2019年—2020年秋、冬季淮南市灰霾過程拉曼-米氣溶膠雷達(dá)觀測(cè)研究

張 帥，王 明，施奇兵，葉叢雷，劉 東

1. 合肥中科光博量子科技有限公司，安徽 合肥 230088 2. 中國(guó)科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所中國(guó)科學(xué)院大氣光學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽 合肥 230031

引 言

傳統(tǒng)灰霾監(jiān)測(cè)主要依賴于能見度記錄和近地面定點(diǎn)測(cè)量等手段，僅能反映污染的現(xiàn)狀和結(jié)果，對(duì)灰霾發(fā)生的來源、 過程以及污染物的空間變化特征無法清晰地把握?；谛l(wèi)星資料對(duì)氣溶膠光學(xué)厚度的遙感分析，雖然能夠獲取空間大尺度的探測(cè)結(jié)果，但時(shí)間分辨率較差。較多學(xué)者[1-4]已將顆粒物激光雷達(dá)應(yīng)用于灰霾天氣條件下氣溶膠的消光廓線探測(cè)，大氣邊界層結(jié)構(gòu)特征研究和顆粒物的來源判識(shí)等，彌補(bǔ)了高空數(shù)據(jù)的缺失，對(duì)于大氣灰霾的垂直觀測(cè)有了很大的幫助[5]。但其消光系數(shù)反演中的假設(shè)很多，對(duì)于反映大氣的真實(shí)情況存在一定影響?；诶⑸湓碓O(shè)計(jì)開發(fā)的拉曼激光雷達(dá)可用于準(zhǔn)確探測(cè)大氣的消光系數(shù)，減少消光系數(shù)反演時(shí)的激光雷達(dá)比假設(shè)條件，使得觀測(cè)結(jié)果更貼近實(shí)際，但是拉曼信號(hào)因?yàn)槲战孛?10-30cm2·sr-1量級(jí))過小而較為微弱，不易獲取。

2006年，謝晨波等成功研制了新型車載式大氣探測(cè)激光雷達(dá)系統(tǒng)，并利用該系統(tǒng)接收的米散射和拉曼散射信號(hào)，反演出大氣水平能見度，垂直氣溶膠消光系數(shù)以及水汽混合比等重要數(shù)據(jù)資料[6]。2010年，伯廣宇等利用研制的激光雷達(dá)，對(duì)合肥地區(qū)夏秋季氣溶膠光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了常規(guī)觀測(cè)，初步判斷合肥處在污染型陸地型氣溶膠激光雷達(dá)比的范圍內(nèi)[7]。2012年，曹念文等利用拉曼-瑞利-米激光雷達(dá)對(duì)南京北郊低空霧霾進(jìn)行了觀測(cè)與分析[8]。2017年，吳德成等利用拉曼-米激光雷達(dá)測(cè)量了對(duì)流層大氣氣溶膠的光學(xué)特性[9]。無論是車載式還是固定式的拉曼-米激光雷達(dá)都能反演出大氣更多的信息，對(duì)于研究大氣污染的形成機(jī)理有很大的幫助。

2019年至2020年秋冬季期間，皖豫魯交界地區(qū)發(fā)生了多次大面積、 持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)、 較為復(fù)雜的區(qū)域性大氣污染過程?；茨鲜凶鳛槲廴据^為嚴(yán)重的城市之一，在秋冬季期間出現(xiàn)4個(gè)重度污染和10個(gè)中度污染天。此外，該市受產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)及能源結(jié)構(gòu)影響，疊加污染傳輸?shù)挠绊?，秋冬季空氣質(zhì)量排名一直處于相對(duì)靠后的形勢(shì)。鑒于嚴(yán)峻的大氣污染形勢(shì)和迫切的大氣污染防治工作，十分有必要對(duì)該市秋冬季期間大氣污染的時(shí)空演變及污染傳輸情況進(jìn)行有效監(jiān)測(cè)，加深對(duì)該市大氣污染成因的了解，進(jìn)而指導(dǎo)環(huán)境領(lǐng)域與氣象領(lǐng)域等多種學(xué)科的研究性與業(yè)務(wù)化工作。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 資料來源

常規(guī)氣象監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)(近地面溫度、 相對(duì)濕度及風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù))和空氣站監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)(PM2.5與PM10濃度)分別來自安徽預(yù)報(bào)預(yù)測(cè)平臺(tái)(http://112.26.143.15:18067/ahemc/home)和中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站公布數(shù)據(jù)。

