基于核試驗監(jiān)測數(shù)據(jù)的模擬γ能譜分析國際能力驗證

王世聯(lián)，王 軍，李 奇，樊元慶，張新軍，賈懷茂

(禁核試北京國家數(shù)據(jù)中心和北京放射性核素實驗室，北京 100085)

全面禁止核試驗條約(CTBT)國際監(jiān)測系統(tǒng)放射性核素監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)由80個放射性核素臺站和16個國際放射性核素實驗室組成，通過全天候監(jiān)測大氣中放射性核素活度濃度來判斷是否有違反CTBT的活動發(fā)生[1]。核素實驗室的主要職能是為臺站提供技術(shù)指導(dǎo)和支持，包括臺站的質(zhì)量控制、臺站高級別監(jiān)測樣品再分析等，必要時代替臺站功能進行大氣放射性核素監(jiān)測[2]。為檢驗各實驗室對于大氣顆粒物樣品中放射性核素樣品的分析能力，盡可能消除實驗室間的測量偏差，CTBT組織籌備委員會臨時技術(shù)秘書處(PTS)每年組織一次能力驗證活動(PTE)。

1980年10月16日我國進行了最后一次大氣層核試驗，同年10月27日瑞典國防研究中心在瑞典中部獲取到了含有核試驗沉降物的γ能譜。在獲取的Ge(Li)探測器γ能譜數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上，PTS采用VGSL程序[3]模擬產(chǎn)生了2003年度PTE用HPGe γ能譜。能譜中添加了24種裂變產(chǎn)物(95Zr、95Nb、99Mo、103Ru、106Ru/Rh、111Ag、115Cd、125Sn、125Sb、126Sb、127Sb、129Te、131I、132Te、132I、136Cs、137Cs、140Ba、140La、141Ce、143Ce、144Ce、147Nd和156Eu)、5種活化產(chǎn)物核素(54Mn、88Y、92Nbm、237U和239Np)和5種天然放射性核素(7Be、40K、212Pb、212Bi和208Tl)，設(shè)計的核事件發(fā)生的零時為2003年9月8日17時14分14秒(UTC)。

比對的HPGe γ能譜、探測器幾何結(jié)構(gòu)等信息通過電子郵件方式分發(fā)給各實驗室，要求參加比對的實驗室根據(jù)提供的信息分析能譜中存在的放射性核素及其活度濃度，利用非平衡母子體衰變關(guān)系推算核事件發(fā)生的零時，在假設(shè)該樣品譜來自放射性核素監(jiān)測臺站情況下對核事件性質(zhì)進行評價。這是基于真實核試驗監(jiān)測結(jié)果的一次HPGe γ能譜分析比對，能譜復(fù)雜、信息豐富，是對實驗室分析能力一次全面檢驗。本文詳細介紹北京放射性核素實驗室參加此次比對的過程和結(jié)果，并對比對情況進行分析和討論。

1 比對過程與探測系統(tǒng)

PTS于2003年7月1日向各實驗室發(fā)出比對邀請；7月25日分發(fā)了虛擬測量系統(tǒng)結(jié)構(gòu)以及刻度譜和本底譜；9月17日進行了比對的傳輸測試；10月22日分發(fā)了參考能譜，比對正式開始。比對要求各實驗室在接收到參考譜后4 h內(nèi)提交初步分析結(jié)果，20 d內(nèi)提交詳細分析結(jié)果。

1.1 虛擬探測系統(tǒng)[3]

探測系統(tǒng)主要由HPGe鍺探測器和屏蔽室組成。其中，鍺晶體幾何尺寸為φ74 mm×70 mm，端面死層厚度為1.2 mm，鍺晶體封裝在1.5 mm的圓柱形銅殼內(nèi)，1.5 mm的鎂作入射窗；屏蔽室內(nèi)腔為φ240 mm×230 mm的圓柱形，由內(nèi)到外的屏蔽材料分別為1 mm厚的銅、2 mm厚的錫、100 mm的鉛和5 mm的不銹鋼。比對樣品的基材是玻璃纖維，壓制成φ77 mm×8 mm的圓柱體，置于84 mm×82 mm×8 mm長方體的樣品盒中，為盡可能提高探測效率，樣品盒通過樣品支架固定于探測器表面上方2.3 mm處。

