巢湖不同富營養(yǎng)化區(qū)域甲烷排放通量與途徑

何 凱,王洪偉,胡曉康 ,安燕飛,鐘繼承,張 雷* (.安徽大學資源與環(huán)境工程學院,安徽 合肥 3060；.中國科學院南京地理與湖泊研究所湖泊與環(huán)境國家重點實驗室,江蘇 南京 0008；3.中國科學院大學資源與環(huán)境學院,北京 00049)

湖泊是內陸水體重要組成部分,在有機碳儲存、轉運和礦化過程中起著重要作用[1].湖底沉積物富含有機質、且處于較強的還原環(huán)境,是產CH4的活躍區(qū)域,產生的CH4穿過沉積物-水界面、水-氣界面進入大氣[2-4].雖然湖泊所占面積不足陸地總面積的4%[5],但卻是CH4的重要自然源,在全球CH4排放中起著關鍵作用[6].

富營養(yǎng)化使得湖泊內生性有機碳增加,大量藻類的分解導致湖水和沉積物中 DO減少[7-8],CH4產生速率升高、氧化率下降[9-11],從而增加湖泊CH4排放[12].淺水湖泊因其水環(huán)境容量小、營養(yǎng)物質循環(huán)迅速,往往面臨更嚴重的富營養(yǎng)化問題[13].淺水湖泊頻繁的風浪擾動作用促進了水體循環(huán)與混合,從而加速了沉積物中CH4的排放[14];而且淺水湖泊水深淺,沒有溫躍層的阻擋作用,減小了 CH4在水體中的氧化距離[15].因此,淺水湖泊常常具有較高的 CH4排放通量[13].

在淺水湖泊中,CH4可以通過擴散、冒泡、植物傳輸等途徑排放[15-16],其中植物傳輸僅存在于水生植物生長區(qū)[17].研究表明,湖泊、池塘和水庫中通過擴散排放產生的 CH4估計占總排放量的 21%～46%[15,18],冒泡對于 CH4排放具有更大的貢獻量[19].當前對 CH4通量的估算大多基于北方高緯度區(qū)域[6,20],而越來越多的證據表明亞熱帶和熱帶湖泊的CH4排放速率高于高緯度地區(qū)湖泊[21].鑒于全球湖泊 CH4排放的空間異質性,對全球 CH4排放量的精確估算需要更多來自亞熱帶與熱帶地區(qū)的數據.

我國東部平原區(qū)域分布著大量淺水湖泊,其中很多處于富營養(yǎng)化狀態(tài)[22].且由于這些湖泊各湖區(qū)受人為活動干擾強度不同,同一湖泊存在著富營養(yǎng)化程度不同的湖區(qū).這些湖泊CH4排放強度、排放途徑及其對富營養(yǎng)化的相應特征尚不明確.本研究選取位于安徽省中部的巢湖為研究對象,根據巢湖水體營養(yǎng)水平與沉積物性質的空間分布特征設置代表性研究點位,借助漂浮通量箱與經驗模型分析水-氣界面CH4總通量、擴散通量、冒泡通量.在此基礎上探討不同富營養(yǎng)化程度湖區(qū)CH4排放通量及排放途徑的時空異質性,以揭示我國富營養(yǎng)化淺水湖泊中CH4排放特征及機制.

1 材料與方法

1.1 點位設置

巢湖水體營養(yǎng)水平呈自西北灣區(qū)向湖心、東部湖區(qū)逐漸降低的空間特征[23],沉積物中氮、磷與有機質在西湖灣較高,中湖心則為全湖低值區(qū)域[24].綜合考慮上述因素,布設西北湖灣、西湖心、中湖心3個研究點位(圖1),其中西北湖灣為富營養(yǎng)化水平最高區(qū)域,中湖心為最低區(qū)域.現場利用GPS確定研究點位經緯度,分別于2019 年10月(秋季)、2020年1月(冬季)、5月(春季)、8月(夏季)開展野外采樣與觀測研究.

圖1 巢研究點位分布示意Fig.1 Map of sampling sites in Lake Chaohu

1.2 采樣與觀測

1.2.1 現場測量 用便攜式溶氧測定儀(JPB-607A,雷磁,上海)測量現場的水溫與水體 DO,用 pH 計(PHBJ-260,雷磁,上海)測定水體 pH 值,用風速儀(FYF-1,億歐,上海)測定水面上方的風速.

