大氣環(huán)境容量理論的再思考和總量控制

孟 凡, 李時(shí)蓓

1.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院， 北京 100012

2.生態(tài)環(huán)境部環(huán)境工程評(píng)估中心， 北京 100012

大氣環(huán)境容量或大氣容量是中國(guó)大氣環(huán)境管理歷史階段中的一個(gè)獨(dú)特理論，自20世紀(jì)80年代的空氣污染防治初期起就一直是中國(guó)空氣污染控制的重要理論基礎(chǔ)，其初衷是了解特定區(qū)域可容納的排放總量限值，通過調(diào)整排放源的空間布局，最大限度地利用大氣清潔空間和自凈能力，克服資金、技術(shù)及管控和實(shí)施手段不足的問題，抑制空氣質(zhì)量的惡化[1-2]. 自20世紀(jì)80年代的“六五”“七五”起，中國(guó)環(huán)境保護(hù)部門組織開展了包括太原、沈陽(yáng)大氣環(huán)境容量[3-4]在內(nèi)的一系列科學(xué)研究. 在大氣環(huán)境容量規(guī)劃方法上，提出基于運(yùn)籌學(xué)優(yōu)化算法建立數(shù)學(xué)規(guī)劃模型，并發(fā)展了A-P值法等簡(jiǎn)化方法[5]，開展了太原、沈陽(yáng)、南寧等城市的局地尺度容量和排放規(guī)劃研究[6]. 與此同時(shí)，我國(guó)的區(qū)域性復(fù)合空氣污染問題也一直受到較大關(guān)注. 早在20世紀(jì)70年代末，就針對(duì)蘭州西固光化學(xué)煙霧開展了我國(guó)最早的大氣光化學(xué)研究[7]. 自“六五”起，酸雨問題也一直是我國(guó)科學(xué)界關(guān)注的問題. “十五”期間啟動(dòng)實(shí)施的酸雨和二氧化硫控制兩控區(qū)計(jì)劃，是我國(guó)較早的區(qū)域總量控制實(shí)踐.

大氣容量理論在我國(guó)早期空氣污染控制，特別是在燃煤相關(guān)的城市空氣污染控制進(jìn)程中起到了一定的作用，但因其理論概念和內(nèi)涵界定含糊，也一直未能建立一套公認(rèn)的數(shù)學(xué)模型和計(jì)算方法，在支撐管理部門制定空氣污染控制對(duì)策，特別應(yīng)對(duì)當(dāng)前區(qū)域性二次復(fù)合污染等新污染問題時(shí)造成很大困惑. 針對(duì)上述問題，該研究對(duì)大氣環(huán)境容量概念、容量規(guī)劃理論和計(jì)算方法進(jìn)行分析和討論，以期為大氣環(huán)境規(guī)劃研究和空氣質(zhì)量管理實(shí)踐提供參考.

1 大氣環(huán)境容量的理論概念

起源于環(huán)境容量概念的大氣容量概念，自提出以來就有多種表達(dá)和理解，至今仍未達(dá)成共識(shí). 對(duì)理論和實(shí)際應(yīng)用中常見的大氣容量概念進(jìn)行梳理，大致可分為絕對(duì)大氣容量、廣義大氣容量和狹義大氣容量3類.

