內(nèi)蒙古東勝地區(qū)砂巖型鈾礦賦礦地層方解石膠結(jié)物C、O同位素特征和成因模型

劉漢彬，金貴善，張建鋒，韓娟，李軍杰，張佳，石曉，徐可

核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京，100029

內(nèi)容提要: 砂巖型鈾礦賦礦地層方解石膠結(jié)物C、O同位素組成對(duì)研究成礦機(jī)制具有重要的理論和實(shí)踐意義。前人在成礦流體來(lái)源定性判斷方面做了大量的研究工作，但缺乏對(duì)成礦混合流體的組分特征及相關(guān)參數(shù)的定量認(rèn)識(shí)。根據(jù)內(nèi)蒙古東勝地區(qū)東南部皂火壕和西北部納嶺溝鈾礦床賦礦地層直羅組方解石膠結(jié)物C、O同位素組成特征，建立了滲出熱鹵水和滲入地層水兩種不同流體混合生成方解石膠結(jié)物C、O同位素組成定量成因模型，并研究了兩種流體來(lái)源、溶解碳的濃度比、流體比例以及熱液溫度等綜合因素。除少數(shù)樣品方解石膠結(jié)物為地層沉積時(shí)形成外，大部分方解石膠結(jié)物是熱鹵水與地層水兩種流體混合作用的結(jié)果，古生界有機(jī)酸脫羧作用導(dǎo)致熱鹵水中富含CO2。東勝地區(qū)砂巖型鈾礦成礦流體地層水與熱鹵水比例為0.5～0.9，地層水所占的比例較大；熱鹵水與地層水溶解碳濃度比主要范圍為1.5～5.0，部分大于10.0，熱鹵水中溶解碳濃度較高，是富含CO2的流體。混合流體溫度分為兩個(gè)主要范圍55～80℃、90～140℃，結(jié)合古鹽度和鹽度指數(shù)反演，表明成礦流體為有機(jī)與無(wú)機(jī)混合成因的低溫?zé)嵋毫黧w。用砂巖型鈾礦賦礦地層方解石膠結(jié)物C、O同位素組成，可定量模擬兩種流體溶解碳濃度比、流體比例和方解石形成時(shí)溫度等流體成礦條件，解釋碳酸鹽膠結(jié)物成因，以便從成礦流體角度更好地理解成礦作用過(guò)程。

鄂爾多斯盆地是一個(gè)重要的石油、天然氣、煤炭能源基地。自從20世紀(jì)90年代末，在該盆地東北部東勝地區(qū)先后發(fā)現(xiàn)并探明了皂火壕、納嶺溝、大營(yíng)等砂巖型鈾礦床(張金帶，2016)。鈾礦床成因模式為疊合鈾成礦模式，即在古層間氧化作用的基礎(chǔ)上，疊加后期還原性低溫?zé)崃黧w改造而成礦(李子穎等，2006；秦明寬等，2017；彭云彪等，2017；易超等，2018)。

目前，砂巖型鈾礦賦礦地層方解石膠結(jié)物C、O同位素組成已經(jīng)在東勝地區(qū)成礦作用研究中得到很好的利用，研究手段主要是根據(jù)不同成因C同位素組成分析、δ13CV-PDB及δ18OV-SMOW圖解投圖、用方解石膠結(jié)物和流體之間的氧同位素分餾系數(shù)計(jì)算流體氧同位素組成等方法，對(duì)其成因進(jìn)行判斷分析，獲得對(duì)流體來(lái)源的認(rèn)識(shí)(馮喬等，2016；吳柏林等，2016；湯超等，2016；張賓等，2020)：C同位素組成主要受有機(jī)酸脫羥基作用的控制，O同位素組成揭示其來(lái)源于地層水與低溫深層熱鹵水的混合。但模式比較法只能進(jìn)行定性分析，利用分餾系數(shù)計(jì)算流體O同位素組成時(shí)，只把溫度作為限定條件，沒(méi)有限定兩種流體混合比例以及各自的同位素組成等條件，制約了碳酸鹽膠結(jié)物C、O同位素組成在砂巖型鈾礦床成礦作用過(guò)程中的示蹤應(yīng)用。

在對(duì)東勝地區(qū)東南部皂火壕鈾礦床賦礦地層直羅組方解石膠結(jié)物C、O同位素特征進(jìn)行分析基礎(chǔ)上，試圖根據(jù)已有的研究資料，假定地層水和低溫?zé)猁u水的C、O同位素組成，用兩種不同流體混合生成方解石C、O同位素組成計(jì)算方法(鄭永飛等，2000)，從滲入地層水、滲出低溫?zé)猁u水兩種流體來(lái)源、溶解碳的濃度比、流體比例以及熱液溫度等因素綜合考慮，建立定量成因模型，分析并解釋碳酸鹽膠結(jié)物成因，以便從成礦流體角度更好地理解成礦作用過(guò)程。

1 地質(zhì)概況

鄂爾多斯盆地是在華北克拉通基礎(chǔ)上，受古亞洲、特提斯和環(huán)太平洋三大構(gòu)造域的作用交切、疊加與復(fù)合而成(李子穎等，2019)。盆地劃分為伊盟隆起、渭北隆起、晉西撓褶帶、陜北斜坡、天環(huán)坳陷和西緣沖斷帶6個(gè)一級(jí)構(gòu)造單元(李宏濤等，2007)。東勝地區(qū)砂巖型鈾礦位于伊盟隆起的東北部。盆地由結(jié)晶基底、穩(wěn)定型地臺(tái)沉積蓋層和活動(dòng)型盆地沉積蓋層組成。其中，結(jié)晶基底為太古宇—古元古界，地臺(tái)沉積蓋層為中元古界—三疊系，盆地蓋層為侏羅系—第四系(圖1)。