1.2.2 樣品采集 每個點用50mL注射器吸取水面上方空氣,注入100mL鋁箔采樣袋中(LB-301,德霖,大連),每點取3個平行樣.利用采水器采集表層水樣,水樣通過采樣器底部硅膠管引入空注射器中,溢流2倍體積,然后輕輕安裝上注射器活塞、避免產生氣泡,將15mL水樣注入預置有2g氯化鉀、預先抽真空并注入15mL高純氮氣的30mL頂空瓶中,每個點采集3個平行樣,用于測定表層水溶存CH4.取100mL水樣經0.45μm醋酸纖維濾膜過濾,濾后水樣和濾膜分別放入保溫箱保存;另取 100mL原水樣放入保溫箱保存,用于室內化學分析.在每個采樣點位用柱狀采樣器(內徑9cm,長 50cm)采集沉積物柱樣3根,連同上覆水一起于當天運回實驗室、立即分層分析CH4含量和沉積物基本性質.

1.2.3 漂浮通量箱觀測 各點分別布設 4個漂浮通量箱,觀測水-氣界面 CH4總排放通量(Ft).通量箱密閉艙直徑 0.2m、高度 0.15m.在布設通量箱時,先將充氣的橡膠圈置于水面上,然后將通量箱輕輕扣入橡膠圈中心,使通量箱中的氣體緩緩排出,借用橡膠圈的浮力使通量箱漂浮在水面上,并將三通閥關閉.待通量箱穩(wěn)定后,立即用 50mL注射器通過與通量箱相連的三通閥抽取 50mL氣體,注入到 100mL鋁箔采樣袋中,每個通量箱取兩個平行樣,每 15min取1次氣體,每個點觀測1h.

1.3 樣品分析

1.3.1 樣品預處理 將沉積物柱樣每 2cm 分為一層,用頂端截斷的5mL注射器獲取每2cm一層的沉積物樣品,并裝入到預先裝有50mL 2.5% NaOH溶液的100mL血清瓶中,立即加丁基橡膠塞密封,再利用高純氮氣通過注射針吹掃殘留空氣 2min,每層沉積物做 3個平行樣品,倒置保存在恒溫培養(yǎng)箱內待測 CH4.剩余沉積物樣品先冷凍干燥,然后研磨粉碎過100目篩,用來分析沉積物基本性質.

1.3.2 CH4分析 表層水溶存 CH4樣品放置在恒溫培養(yǎng)箱中靜置 12h,使氣相和液相達到平衡,抽取5mL頂空氣體注射進入配有火焰離子檢測器的氣相色譜儀(GC/FID, 7890B, Agilent)分析CH4含量.氣袋樣品和沉積物樣品采用同樣方法分析.

1.3.3 水與沉積物樣品化學分析 原水樣用來分析總氮(TN)、總磷(TP),濾后水樣用來分析硝酸鹽氮(NO3--N)、氨氮(NH4+-N)、溶解活性磷(SRP),濾膜用來分析葉綠素a(Chl a).原水樣先用過硫酸鉀氧化,再用紫外分光光度法測定 TN、鉬酸銨分光光度法測定TP;NO3--N采用紫外分光光度法測定;NH4+-N采用納氏試劑分光光度法測定;SRP采用鉬酸銨分光光度法測定;Chl a采用90%丙酮萃取后,用分光光度法測定.上述分析方法均參考《水和廢水監(jiān)測分析方法》(第四版)[25]完成.用過硫酸鉀氧化法對沉積物樣品進行消解,再分別用紫外分光光度法、鉬酸銨分光光度法測定TN、TP含量;采用重鉻酸鉀法測定沉積物中有機質(OM)的含量[26].

1.4 計算與統計分析

1.4.1 湖水樣品CH4濃度計算 平衡瓶中氣相CH4濃度(Cg,μmol/L)根據理想氣體狀態(tài)方程計算[27]:

式中:a為氣相色譜測得的氣相樣品中 CH4含量,無量綱;P0為大氣壓,Pa;R為理想氣體常數,8.314J/(mol?K);T為熱力學溫度,K.

