商洛市食用菌重金屬污染風(fēng)險與健康風(fēng)險評價

董照鋒 趙宇 李娟 任崗

摘要：【目的】研究商洛市食用菌重金屬污染情況，評價其對人體的健康風(fēng)險，為產(chǎn)業(yè)發(fā)展和消費(fèi)安全提供科學(xué)依據(jù)?！痉椒ā坎捎迷游展庾V法與原子熒光光譜法測定食用菌栽培基質(zhì)（菌包、木屑、麩皮、豆粕）、灌溉水和香菇、木耳中的鉛（Pb）、鎘（Cd）、砷（As）和汞（Hg）含量，采用單因子污染指數(shù)法和綜合污染指數(shù)法對其污染狀況進(jìn)行分析，采用目標(biāo)危險系數(shù)法評價食用菌中重金屬產(chǎn)生的健康風(fēng)險?！窘Y(jié)果】168個食用菌栽培基質(zhì)樣本中As超標(biāo)率達(dá)8.33%，Pb和Hg處于安全水平，Cd為警戒線水平，As達(dá)中度污染水平，主要污染基質(zhì)為菌包。118個灌溉水樣本中As超標(biāo)率為1.69%，Pb、Cd和Hg處于安全水平，As達(dá)輕污染水平。120個食用菌樣本中4種重金屬含量均未超標(biāo)，處于安全水平。Pb、Cd和Hg單一風(fēng)險THQ值均小于1，但有3.33%和19.17%的樣本As THQ值超過1，分別對成人和兒童存在一定的健康風(fēng)險隱患;4種重金屬復(fù)合風(fēng)險有8.33%和27.50%的樣本TTHQ值超過1，分別對成人和兒童帶來健康風(fēng)險隱患?！窘Y(jié)論】商洛市食用菌栽培基質(zhì)與灌溉水存在一定的As污染，食用菌中4種重金屬含量低于相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，但存在一定的As健康風(fēng)險隱患，尤其對兒童的攝入風(fēng)險較高。

關(guān)鍵詞： 食用菌;重金屬;污染風(fēng)險;健康風(fēng)險;商洛市

中圖分類號： S646;X171.5? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A 文章編號：2095-1191（2021）04-1066-07

Assessment on pollution risk and health risk of heavy metal in edible fungi in Shangluo City

DONG Zhao-feng， ZHAO Yu， LI Juan， REN Gang

（Shangluo Municipal Agricultural Product Quality and Safety Center， Shangluo， Shaanxi? 726000， China）

Abstract：【Objective】This paper studied the pollution of heavy metals in edible fungi in Shangluo City，evaluated health risk of the pollution to humans，and provided scientific basis for edible fungi industrial development and consumption safety. 【Method】The lead（Pb），cadmium（Cd），arsenic（As），hydrargyrum（Hg） contents in the cultivation matrix of edible fungi（bag，sawdust，bran，soybean meal），irrigation water，shiitake and agaric were determined by atomic absorption spectrometry and atomic fluorescence spectrometry. The pollution status was analyzed by single factor pollution index and comprehensive pollution index，and the health risk of heavy metals in edible fungi was evaluated by target risk coefficient（THQ，TTHQ） method. 【Result】The results showed that the excess rate of As in 168 edible fungi cultivation substrates was 8.33%，the Pb and Hg were at a safe level，the Cd was at alertness line level，the As reached a moderate pollution level，and the main contaminated substrate was bacterial bag. The excess rate of As in 118 irrigation water samples was 1.69%，the Pb，Cd and Hg were at a safe level and the As reached the level of light pollution. The contents of 4 heavy metals in 120 edible fungi were not exceeded the standard and kept at a safe level. The single risk THQ values of Pb，Cd，Hg were less than 1，but there were still 3.33% and 19.17% of samples with As THQ values more than 1，it indicated that they had some health risks for adults and children respectively. And four kinds of heavy metal compound risk TTHQ values in 8.33% and 27.50% samples were more than 1，they would bring health risks to adults and children respectively. 【Conclusion】The results show that there is certain As pollution in the edible fungi cultivation substrate and irrigation water in Shangluo City. The contents of four heavy metals in edible fungi are lower than standards，but there still have some health risks of As pollution，the health risks for children are high.