1.1 絕對(duì)和廣義大氣容量

大氣環(huán)境容量或大氣容量的概念最早出現(xiàn)在日本. 20世紀(jì)70年代末菱田一雄提到大氣容量概念存在濃度或污染物總量與排放量2種表達(dá)：一種是考慮生態(tài)循環(huán)，即自然凈化作用；另一種是考慮為維持混合稀釋層的環(huán)境濃度在一定標(biāo)準(zhǔn)下的污染物質(zhì)的排放量(單位為t/a)[8]. 類似于菱田一雄的第一種概念，1986年任陣海等[9]提出：“大氣環(huán)境容量就是一個(gè)地區(qū)空間內(nèi)，容許的最大平均濃度(如單位為μg/m3)”. 顯然，規(guī)劃空間所容納的空氣污染物總質(zhì)量為所能接受的最大平均濃度對(duì)整個(gè)規(guī)劃大氣空間的積分，因此這一概念也等同于王華東等[2,10]指出的“環(huán)境容量是指一個(gè)環(huán)境單元對(duì)污染物的允許容納量(如單位為t)”. 最大可接受濃度或空氣污染物總質(zhì)量是從人群和生態(tài)系統(tǒng)等接受客體角度對(duì)大氣環(huán)境空間的直接要求，反映空氣污染對(duì)應(yīng)的環(huán)境影響，是特定空間的自然客觀屬性，是各種大氣容量概念的出發(fā)點(diǎn)，可以稱為絕對(duì)大氣容量. 同時(shí)，因人群及生態(tài)系統(tǒng)承受影響的能力具有空間變化且不是靜態(tài)的，以濃度限值為指標(biāo)的絕對(duì)大氣容量具有空間和時(shí)間的變化特征.

絕對(duì)大氣容量因不涉及排放概念，無法直接應(yīng)用到空氣質(zhì)量管理中. 大氣中的空氣污染物濃度主要受排放、化學(xué)反應(yīng)生成、區(qū)外輸入等污染物生成和增加過程，以及輸出、化學(xué)轉(zhuǎn)化清除、干沉降、濕沉降等清除或自凈過程的影響. 一個(gè)規(guī)劃空間所容納的空氣污染物總量或一定濃度水平的維持，一定是空氣污染物產(chǎn)生和增加過程與清除或自凈過程共同作用的結(jié)果. 當(dāng)特定空間大氣物理與大氣化學(xué)過程所決定的生成與自凈能力(除排放外)一定時(shí)，絕對(duì)大氣容量對(duì)應(yīng)著該空間所能接受的一個(gè)最大排放量，可稱為廣義大氣容量(單位為質(zhì)量/時(shí)間，如t/a)，這也是目前較為常見的大氣容量概念：在一定時(shí)期、一定空間范圍的水、氣、土壤等自然環(huán)境在維持其自然狀態(tài)和功能不受損害、人類健康不受損害的前提下所能容納的由自然和人類活動(dòng)所產(chǎn)生的空氣污染物排放量[11-13].

特定空間的廣義大氣容量不僅取決于接受客體的承受能力，其清除或自凈能力受氣象和自然條件的影響，從而具有更強(qiáng)的年際變化、季節(jié)變化和日變化. 因此，廣義大氣容量總是對(duì)一段時(shí)間而言，從管理角度廣義大氣容量往往是針對(duì)長(zhǎng)期或平均狀態(tài)，但在污染應(yīng)急和重大事件保障時(shí)，短期大氣容量則具有重要意義.

理論上，任意時(shí)刻排放進(jìn)入規(guī)劃空間的特定空氣污染物超過該空間的廣義大氣容量時(shí)，就會(huì)造成空氣污染問題；同時(shí)，廣義大氣容量的概念假定空氣污染物排放源在空間上具有最大化或優(yōu)化意義上的隨意調(diào)整的可能.

1.2 狹義大氣容量

空氣污染源排放在高度上多在地面及以上低空，即使在最嚴(yán)重的空氣污染情況下，在足夠高的上空和足夠大的水平區(qū)域也存在著相對(duì)清潔空間或相對(duì)清潔區(qū)域；同時(shí)，受到地理、社會(huì)、經(jīng)濟(jì)和技術(shù)的制約，排放源在水平分布上具有高度的非均勻性，并不具有任意更改分布的可能性. 以三維空間內(nèi)的均布性和最大化為目標(biāo)，在規(guī)劃空間任意布置和調(diào)整獲得的最大化廣義大氣容量往往只是一個(gè)參考，并不具有實(shí)際意義以及可行性和操作性.