水相-氣相平衡后水相中 CH4濃度(Cl,μmol/L),根據公式(1)和亨利定律得到:

式中:E為CH4亨利系數,Pa;C0為溶液的總濃度,由于水樣中氣體濃度很低,可認為溶液總濃度為水的濃度(55.46mol/L).

則湖水樣品中CH4的溶存濃度(Cw,μmol/L)為:

式中:Vg、Vl分別為血清瓶中氣相、水相的體積,mL.沉積物中CH4的溶存濃度(Cp,μmol/L)為:

式中:Vg′、Vl′,和和 Vp分別為 100mL 血清瓶中氣相、水相和沉積物的體積,mL.

1.4.2 CH4排放通量計算

(1) CH4總排放通量(Ft, μmol/(m2·h))的計算公式如式(5):

式中:V為通量箱氣室體積,m3;A為通量箱橫截面積,m2;k為通量箱中 CH4濃度隨時間變化的斜率,μmol/(m2·h);h為通量箱空氣柱高度,m.

(2) CH4擴散通量

CH4擴散通量(Fd, μmol/(m2·h))根據擴散方程計算[28]:

式中:Ceq是與空氣中CH4達到平衡時的液相CH4濃度,μmol/L,可由采樣點水面上方空氣中 CH4測量結果帶入公式(2)得到;k0為氣體交換系數,cm/h,計算公式如下式[29]:

式中:Sc是施密特數;t是現場測得水溫;n的大小由10m高處的風速(U10,m/s)決定,當U10<3.7時,n=-2/3,當 U10≥3.7 時,n=-1/2.

k600是 Sc=600的傳輸速度,目前已經發(fā)展了多種經驗公式估算k600.由于估計k600的不確定性,本文使用表1中模型的平均值作為k600的值.

表1 k600估算模型Table 1 k600 models

U10可由現場測定風速(Uz,m/s)、現場測量時的高度(z,m)根據下式換算得到[29]

(3) CH4冒泡通量

CH4冒泡通量(Fe, μmol/(m2·h))結合上述計算結果、根據下式計算[30].

1.4.3 統計分析 采樣點位圖采用Arc GIS 10.2繪制,其他圖用Origin 2018繪制.把點位與季節(jié)作為主變量,利用雙因素方差分析(two-way ANOVA)檢驗不同點位的 CH4溶存濃度以及通量差異;如果不同點位、季節(jié)之間存在顯著性差異(P<0.05),再利用Tukey事后檢驗分析哪些點位、季節(jié)間存在顯著性差異;統計分析利用SPSS 20.0完成.

2 結果與分析

2.1 觀測期間水體與沉積物理化性質

3個研究點位的 TN、TP、NH4+-N、SRP、NO3--N等營養(yǎng)鹽濃度以及Chl a含量整體表現出西北湖灣水體高于西湖心和中湖心,西湖心高于中湖心的空間特征,表明 3個點位富營養(yǎng)化水平呈現自西北湖灣向中湖心遞減的趨勢(表2).

表2 巢湖西北湖灣、西湖心和中湖心水體理化性質Table 2 Physicochemical properties of surface waters in the northwestern bay, the center of the west lake, and the center of the middle lake in Lake Chaohu

沉積物中TN、TP和OM含量隨著深度的增加逐漸降低(圖2).西北湖灣和西湖心沉積物中TN、TP和 OM 含量整體高于中湖心.從季節(jié)變化上來看,夏季沉積物中TN、TP、OM整體上處于較高水平,尤其是西北湖灣和西湖心夏季表層沉積物中 TN和OM含量增加顯著.

圖2 沉積物中TP、TN和OM的垂直分布Fig.2 Vertical distributions of TP, TN, and OM in sediment cores

2.2 水體與沉積物中CH4溶存濃度

2.2.1 水體中CH4溶存濃度 四個季度中西北湖灣、西湖心、中湖心Cw含量分別為(0.178 ± 0.002)～(1.123±0.026),(0.098±0.001)～(0.376±0.023),(0.060±0.005)～(0.221±0.009)μmol/L (圖 3),其中西北湖灣Cw顯著高于西湖心和中湖心(P<0.001).3個點位中TN、TP、NH4+-N、SRP等營養(yǎng)鹽濃度也表現為西北湖灣最高、中湖心最低的空間特征.CH4濃度的空間變化與水體營養(yǎng)水平的空間變化相一致.不同季節(jié),Cw變化顯著,春季最高(0.573±0.394)μmol/L、秋季最低(0.128±0.035)μmol/L.