圖1 測量系統(tǒng)布局示意圖Fig.1 Layer diagram of measurement system

1.2 系統(tǒng)效率刻度

刻度譜同參考譜一樣，由模擬產(chǎn)生，用于刻度測量系統(tǒng)的峰效率和總效率、校正放射性核素的符合相加效應(yīng)和計算各核素的活度濃度；本底譜為核素臺站實測能譜，用于在分析參考譜時扣除本底影響。

γ譜儀系統(tǒng)使用8 192道ADC，能量刻度范圍為34 keV～2.77 MeV，使用的刻度源為210Pb、241Am、109Cd、57Co、139Ce、113Sn、54Mn、137Cs、88Y、65Zn和60Co。從刻度譜出發(fā)，對能量和峰型重新進行了擬合，然后利用除88Y和60Co外(需進行符合相加效應(yīng)校正)其他核素γ峰的峰效率擬合峰效率曲線，利用擬合得到的總效率和全能峰效率計算88Y和60Co γ射線的符合相加效應(yīng)校正因子，校正88Y和60Co γ射線的全能峰效率后重新擬合得到最終的全能峰效率曲線(圖2)。此外，為進一步檢驗系統(tǒng)效率刻度的準確性和可靠性，采用蒙特卡羅程序模擬計算了系統(tǒng)的峰效率和總效率，模擬結(jié)果與PTS提供的參考值在3.5%和6.5%內(nèi)符合[4]。

圖2 測量系統(tǒng)的峰效率和總效率曲線Fig.2 Peak and total efficiency curves of measurement system

1.3 傳輸測試

為保證比對活動中PTS與核素實驗室間數(shù)據(jù)傳輸?shù)捻槙场z驗測量系統(tǒng)刻度的正確性、測試樣品發(fā)送和接收過程是否存在問題、上報分析結(jié)果的數(shù)據(jù)格式是否正確等，PTS組織進行了試驗樣品譜的分析與傳輸測試，試驗樣品譜中添加了已知活度的7Be(30 Bq)和212Pb(120 Bq)。

基于擬合得到的測量系統(tǒng)效率曲線對試驗樣品譜進行分析，計算得到其中7Be和212Pb的活度分別為(29.8±1.1) Bq和(118.8±5.0) Bq，與添加值在不確定度范圍內(nèi)一致，進一步證明了系統(tǒng)效率刻度的準確性。

2 分析原理

將樣品放置在HPGe探測器表面測量后，根據(jù)探測到的核素特征γ射線峰計數(shù)，利用式(1)計算放射性核素的活度A：

(1)

式中：N為核素的特征γ射線峰計數(shù)；tl為獲取γ譜的計數(shù)時間，s；tr為獲取γ譜的時鐘時間，s；t為γ譜開始獲取至參考時間的時間間隔，s；λ為核素的衰變常量，s-1；ε為γ射線的峰效率；pγ為γ射線的發(fā)射幾率；FC為級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正因子[5]。

活度的不確定度主要包括γ射線峰計數(shù)的統(tǒng)計不確定度、峰效率不確定度、符合相加效應(yīng)校正因子的不確定度以及半衰期和γ射線發(fā)射幾率的不確定度等。

由樣品中具有母子體遞次衰變關(guān)系的核素(如95Zr-95Nb、140Ba-140La等)活度比來確定樣品中核素產(chǎn)生的零時計算公式[6]為：

(2)