圖1 鄂爾多斯盆地東勝地區(qū)砂巖型鈾礦地質(zhì)簡(jiǎn)圖(據(jù)陳路路等，2017修改)Fig. 1 Geological map of sandstone type uranium deposit in Dongsheng area, Ordos Basin (modified from Chen Lulu et al., 2017&)

侏羅系直羅組為東勝地區(qū)砂巖型鈾礦賦礦地層，直羅組分為上段和下段，上段為雜色的中細(xì)砂巖、泥巖。下段分為上、下兩個(gè)亞段(焦養(yǎng)泉等，2005)，上亞段主要為綠色砂巖、泥巖；含礦主巖為直羅組下段的下亞段砂巖，巖石顏色以灰色為主，結(jié)構(gòu)較疏松。直羅組砂巖總體成熟度較低，砂巖中碎屑磨圓度和分選性均較差，分為粗砂巖、中粒砂巖、細(xì)砂巖。

直羅組砂巖氧化還原分帶具有其獨(dú)特特征，在垂向上具有后生蝕變分帶(李子穎等，2007；肖新建等，2004a)，直羅組下段上亞段綠色砂巖為氧化帶，是發(fā)生后生蝕變作用的主要分帶。直羅組下段下亞段灰色砂巖為還原帶，綠色砂巖與灰色砂巖之間為氧化—還原過(guò)渡帶，鈾礦化位于過(guò)渡帶內(nèi)。

2 方解石膠結(jié)物同位素組成

2.1 方解石礦物特征

東勝地區(qū)砂巖型鈾礦一個(gè)重要的成礦特征是發(fā)生較強(qiáng)的碳酸鹽化蝕變作用，碳酸鹽膠結(jié)物含量一般小于0.5%，因膠結(jié)物含量較少，碎屑顆粒相互接觸，膠結(jié)物僅存在于碎屑顆粒的接觸處，以接觸膠結(jié)為主，孔隙式膠結(jié)為輔。部分砂巖碳酸鹽化強(qiáng)烈，碳酸鹽含量可達(dá)10%～20%或更高，砂巖基質(zhì)和膠結(jié)物含量相對(duì)較高，碎屑顆粒分布于其中，呈基底式膠結(jié)。據(jù)X-射線衍射分析，碳酸鹽幾乎全為方解石，有少量菱鐵礦(李子穎等，2019)。

在賦礦地層直羅組砂巖特別是礦化段砂巖中，碳酸鹽化較強(qiáng)，膠結(jié)物為亮晶方解石或粗晶方解石。碎屑顆粒主要有石英、長(zhǎng)石和巖屑等，結(jié)構(gòu)成熟度及成分成熟度為中等。碎屑物中少部分石英顆粒出現(xiàn)次生加大邊現(xiàn)象(圖2a)。填隙物主要以方解石膠結(jié)物為主，另外，方解石常與黃鐵礦伴生(圖2)。

圖2 東勝地區(qū)皂火壕鈾礦床直羅組砂巖特征: (a)方解石(Cal)膠結(jié)物膠結(jié)石英(Qtz)、長(zhǎng)石(Or)顆粒(正交偏光)；(b)黃鐵礦(Py)與方解石(Cal)(反射光)；(c)粒狀黃鐵礦(Py)充填顆?？紫叮浇馐?Cal)膠結(jié)物膠結(jié)石英(Qtz)顆粒，鈦鈾礦(Bra)(反射光)；(d)浸染狀黃鐵礦(Py)與方解石(Cal)膠結(jié)物(反射光)Fig. 2 Sandstone characteristics of Zhiluo Formation in Zaohuohao uranium deposit，Dongsheng area: (a) Calcitecement cemented quartz and feldspar particles ( magnification , crossed-polarized light); (b) pyriteand calcite ( magnification, reflected light); (c) granular pyrite filled in particle pores, calcite cement colloidal quartz particles, uraninite (× 5 magnification , reflected light); (d) disseminated pyrite and calcite cement (× 5 magnification, reflected light) 方解石—Cal; 石英—Qtz; 長(zhǎng)石—Or; 黃鐵礦— Py; 鈦鈾礦—Bra Calcite—Cal; Quartz—Qtz; Feldspar—Or; Pyrite— Py; Uraninite—Bra

為研究東勝地區(qū)成礦流體作用，特別是成礦流體來(lái)源及組成、成礦溫度及氧化還原不同分帶差異等，在研究區(qū)東南部皂火壕礦床進(jìn)行賦礦地層直羅組砂巖取樣，在對(duì)砂巖方解石膠結(jié)物C、O同位素組成分析測(cè)試基礎(chǔ)上，進(jìn)行了同位素特征和成因模型研究。

2.2 分析過(guò)程

分析測(cè)試過(guò)程主要為，先將樣品粉碎至180目，在真空、25℃恒溫條件下，將適量100%的磷酸加入盛有2 g砂巖樣品的反應(yīng)試管中，反應(yīng)時(shí)間4 h以上, 用冷凍法分離、除去生成的水，收集由方解石膠結(jié)物與磷酸反應(yīng)生成的純凈CO2氣體。在中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院礦產(chǎn)資源研究所用MAT251氣體同位素質(zhì)譜儀進(jìn)行雙路法測(cè)量，測(cè)得C、O同位素組成數(shù)據(jù)(表1)。測(cè)量結(jié)果以V-PDB和V-SMOW為標(biāo)準(zhǔn), 分別記為δ13CV-PDB和δ18OV-PDB、δ18OV-SMOW。分析精度優(yōu)于±0. 2‰。碳酸鹽參考標(biāo)準(zhǔn)為GBW04417方解石, 其δ18OV-PDB和δ13CV-PDB分別是-24.12‰ 和-6.06‰(丁悌平，2002)。δ18OV-PDB與δ18OV-SMOW兩種表示之間的轉(zhuǎn)化關(guān)系為，δ18OV-SMOW=1.03091×δ18OV-PDB+30.91。