拉曼-米激光雷達(dá)數(shù)據(jù)來自合肥中科光博量子科技有限公司布置在淮南市氣象局院內(nèi)的拉曼-米激光雷達(dá)。其主要監(jiān)測(cè)的物理量為如下4種： (1)顆粒物消光廓線(特定的空間坐標(biāo)點(diǎn)上氣溶膠對(duì)特定波長(zhǎng)光的衰減程度，一般認(rèn)為消光系數(shù)與顆粒物濃度成正比)； (2)退偏振比，用來區(qū)分球形粒子和非球形粒子的物理量，其值越高，代表非球形粒子的占比越高，是識(shí)別二次氣溶膠、 沙塵、 局地?fù)P塵、 云等氣溶膠的潛在工具； (3)邊界層高度： 大氣邊界層高度是大氣環(huán)境和數(shù)值模式的重要物理參數(shù)之一，大氣污染主要發(fā)生在邊界層內(nèi)，與污染物的垂直擴(kuò)散條件緊密相關(guān)； (4)水汽混合比： 從接收不同高度上氮?dú)夥肿雍退肿拥睦笙蛏⑸涔獾幕夭ㄐ盘?hào)中可以獲取水汽混合比的垂直廓線。

本研究中主要使用MeteoInfo結(jié)合TrajStat來對(duì)氣象數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。TrajStat由CAWAS、 CAMS的王亞強(qiáng)團(tuán)隊(duì)開發(fā)。主要功能包括： 計(jì)算(使用NOAA HYSPLIT模式中氣團(tuán)軌跡計(jì)算模塊)、 顯示、 查詢批量的氣團(tuán)軌跡，進(jìn)行軌跡聚類分析，從而分析觀測(cè)站點(diǎn)大氣成分路徑及來源。研究中使用的氣象數(shù)據(jù)是美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)提供對(duì)應(yīng)時(shí)間段的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù)(UTC，世界時(shí))，氣象要素場(chǎng)包括水平和垂直風(fēng)速、 溫度、 氣壓、 相對(duì)濕度、 降水等，NCEP GDAS把全球1°×1°數(shù)據(jù)插值到正形投影的地圖上。

1.2 拉曼-米散射氣溶膠激光雷達(dá)及原理

拉曼-米激光雷達(dá)的詳細(xì)介紹參見文獻(xiàn)[9-10]，其基本工作原理如下： 激光器發(fā)射出532 nm的激光脈沖，激光脈沖經(jīng)過擴(kuò)束鏡擴(kuò)束后射出。由望遠(yuǎn)鏡接收大氣后向散射信號(hào)，通過主鏡、 副鏡以及光闌后，進(jìn)行光學(xué)分光，分為532 nm后向散射平行、 垂直偏振信號(hào)以及607 nm氮?dú)夥肿由⑸湫盘?hào)，660 nm水汽分子散射信號(hào)。利用532 nm激光的偏振-米散射探測(cè)識(shí)別大氣中氣溶膠物理特性，包括非球形粒子(沙塵、 卷云粒子)識(shí)別，根據(jù)水汽分子對(duì)激光產(chǎn)生的拉曼散射原理實(shí)現(xiàn)探測(cè)大氣中水汽含量，從接收不同高度上氮?dú)夥肿雍退肿拥睦笙蛏⑸涔獾幕夭ㄐ盘?hào)中可以獲取水汽混合比的垂直廓線。這四路光通過相應(yīng)的濾光片后照射到PMT探測(cè)器上，并將這些光信號(hào)轉(zhuǎn)化為電信號(hào)。再由采集與分析單元采集、 反演、 分析和顯示。通過對(duì)原始回波信號(hào)進(jìn)行去除背景噪聲、 距離平方校正、 幾何重疊因子訂正后，最終得到消光系數(shù)廓線、 退偏振比廓線，水汽混合比廓線等結(jié)果。其原理結(jié)構(gòu)圖和主要技術(shù)參數(shù)見表1。

表1 雷達(dá)系統(tǒng)的主要參數(shù)Table 1 Main parameters of radar system

圖1 拉曼-米雷達(dá)原理圖Fig.1 Schematic diagram of Raman-Mie Lidar

1.3 外場(chǎng)實(shí)驗(yàn)