圖3 巢湖3個點位表層水中CH4溶存濃度Fig.3 CH4 concentrations in surface waters of different study areas in Lake Chaohu

2.2.2 沉積物中 CH4垂直分布 沉積物中 CH4的垂直分布呈現先隨深度增加而增大、在6～10cm某一深度達到峰值、然后逐漸變小的趨勢(圖 4).除夏季外,西北湖灣沉積物中 CH4含量明顯高于西湖心與中湖心.表層沉積物中CH4在4個季節(jié)的均值為西湖灣(189±97.0)μmol/L>西湖心(94.9±49.4)μmol/L>中湖心(70.5±30.7)μmol/L,與水體富營養(yǎng)化水平、沉積物中有機質含量整體一致.

圖4 沉積物柱樣中CH4的垂直分布Fig.4 Vertical distribution of CH4 in sediment cores

2.3 CH4排放通量與排放途徑

通過野外觀測與模型計算可知,西北湖灣、西湖心和中湖心 Ft分別為(50.1±2.93)～(1232±28.6),(2.49±0.207)～(51.9±18.4),(3.66±0.597)～(50.1±2.93)μmol/(m2·h) (圖5a),西北湖灣的Ft顯著高于西湖心和中湖心(P<0.001),與這 3個點位的營養(yǎng)鹽水平以及 Chla含量的高低相一致(表2).從季節(jié)變化看,秋、冬、春、夏 4個季節(jié)的均值分別為(6.102±3.149),(5.732±4.467), (150.363±141.136),(312±531)μmol/(m2·h),春、夏Ft大于秋、冬季.

西北湖灣、西湖心和中湖心 Fd分別為(0.523±0.068)～(97.0±2.28),(1.11±0.147)～(21.5±1.36),(1.38 ±0.127)～(12.8±0.521)μmol/(m2·h)(圖 5b).西北湖灣的Fd明顯高于西湖心和中湖心(P<0.001),4個季節(jié)中春季最高為(43.8±37.7)μmol/(m2·h)、冬季最低為(1.72±0.716)μmol/(m2·h).

3個觀測區(qū)域都出現了冒泡通量,西北湖灣、西湖心和中湖心 Fe分別為(1.42±0.683)～(1215±28.6)、(0.716±0.128)～(30.5±18.4),(1.87±0.597)～(37.3±2.93)μmol/(m2·h) [圖 5(c)],西北湖灣 Fe遠高于西湖心和中湖心(P<0.001).不同季節(jié),夏季冒泡通量最高為(306±524)μmol/(m2·h)、秋季最低為(2.81±2.78)μmol/(m2·h).

西北湖灣、西湖心、中湖心 Fd分別占 Ft的7.33%、42.9%、26.4%;Fe分別占Ft的92.7%、57.1 %、73.6%,表明3個觀測點CH4排放均以冒泡排放為主,西北湖灣 Ft最高、Fe所占比例也最高.從季節(jié)變化看,3個觀測點中秋季冒泡排放占 Ft的比例最低(46.1%),而冬、春、夏CH4排放以冒泡排放為主,Fe分別貢獻了總通量的70.0%、71.3%和98.1%.

3 討論

3.1 巢湖CH4溶存與排放通量的空間變化

西北湖灣 Cw、Ft、Fd和 Fe顯著高于西湖心和中湖心(圖5, P<0.001),表明西北湖灣是巢湖CH4產生量較大、排放速率較高的熱點區(qū)域,這與3點位富營養(yǎng)化水平呈現自西北湖灣向中湖心遞減的趨勢相一致(表 2).巢湖西北灣區(qū)受南淝河、派河、十五里河等河流外源輸入影響嚴重,大量營養(yǎng)鹽、有機碳在此匯聚,使西北湖灣呈現高富營養(yǎng)化狀態(tài)[23].與此同時,營養(yǎng)鹽升高使得此區(qū)域藍藻水華頻發(fā)、大量藍藻長時間聚積,突出表現為Chl a的水平遠高于西湖心和中湖心(表2).