2.3 C、O同位素組成特征

對(duì)分析數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)(表1)，東勝地區(qū)皂火壕鈾礦床方解石膠結(jié)物C、O同位素組成范圍：

表1 東勝地區(qū)皂火壕鈾礦床方解石膠結(jié)物C、O同位素組成Table 1 Carbon and oxygen isotopic compositions of calcite cements in Zaohuohao uranium deposit, Dongsheng area

(1)灰色及綠色含礦砂巖的δ13CV-PDB范圍為-12.5‰～-1.5‰，平均值為-7.8‰；δ18OV-PDB范圍為-12.9‰～-9.7‰，平均為-11.3‰，δ18OV-SMOW范圍為17.5‰ ～22.0‰，平均值為19.3‰。

(2)灰色砂巖的δ13CV-PDB范圍為-12.1‰～-1.5‰，平均值為-7.3‰；δ18OV-PDB范圍為-14.0‰～-5.0‰，平均值為-10.6‰，δ18OV-SMOW范圍為16.5‰ ～25.7‰，平均值為20.0‰。

(3)綠色砂巖的δ13CV-PDB范圍為-17.8‰～-1.6‰，平均值為-6.8‰；δ18OV-PDB范圍為-13.6‰～-7.5‰，平均值為-10.4‰，δ18OV-SMOW范圍為16.9‰～23.1‰ ，平均值為20.2‰。全部樣品的δ13CV-PDB范圍為-17.8‰～-1.5‰，平均值為-7.3‰；δ18OV-PDB范圍為-14.0‰～-5.0‰，平均值為-10.7‰，δ18OV-SMOW范圍為16.5‰ ～25.7‰，平均值為19.9‰。

可以看出，除個(gè)別綠色砂巖的方解石膠結(jié)物δ13CV-PDB值相對(duì)較低，個(gè)別灰色砂巖的方解石膠結(jié)物 O同位素值相對(duì)較低外，三種不同砂巖的方解石膠結(jié)物C、O同位素組成范圍基本一致。

2.4 流體來(lái)源

根據(jù)方解石膠結(jié)物C、O同位素組成，可以判斷砂巖型鈾礦成礦流體的來(lái)源(楊曉勇等，2009；薛春紀(jì)等，2010；馮喬等，2016；吳柏林等，2016；湯超等，2016；李子穎等，2019；張賓等，2020)。本次測(cè)量的砂巖方解石膠結(jié)物δ13CV-PDB范圍為-17.8‰～-1.5‰，總體上比海相碳酸鹽C同位素組成(δ13CV-PDB=-4.0‰～4.0‰; Bath et al.，1987)偏負(fù)，也比大氣降水中C同位素組成(δ13CV-PDB=-7.0‰～-3.5‰; Schmidt et al.，2005)偏負(fù)，但比有機(jī)質(zhì)的C同位素組成(δ13CV-PDB=-33.0‰～-18.0‰; Schmidt et al.，2005)偏正，與上古生界氣田中CO2碳同位素組成范圍(δ13CV-PDB=-20‰～-4‰; 張龍，2017)大致相當(dāng)，且約有五分之一樣品的δ13CV-PDB<-10.0‰。因此，可以推測(cè)盆地?zé)猁u水中溶解碳參與了砂巖膠結(jié)物方解石形成。

在東勝地區(qū)很多學(xué)者對(duì)賦礦地層直羅組方解石膠結(jié)物進(jìn)行了C、O同位素組成特征研究(表2)，馮喬等(2016)對(duì)東勝鈾礦區(qū)方解石C、O同位素研究表明，方解石的δ13CV-PDB值范圍為-19.6‰ ～-1.11‰，δ18OV-PDB值范圍-17.13‰～-9.00‰，由于地層滲入水和滲出熱鹵水影響程度不同，導(dǎo)致δ13C值的變化范圍較寬，方解石是由低溫?zé)嵋撼傻V作用形成的。楊曉勇等(2009)對(duì)碳酸鹽膠結(jié)物的C、O同位素測(cè)定結(jié)果表明，δ13CV-PDB值變化范圍為-23.62‰ ～-4. 24‰，δ18OV-SMOW范圍為10. 32‰ ～19. 52‰，且碳酸鹽含量與δ13CV-PDB值呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，說(shuō)明有機(jī)碳加入使砂巖中碳酸鹽膠結(jié)物含量增加，碳同位素組成δ13CV-PDB反而變負(fù)，證明了賦礦地層直羅組碳酸鹽膠結(jié)物方解石部分來(lái)源于有機(jī)質(zhì)脫羧作用。吳柏林等(2016)對(duì)方解石樣品的C、O 同位素組成特征進(jìn)行了研究，δ13CV-PDB范圍為- 0.3‰～-14.59‰，平均值為-6.19‰，δ18OV-PDB范圍為-9.6‰～-12.31‰，平均值為-11.34‰，其碳的來(lái)源具有明顯有機(jī)碳特征。薛春紀(jì)等(2010)研究表明，方解石的δ13CV-PDB范圍為-14. 0‰～ 2.7‰，δ18OV-SMOW范圍為18.4‰ ～24.6‰，認(rèn)為碳同位素組成指示鈾成礦流體中的大量碳來(lái)自烴類的氧化。湯超等(2016)研究結(jié)果表明，方解石膠結(jié)物δ13CV-PDB范圍為-15.7‰～-1.6‰，平均值為-9.08‰，δ18OV-PDB范圍為-15.6‰～-10‰，平均-12.4‰，方解石的碳來(lái)源為有機(jī)碳，與有機(jī)酸脫羧作用有關(guān)。