水汽的時(shí)空分布對(duì)天氣變化及顆粒物的二次生成意義重大[11-12]，2019年10月20日在合肥市對(duì)拉曼-米氣溶膠雷達(dá)的水汽混合比信號(hào)進(jìn)行了探空比對(duì)，結(jié)果如圖2(a)所示。比對(duì)結(jié)果顯示在2.5 km以下高度拉曼-米雷達(dá)的水汽混合比信號(hào)(散點(diǎn)廓線圖)與探空信號(hào)(線條加空心圓框廓線)一致性良好。說明拉曼-米氣溶膠雷達(dá)對(duì)于近地面水汽混合比的反演可以達(dá)到很好的效果。

若僅用米散射激光雷達(dá)反演消光系數(shù)時(shí)需要假設(shè)激光雷達(dá)比(一般選取為50 Sr)，圖2(b)中粗點(diǎn)劃線為根據(jù)該假設(shè)反演出的消光系數(shù)廓線，虛線為用拉曼激光雷達(dá)反演出的結(jié)果。可以看出，兩條廓線趨勢(shì)基本一致，但數(shù)值有差異，相差可達(dá)0.04 km-1左右，這表明米散射激光雷達(dá)反演氣溶膠消光系數(shù)存在一定的誤差。本文的數(shù)據(jù)處理采用的是拉曼和米散射相結(jié)合的方式，不需要假設(shè)激光雷達(dá)比，反演精度更高。

2 結(jié)果與討論

2.1 總體觀測(cè)結(jié)果

利用拉曼-米激光雷達(dá)結(jié)合氣象數(shù)據(jù)和空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，對(duì)該市在2019年至2020年秋、 冬季期間的空氣質(zhì)量污染類型(本地污染排放、 傳輸型污染、 傳輸型污染疊加本地污染累積)和典型污染期間的顆粒物時(shí)空分布進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)分析。統(tǒng)計(jì)研究結(jié)果顯示，該市在此期間受到20次細(xì)顆粒傳輸和8次沙塵傳輸影響(部分重污染過程期間的統(tǒng)計(jì)結(jié)果如表2所示)。受到的沙塵影響基本來自高空，隨偏北冷空氣攜帶，沙塵污染氣團(tuán)傳輸沉降至該市，期間該市平均氣溶膠邊界層高度達(dá)1.23 km以上，平均風(fēng)速偏大。幾次典型細(xì)顆粒傳輸過程中，邊界層高度基本維持在1.1～1.2 km左右，近地面風(fēng)向以西北風(fēng)為主，少量東南風(fēng)主導(dǎo)過程，平均風(fēng)速在1.6～2.6 m·s-1。在兩次細(xì)顆粒傳輸疊加本地污染過程中，邊界層高度略低(平均高度在1.0 km左右)，近地面風(fēng)向以偏北風(fēng)為主，平均風(fēng)速在1.6～2.6 m·s-1。

圖2 合肥市外場(chǎng)探空數(shù)據(jù)與拉曼-米激光雷達(dá)觀測(cè)數(shù)據(jù)比對(duì)結(jié)果(a)： 2019年10月20日水汽混合比廓線； (b)： 2019年10月16日瑞利散射、 拉曼消光及米散射消光信號(hào)Fig.2 Comparing results of Sounding observations and Raman-Mie Aerosol Lidar observations in Hefei(a)： The vertical profile of water vapor mixing ratio on October 20, 2019; (b)： The vertical profile of Rayleigh scattering, Raman extinction and Mie scattering extinction signals on October 16, 2019

表2 2019年至2020年秋冬季期間淮南市部分典型污染過程中的污染類型、 氣溶膠邊界層高度及近地面氣象要素信息Table 2 Results of pollution type, the height of ABL, conventional meteorological information during some typicalpollution processes in Huainan City from October 2019 to March 2020

2.2 典型沙塵影響致污過程雷達(dá)觀測(cè)結(jié)果分析

2019年10月27日至31日期間該市遭受了一次長(zhǎng)時(shí)間的沙塵天氣影響，導(dǎo)致空氣質(zhì)量經(jīng)歷了從良—輕度—重度—中度—輕度污染的變化過程。圖3為532 nm消光系數(shù)日平均值廓線，結(jié)果顯示10月27日污染主要集中在0.5 km的近地面，28日因高空沙塵入境，0.5～2.1 km高度范圍內(nèi)污染明顯加重(1 km以上消光較前日增大15倍)。29日受沙塵主體影響及陸續(xù)沉降影響，各高度的消光系數(shù)均明顯升高，近地面消光增幅達(dá)60%。30日后隨沙塵主體轉(zhuǎn)移及擴(kuò)散條件轉(zhuǎn)好，污染顯著緩解，各高度消光系數(shù)均明顯下降，31日各高度消光維持在0.04～0.26 km-1范圍，近地面消光系數(shù)降低至0.13 km-1左右。演變過程呈現(xiàn)明顯的兩個(gè)階段： 28日—29日(階段一)為沙塵累積過程，29日—31日(階段二)為沙塵回流和消散過程。

