自由空間泵浦玻璃微球的光學(xué)特性

丁海珍， 吳越豪， 王訓(xùn)四

(1． 寧波大學(xué)高等技術(shù)研究院 紅外材料及器件實(shí)驗(yàn)室， 浙江 寧波 315211；2． 寧波大學(xué) 信息科學(xué)與工程學(xué)院， 浙江 寧波 315211 )

1 引 言

微球諧振腔在諸如生物醫(yī)學(xué)傳感、溫度測(cè)量、非線性光學(xué)等領(lǐng)域有許多重要的應(yīng)用[1-5]。為了將外界的泵浦光能量導(dǎo)入微球諧振腔中，已經(jīng)提出了多種不同的泵浦耦合方法。例如，Braginsky等將微球置于直角棱鏡的斜面上，利用泵浦光在斜面上全反射形成的倏逝波場(chǎng)與微球進(jìn)行耦合[6]。這種耦合方式僅需使用簡(jiǎn)單傳統(tǒng)的光學(xué)儀器，但是光學(xué)對(duì)準(zhǔn)較為困難且耦合效率不高，因此并未獲得廣泛應(yīng)用。Laine等則將石英光纖的包層除去，將纖芯暴露在空氣中與微球直接接觸，利用泵浦光在纖芯中全反射時(shí)形成的倏逝波場(chǎng)與微球耦合[7]。這種方法需要使用腐蝕性化學(xué)試劑處理光纖包層，并且由于纖芯直徑較大，它所產(chǎn)生的倏逝波場(chǎng)與微球之間的耦合效率并未得到優(yōu)化。微納光纖錐耦合法是目前使用最廣泛的為微球諧振腔導(dǎo)入泵浦光的實(shí)驗(yàn)方法。相比于光纖纖芯，微納光纖錐的直徑僅為1 μm左右，因此可形成更明顯的倏逝波場(chǎng)從而與微球諧振腔形成更有效的能量轉(zhuǎn)移。目前大多數(shù)微球諧振腔的實(shí)驗(yàn)工作都采用了這種泵浦耦合方法，例如諸多見于報(bào)道的有源微球激光器、無源受激拉曼散射微球激光器、微球諧振腔光放大器等[8-12]。

盡管光纖錐耦合法具有良好的耦合效率，然而受限于光纖錐制備工藝的復(fù)雜性和錐體本身的脆弱性，這種耦合方法幾乎無法在實(shí)驗(yàn)室以外的環(huán)境中使用。即使在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)，光纖錐也會(huì)隨著工作時(shí)間的延長而出現(xiàn)明顯的性能衰減。除此之外，微納光纖錐也無法滿足一些特殊的實(shí)驗(yàn)要求，比如無法連接幾臺(tái)不同的泵浦源為微球提供更高的泵浦功率或者更豐富的泵浦波長選擇。雖然采用光纖波分復(fù)用器(WDM)有可能實(shí)現(xiàn)多波段同時(shí)泵浦微球，但是還需解決波分復(fù)用器的拉錐區(qū)域與微球耦合時(shí)的模場(chǎng)匹配問題。