Key words： edible fungi; heavy metal; pollution risk; health risk; Shangluo City

Foundation item： National Key Research and Development Program of China（2019YFC1606701）; Demonstration and Extension Project of Agricultural Science and Technology in Shaanxi（KJCX-2016-03）

0 引言

【研究意義】商洛地處秦嶺南麓，屬暖溫帶半濕潤季風(fēng)氣候，是食用菌優(yōu)質(zhì)適栽區(qū)，栽培規(guī)模居陜西省首位，以香菇和木耳兩大類為主。2017年商洛香菇獲得國家農(nóng)產(chǎn)品地理標(biāo)志登記保護(hù)，2019年入選全國農(nóng)產(chǎn)品區(qū)域公用品牌，2020年入選全國特色農(nóng)產(chǎn)品優(yōu)勢區(qū)。近年來隨著食用菌產(chǎn)業(yè)的快速發(fā)展和秦嶺生態(tài)環(huán)境保護(hù)工作的持續(xù)推進(jìn)，商洛食用菌栽培主要基質(zhì)原料由櫟樹木屑改為果木與雜木混合木屑，增加了食用菌的重金屬污染風(fēng)險。因此，開展食用菌重金屬污染風(fēng)險監(jiān)測和健康風(fēng)險評價，對保障消費(fèi)安全及食用菌產(chǎn)業(yè)安全與可持續(xù)發(fā)展具有重要意義?！厩叭搜芯窟M(jìn)展】國內(nèi)已有不少學(xué)者對食用菌重金屬污染風(fēng)險和健康風(fēng)險評價進(jìn)行研究。崔艷莉等（2016）研究表明新疆昌吉大部分地區(qū)食用菌重金屬污染較重，需從栽培源頭加大控制防范力度。李爽等（2016）研究表明北京市場常見食用菌中砷（As）、鉛（Pb）和鎘（Cd）污染較輕，但個別樣品Pb和Cd含量超標(biāo)。崔暢等（2018）對遼寧省不同地區(qū)食用菌中鎳（Ni）、鉻（Cr）、Pb、Cd、As和汞（Hg）等6種重金屬元素含量進(jìn)行測定，結(jié)果表明所測樣品重金屬合格率均為97%以上。邵祥龍等（2017）研究發(fā)現(xiàn)上海市食用菌中Pb含量存在一定程度超標(biāo)，因攝入食用菌導(dǎo)致Pb暴露的總體風(fēng)險處于可接受水平，但食用菌高消費(fèi)人群的Pb暴露量相對較高，存在一定的健康風(fēng)險。盧垣宇（2018）對貴州省2017年食用菌中的Pb、As、Cd和Hg進(jìn)行分析，產(chǎn)品合格率為91.55%，部分食用菌中As、Cd和Hg含量過高對消費(fèi)者健康造成影響。王彩霞等（2019）測定了2013年市售235份食用菌樣本，認(rèn)為陜西省食用菌重金屬污染較輕，居民的膳食風(fēng)險在安全范圍，少數(shù)食用菌樣品重金屬含量較高，主要與種植環(huán)境有關(guān)?！颈狙芯壳腥朦c(diǎn)】經(jīng)過7年多的產(chǎn)業(yè)發(fā)展，陜西省食用菌栽培種類、品種和栽培模式均發(fā)生了很大變化，但監(jiān)測新形勢下商洛市食用菌及其栽培基質(zhì)和灌溉水中的重金屬含量，并評估其健康風(fēng)險的研究鮮見報道。【擬解決的關(guān)鍵問題】以商洛產(chǎn)區(qū)食用菌灌溉水、栽培基質(zhì)及香菇、木耳為研究對象，采用原子吸收光譜法對Pb和Cd含量進(jìn)行定量分析，原子熒光光譜法對Hg和As含量進(jìn)行定量分析，利用單因子污染指數(shù)法和綜合污染指數(shù)法對商洛市食用菌重金屬污染因子進(jìn)行風(fēng)險評價，采用目標(biāo)危害系數(shù)法評價食用菌中重金屬對人體造成的健康風(fēng)險，以期為商洛市食用菌產(chǎn)業(yè)發(fā)展和消費(fèi)安全提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1. 1 試驗材料