表2 東勝地區(qū)砂巖型鈾礦直羅組碳酸鹽膠結(jié)物 方解石C、O同位素組成范圍

另外，還有學(xué)者針對(duì)東勝地區(qū)砂巖型鈾礦成礦具有“疊合成因”的特殊性，按砂巖不同顏色分類進(jìn)行了研究。李子穎等(2019)研究了東勝地區(qū)賦礦地層直羅組方解石膠結(jié)物C、O同位素組成，其中，灰色砂巖的δ13CV-PDB范圍為-21.9‰～-7.9‰，δ18OV-PDB范圍為-12.9‰～-9.7‰；灰綠色砂巖的δ13CV-PDB范圍為-31.0‰～-0.4‰，δ18OV-PDB范圍為-13.8‰～-9.9‰；褐紅色砂巖的δ13CV-PDB范圍為-20.9‰～-1.9‰，δ18OV-PDB范圍為-12.8‰～-8.9‰?？傮w上，砂巖的δ13CV-PDB范圍為-31.0‰～-0.4‰，表現(xiàn)出差別較大的特征；δ18OV-PDB范圍為-13.8‰～-8.9‰，具有相對(duì)集中的特征，說(shuō)明成礦流體來(lái)源于油氣、地層熱鹵水的雙重參與，具有有機(jī)、無(wú)機(jī)流體雙重成因。

張賓等(2020)研究了東勝地區(qū)西北部納嶺溝鈾礦床直羅組碳酸鹽膠結(jié)物C、O同位素組成特征，含礦砂巖δ13CV-PDB為-14.0‰～-8.7‰，平均值為-11.12‰，δ18OV-PDB為-13.4‰～-12.4‰，平均值為-12.8‰；灰色砂巖δ13CV-PDB為-14.3‰～-3.8‰，平均值為-8. 44‰，δ18OV-PDB為-14. 3‰～-7. 9‰，平均值為-11. 41‰；綠色砂巖δ13CV-PDB為-20. 6‰～-5.2‰，平均值為-10. 28‰，δ18OV-PDB為-16.3‰～-7.0‰，平均值為-11.61‰。有機(jī)酸脫羧作用產(chǎn)生的方解石δ13CV-PDB以高負(fù)值為特征，大部分樣品方解石膠結(jié)物中的碳主要是有機(jī)質(zhì)脫羧作用形成(圖3)。湯超等(2016)研究東勝地區(qū)砂巖型鈾礦膠結(jié)物方解石C、O同位素結(jié)果表明，方解石的形成與有機(jī)質(zhì)脫羧作用有關(guān)，碳來(lái)源為有機(jī)碳(圖3)。

圖3 方解石膠結(jié)物δ 13CV-PDB-δ18OV-SMOW圖解(據(jù)劉建明等，1997)Fig. 3 Diagram of δ 13CV-PDB-δ18OV-SMOW in calcite cement (modified from Liu Jianming et al., 1997&)

綜上所述，東勝地區(qū)砂巖型鈾礦賦礦地層直羅組方解石膠結(jié)物C、O同位素研究表明，除個(gè)別樣品呈較為偏負(fù)的C同位素組成外，大部分樣品的δ13CV-PDB范圍在-20.6‰～0.3‰之間，δ18OV-PDB范圍在-20.0‰～-6.1‰，δ18OV-SMOW范圍在10.3‰～24.6‰，本次測(cè)量數(shù)據(jù)范圍與前人分析數(shù)據(jù)范圍基本一致。

在方解石膠結(jié)物δ13CV-PDB-δ18OV-SMOW圖解上(圖3)，樣品點(diǎn)主要分布在沉積有機(jī)物脫羧基作用形成的碳酸鹽分布范圍內(nèi)，有10個(gè)樣品分布在海相碳酸鹽范圍內(nèi)的左下部。在方解石膠結(jié)物碳氧同位素組成成因圖解上(圖4)，樣品點(diǎn)主要分布在與有機(jī)質(zhì)有關(guān)的碳酸鹽及成巖碳酸鹽分布范圍內(nèi)。這說(shuō)明碳酸鹽膠結(jié)物方解石的碳主要來(lái)源是有機(jī)酸脫羧基作用提供的，還有部分方解石(C、O同位素組成相對(duì)較大)主要是在地層沉積時(shí)形成的。

圖4 方解石膠結(jié)物C、O同位素組成成因圖解(據(jù)王大銳，2000)Fig. 4 Origin diagram of carbon and oxygen isotopic composition of calcite cement (modified from Wang Darui,2000&)

3 成因模型及模型判斷

3.1 模型建立

如果流體混合作用導(dǎo)致方解石沉淀，那么可以根據(jù)A、B兩種流體的C、O同位素組成，計(jì)算方解石C、O同位素組成(鄭永飛等，2000)：

(1)

δ18O方解石=δ18Ob+103lnα方解石—H2O+

XA(δ18Oa-δ18Ob)

(2)

式中：XA為混合流體中流體A的摩爾分?jǐn)?shù)；P為流體B與流體A之間全部溶解碳的濃度比；a、b分別表示流體A、流體B；δ13Ca為流體A的碳同位素組成；δ13Cb為流體B的碳同位素組成；αm—n為組分m和n之間的分餾系數(shù)，1000 lnαm—n為組分m和n之間的富集系數(shù)(Ohmoto and Rye, 1979)。

表3東勝地區(qū)砂巖型鈾礦賦礦地層直羅組方解石膠結(jié)物C、O同位素組成模擬參數(shù)Table 3 Simulation parameters of carbon and oxygen isotopic compositions of calcite cements in Zhiluo Formation in sandstone type uranium deposit in Dongsheng area