本文在自建實(shí)驗(yàn)平臺(tái)上探究了一種利用自由空間截?cái)喙饫w為微球?qū)氡闷止獾膶?shí)驗(yàn)方法，相對(duì)于其他使用空間光束泵浦微球的方法，如Shu等通過在微球表面附著瑞利散射體作為納米天線，并利用結(jié)合單模光纖的漸變折射率透鏡和珀塞爾效應(yīng)激發(fā)共振模式[13]，以及Ward等將光纖一端蝕刻成錐形向微腔導(dǎo)入泵浦光[14]，本文討論的自由空間耦合法更加簡(jiǎn)單經(jīng)濟(jì)。這種方法是將一根連接泵浦光源的未拉錐截?cái)喙饫w置于微球附近的自由空間中，截?cái)喙饫w輸出的泵浦光直接照射微球的邊緣或中心部位，以折射的方式進(jìn)入微球內(nèi)部。碲酸鹽玻璃的制備方法簡(jiǎn)單，化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，具有較低的聲子能量和優(yōu)良的稀土溶解性，有利于提升發(fā)光效率。因此，本文以Nd3+離子摻雜碲酸鹽玻璃微球?yàn)閷?shí)驗(yàn)對(duì)象，驗(yàn)證了通過上述自由空間耦合法導(dǎo)入微球的泵浦光可激發(fā)微球內(nèi)有源摻雜物質(zhì)，從而提升常規(guī)微球/光纖錐耦合系統(tǒng)的激光輸出功率。在關(guān)閉由常規(guī)光纖錐導(dǎo)入微球的泵浦光源而僅使用自由空間泵浦源的條件下，微球諧振腔仍可形成明顯的激光閾值現(xiàn)象。本文展示了上述自由空間耦合法的實(shí)驗(yàn)裝置，測(cè)試了它的耦合效果，并建立了時(shí)域有限差分法和幾何光束追跡法的仿真模型驗(yàn)證了它的可行性。實(shí)驗(yàn)和仿真結(jié)果表明，這種自由空間耦合法有潛力作為常規(guī)光纖錐耦合法的一種有益補(bǔ)充，在需要更高泵浦功率或更多泵浦波長選擇的實(shí)驗(yàn)場(chǎng)合得到應(yīng)用。

2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

在本課題組以往關(guān)于微球諧振腔的工作中，主要采用了經(jīng)典的光纖錐耦合法[15-17]為微球?qū)氡闷止?。光纖錐耦合法具有良好的耦合效率，但是受限于光纖錐自身的物理脆弱性，它的實(shí)際應(yīng)用存在一定的局限性：無法承載很高的泵浦功率以及無法同時(shí)連接多臺(tái)泵浦光源。為了提升微球諧振腔泵浦方式的靈活性，我們研究以未拉錐的截?cái)喙饫w從自由空間直接照射微球，為微球提供泵浦能量的實(shí)驗(yàn)方法。為了驗(yàn)證上述自由空間耦合法的可行性以及為后續(xù)實(shí)驗(yàn)平臺(tái)的搭建提供思路，我們首先建立了時(shí)域有限差分法(FDTD)的仿真模型(如圖1(a)內(nèi)嵌圖所示)。模型使用一顆直徑為20 μm的碲酸鹽玻璃微球(折射率1.94)為仿真對(duì)象；使用一根直徑9 μm的截?cái)喙饫w(折射率1.44)在距離微球中心15 μm處沿著微球的切線方向直接照射微球，泵浦光波長為808 nm。圖1(a)展示了上述仿真模型在微球內(nèi)部以及它的臨近空間形成的電場(chǎng)分布。

圖1 自由空間耦合下微球的時(shí)域有限差分法仿真形成的電場(chǎng)分布情況(a)和幾何光束追跡分析(b)

圖1(a)仿真模型使用的碲酸鹽玻璃微球中未加入有源摻雜物質(zhì)，因此其內(nèi)部形成的電場(chǎng)分布由從自由空間導(dǎo)入微球的泵浦光形成。從圖1(a)可見，微球與空氣交界面附近形成了類似高階回廊模(徑向量子數(shù)n>1)的電場(chǎng)分布，表明有部分折射進(jìn)入微球的泵浦光以多次反射的方式被限制在微球內(nèi)部。從圖中也可觀察到明顯的折射漏光現(xiàn)象。這是因?yàn)橛烧凵鋵?dǎo)入微球的泵浦光在微球內(nèi)部傳輸時(shí)無法形成全反射。根據(jù)菲涅爾反射基本原理，部分泵浦光能量會(huì)在微球/空氣界面折射出微球，形成漏光。泵浦光在微球內(nèi)部的傳輸角越接近全反射臨界角，它的反射率就越高，也就越有利于形成多次反射而被限制在微球內(nèi)部傳播。圖1(b)展示了一個(gè)自由空間點(diǎn)光源從外部直接照射微球時(shí)形成的光束追跡圖。這里假設(shè)自由空間耦合法使用的截?cái)喙饫w的數(shù)值孔徑為0.25，因此將該點(diǎn)光源的發(fā)散角設(shè)置為29°。圖中展示了泵浦光在微球/空氣界面發(fā)生了20次反射形成的光束追跡。由光束追跡可見，微球內(nèi)部的多次反射可以使折射進(jìn)入微球的泵浦光沿著微球赤道傳播，形成類似高階回廊模的能量分布。

