其電子只能在x、y平面內(nèi)做運(yùn)動(dòng),TMDs平面的電子與光學(xué)聲子(LO,SO)相互作用,此時(shí)體系的哈密頓量表達(dá)式為

(1)式中第一項(xiàng)為電子動(dòng)能,第二項(xiàng)是光學(xué)聲子的能量,第三項(xiàng)為TMDs平面的電子與光學(xué)聲子耦合的能量,耦合作用的不同是通過耦合矩陣元Mk,v的不同體現(xiàn)出來的。磁場對電子動(dòng)能的影響體現(xiàn)在πx=px-eBy/2和πy=py+eBx/2,(ak)是波矢為k的光學(xué)聲子產(chǎn)生(湮滅)算符,2G是TMDs的帶隙值。

式中:e為電子電量;η0與TMDs的介電常數(shù)有關(guān),可用于定量描述材料的本征極化率;Lm為單原子層厚度;σ為電子的布洛赫態(tài)有效寬度;S為TMDs有效面積;ε0為相對介電常數(shù);無量綱參數(shù)η為襯底的極化率;z0為TMDs與極性襯底之間的內(nèi)部距離。

2 結(jié)果與分析

為更加清楚地反映TMDs中極化子的基態(tài)能量E0與外加磁場、德拜截止波數(shù)、內(nèi)部距離和本征極化率參數(shù)的變化關(guān)系,采用相關(guān)參數(shù)(見表1和表2[14])進(jìn)行運(yùn)算,數(shù)值計(jì)算結(jié)果如圖1～3所示。

表1 不同單層過渡金屬硫族化合物相關(guān)參數(shù)Table 1 Related parameters of different TMDs

表2 不同極性襯底相關(guān)參數(shù)Table 2 Related parameters of different substrates

圖1描繪了在體縱光學(xué)聲子影響下,不同TMDs基態(tài)能量隨外加磁場B的變化曲線,圖1(a)為自旋向上,圖1(b)為自旋向下,取η0=0.1,Lm=0.5 nm,σ=0.6 nm,2G=1870 meV。顯然,不同TMDs的極化子的E0隨外加磁場B的增加呈線性增加,這是由于磁場增加導(dǎo)致電子與光學(xué)聲子耦合強(qiáng)度增加。同時(shí)對比圖1(a)、(b)發(fā)現(xiàn)自旋向下對基態(tài)能量的影響比自旋向上時(shí)大,此處只考慮自旋而未考慮自旋軌道耦合,因此自旋對基態(tài)能量的影響可以歸因于其對電子有效質(zhì)量的影響。

圖1 基態(tài)能量隨外加磁場B的變化曲線Fig.1 The relation curves between ground state energy and magnetic field B

圖2描繪了在表面光學(xué)聲子影響下,單層MoS2置于不同極性襯底上時(shí)基態(tài)能量(基態(tài)能量的變化量)隨德拜截止波數(shù)(內(nèi)部距離)的變化曲線。取B=100 T,單層TMDs中極化子的基態(tài)能量E0(基態(tài)能量的變化量ΔE0)隨德拜截止波數(shù)k(內(nèi)部距離z0)的增加而減小,變化幅度較大。因此更換極性襯底以及改變單層TMDs與極性襯底之間的內(nèi)部距離都可以使單層TMDs的基態(tài)能量在較大范圍內(nèi)發(fā)生改變。

實(shí)際上單層TMDs的本征極化率參數(shù)η0并未準(zhǔn)確測定,所以此處也將本征極化率參數(shù)作為變量進(jìn)行討論,取η0從0.01到0.1之間變化,這是Kristen等[15,16]采用第一性原理計(jì)算研究所得到的假設(shè)范圍,而Sohier等[17]最近利用密度泛函微擾計(jì)算研究的結(jié)果比這個(gè)范圍要大得多。

圖3描繪了在體縱光學(xué)聲子影響下,不同單層TMDs基態(tài)能量的變化量ΔE0隨本征極化率參數(shù)η0的變化曲線。取B=100 T,單層TMDs中極化子的ΔE0隨η0的增加呈線性增加。這是由于極化子的基態(tài)能量直接受材料中電子與聲子耦合強(qiáng)度的影響,隨著極化率的增加,極化子的基態(tài)能量在小范圍內(nèi)增加。對比圖2、圖3可以發(fā)現(xiàn),材料固有的體縱光學(xué)聲子模對基態(tài)能量的影響比由極性襯底誘導(dǎo)的表面光學(xué)聲子模小得多,極性襯底在單層TMDs基態(tài)能量的調(diào)制過程中起主導(dǎo)作用。

圖2 不同極性襯底上,E0隨k的變化曲線。(a)自旋向上,(b)自旋向下;ΔE0隨z0的變化曲線:(c)自旋向上,(d)自旋向下Fig.2 The relation curves between E0of different substrates and k.(a)Spin up,(b)Spin down;The relation curves between ΔE0of different substrates and z0.(c)Spin up,(d)Spin down

圖3 不同單層TMDs的ΔE0隨η0的變化曲線。(a)自旋向上;(b)自旋向下Fig.3 The relation curves between ΔE0of different TMDs and η0.(a)Spin up,(b)Spin down

3 結(jié)論

利用LLP幺正變換與線性組合算符相結(jié)合的方法研究了TMDs中弱耦合極化子基態(tài)能量的磁場效應(yīng)。計(jì)算了TMDs中弱耦合極化子的基態(tài)能量E0與外加磁場B、SO聲子的德拜截止波數(shù)k之間的變化關(guān)系。數(shù)值運(yùn)算結(jié)果顯示:在體縱光學(xué)聲子影響下,TMDs中極化子的E0隨B和η0的增加呈線性增加,同時(shí)隨著磁場的增大,自旋向上對E0的影響比自旋向下時(shí)大;隨著η0的增大,自旋向上對E0的影響比自旋向下時(shí)大。在表面光學(xué)聲子影響下,TMDs中極化子的E0隨k和z0的增加而減小,同時(shí)隨著k和z0的增大,自旋向上對E0的影響比自旋向下時(shí)大。對比發(fā)現(xiàn),替換極性襯底和改變TMDs與極性襯底之間的內(nèi)部距離都可以使基態(tài)能量在較大范圍內(nèi)變化,考慮到本征半導(dǎo)體的特點(diǎn),極性襯底對TMDs帶隙調(diào)制起主導(dǎo)作用。