1000 lnα方解石—CO2=2.962-11.346×103/T+5.358×106/T2-0.388×109/T3

方解石與H2O之間的氧同位素平衡分餾系數(shù)由下列方程表示：

1000lnα方解石—H2O=2.78×106/T2-2.89

(3)

因此，給定XA、P、T參數(shù)條件，XA=0、T=250 ℃；XA=0.25、T=200℃；XA=0.5、T=150℃；XA=0.75、T=100℃；XA=1、T=50℃時(shí)，分別對(duì)應(yīng)取值P=0.2、0.5、1.0、2.0、5.0、10.0，另外，根據(jù)已有地質(zhì)資料，可假設(shè)或根據(jù)已有研究資料確定兩種流體的C、O同位素組成，用上述公式分別計(jì)算出方解石C、O同位素組成(表3)，這樣制作成δ13CV-PDB—δ18OV-SMOW成因圖解，通過(guò)圖解能綜合判斷方解石形成的流體參數(shù)條件，進(jìn)而對(duì)其成因進(jìn)行分析。

薛春紀(jì)等(2010)通過(guò)盆地內(nèi)流體流動(dòng)的數(shù)值模擬研究表明，在侏羅紀(jì)—白堊紀(jì)時(shí)，鄂爾多斯盆地邊緣相對(duì)抬升導(dǎo)致地層發(fā)生輕微變傾，產(chǎn)生滲出流和滲入流兩種流體流動(dòng)系統(tǒng)。滲出流系統(tǒng)是盆地下部受超壓驅(qū)動(dòng)流向盆地邊緣淺部、富含烴、碳的熱鹵水，滲入流系統(tǒng)是受重力驅(qū)動(dòng)沿盆邊地層向下流的地層水。

吳柏林等(2006)對(duì)東勝地區(qū)蝕源區(qū)水的H、O同位素組成進(jìn)行研究，其δDV-SMOW為-54. 6‰，δ18OV-SMOW為-0.15‰。研究區(qū)白堊系地層地下水溶解無(wú)機(jī)碳δ13CV-PDB實(shí)測(cè)值范圍-19.3‰～-4.5‰(吳春勇等，2011)，盆地北部上古生界氣田中CO2碳同位素組成δ13CV-PDB主要分布在-20‰～-4‰(張龍，2017)。湯超等(2016)研究成礦期混合流體同位素組成，混合流體δ18OV-SMOW的平均值為7.19‰。根據(jù)上述資料綜合，假定滲入流體的C、O同位素組成分別為δ18OV-SMOW=0.0‰；δ13CV-PDB=0.0‰；滲出熱鹵水流體的C、O同位素組成分別為δ18OV-SMOW=7.0‰；δ13CV-PDB=-20.0‰(表3)。

在此基礎(chǔ)上進(jìn)行模擬(圖5)并對(duì)成礦條件加以判斷。在公式計(jì)算和模擬圖中，XA代表東勝地區(qū)砂巖型鈾礦賦礦地層直羅組混合流體中地層水的摩爾分?jǐn)?shù)；P代表熱鹵水與地層水之間全部溶解碳的濃度比；a、b分別代表地層水、熱鹵水。

圖5 東勝地區(qū)砂巖型鈾礦賦礦地層直羅組方解石膠結(jié)物C、O同位素組成模型Fig. 5 Carbon and oxygen isotopic compositions model of calcite cements in Zhiluo Formation in sandstone type uranium deposit in Dongsheng area 假定滲入地層水的C、O同位素組成分別為δ18OV-SMOW=0.0‰；δ13CV-PDB=0.0‰；滲出熱鹵水流體的C、O同位素組成分別為δ18OV-SMOW=7.0‰；δ13CV-PDB=-20.0‰。XA代表混合流體中地層水的摩爾分?jǐn)?shù)；P代表熱鹵水與地層水之間全部溶解碳的濃度比 It is assumed that the isotopic compositions of carbon and oxygen in the seeping formation water are that δ18OV-SMOW is 0.0‰ and δ13CV-PDB is 0.0‰; the isotopic compositions of carbon and oxygen in the seeping hot brine fluid are that δ18OV-SMOW is 7.0‰; δ13CV-PDB is -20.0‰. XA represents the mole fraction of formation water in the mixed fluid; P represents the concentration ratio of all dissolved carbon between hot brine and formation water

從公式(2)、(3)可以看出，方解石C、O同位素組成是兩種同位素在方解石與混合流體之間分餾作用的綜合體現(xiàn)，受兩種流體來(lái)源、溶解碳濃度比、流體比例以及熱液溫度等多個(gè)因素影響，不僅僅受盆地?zé)猁u水中碳同位素組成控制，因此，需根據(jù)成礦條件綜合考慮，建立并利用成因模型，從更全面的對(duì)賦礦地層方解石膠結(jié)物成因進(jìn)行深入分析。

從模擬圖可以看出(圖5)，隨混合流體中地層水的摩爾分?jǐn)?shù)XA即地層水的比例增大，方解石的δ18OV-SMOW增大；混合流體溫度降低，方解石的δ18OV-SMOW增大；隨熱鹵水與地層水之間全部溶解碳的濃度比P增大，方解石C同位素組成δ13CV-PDB減小。從熱鹵水中溶解碳含量濃度比P的變化情況，也可對(duì)熱鹵水上升期次做出粗略判斷。方解石膠結(jié)物O同位素組成δ18OV-SMOW的變化對(duì)溫度較靈敏。

3.2 模型判斷

將皂火壕鈾礦床賦礦地層直羅組方解石膠結(jié)物C、O同位素組成在建立的模型圖上按灰色及綠色含礦砂巖、灰色砂巖、綠色砂巖、全部砂巖分別投圖，并進(jìn)行討論。