上述仿真結(jié)果表明，由一根截?cái)喙饫w從自由空間直接照射微球可以將泵浦光以折射的方式導(dǎo)入微球，并且在微球內(nèi)部形成類似回廊模的能量分布。如果微球中含有有源摻雜物質(zhì)，這些由折射導(dǎo)入微球的泵浦光就有希望激發(fā)有源摻雜物質(zhì)形成熒光輸出，并通過微球的模式選擇作用挑選出某些熒光波長形成激光模式輸出。為了驗(yàn)證這種可能性，我們?cè)跁r(shí)域有限差分法的仿真模型里設(shè)置了一種四能級(jí)材料模擬Nd3+離子摻雜的碲酸鹽玻璃。這種材料的折射率仍設(shè)置為1.94，考慮的泵浦光波長為0.808 μm，激發(fā)出的熒光波長位于1.06 μm附近。仍使用自由空間截?cái)喙饫w為Nd3+離子摻雜的碲酸鹽玻璃微球?qū)氡闷止?，在微球下方放置了一根傳統(tǒng)石英光纖錐用于導(dǎo)出微球諧振腔形成的激光模式。圖2(a)展示了自由空間截?cái)喙饫w沿著微球切線方向直接照射微球時(shí)形成的激光模式，內(nèi)嵌圖展示了仿真模型。

從圖2(a)可見，由放置在自由空間的截?cái)喙饫w輸入微球的泵浦光可有效地在微球腔內(nèi)形成1.06 μm附近的激光模式。圖2(b)展示了自由空間截?cái)喙饫w正對(duì)微球中心照射微球時(shí)形成的激光模式；圖2(c)展示了自由空間截?cái)喙饫w相對(duì)于圖2(b)偏轉(zhuǎn)了45°照射微球中心時(shí)形成的激光模式。對(duì)比于圖2(a)，圖2(b)、(c)中微球激光的位置并沒有發(fā)生明顯改變，強(qiáng)度甚至有所增強(qiáng)。例如，在圖2(b)、(c)中，位于1 064 nm的激光功率相比于圖2(a)中對(duì)應(yīng)波長的激光功率高出了65%和93%。上述仿真結(jié)果表明，這種自由空間耦合法使用的截?cái)喙饫w與微球之間并不需要非常嚴(yán)格的光學(xué)對(duì)準(zhǔn)。這也意味著這種方法的實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)并不需要很高的儀器成本，所搭建的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)也會(huì)具有較高的靈活性。

圖2 受到自由空間截?cái)喙饫w泵浦的一顆Nd3+摻雜碲酸鹽玻璃微球形成激光的仿真結(jié)果。(a)截?cái)喙饫w沿著微球的切線方向照射微球；(b)截?cái)喙饫w正對(duì)微球中心輸入泵浦光；(c)截?cái)喙饫w傾斜著對(duì)微球中心輸入泵浦光。

3 結(jié)果與討論

根據(jù)上述仿真模型的設(shè)置搭建了實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。以漂浮粉末熔融法[15,21-22]制備了一批Nd3+離子摻雜的碲酸鹽玻璃(75TeO2-19.5ZnO-5Na2O-0.5Nd2O3)微球，以氫氧焰熔融石英光纖拉制出耦合光纖錐。優(yōu)選出一顆直徑為96.84 μm的微球與一根直徑為2.04 μm的石英光纖錐耦合。泵浦源為一臺(tái)波長為808 nm的半導(dǎo)體激光器(LEO，型號(hào)：LE-LS-808)。作為參考，先使用微納光纖錐為微球?qū)氡闷止?，獲得了如圖3所示的激光閾值現(xiàn)象。