因此，在廣義大氣容量的基礎(chǔ)上，很多研究人員針對(duì)排放量提出和應(yīng)用了修正的大氣容量概念或狹義大氣容量概念：某一特定區(qū)域內(nèi)，基于現(xiàn)狀或預(yù)測(cè)排放源分布結(jié)構(gòu)(空間位置、排放高度乃至排放量變化范圍)，確保生態(tài)功能與人體健康不受損害，一段時(shí)間內(nèi)所能容納的最大空氣污染物排放量[6,14-17]. 在大氣容量概念的討論中，也有研究者提出在大氣容量規(guī)劃中應(yīng)考慮費(fèi)用、燃料構(gòu)成和最佳技術(shù)等約束條件或考慮自然規(guī)律參數(shù)和社會(huì)效益參數(shù)等約束條件[9,18]. 加入經(jīng)濟(jì)成本作為目標(biāo)或約束，可以使削減成本更低、更具可行性.

在一定的歷史時(shí)期，受限于經(jīng)濟(jì)發(fā)展和控制成本，往往通過狹義大氣容量規(guī)劃(或稱為總量控制規(guī)劃)尋求達(dá)到空氣質(zhì)量目標(biāo)前提下的最大排放量(或最小削減量和治理成本)，狹義規(guī)劃容量理論在過去的管理實(shí)踐得到了較多的應(yīng)用.

近年來許多學(xué)者提出了環(huán)境承載力的概念，在大氣環(huán)境容量的基礎(chǔ)上增加社會(huì)經(jīng)濟(jì)承載力的概念[19]. 其中對(duì)空氣污染物排放的考慮與大氣容量概念類似，強(qiáng)調(diào)大氣環(huán)境對(duì)空氣污染物的消納能力，即某一時(shí)期、某一區(qū)域，在某種狀態(tài)下環(huán)境所承受的人類活動(dòng)所排放大氣污染物的最大可能負(fù)荷或排放規(guī)模、強(qiáng)度限值.

1.3 大氣容量目標(biāo)與約束

迄今為止討論的大氣容量都是對(duì)單一污染物的總?cè)菁{量(濃度)或總排放量提出的，大氣容量的確定受到空氣質(zhì)量控制目標(biāo)的約束.

空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的制定是為了保護(hù)和改善生態(tài)環(huán)境和保障人體健康，是大氣容量的約束性指標(biāo). 一種空氣污染物的空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)限值受到當(dāng)時(shí)社會(huì)、經(jīng)濟(jì)、技術(shù)可行性的限制，對(duì)不同功能區(qū)有所不同，也會(huì)隨科學(xué)的認(rèn)識(shí)和客觀條件的變化而變化，受其約束的大氣容量值也會(huì)隨之發(fā)生變化. 另一方面，由于管理和監(jiān)測(cè)能力限制，對(duì)濃度的管理目標(biāo)或約束往往僅是地面控制點(diǎn)的空氣質(zhì)量濃度目標(biāo)約束，這也會(huì)給容量計(jì)算帶來約束缺失的問題；同時(shí)，有些大氣環(huán)境問題并沒有空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)來約束，如酸雨、某些有毒空氣污染物(特別是持久性空氣污染物、重金屬)、氣候變化等問題，如何準(zhǔn)確地構(gòu)建城市和區(qū)域空氣污染物排放控制規(guī)劃的約束也是未解決的課題.

1.4 大氣容量模型與算法

廣義和狹義的大氣容量規(guī)劃(或稱為總量控制規(guī)劃)的目的是在滿足空氣質(zhì)量目標(biāo)的前提或約束條件下，尋求最大化的排放量(或最小削減量和治理成本). 總體說來，常見的規(guī)劃方法都是針對(duì)單一空氣污染物設(shè)定控制目標(biāo)，尋求該物種排放的優(yōu)化方法.

1.4.1廣義大氣容量計(jì)算方法

早期的大氣環(huán)境容量研究[9]中提出了理想化的廣義大氣容量?jī)?yōu)化模型：給定一個(gè)規(guī)劃空間，在滿足空氣質(zhì)量目標(biāo)的情況下，尋求空間所能容納的污染物最大排放量.