所有含礦砂巖測(cè)試樣品點(diǎn)都落在兩種流體混合模擬曲線范圍內(nèi)，混合流體中地層水的摩爾分?jǐn)?shù)約為0.6～0.9，即地層水的比例約占2/3以上，總體上，地層水在混合流體中所占比例較大。熱鹵水與地層水之間全部溶解碳的濃度比P為1.5～5.0，即熱鹵水中溶解碳的濃度是地層水中溶解碳的濃度的1.5至5倍左右。方解石形成溫度具有2個(gè)溫度段，分別為60～80℃和100～110℃(圖6)。形成溫度主要在90～110℃范圍內(nèi)，與灰色砂巖、綠色砂巖相比，溫度不是最高，可能這與兩種流體混合后溫度會(huì)相應(yīng)降低有關(guān)。

圖6 東勝地區(qū)皂火壕砂巖型鈾礦直羅組含礦砂巖方解石膠結(jié)物C、O同位素組成模型Fig. 6 Carbon and oxygen isotopic compositionsmodel of calcite cements in Zhiluo Formation in Zaohuohaosandstone type uranium deposit in Dongsheng area

灰色砂巖測(cè)試樣品點(diǎn)大部分落在兩種流體混合模擬曲線范圍內(nèi)，混合流體中地層水的摩爾分?jǐn)?shù)約為0.5～0.9，即地層水的比例約占一半以上，地層水在混合流體中所占比例相對(duì)較大。熱鹵水與地層水之間全部溶解碳的濃度比P為1.5～5.0，部分樣品在10.0以上。熱鹵水中溶解碳的濃度是地層水中溶解碳的濃度的1.5至5倍左右，部分樣品落在曲線以外，說(shuō)明熱鹵水中溶解碳的濃度是地層水中溶解碳的濃度的10倍以上，熱鹵水中含碳濃度大大高于地層水。方解石形成溫度也具有2個(gè)溫度段，分別為50～80℃和90～140℃(圖7)。形成溫度主要在90～120℃范圍內(nèi)，與含礦砂巖、綠色砂巖相比，個(gè)別樣品溫度達(dá)到最高，最高溫度約為135℃，可能是地層水所占比例較小(0.5左右)，熱鹵水所占比例相對(duì)較大，兩種流體混合后溫度會(huì)比原地層水的溫度相應(yīng)增高。

圖7 東勝地區(qū)皂火壕砂巖型鈾礦直羅組灰色砂巖方解石膠結(jié)物C、O同位素組成模型Fig. 7 Carbon and oxygen isotopic compositions model of calcite cement in gray sandstone in Zhiluo Formation in Zaohuohao sandstone type uranium deposit in Dongsheng

綠色砂巖樣品基本落在兩種流體混合模擬曲線范圍內(nèi)，混合流體中地層水的摩爾分?jǐn)?shù)約為0.6～0.9，即地層水的比例約占2/3以上，地層水在混合流體中所占比例也較大。熱鹵水與地層水之間全部溶解碳的濃度比P主要范圍為2.0～10.0，即熱鹵水中溶解碳的濃度是地層水中溶解碳的濃度的2至10倍左右。方解石形成溫度具有2個(gè)溫度段，分別為較低溫度段55～80℃和較高溫度段90～130℃(圖8)，最高溫度約為130℃，最高溫度比含礦砂巖溫度高，比灰色砂巖低。

圖8 皂火壕砂巖型鈾礦直羅組綠色砂巖方解石膠結(jié)物C、O同位素組成模型Fig. 8 Carbon and oxygen isotopic compositions model of calcite cement in green sandstone in Zhiluo Formation in Zaohuohao sandstone type uranium deposit

皂火壕砂巖型鈾礦直羅組砂巖方解石膠結(jié)物C、O同位素組成成因(圖9)說(shuō)明，該礦床混合流體中地層水的摩爾分?jǐn)?shù)約為0.5～0.9，即地層水的比例約占一半以上，地層水在混合流體中所占比例較大，但在含礦砂巖、灰色砂巖、綠色砂巖之間所占比例有所差異。熱鹵水與地層水之間全部溶解碳的濃度比P主要范圍為1.5～5.0，即熱鹵水中溶解碳的濃度是地層水中溶解碳的濃度的2至5倍左右，個(gè)別樣品達(dá)到了10倍左右。方解石形成溫度具有2個(gè)溫度段，分別為較低溫度段55～80℃和較高溫度段90～140℃(表4)。

圖9 納嶺溝砂巖型鈾礦直羅組膠結(jié)物方解石C、O同位素組成成因Fig. 9 Carbon and oxygen isotopic composition genesis of calcite in cement in Zhiluo Formation in Nalinggou sandstone type uranium deposit

表4 直羅組方解石膠結(jié)物C、O同位素模擬 流體成分及溫度參數(shù)

通過(guò)上述模擬判斷綜合說(shuō)明，賦礦地層中含礦砂巖、灰色砂巖、綠色砂巖都存在熱鹵水及地層水兩種流體的混合作用，只不過(guò)兩種流體的比例有所差別。地層中方解石膠結(jié)物的成因不能簡(jiǎn)單分為有機(jī)成因還是無(wú)機(jī)成因，事實(shí)上是兩種流體共同作用的結(jié)果，只是兩種流體在不同部位對(duì)方解石的形成所起的作用不同，成礦類型為雙重成因。

需要說(shuō)明的是，灰色砂巖、綠色砂巖中都有部分樣品熱鹵水與地層水流體溶解碳濃度比在10.0以上，這可能是成礦后期直羅組砂巖經(jīng)受了一期更加富含CO2熱鹵水的蝕變作用。