圖3 2019年10月27日至10月31日期間532 nm消光系數(shù)日變化垂直廓線圖

從圖4所示消光系數(shù)廓線圖來看，第一階段沙塵影響主要產(chǎn)生于28日午后至29日上午期間。28日12時(shí)起從近地面到高空突然出現(xiàn)沙塵前鋒影響，19時(shí)左右沙塵傳輸影響>進(jìn)一步加強(qiáng)，對(duì)應(yīng)高度的消光系數(shù)經(jīng)歷了0.15—0.35—0.7 km-1的變化，退偏振度由0.06經(jīng)0.14進(jìn)一步增大至0.24，表明該市高空充斥大量形狀不規(guī)則的沙塵粒子，沙塵幾乎自高空到地面同步產(chǎn)生，厚度最高可達(dá)2.6 km。從退偏振度的時(shí)間演變來看，近地面的沙塵影響較高空滯后4 h，29日0時(shí)沙塵主體由高空沉降至近地面，顯著影響當(dāng)?shù)乜諝赓|(zhì)量，污染物類型由細(xì)顆粒物逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)樯硥m。

圖4 2019年10月27日至10月31日期間激光雷達(dá)和常規(guī)空氣站觀測(cè)結(jié)果Fig.4 The observation results of RMAL and conventional air quality monitoring station from October 27 to 31, 2019

從圖5所示氣象要素情況來看，北風(fēng)攜沙塵抵達(dá)該市后，風(fēng)速快速降低(由午后的3～5 m·s-1降低至夜間的1 m·s-1左右，并持續(xù)至29日上午)，沙塵在自身重力及垂直氣流的影響下逐漸沉降至近地面，顯著影響該市空氣質(zhì)量(28日夜間至29日上午該市受沙塵影響，超過16個(gè)小時(shí)空氣質(zhì)量達(dá)重度及以上污染)。峰值濃度出現(xiàn)在29日凌晨5時(shí)，PM10和PM2.5濃度分別達(dá)到465和121 μg·m-3，空氣質(zhì)量達(dá)嚴(yán)重污染級(jí)別。5時(shí)后風(fēng)向由北風(fēng)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)闁|北風(fēng)，風(fēng)力有所加強(qiáng)，近地面擴(kuò)散條件有所好轉(zhuǎn)，沙塵下沿逐漸抬升至0.4 km左右高度，近地面消光系數(shù)和退偏振度分別降低至0.2 km-1和0.16(29日17時(shí))，污染形勢(shì)有所緩解。

第二階段(29日22時(shí)—30日8時(shí)左右)期間近地面風(fēng)向?yàn)槌掷m(xù)的東南風(fēng)(20時(shí)左右風(fēng)向由北風(fēng)轉(zhuǎn)為偏南風(fēng))，風(fēng)力由1 m·s-1逐漸升高至4 m·s-1左右，邊界層高度也經(jīng)歷了1.5 km—1.0 km—2.0 km的變化，該市也先后受到沙塵回流沉降和抬升轉(zhuǎn)移的過程。顯著沙塵回流影響時(shí)間段(30日凌晨)，該市小時(shí)空氣質(zhì)量再次惡化至重度-嚴(yán)重污染。

圖5 2019年10月27日至10月31日常規(guī)氣象要素監(jiān)測(cè)結(jié)果

2.3 基于后向軌跡聚類分析的污染來源分析

從圖6所示，氣流聚類[12]的結(jié)果來看，淮南市2019年12月500 m高度氣團(tuán)24 h后向軌跡聚類分析結(jié)果，圖6中顯示當(dāng)月該市受到4類氣流影響： 東北氣流，(占比為35.08%)，西南氣流(占比30.11%)，西北氣流(占比為22.04%)和東南氣流(占比最小為12.77%)。對(duì)每一條氣流軌跡賦予對(duì)應(yīng)時(shí)刻的PM2.5濃度后，發(fā)現(xiàn)PM2.5大于115μg/m3時(shí)的后向軌跡主要來自山西方向的西北氣流、 河北石家莊方向的北部氣流和山東方向的東北部氣流。