目標(biāo)函數(shù)：

(1)

約束條件：

(2)

qi≥0i=1,2,…,i0

(3)

式中：z為規(guī)劃空間的廣義大氣容量；qi為任意規(guī)劃點(diǎn)i(三維空間一定模型分辨率下共i0網(wǎng)格)排放源強(qiáng)變量，為無上限連續(xù)變化的正值，其分布和高度不受限制，t/a；Tij為傳遞函數(shù)矩陣，即任意排放源i(點(diǎn)源、面源、或網(wǎng)格化的)單位排放量對(duì)所有控制點(diǎn)j(所有j0網(wǎng)格)的影響，由大氣中平流輸送、湍流擴(kuò)散、大氣化學(xué)轉(zhuǎn)化以及干沉降、濕清除(云和降水過程)等大氣物理、化學(xué)過程決定；cj為控制點(diǎn)j的空氣質(zhì)量目標(biāo)約束值(如特定空氣污染物為空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值). 顯然，控制點(diǎn)網(wǎng)格分辨率越高、控制點(diǎn)越多，規(guī)劃的代表性和空氣質(zhì)量控制效果就越好. 在局地尺度，不考慮大氣化學(xué)和大氣物理過程的非線性，一次污染物排放與其下風(fēng)向濃度之間關(guān)系主要受平均風(fēng)輸送以及大氣湍流擴(kuò)散影響，排放與下風(fēng)向濃度間的傳遞函數(shù)矩陣為相對(duì)簡(jiǎn)單的非負(fù)線性關(guān)系(如高斯煙流模式)，這時(shí)上述優(yōu)化模型為線性規(guī)劃模型.

1.4.2狹義大氣容量計(jì)算方法

與廣義容量模型類似，規(guī)劃變量仍是規(guī)劃區(qū)內(nèi)排放源. 但狹義容量規(guī)劃中的排放源變量(位置、高度、排放量、時(shí)間)受現(xiàn)狀和可行性約束，不再是不受限制任意調(diào)整的變量，規(guī)劃最優(yōu)解是考慮了排放源約束的最優(yōu)解，其數(shù)學(xué)優(yōu)化模型可表達(dá)為在特定區(qū)域(及其對(duì)應(yīng)的空間)范圍內(nèi)，排放源分布結(jié)構(gòu)(時(shí)間、空間位置、高度、規(guī)劃排放量變化范圍)相對(duì)固定，滿足空氣質(zhì)量目標(biāo)的前提下，尋求排放源變量在經(jīng)濟(jì)、技術(shù)可行性范圍內(nèi)的最大化[6,14-17].

當(dāng)排放狀況和可行性條件發(fā)生變化時(shí)(如排放源高度和分布等空間結(jié)構(gòu)的變化)，會(huì)產(chǎn)生不同的優(yōu)化規(guī)劃方案，即不同的排放情景對(duì)應(yīng)不同的狹義容量. 狹義容量?jī)?yōu)化算法可以基于費(fèi)用或可行性條件尋優(yōu). 規(guī)劃變量可能是連續(xù)變量(比如居民散煤排放量)，也可能是0～1型整數(shù)變量(某項(xiàng)目或控制措施是否實(shí)施). 在規(guī)劃方法上，當(dāng)規(guī)劃排放量全部為連續(xù)變量時(shí)，可以采用單純形法；針對(duì)不同方案比選時(shí)或整數(shù)規(guī)劃變量時(shí)，可采用混合整數(shù)或0～1型混合整數(shù)規(guī)劃[20-21]，也有采用情景分析或迭代計(jì)算的方法[14-17].

在管理實(shí)踐中，也往往采用簡(jiǎn)化的參數(shù)化計(jì)算方法，其中代表性的做法包括菱田一雄等[8]和我國(guó)GB/T 3840—1991《制定地方大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)的技術(shù)方法》中的A-P值法[5]. 其中，A值法根據(jù)規(guī)劃區(qū)面積和反映全國(guó)不同區(qū)域擴(kuò)散特征的總量控制系數(shù)來計(jì)算控制區(qū)域允許排放總量，再依據(jù)地區(qū)系數(shù)和面積分配各分區(qū)面源、低架源排放量；P值法根據(jù)煙囪有效排放高度估算高架點(diǎn)源的允許排放量. A-P值法比較粗糙，對(duì)規(guī)劃區(qū)高架源和面源人為規(guī)定了份額，而且排放源分布不連續(xù)，得出的排放總量限值事實(shí)上也不是全空間的容量，同樣因未對(duì)排放高度有所限定，得到的也不是唯一和有限的解.