3.3 納嶺溝鈾礦床模型 判斷

為說(shuō)明整個(gè)東勝地區(qū)區(qū)域研究的代表性，根據(jù)張賓等(2020)在東勝地區(qū)西北部納嶺溝鈾礦床賦礦地層直羅組方解石膠結(jié)物C、O同位素組成分析數(shù)據(jù)，利用建立的模型對(duì)該礦床進(jìn)行有關(guān)參數(shù)研究(圖9)。

該礦床含礦砂巖、灰色砂巖、綠色砂巖測(cè)試樣品點(diǎn)大部分落在兩種流體混合模擬曲線范圍內(nèi)，與皂火壕礦床的分布趨勢(shì)大致相同(圖5)?；旌狭黧w中地層水的摩爾分?jǐn)?shù)主要約為0.5～0.9，主要在0.6左右，即地層水的比例約占一半以上，總體上，地層水在混合流體中所占比例較大。熱鹵水與地層水之間全部溶解碳的濃度比P為1.5～5.0，部分樣品在10.0以上。熱鹵水中溶解碳的濃度是地層水中溶解碳的濃度的1.5至5倍左右，部分樣品落在曲線以外，說(shuō)明熱鹵水中溶解碳的濃度是地層水中溶解碳的濃度的10倍以上，熱鹵水中含碳濃度比地層水明顯增高。方解石形成溫度也具有2個(gè)溫度段，分別為60～80℃和90～140℃(圖9)。形成溫度主要在100～120℃范圍內(nèi)。部分方解石膠結(jié)物在較低溫度、地層水比例較高且熱鹵水中碳含量比例高條件下形成，分布在模擬曲線的右下位置，可能是由一期含溶解碳較高的少量熱鹵水與大量的低溫地層水混合后形成方解石。樣品數(shù)據(jù)點(diǎn)在模擬圖上總體分布特征與皂火壕礦床相近，說(shuō)明東勝地區(qū)不同鈾礦床(礦化點(diǎn))成礦類型具有相似性，礦床類型相同。

4 成因討論

4.1 流體溫度

通過(guò)東勝地區(qū)方解石膠結(jié)物C、O同位素組成混合流體模擬，可知方解石膠結(jié)物形成環(huán)境具有明顯的兩個(gè)溫度段：較低溫度段55～80℃和較高溫度段90～140℃。

肖新建等(2004b)對(duì)東勝地區(qū)鈾礦床礦石中方解石膠結(jié)物的流體包裹體研究表明，所測(cè)均一溫度區(qū)間為58～ 176℃，平均值為 114.9℃，且有兩個(gè)比較明顯的區(qū)間，第一個(gè)區(qū)間主峰在90～100℃，第二個(gè)區(qū)間主峰為 140～150℃。吳柏林等(2006)對(duì)方解石包裹體均一法測(cè)溫，流體溫度主要在40～60℃和100～125℃兩個(gè)溫度段，平均是103℃。通過(guò)模型所得溫度數(shù)據(jù)與實(shí)際測(cè)量的包裹體測(cè)溫?cái)?shù)據(jù)范圍大致對(duì)應(yīng)。

總體上，流體包裹體溫度范圍表明流體是一種低溫?zé)嵋毫黧w，部分流體溫度相對(duì)較高。包裹體溫度大致分為兩個(gè)溫度段，單憑溫度數(shù)據(jù)，表明賦礦地層可能至少經(jīng)歷過(guò)兩期以上的熱流體活動(dòng)，或流體比例不同引起了混合流體溫度差異現(xiàn)象?？傊摰貐^(qū)鈾成礦作用具有低溫?zé)嵋鹤饔锰卣?，即發(fā)生熱鹵水沿盆地邊緣滲出，在賦礦地層直羅組與地層水滲入流體相互作用而成礦。

4.2 流體古鹽度與鹽度指數(shù)

利用皂火壕礦床碳酸鹽方解石膠結(jié)物C、O同位素組成和古鹽度(S)、鹽度指數(shù)(Z)之間的關(guān)系，S=δ18OV-PDB+21.2/0.61，Z=2.048(δ13CV-PDB+50)+0.498(δ18OV-PDB+50)(Keith and Weber，1964)，換算出成礦時(shí)流體的古鹽度和鹽度指數(shù)，可以探討方解石膠結(jié)物形成時(shí)的流體環(huán)境(湯超等，2016)。全部50件樣品方解石膠結(jié)物流體古鹽度的范圍為20.8%～29.8%，平均值為24.0%。其中，含礦砂巖方解石膠結(jié)物流體古鹽度的范圍為21.8%～26.2%，平均值為23.4%；灰色砂巖方解石膠結(jié)物流體古鹽度的范圍為20.8%～29.8%，平均值為24.1%；綠色砂巖方解石膠結(jié)物流體古鹽度的范圍為21.2%～27.3%，平均值為24.3%(表1)。

同樣也統(tǒng)計(jì)了全部50件樣品方解石膠結(jié)物流體鹽度指數(shù)，其范圍為86.4～120.5，平均值為107.0。其中，含礦砂巖方解石膠結(jié)物流體鹽度指數(shù)范圍為95.6～119.1，平均值為105.8；灰色砂巖方解石膠結(jié)物流體鹽度指數(shù)范圍為96.5～120.5，平均值為107.0；綠色砂巖方解石膠結(jié)物流體鹽度指數(shù)范圍為84.6～119.9，平均值為108.1(表1)。