2019年2月—2020年6月，按照NY/T 1054—2013《綠色食品 產(chǎn)地環(huán)境調(diào)查、監(jiān)測與評價規(guī)范》、NY/T 396—2000《農(nóng)用水源環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》和NY/T 789—2004《農(nóng)藥殘留分析樣本的采樣方法》，對商洛市7個縣（區(qū)）95個規(guī)?；秤镁耘嗷睾?個大型菌包生產(chǎn)廠的栽培基質(zhì)、灌溉水和食用菌產(chǎn)品進(jìn)行采樣，采集樣品包括食用菌栽培基質(zhì)168個（包含菌包廠的菌包、木屑、麩皮和豆粕各15個樣本）、灌溉水118個（含菌包生產(chǎn)和灌溉水）、食用菌產(chǎn)品120個（含鮮香菇樣本48個、鮮木耳樣本45個和干木耳樣本27個）。

1. 2 試驗方法

采用石墨爐原子吸收分光光度計和原子熒光光度計，分別依據(jù)GB 5009.12—2017《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中鉛的測定》（第一法）、GB 5009.15—2014《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)? 食品中鎘的測定》、GB 5009.17—2014《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中總汞及有機(jī)汞的測定》（ 第一篇第一法）和GB 5009.11—2014《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中總砷及無機(jī)砷的測定》（第一篇第二法）測定食用菌、灌溉水和栽培基質(zhì)中Pb、Cd、As（總As）和Hg（總Hg）4種元素。

1. 3 方法學(xué)試驗

1. 3. 1 精密度試驗 精密度試驗表示幾次平行測定結(jié)果之間的互相接近程度，用相對標(biāo)準(zhǔn)偏差（RSD）表示。選取商州區(qū)某一食用菌基地的產(chǎn)品、栽培基質(zhì)和水樣進(jìn)行重復(fù)性試驗，重復(fù)測定8次。

1. 3. 2 回收率試驗 回收率用于評價方法的準(zhǔn)確度及可靠性，本研究采用樣品加標(biāo)回收方法和標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)測定2種方法。樣品選取商州區(qū)某一食用菌基地的產(chǎn)品、栽培基質(zhì)和水樣，計算回收率。測定標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW10019（蘋果）和GBW1004（大蔥），分析試驗的準(zhǔn)確性。

1. 4 污染評價方法

采用單因子污染指數(shù)法和綜合污染指數(shù)法（內(nèi)梅羅污染指數(shù)法）相結(jié)合的方法進(jìn)行污染評價（董照鋒等，2019）。

單因子污染指數(shù)法：Pi=Ci/Si，式中，Pi為被測物中污染物i的單因子污染指數(shù)，Ci為第i種污染物的濃度即測定值，Si為第i種污染物的限量值。判定方法：Pi<0.2為正常背景值水平，0.2≤Pi<0.6為輕污染水平，0.6≤Pi<1.0為中污染水平，Pi≥1.0為重污染水平，即超標(biāo)水平（程國霞等，2016）。

綜合污染指數(shù)法：P=[（P[2max]+P[2ave]）/2]1/2 ，式中，P為綜合（內(nèi)梅羅）污染指數(shù)，Pmax為所評價污染物單因子污染指數(shù)的最大值，Pave為所評價污染物單因子污染指數(shù)的平均值。P≤0.7表示重金屬含量等級為安全，0.73.0為嚴(yán)重污染（張從，2002）。