2 大氣環(huán)境容量概念的理論困難

2.1 規(guī)劃空間確定與空氣污染物的外部影響

與河流、湖泊等水體不同，大氣是一個(gè)半開放和流動(dòng)的系統(tǒng)，除地表垂直向下方向外，水平和垂直向上的二維半方向不存在絕對(duì)的物理邊界. 作為空間容納最大化概念的絕對(duì)和廣義大氣容量，顯然取決于規(guī)劃空間大小. 規(guī)劃空間越大，大氣容量就越大；同時(shí)，不同的規(guī)劃空間劃分以及清潔區(qū)域的存在，也決定著容納和調(diào)整污染排放源的可能性，會(huì)帶來不同的狹義大氣容量. 任陣海等[9]指出，大氣空間難以確定，因之容量亦難確定.

由于大氣的平流輸送和湍流擴(kuò)散，不論是一次污染物還是二次污染物，空氣污染源排放總會(huì)因傳輸而在不同下風(fēng)距離造成環(huán)境影響. 而不論多大尺度的有限規(guī)劃區(qū)，總是存在區(qū)內(nèi)外排放源的劃分. 有限規(guī)劃區(qū)外排放源的影響，可以通過區(qū)外輸入貢獻(xiàn)或背景值表達(dá). 但規(guī)劃區(qū)內(nèi)排放空氣污染物的區(qū)外影響則是難以考慮的問題，即存在容量規(guī)劃的外部約束缺失問題. 這一問題會(huì)導(dǎo)致大氣容量計(jì)算值偏高，尤其是對(duì)輸送擴(kuò)散條件較好的高架源和化學(xué)轉(zhuǎn)化需要較長(zhǎng)時(shí)間的二次污染物. 這是有限空間大氣容量規(guī)劃及總量控制規(guī)劃固有的理論困難，也可稱為空氣污染規(guī)劃的外部性問題.

隨著我國(guó)能源結(jié)構(gòu)和產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)的優(yōu)化，末端治理取得顯著成效，空氣污染源排放越來越集中化和高空化，局地污染問題得到顯著改進(jìn)；同時(shí)，PM2.5與臭氧等復(fù)合空氣污染問題的區(qū)域性特征越來越明顯. 近期研究[22]表明，2018年京津冀“2+26”城市約50%的PM2.5來自城市以外排放源的貢獻(xiàn)，而臭氧的區(qū)域外貢獻(xiàn)更為明顯，其中還包括相當(dāng)高濃度的全球背景值.

因此，基于有限規(guī)劃區(qū)的廣義容量或狹義容量一定是局部的、有限的和暫時(shí)的. 局部地區(qū)滿意的規(guī)劃從區(qū)域角度考慮則往往可能是過高甚至是不可接受的，甚至可能導(dǎo)致國(guó)家間跨界輸送和全球環(huán)境問題；同時(shí)，僅考慮有限范圍單一污染物的影響，無法避免二次污染和區(qū)域污染問題，這一點(diǎn)國(guó)內(nèi)外都有不同程度的經(jīng)驗(yàn)教訓(xùn). 例如，針對(duì)城市局地一次污染的二氧化硫和煙塵排放控制，不一定能保證區(qū)域臭氧、PM2.5、酸沉降等區(qū)域空氣污染問題的解決. 相對(duì)而言，規(guī)劃區(qū)面積越小，區(qū)外約束缺失對(duì)大氣容量值計(jì)算造成的影響越大；同時(shí)，區(qū)外約束缺失對(duì)一次空氣污染物的影響較小，對(duì)二次污染物的影響較大；在相對(duì)封閉的特定氣象和地形條件下，如夜間靜穩(wěn)或峽谷地形，外部約束缺失的問題較小，甚至可以忽略.