李平等(2017)對(duì)包裹體鹽度研究結(jié)果表明，石英次生包裹體鹽度(NaCl)為25.2%～25.3%，平均25.3%。李榮西等(2011)對(duì)砂巖方解石膠結(jié)物包裹體鹽度進(jìn)行了研究，結(jié)果表明包裹體流體鹽度一般為0.8%～15. 0%，其中氣液兩相包裹體的鹽度從0.5%～9.0%，而含NaCl子礦物的包裹體鹽度較高，最高達(dá)27.7%，且具有隨著溫度增高鹽度也相應(yīng)增大趨勢(shì)，流體屬于一種較高密度的流體。

因此，賦礦地層直羅組砂巖方解石膠結(jié)物流體古鹽度整體較高，古鹽度指數(shù)接近120，說(shuō)明該區(qū)鈾成礦形成時(shí)其鹽度與近似湖水咸化環(huán)境相近，有含鹽較高的熱鹵水參與。富含烴、碳的熱鹵水起源于盆地下部, 從盆地中心下部流向盆地邊緣淺部(薛春紀(jì)等，2010)。因此，膠結(jié)物方解石具有深部熱液成因特征。

4.3 流體來(lái)源與盆地構(gòu)造演化

中生代以來(lái)三疊紀(jì)末、晚侏羅世和早白堊世末，鄂爾多斯盆地北部經(jīng)歷了三期主要強(qiáng)烈構(gòu)造運(yùn)動(dòng)，其中，晚侏羅世在盆地東北部邊緣東勝地區(qū)發(fā)生構(gòu)造變形和隆升作用，早白堊世末(100 ～20 Ma)發(fā)生快速抬升冷卻(張龍，2017)。盆地邊緣地層抬升和地層構(gòu)造變形控制著成礦流體的形成和礦體賦存空間的定位，侏羅紀(jì)—白堊紀(jì)時(shí)期發(fā)育滲出流和滲入流，兩種流體相互混合，礦體定位空間即鈾礦化地層恰好是上侏羅統(tǒng)(薛春紀(jì)等，2010)，這是東勝地區(qū)砂巖型鈾礦成礦顯著的特征。

根據(jù)東勝地區(qū)砂巖型鈾礦賦礦地層直羅組方解石膠結(jié)物C、O同位素組成模型解釋結(jié)果(圖6 ～圖10)，在東勝地區(qū)砂巖型鈾礦成礦作用過(guò)程中，地層水滲入流體所占混合的比例較大，一般為2/3以上，吳柏林等(2006)研究認(rèn)為成礦流體主要來(lái)自大氣降水。本次研究根據(jù)大量分析數(shù)據(jù)定量給出地層滲入水在混合流體所占比例范圍，進(jìn)一步深化了對(duì)東勝地區(qū)砂巖型鈾礦成礦理論認(rèn)識(shí)。

從熱鹵水與地層水之間全部溶解碳的濃度比P的變化，可以劃分出P的三個(gè)主要分布范圍：1.0～2.0、2.0～5.0、5.0～10.0，P變化范圍較大，說(shuō)明熱鹵水流體來(lái)源具有較大差異，推測(cè)低溫?zé)嵋夯顒?dòng)有多個(gè)期次，至少在三個(gè)期次以上。

5 結(jié)論

通過(guò)鄂爾多斯盆地東北部東勝地區(qū)砂巖型鈾礦賦礦地層直羅組含礦砂巖、灰色砂巖及綠色砂巖中方解石膠結(jié)物C、O同位素組成分析，建立了滲入地層水和滲出熱鹵水兩種流體混合C、O同位素組成定量模型，并根據(jù)該模型反演兩種流體中溶解碳的濃度比、流體比例以及熱液溫度等成礦因素，得到以下主要結(jié)論：

(1)方解石膠結(jié)物C、O同位素組成特征表明，除部分樣品方解石膠結(jié)物是地層沉積形成外，大部分方解石膠結(jié)物形成與有機(jī)酸脫羧基作用相關(guān)。其形成的主要過(guò)程為，盆地深部巖石圈熱活動(dòng)增強(qiáng)，古生界有機(jī)酸脫羧基作用形成CO2，晚侏羅世至早白堊世末盆地邊緣抬升和盆地地層變形，伴隨構(gòu)造運(yùn)動(dòng)富含CO2的熱鹵水與地層水兩種流體混合后形成含較高鹽度的成礦流體，伴隨有大量的方解石膠結(jié)物沉淀。

(2)根據(jù)地層水和地下熱鹵水C、O同位素組成已有基礎(chǔ)資料，假定成礦作用發(fā)生時(shí)滲入地層水和滲出熱鹵水兩種流體C、O同位素組成參數(shù)，用賦礦地層方解石膠結(jié)物C、O同位素組成建立了東勝地區(qū)砂巖型鈾礦模型，可定量模擬出方解石形成時(shí)溫度、兩種流體溶解碳濃度比及流體比例等流體成礦條件。

(3)東勝地區(qū)砂巖型鈾礦成礦流體地層水與熱鹵水比例為0.5～0.9，地層水所占混合流體的比例較大，一般在2/3以上；熱鹵水與地層水溶解碳濃度比為主要范圍為1.5～5.0，部分大于10.0，熱鹵水中溶解碳濃度較高，是富含CO2的流體?；旌狭黧w溫度分為兩個(gè)主要范圍55～80℃、90～140℃，結(jié)合古鹽度和鹽度指數(shù)反演，說(shuō)明成礦流體為有機(jī)與無(wú)機(jī)混合成因的低溫?zé)嵋毫黧w。

致謝：對(duì)核工業(yè)二〇八大隊(duì)彭云彪研究員、苗愛(ài)生研究員、楊建新研究員在野外工作提供的熱情幫助以及審稿專家和責(zé)任編輯在文章修改方面付出的辛勞表示誠(chéng)摯的感謝。

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(The literature whose publishing year followed by a “&” is in Chinese with English abstract; The literature whose publishing year followed by a “#” is in Chinese without English abstract)

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