從圖3可見，課題組采用漂浮粉末熔融法制備的碲酸鹽玻璃微球在光纖錐耦合下的激光閾值約為0.119 mW，外量子效率為：

圖3 一顆直徑為96.84 μm的Nd3+摻雜碲酸鹽玻璃微球在實(shí)驗(yàn)平臺(tái)上產(chǎn)生的激光閾值現(xiàn)象。內(nèi)嵌圖：微球/光纖錐耦合平臺(tái)在泵浦功率為0.076 mW和0.119 mW時(shí)耦合系統(tǒng)的輸出光譜。

η=dPlaser/dPabsorbed≈4×10-3%，

(1)

其中dPlaser和dPabsorbed是發(fā)射的激光功率和吸收的抽運(yùn)功率，與以往報(bào)道的碲酸鹽玻璃微球激光器的技術(shù)參數(shù)相類似[17-19]。也有文獻(xiàn)報(bào)道使用二氧化碳激光器熔融碲酸鹽光纖錐制備出閾值更低、量子效率更高的碲酸鹽玻璃微球[20]。但是，激光熔錐法制作微球的工藝步驟較為復(fù)雜，且一次只能制備一顆微球，因此缺乏大規(guī)模應(yīng)用的潛力。

圖4 微球耦合裝置原理圖

在基本的微球/光纖錐耦合平臺(tái)的基礎(chǔ)上，再在微球上方距離微球中心約100 μm的位置放置了一根未拉錐的截?cái)喙饫w，連接了另一臺(tái)808 nm半導(dǎo)體激光器作為自由空間泵浦源(Changchun New Industrial Optoelectronics Tech. Co.，型號(hào)：MDL-Ⅲ-808)。圖4展示了實(shí)驗(yàn)裝置原理圖。

截?cái)喙饫w對(duì)著微球的切線方向入射時(shí)(圖5(a)內(nèi)嵌圖)和正對(duì)微球中心方向入射時(shí)(圖5(b)內(nèi)嵌圖)，可以在圖5(a)、(b)中看到原始的微球/光纖錐耦合系統(tǒng)在光纖錐輸入的0.129 mW泵浦功率的基礎(chǔ)上再加入了來自自由空間泵浦源的0.396 mW額外泵浦功率后微球激光光譜曲線的變化。黑色曲線為微球/光纖錐耦合系統(tǒng)的原始激光輸出功率，紅色曲線/虛線為加入自由空間泵浦源后的微球激光輸出功率。

圖5 微球/光纖錐耦合平臺(tái)的輸出光譜(黑色曲線)和加入自由空間泵浦源后耦合平臺(tái)的輸出光譜(紅色曲線)對(duì)比。(a)沿著微球切線方向輸入自由空間泵浦光；(b)正對(duì)微球中心輸入自由空間泵浦光。

從圖5(a)、(b)可見，在加入面向微球切線方向入射的自由空間泵浦光后，微球/光纖錐耦合平臺(tái)的激光輸出功率從0.249 nW提升到了約0.344 nW(提升了38.2%)；當(dāng)加入面向微球中心入射的自由空間泵浦光后，微球/光纖錐耦合平臺(tái)的輸出激光功率從0.249 nW提升到了約0.476 nW(提升了91.2%)。

圖6展示了將由光纖錐導(dǎo)入微球的泵浦源關(guān)閉、僅留下自由空間泵浦源時(shí)微球諧振腔的激光閾值現(xiàn)象。

圖6 僅由自由空間泵浦源泵浦的Nd3+摻雜碲酸鹽玻璃微球形成的激光閾值現(xiàn)象。內(nèi)嵌圖：泵浦功率分別為0.397 mW和0.494 mW時(shí)系統(tǒng)的輸出光譜。