圖5 各點位CH4排放通量季節(jié)變化Fig.5 Seasonal changes of CH4 fluxes in different study areas

西北湖灣和西湖心的沉積物中TN、TP和OM的含量均高于受外界干擾較小的中湖心(圖 2),表明在外源有機碳輸入與藍藻水華所產生的內生有機碳共同作用下,西部湖區(qū)沉積物中 OM 含量豐富,為沉積物中產CH4提供了更多的底質、提高了產CH4速率[9-12].因此,西北湖灣沉積物中 CH4整體高于西湖心與中湖心,比如西湖灣表層 0～2cm沉積物中年均CH4含量遠高于西湖心和中湖心(圖3).沉積物中所產生的CH4通過冒泡或擴散的方式由沉積物遷移到上覆水,進而經水-氣界面最終進入大氣[7].雖然西湖心沉積物中TN、TP、OM含量不低于西北湖灣,但西湖心 CH4含量和排放通量均小于西北湖灣,這可能是因為西北湖灣接收了大量來自外源與藻源的新鮮有機質,這些新鮮有機質可以極大的促進沉積物產CH4、提升CH4冒泡排放通量[33].Xiao等[34]發(fā)現太湖的梅梁灣、西北湖區(qū)和湖心區(qū)CH4排放隨著營養(yǎng)梯度的升高而增大,藍藻華聚積區(qū)與低藻區(qū)CH4通量差異較大;閆興成等[35]發(fā)現太湖藍藻聚積區(qū)表層水體中 CH4濃度遠遠高于開闊湖區(qū);Zhou等[13]通過對長江中下游不同營養(yǎng)狀態(tài)湖泊研究發(fā)現,CH4排放通量隨富營養(yǎng)化水平升高呈指數式增長.以上研究均與本文結果相一致.

從 CH4排放的季節(jié)變化看,春、夏季 CH4的排放通量相對較高,秋季和冬季相對較低(圖4).一方面是 CH4的產生與排放受溫度影響強烈[36],因為春、夏季氣溫較高,產甲烷菌的新陳代謝活動較強、產CH4速率高[36].此外較高的溫度也有利于藍藻的聚積,為產甲烷菌提供了豐富的新鮮有機碳[10].Xing等[10]發(fā)現當沉積物表面溫度高于 25℃,CH4排放量急劇增加.另一方面,在西北湖灣夏季 Ft遠高于其他季節(jié),可能跟夏季巢湖流域的大量降水有關,大量的降水使得流域的營養(yǎng)鹽和溶解態(tài)有機碳隨地表徑流進入西北灣區(qū),加速了該區(qū)域新鮮有機碳沉積[12].而在氣溫較低的秋、冬季節(jié),即使是在高度富營養(yǎng)化的西北湖灣 CH4溶存濃度和通量依然很低,因為此時溫度限制了CH4產生速率[37].

3.2 巢湖CH4排放途徑

從空間變化看,3個區(qū)域CH4排放方式均以冒泡排放為主,西北湖灣、西湖心、中湖心的 Fe分別占Ft的92.4%、57.1%和73.5%(圖5).Sanches等對全球297個湖泊統計后發(fā)現Fd對Ft的貢獻較小,而冒泡排放被認為是湖泊CH4排放易被忽略的重要途徑,如果僅以擴散通量估算總通量,將會使總通量低估277%[21];而 Sturm 等[38]通過觀測亞熱帶湖泊 CH4排放得出,冒泡排放占湖泊Ft的60%～99%,與本文觀測的巢湖 Fe所占比例一致.巢湖是一個淺水湖泊,較低的靜水壓有利于氣泡的形成,并且氣泡在向水-氣界面遷移過程中不易被氧化[38].巢湖西北灣區(qū)藍藻水華頻發(fā),而由此產生的新鮮藻源溶解性有機質的積累可能會促進淺水湖泊中冒泡通量的增加[33].因此,西北湖灣作為巢湖富營養(yǎng)化水平最高的區(qū)域,其CH4排放通量最高、Fe所占比例也遠高于其他2個區(qū)域.

從季節(jié)變化看,春季和夏季 CH4的 Cw、Ft、Fd和Fe均遠遠大于秋季和冬季,秋季和冬季差別不大;秋、冬季水-氣界面的Fe貢獻了Ft的46.1%與70.0%,春、夏季水-氣界面 Fe分別貢獻了 Ft的 71.3%和98.1%,由此可知CH4的Fd和Fe與季節(jié)密切相關.夏季 CH4主要通過冒泡排放,在美國 Elsinore湖,當白天溫度達到 35℃時 Fe對 Ft的貢獻率高于 90%[39].夏季以冒泡為主的排放方式可能是由于溫度升高導致產 CH4菌的活性增加,同時降低了水體 CH4飽和度,促進了冒泡的形成[16,21].