本研究中食用菌、栽培基質(zhì)及灌溉水的重金屬污染評價分別以NY/T 749—2018《綠色食品 食用菌》和NY/T 391—2013《綠色食品 產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量》的相關(guān)限量標(biāo)準(zhǔn)作為參照（表1）。

1. 5 健康風(fēng)險評價方法

采用目標(biāo)危害系數(shù)法評價食用菌中的重金屬單一風(fēng)險（THQ）及復(fù)合風(fēng)險（TTHQ）。THQ（TTHQ）<1，表明無明顯健康風(fēng)險;THQ（TTHQ）≥1，則表明存在健康風(fēng)險，值越大說明其對人體健康產(chǎn)生的負(fù)面影響越大（王北洪等，2016）。

THQ=（EF×ED×FIR×C）/（RFD×WAB×TA）×10-3

TTHQ=ΣTHQ

THQ計算公式中的各項參數(shù)見表2。

1. 6 統(tǒng)計分析

采用SPSS 22.0對數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計和相關(guān)分析。

2 結(jié)果與分析

2. 1 方法學(xué)試驗結(jié)果

2. 1. 1 標(biāo)準(zhǔn)曲線的回歸方程及相關(guān)系數(shù) 綜合參考國家標(biāo)準(zhǔn)中重金屬測定標(biāo)準(zhǔn)曲線標(biāo)準(zhǔn)序列濃度和儀器分析手冊中標(biāo)準(zhǔn)曲線配制指導(dǎo)濃度，確定Pb、Cd、As和Hg 6個點(diǎn)的標(biāo)準(zhǔn)序列濃度（x），測定標(biāo)準(zhǔn)溶液吸光值（y），求得標(biāo)準(zhǔn)曲線方程。Pb、Cd、As和Hg的線性方程分別為y=0.0054552x-0.0037347、y=0.10596x+0.01617、y=366.791x+61.116和y=107.748x+ 7.591，相關(guān)系數(shù)分別為0.9992、0.9983、0.9999和0.9999，各元素線性關(guān)系較好。

2. 1. 2 精密度試驗結(jié)果 精密度試驗結(jié)果表明，食用菌、栽培基質(zhì)和灌溉水中Pb、Cd、As、Hg測定值為0.0872～2.1335 mg/kg，RSD（n=6）為0.63%～2.35%，根據(jù)GB/T 27404—2008《實(shí)驗室質(zhì)量控制規(guī)范 食品理化檢測》中實(shí)驗室內(nèi)部變異系數(shù)參考范圍，說明該試驗精密度較好。

2. 1. 3 回收率及標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)試驗結(jié)果 回收率試驗結(jié)果如表3所示，根據(jù)GB/T 27404—2008判定，此檢驗準(zhǔn)確性好。標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)測定結(jié)果（表4）表明，GBW10019（蘋果）中Pb和Cd實(shí)測值、GBW1004（大蔥）中As和Hg實(shí)測值與標(biāo)準(zhǔn)值的偏差均在指導(dǎo)范圍之內(nèi)。

2. 2 污染風(fēng)險評價結(jié)果

2. 2. 1 食用菌栽培基質(zhì)重金屬含量及污染評價 調(diào)查商洛食用菌基質(zhì)原料配比可知，木耳基質(zhì)中木屑占82%～86%、麩皮占12%～14%、豆粕占2%，香菇基質(zhì)中木屑占78%、麩皮占20%，菌包的主要原料為木屑和麩皮。2020年在7個大型菌包廠采集菌包、木屑、麩皮和豆粕各15個樣本，其重金屬含量測定結(jié)果見表5。菌包中Pb含量顯著高于3種基質(zhì)（P<0.05，下同），Hg含量與3種基質(zhì)也存在顯著差異，而菌包、木屑和麩皮中Cd含量無顯著差異（P>0.05，下同），菌包與木屑中As含量無顯著差異。采用SPSS 22.0對菌包中Pb、Cd、As、Hg含量與其配料木屑、麩皮、豆粕中相應(yīng)重金屬含量進(jìn)行相關(guān)分析，結(jié)果表明，菌包中Pb、Cd、As、Hg含量與木屑中相應(yīng)重金屬含量的皮爾遜相關(guān)系數(shù)分別為0.711、0.844、0.784和0.742，伴隨概率P值為0.002～0.012，與麩皮中相應(yīng)重金屬含量的皮爾遜相關(guān)系數(shù)分別為0.162、0.616、0.184和0.251，P值為0.004～0.016，與豆粕中相應(yīng)重金屬含量的皮爾遜相關(guān)系數(shù)分別為0.161、0.186、0.011和0.362，P值為0.005～0.021，說明菌包與木屑中的4種重金屬含量、麩皮中Cd含量存在較高的相關(guān)性。