式中：RA=A2/A1，為子體和母體在樣品測量時刻的活度比；λ1和λ2分別為母子體的衰變常量，s-1。

3 結(jié)果與討論

參考譜中添加了裂變產(chǎn)物、活化產(chǎn)物和天然放射性核素共34種，共識別出237條γ射線[7]。參考譜及核素識別結(jié)果示于圖3[8]。

3.1 核素識別

北京放射性核素實驗室于2003年10月22日11時30分接收到比對參考譜，識別并分析出21種裂變產(chǎn)物(95Zr、95Nb、99Mo、99Tcm、103Ru、106Ru/Rh、111Ag、127Sb、131I、132Te、132I、136Cs、137Cs、140Ba、140La、141Ce、144Ce、144Pr、147Nd、155Eu和156Eu)、4種活化產(chǎn)物(54Mn、88Y、237U和239Np)和5種天然放射性核素(7Be、40K、212Pb、212Bi和208Tl)。其中，裂變產(chǎn)物99Tcm和144Pr是由于它們的母體核存在而必然存在的(持這種觀點的還有另外幾個實驗室)，但實際上99Tcm是由于PTS在模擬參考譜過程中疏忽而未輸入，144Pr在模擬輸入源項中未加考慮，而目前版本的VGSL還不能自動模擬具有母子體衰變關(guān)系核素的γ能譜；155Eu屬于誤識別。因此，北京放射性核素實驗室實際識別出了34種核素中的27種，識別率為79%，16個核素實驗室的平均識別率為74%。PTS認為核素115Cd和125Sb的活度在探測限下，評價實驗室分析結(jié)果時不考慮這兩個核素，放射性核素總數(shù)根據(jù)32個計算。如此，北京放射性核素實驗室的識別率為84%，16個實驗室的平均識別率為78%，識別率最高的是CAL05實驗室(93.8%)。

圖3 參考譜及其核素識別結(jié)果Fig.3 Reference spectrum with nuclide identification labels

此外，所有實驗室均未識別出核素92Nbm。對如此復(fù)雜的γ能譜，16個國際放射性核素實驗室均未完整識別出所有的核素，且大部分實驗室不同程度地有誤識別和漏識別。這在一定程度上也說明，復(fù)雜的γ能譜中弱放射性活度核素的識別與定量仍是低水平放射性測量領(lǐng)域的難題。

3.2 活度分析與評價

利用u-test值評價實驗室分析結(jié)果的可靠性。u-test值小于1.64，說明分析值與參考值一致，無顯著差別；u-test值大于3.29，說明分析值與參考值存在顯著差別，其定義為：

(3)

式中：Alab和Aref分別為核素活度的實驗室分析結(jié)果和參考值，Bq；μlab和μref分別為實驗室分析結(jié)果和參考值對應(yīng)的不確定度，Bq。

PTS通過對參考譜的分析進行模擬能譜的檢驗和修正，分析結(jié)果作為參考來評價各實驗室能力。CNL06分析結(jié)果與VGSL輸入值以及PTS的分析結(jié)果的比較列于表1。

表1中115Cd、125Sn、125Sb、126Sb、129Te、143Ce和92Nbm的分析值是在PTS反饋實驗室分析結(jié)果后，實驗室對其進行詳細的峰干擾扣除等措施后給出的結(jié)果，這些核素特征γ射線受其他核素干擾嚴重，分析結(jié)果大多不確定度μA較大。實際上，對于這些低活度核素，各實驗室分析值與源項輸入值間的差別普遍較大。此外，根據(jù)比對反饋結(jié)果，所報告結(jié)果u-test值全部小于3.29的只有北京放射性核素實驗室。

3.3 零時推算

在識別到的核素中僅95Zr-95Nb未達到平衡，參考譜的測量時刻為2003年9月25日8時58分48秒，取測量時間的中點(即2003年9月25日20時58分48秒)為測量開始時刻計算出的95Nb和95Zr的核數(shù)比為0.169 7(1±4.7%)，由式(2)計算t為16.89(1±4.7%) d，推算95Zr產(chǎn)生時間為2003年9月8日23時31分50秒，不確定度為±0.79 d，與參考時間的偏差僅0.26 d。