1月的后向軌跡聚類分析結(jié)果顯示，與上月相比，西南氣流明顯減少，來自周口和阜陽沿線的短程西北氣流(占比30.65%)和江蘇的偏東部氣流(占比24.06%)有所加強(qiáng)，PM2.5大于150 μg·m-3時(shí)的氣流也主要來自這兩個(gè)方向，西北部和偏東部污染傳輸是該市1月空氣質(zhì)量較差的重要原因之一。

而2月的后向軌跡聚類分析結(jié)果顯示，當(dāng)月該市西南部氣流合計(jì)占比接近50%，為當(dāng)月主導(dǎo)風(fēng)向，其中本地氣流占比32.04%，其余方向的氣流占比均有不同程度的下降。從氣流軌跡賦予的PM2.5濃度來看，在北部氣流和東北部氣流影響期間，容易出現(xiàn)中度及以上污染天氣。而在本地氣流主導(dǎo)期間，空氣質(zhì)量較好，很可能與新冠疫情影響期間的各類管控措施導(dǎo)致污染減排有關(guān)。

圖6 2019年12月至2020年2月500 m高度氣團(tuán)24 h后向軌跡聚類分析結(jié)果及PM2.5高值對(duì)應(yīng)的后向軌跡(藍(lán)色軌跡)

3 結(jié) 論

通過拉曼-米激光雷達(dá)首次對(duì)淮南市2019年至2020年秋、 冬季期間的大氣氣溶膠進(jìn)行了測(cè)量，獲得了相對(duì)準(zhǔn)確的消光系數(shù)及水汽混合比廓線，探測(cè)結(jié)果能夠準(zhǔn)確判別出污染類型(沙塵傳輸沉降影響、 細(xì)顆粒污染傳輸、 復(fù)合污染等)，結(jié)合水汽的廓線和地面空氣站監(jiān)測(cè)結(jié)果后，還對(duì)污染的來源、 特征及趨勢(shì)進(jìn)行深入解析，為該市灰霾過程的形成機(jī)理提供了重要依據(jù)。

觀測(cè)結(jié)果顯示，該市受到的沙塵影響基本來自高空沉降(厚度達(dá)2 km以上)，由偏北冷空氣攜帶沙塵污染氣團(tuán)傳輸至該市，期間該市平均氣溶膠邊界層高度達(dá)1.23 km以上，平均風(fēng)速偏大。嚴(yán)重污染時(shí)沙塵污染氣團(tuán)的退偏振度可達(dá)0.24，消光系數(shù)為0.4～0.7 km-1，同時(shí)近地面PM2.5/PM10平均值在0.28左右，說明沙塵氣團(tuán)中還摻雜著大量傳輸沿線城市的球形顆粒。

在典型細(xì)顆粒傳輸過程中，邊界層高度基本維持在1.1～1.2 km左右，近地面風(fēng)向以西北風(fēng)為主，少量東南風(fēng)主導(dǎo)過程，平均風(fēng)速在1.6～2.6 m·s-1。污染氣團(tuán)產(chǎn)生的消光系數(shù)主要在1～2.5 km-1左右，退偏振度為0.04～0.08，說明污染氣團(tuán)很可能為細(xì)顆粒污染與水汽的混合影響。此外，邊界層的高度變化對(duì)污染氣團(tuán)的沉降和近地面空氣質(zhì)量的變化有十分明顯的相關(guān)性(12月1日18時(shí)至23時(shí)邊界層高度自1.58 km下降至0.83 km，下降幅度接近50%，同時(shí)近地面PM2.5和PM10濃度增幅分別為60%和56%)，說明邊界層高度的降低導(dǎo)致淮南市上空的污染氣團(tuán)被持續(xù)壓縮，致使近地面污染加重。在細(xì)顆粒導(dǎo)致的重污染過程中，近地面水汽混合比及相對(duì)濕度數(shù)據(jù)與PM2.5的濃度變化趨勢(shì)一致性良好，說明顆粒物的吸濕性增長(zhǎng)和氣態(tài)污染物二次轉(zhuǎn)化過程可能助推了PM2.5的生成，加重污染形勢(shì)。對(duì)邊界層的統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明，其高度變化對(duì)污染氣團(tuán)的沉降和近地面污染累積有十分明顯的正相關(guān)性，空氣質(zhì)量小時(shí)重度污染期間，邊界層高度普遍不足0.6 km。

總體來看，造成該市出現(xiàn)中度及以上污染的氣流主要來自西北山西—河南—阜陽沿線方向、 正北石家莊和濟(jì)南方向及東北海域—濰坊—臨沂方向，少量來自蘇南—南京沿線，西南部氣流期間我市空氣質(zhì)量總體偏好。