168個食用菌栽培基質(zhì)重金屬含量測定結(jié)果見表6，Pb、Cd、As和Hg 4種重金屬元素檢出率依次為100%、99.40%、88.10%和23.81%，As超標(biāo)率達(dá)8.33%（超標(biāo)樣品全部為菌包），其他3種元素均未超標(biāo)。依據(jù)單因子污染指數(shù)，Pb處于正常背景值水平，Cd、As和Hg達(dá)輕污染水平。依據(jù)綜合污染指數(shù)法評價，Pb和Hg處于安全水平，Cd達(dá)警戒線水平，As達(dá)中度污染水平。

2. 2. 2 食用菌灌溉水重金屬含量及污染評價 灌溉水重金屬含量測定及污染評價結(jié)果見表7，在118個檢測樣本中，2個樣本As含量超出限量值（超標(biāo)率1.69%），Pb、Cd和Hg均未超標(biāo)。4種重金屬元素的Pi均小于0.2，為正常背景值水平。Pb、Cd和Hg綜合污染指數(shù)均小于0.7，處于安全水平，As的綜合污染指數(shù)大于1.0，達(dá)輕污染水平。

2. 2. 3 食用菌重金屬含量及污染評價 食用菌樣本重金屬含量測定及污染評價結(jié)果見表8，Pb、Cd、As和Hg在鮮食用菌和干食用菌中的含量均未超標(biāo)。Pb、Cd、As和Hg在干木耳中的平均含量分別為0.3392、0.0455、0.1223和0.0221 mg/kg，在鮮木耳中的平均含量分別為0.1105、0.0136、0.0039和0.0183 mg/kg，在鮮香菇中的平均含量分別為0.0922、0.0339、0.0814和0.0008 mg/kg。干木耳中4種重金屬平均含量高于鮮木耳和鮮香菇，鮮木耳中As含量低于鮮香菇。鮮木耳中Pb、Cd、As和Hg檢出率分別為93.33%、91.11%、13.33%和62.22%，干木耳中4種重金屬元素檢出率均不同程度高于鮮木耳。將干制食用菌進(jìn)行質(zhì)量折算，采用SPSS 22.0對食用菌中Pb、Cd、As、Hg含量與其栽培基質(zhì)（菌包）中相應(yīng)重金屬含量進(jìn)行相關(guān)分析，結(jié)果表明Pb、Cd、As和Hg的皮爾遜相關(guān)系數(shù)為0.620、0.741、0.665和0.754，P值為0.004～0018，說明食用菌與其栽培基質(zhì)（菌包）中4種重金屬存在較高的相關(guān)性;分析食用菌產(chǎn)品與灌溉水中Pb、Cd、As、Hg含量的相關(guān)性，As含量的皮爾遜相關(guān)系數(shù)為0.508，P值為0.016，而Pb、Cd和Hg的P值均大于0.05，表明食用菌產(chǎn)品中As含量與灌溉水中As含量有低度相關(guān)性，與Pb、Cd、Hg無明顯相關(guān)性。