3.3 巢湖與其他湖泊CH4通量對比

邢陽平等[40]、陳永根等[41]曾報道過巢湖 CH4排放通量(表 3).陳永根等[41]研究表明,冬季巢湖 Ft為 1.31μmol/(m2·h),與本研究冬季的觀測結果相一致(1.72±0.716)μmol/(m2·h).邢陽平等[40]報道巢湖 Ft為 23.1μmol/(m2·h),和本研究中西湖心、中湖心結果相一致,但比西北湖灣低一個數量級,進一步表明巢湖西北湖灣為CH4排放熱點區(qū)域.

表3 世界不同區(qū)域湖泊CH4排放通量Table 3 CH4 fluxes in different lakes in the world

與國內東部平原湖區(qū)的湖泊 Ft相比,巢湖在西湖心、中湖心的水-氣界面 Ft低于東部平原湖區(qū)的平均值(50.6±91.2)μmol/(m2·h),比洞庭湖、東湖、太湖低,比東太湖、鄱陽湖、洪澤湖和南四湖高;而西北湖灣 Ft遠高于東部平原湖區(qū)的多數湖泊,但低于洞庭湖(表 3).這可能是因為洞庭湖的研究時間在夏季,并且正處洪水期,地表徑流攜帶大量有機質進入該采樣區(qū)域[16],并且季節(jié)性淹水會使植被覆蓋的濕地CH4排放量升高[42].巢湖西湖心和中湖心Fd與太湖和洞庭湖的研究結果相一致,但西北湖灣比太湖與洞庭湖高出1個數量級.

與國外湖泊相比,巢湖西湖心和中湖心的 CH4排放量低于全球平均水平183μmol/(m2·h),僅與一些北方寒冷地區(qū)的湖泊相當(表 3),比如歐洲北部湖泊、芬蘭的 Vehmasj?rvi湖、M?kij?rvi湖.而西北湖灣的 CH4排放超過了全球平均水平,與溫帶的Shingobee湖、北美的五大湖相當,但遠低于一些熱帶、亞熱帶湖泊,比如巴拿馬的Gatun湖、澳大利亞的Little Nerang Dam以及巴西南部的Biguás湖,這可能是由于水深、地理位置和營養(yǎng)物質有效性的差異造成的[43].本研究的結果也表明巢湖 CH4存在較大時空異質性,因此在湖泊 CH4排放通量估算研究中應該盡可能多地增加采樣點位及采樣頻次,來提高湖泊甲烷通量估算的可靠性.

4 結論

4.1 巢湖 3個研究點位 Cw含量分別為(0.178±0.002)～(1.123±0.026),(0.098±0.000)～(0.376±0.023),(0.060±0.005)～(0.221±0.009)μmol/L,西北湖灣 Cw顯著高于西湖心和中湖心;沉積物中 CH4亦表現為西北湖灣整體水平較高,水體與沉積物中 CH4含量與水體營養(yǎng)鹽水平、Chl a含量整體一致.

4.2 巢湖西北湖灣、西湖心和中湖心的 Ft分別為(50.1 ± 2.93)～(1232 ± 28.6),(2.49 ± 0.207)～(51.9 ±18.4),(3.66 ± 0.597)～(50.1 ± 2.93)μmol/(m2·h),巢湖CH4排放通量呈現出顯著的時空異質性,夏季和春季通量顯著高于秋季和冬季;西北湖灣 Ft顯著高于西湖心和中湖心,表現為巢湖CH4排放的熱點區(qū)域.

4.3 3個點位CH4排放以冒泡排放為主,西北湖灣、西湖心和中湖心 Fe分別占 Ft的 92.7%、57.1 %、73.6%;夏季冒泡排放對 Ft貢獻比例最大,高達98.1%.

致謝：本研究在采樣、實驗過程中得到等周紹宇、王亦奇、朱利釗等同學的支持與幫助,以及王兆德、劉成和申秋實老師對本文給出了修改建議,在此一并感謝.