表2所列為16個核素實驗室通過分析樣品譜中95Zr和95Nb母子體衰變關(guān)系來推斷事件發(fā)生零時的結(jié)果。與VGSL輸入值(2003年9月8日17時14分14秒)相比較，差別小于1 d的有11個實驗室，小于12 h的有6個實驗室。CNL06的分析值與VGSL的輸入值相差6.2 h，最接近輸入值的是USL16實驗室，相差約1 h。差別較大的是ARL01實驗室和ATL03實驗室，ATL03實驗室認為在測量時沒有95Nb而推斷零時即為測量開始時刻。

表1 活度分析結(jié)果與參考值的比較Table 1 Comparison of laboratory activity results with reference value

表2 零時計算結(jié)果與參考值的比較Table 2 Comparison of calculated zero timewith reference value

3.4 事件性質(zhì)判斷

基于裂變產(chǎn)物核數(shù)比與產(chǎn)額比的比較，以及參考譜中存在237U和239Np(來自238U(n, 2n)和238U (n, γ)反應(yīng))，對事件性質(zhì)進行分析，給出裂變產(chǎn)物由238U和239Pu裂變產(chǎn)生、參考譜應(yīng)源自核試驗沉降物測量數(shù)據(jù)的判斷。其他少數(shù)幾個實驗室對樣品性質(zhì)進行了分析，可歸納為：參考樣品中發(fā)現(xiàn)了裂變產(chǎn)物、活化產(chǎn)物、天然核素和示蹤核素，裂變產(chǎn)物的活度表明其來源于快中子誘發(fā)238U裂變；活化產(chǎn)物239Np和237U產(chǎn)生于238U(n,γ)和238U(n,2n)反應(yīng)，239Np/237U約為1.6，表明事件是一個熱核爆炸等。

實際上，根據(jù)參考譜中豐富的裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物信息，除可判斷事件發(fā)生的時間(零時)外，還可判斷事件的性質(zhì)及其詳細信息。根據(jù)參考譜中無134Cs基本可排除反應(yīng)堆事件，即可只考慮裂變中子和14 MeV中子誘發(fā)235U、238U和239Pu的裂變；有很強的237U和239Np，說明主要為快中子誘發(fā)238U裂變；進一步可根據(jù)237U和239Np的比值判斷是否為熱核裝置，根據(jù)裂變產(chǎn)額曲線的對稱性和峰谷核素的比值可推算中子能量的份額等。

4 結(jié)論

比對參考譜中共添加了34種核素，北京放射性核素實驗室分析出了其中的27種核素并計算了其活度和活度濃度，分析結(jié)果與參考值在不確定度范圍內(nèi)一致。利用95Zr和95Nb活度比計算核事件的零時為2003年9月8日23時31分50秒，不確定度為±0.79 d，與參考值相差僅0.26 d。根據(jù)參考譜中裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物信息，分析指出裂變產(chǎn)物應(yīng)由238U和239Pu裂變產(chǎn)生，參考譜應(yīng)源自核試驗的監(jiān)測數(shù)據(jù)。

2003年度PTE的參考譜是通過模擬產(chǎn)生，盡管模擬過程中還存在一些不足，如模擬中添加了99Mo卻未考慮99Tcm、有些核素的γ射線峰的強度存在不自洽的現(xiàn)象等，但總體上還是成功的。而且，與傳統(tǒng)的基于制備樣品的PTE相比，基于模擬γ能譜的比對無樣品郵寄環(huán)節(jié)，因此不需考慮樣品運輸過程中放射性核素衰變，避免了因到各實驗室傳輸時間不同引起的差別；且樣品中放射性核素種類及其活度準確、可控，非常適用于評價實驗室樣品γ能譜分析能力，可用于相關(guān)測試分析實驗室間的能力驗證活動。