2. 3 食用菌重金屬健康風(fēng)險分析結(jié)果

根據(jù)楊天偉等（2016）10%干重折算方法，將干食用菌折算為鮮食用菌后進(jìn)行健康風(fēng)險評估，結(jié)果見表9。從單一風(fēng)險來看，Pb、Cd和Hg的THQ均小于1，表明不存在健康風(fēng)險，但As對成人和兒童分別有3.33%和19.17%的樣本THQ超過1，表明As存在一定的健康風(fēng)險隱患。4種重金屬的復(fù)合風(fēng)險結(jié)果表明，雖然TTHQ平均值均小于1，但仍有8.33%和27.50%的樣本會對成人和兒童帶來健康風(fēng)險隱患。整體而言，商洛市食用菌中重金屬As是一個關(guān)鍵污染因素，需引起重視。

3 討論

王彩霞等（2019）對2013年陜西省10個地市市售的食用菌產(chǎn)品重金屬含量進(jìn)行分析，其中涉及商洛產(chǎn)品25個，本研究結(jié)果與其比較，王彩霞等（2019）測定商洛市食用菌中Pb、Cd、Hg平均含量低于本研究，但As含量和檢出率高于本研究。本研究還比較了鮮香菇和干木耳、鮮木耳中Pb、Cd、As、Hg含量，發(fā)現(xiàn)干木耳中4種重金屬平均含量高于鮮木耳和鮮香菇，鮮木耳中As含量低于鮮香菇，與王彩霞等（2019）的研究結(jié)果不一致，說明隨著近年來商洛市食用菌種植模式的改變，食用菌中重金屬污染形式也發(fā)生了改變。2018—2019年商洛市農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全中心曾針對個別批次干木耳Pb超標(biāo)問題進(jìn)行跟蹤調(diào)查，發(fā)現(xiàn)商洛市的木耳干制過程需經(jīng)自然晾曬，而通常晾曬場所距公路較近，推測汽車尾氣可能是干木耳Pb污染原因之一。

針對食用菌中4種重金屬的污染源，本研究測定了食用菌栽培基質(zhì)和灌溉水中4種重金屬含量并分析其與食用菌中相關(guān)重金屬含量的相關(guān)性，發(fā)現(xiàn)食用菌與其栽培基質(zhì)中4種重金屬含量存在較高的相關(guān)性，與灌溉水中As含量的相關(guān)性較低，與其他3種重金屬元素?zé)o明顯相關(guān)性;此外，栽培基質(zhì)與木屑中4種重金屬含量存在較高相關(guān)性，與麩皮中Cd含量存在較高的相關(guān)性。對栽培基質(zhì)來源和用量調(diào)查結(jié)果進(jìn)行分析，商洛食用菌木屑中果木占50%～70%，雜木占30%～50%，果木主要來源于關(guān)中、陜北、四川等地，雜木來源于陜南。木屑重金屬污染是否與果木長期的重金屬富集有關(guān)有待進(jìn)一步研究。

食用菌栽培基質(zhì)和灌溉水污染評價結(jié)果顯示As檢出率不高但污染風(fēng)險較大，主要原因是綜合污染指數(shù)突出較重污染物的影響，As雖然檢出率不高，但其最大檢測值較大，導(dǎo)致Pi和Pmax值大。健康風(fēng)險分析結(jié)果表明，商洛市食用菌中Pb、Cd和Hg無明顯的健康風(fēng)險，但As存在一定的風(fēng)險隱患，尤其是對兒童的攝入風(fēng)險明顯高于成人，與劉燁潼等（2015）、王北洪等（2016）的研究結(jié)果一致，主要原因是兒童的FIR/WAB高于成人。

商洛市食用菌As污染風(fēng)險應(yīng)引起重視，建議相關(guān)機(jī)構(gòu)加強(qiáng)食用菌生產(chǎn)過程的質(zhì)量安全監(jiān)管和重金屬污染防控。此外，商洛市食用菌種植過程中重金屬的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律將在后續(xù)作進(jìn)一步研究。

4 結(jié)論

商洛市食用菌栽培基質(zhì)與灌溉水存在一定的As污染，食用菌中4種重金屬含量低于相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，但存在一定的As健康風(fēng)險隱患，尤其對兒童的攝入風(fēng)險較高。

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（責(zé)任編輯 羅 麗）