從圖6可見，光纖平端頭輸出自由空間光照射微球可以作為獨(dú)立的泵浦源在微球諧振腔形成激光振蕩現(xiàn)象。然而對(duì)比于傳統(tǒng)的光纖錐耦合法，自由空間耦合法泵浦下的微球的激光閾值功率(～0.494 mW)更高、量子效率(～5×10-4%)更低，因此這種方法無法在效率上替代常規(guī)的光纖錐耦合法。但是在某些特定的應(yīng)用場(chǎng)合，例如在需要多臺(tái)光源提供更高的泵浦功率或者更多的泵浦波長選擇時(shí)，自由空間耦合法可以作為光纖錐耦合法的輔助泵浦手段得到應(yīng)用。此外，本文討論的自由空間泵浦法也具有更高的實(shí)驗(yàn)靈活性。圖7展示了微球僅在自由空間泵浦下形成的激光功率和它與光纖平端頭的距離之間的關(guān)系。

圖7 截?cái)喙饫w放置在不同距離時(shí)微球的功率變化

從圖7可見，當(dāng)微球與光纖平端頭距離為20 μm時(shí)，它的輸出功率為10.3 nW；當(dāng)微球與光纖平端頭距離為100 μm時(shí)，它的輸出功率下降了49.5%，為5.2 nW。從上述結(jié)果可見，雖然微球的激光功率基本上隨著它與光纖平端頭之間的距離的增加而下降，但是在約100 μm的調(diào)節(jié)范圍內(nèi)，由光纖平端頭提供的自由空間泵浦光還是可以引起微球內(nèi)產(chǎn)生顯著的激光現(xiàn)象。對(duì)比于常規(guī)的光纖錐耦合法需要達(dá)到的納米級(jí)別的耦合精度，這種由光纖平端頭實(shí)現(xiàn)的自由空間泵浦法顯然具有更高的實(shí)驗(yàn)靈活性。

綜上所述，實(shí)驗(yàn)結(jié)果所展示的物理現(xiàn)象與仿真結(jié)果所預(yù)示的現(xiàn)象相符：(1)可以使用光纖平端頭輸出自由空間光為微球諧振腔提供額外的泵浦能量；(2)自由空間截?cái)喙饫w與微球之間的耦合并不需要非常嚴(yán)格的光學(xué)對(duì)準(zhǔn)。也可以看到實(shí)驗(yàn)和仿真結(jié)果在數(shù)值上存在微小差異。這個(gè)差異主要是由以下實(shí)驗(yàn)條件的不完美造成的：(1)實(shí)驗(yàn)使用的微球無法具備完美的球形[23]；(2)微球內(nèi)部存在折射率分布不均勻/雜質(zhì)/氣泡等物理缺陷；(3)實(shí)驗(yàn)中用來放置/對(duì)準(zhǔn)/移動(dòng)自由空間泵浦源的實(shí)驗(yàn)工具也存在機(jī)械/電子誤差。

4 結(jié) 論

本文介紹了一種標(biāo)準(zhǔn)單模光纖平端頭輸出自由空間光為微球諧振腔導(dǎo)入泵浦光的實(shí)驗(yàn)方法。這種方法將未拉錐的截?cái)喙饫w置于不接觸微球的自由空間直接照射微球，泵浦光以折射的方式從微球/空氣界面進(jìn)入微球，激發(fā)微球內(nèi)的有源摻雜物質(zhì)形成熒光，并在諧振腔的模式選擇作用下形成激光輸出。通過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，這種自由空間耦合法不僅可以在微納光纖錐耦合的微球諧振腔中提供額外的泵浦能量，提升微球激光器的輸出功率，也可以獨(dú)立地在微球諧振腔中形成激光模式。本文也使用了時(shí)域有限差分法和幾何光束追跡法的仿真模型驗(yàn)證了上述自由空間耦合法的可行性。實(shí)驗(yàn)與仿真結(jié)果表明，相比于常規(guī)的微納光纖錐耦合法，這種自由空間耦合法雖然并未優(yōu)化微球?qū)Ρ闷止獾睦眯?，但是可在需要更高泵浦功率或更多泵浦波長選擇的實(shí)驗(yàn)場(chǎng)合為微球諧振腔提供有效靈活的實(shí)驗(yàn)方案。

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