為達(dá)到規(guī)劃區(qū)的質(zhì)量目標(biāo)，環(huán)境目標(biāo)值還應(yīng)扣除進(jìn)入該空間的背景濃度，一般而言規(guī)劃區(qū)域越大，區(qū)外影響相對(duì)就越小. 顯然，在規(guī)劃實(shí)踐中應(yīng)采用盡可能大的規(guī)劃區(qū). 但過大的規(guī)劃區(qū)也可能帶來大量不具經(jīng)濟(jì)、技術(shù)可行性且沒有實(shí)際應(yīng)用價(jià)值的虛擬規(guī)劃區(qū)域，同時(shí)增加規(guī)劃工作的代價(jià)和規(guī)劃實(shí)施的困難(如跨行政區(qū)). 長(zhǎng)期以來，如何確定規(guī)劃區(qū)，以及如何納入對(duì)規(guī)劃區(qū)外影響或解決外部約束缺失的問題，是大氣環(huán)境容量理論在空間概念上的固有困難.

2.2 上邊界與排放高度影響

受排放和邊界層結(jié)構(gòu)的雙重影響，大氣污染物垂直方向具有高度的不均勻性. 一般而言，白天對(duì)流邊界層發(fā)展充分，對(duì)流邊界層或混合層可以高達(dá)對(duì)流層頂，其間的空氣污染物可以很快在垂直方向混合，對(duì)流邊界層內(nèi)濃度梯度較小. 夜間因地表輻射降溫往往形成風(fēng)速較低、大氣湍流擴(kuò)散較弱的靜穩(wěn)夜間邊界層. 夜間邊界層之上的殘留層，則可能仍為風(fēng)速較高的中性層結(jié)，具有較好的輸送條件[23]. 近地面特別是夜間邊界層內(nèi)因輸送、擴(kuò)散條件較差且排放較高導(dǎo)致污染物累積.

逆溫層下的夜間邊界層(混合層)因其封閉性，為其下的排放源提供了天然的規(guī)劃上邊界. 低架源和面源排放的一次空氣污染物如果不能突破逆溫層，就會(huì)在夜間邊界層內(nèi)累積而造成高濃度. 此時(shí)一次污染物排放受外界影響較小、對(duì)區(qū)域外影響也較小. 以夜間邊界層頂為上邊界，可計(jì)算獲得特定時(shí)段低架源、面源一次污染物的大氣環(huán)境容量，作為重污染防治的參考. 值得注意的是，夜間邊界層以上的殘留層，因其較好的輸送條件仍具有較大的環(huán)境容量，可以突破夜間邊界層進(jìn)入殘留層的高架源以及存在于殘留層內(nèi)的污染物無法納入夜間邊界層容量的計(jì)算中. 二次污染物如臭氧因化學(xué)轉(zhuǎn)化可能存在著更為復(fù)雜的垂直分布，特別是夜間在殘留層可能會(huì)有較高濃度.

由于大氣邊界層風(fēng)的垂直分布與溫度層結(jié)的影響，增加排放高度(排放煙囪幾何高度+煙氣抬升高度)可顯著減少排放源對(duì)地面濃度的貢獻(xiàn). 計(jì)算表明，同樣的排放強(qiáng)度，210 m煙囪造成的最大地面濃度影響比30 m煙囪小2個(gè)量級(jí). 同時(shí)，由于大氣半開放的上邊界，高架源對(duì)規(guī)劃區(qū)外的影響相對(duì)更大，規(guī)劃區(qū)外約束的缺失導(dǎo)致規(guī)劃區(qū)大氣容量高估的問題更為嚴(yán)重. 在空氣管理實(shí)踐中，也往往不對(duì)空中的空氣污染物濃度(如高煙囪排放煙流中心濃度)做限制. 因此，空氣污染控制中往往傾向采用高煙囪排放的選擇，比如國(guó)外早期哈薩克斯坦GRES-2電廠煙囪和加拿大Inco銅冶煉煙囪分別達(dá)到420和380 m[24]. 從規(guī)劃模型看，由于面源、低架源高得多的地面濃度貢獻(xiàn)(表現(xiàn)為較高的傳遞函數(shù))，大氣容量?jī)?yōu)化模型傾向于保留和增加高架源排放，以及減少和消除面源及低架源排放. 理論上，不加限制地提高排放高度，可以無限增加狹義大氣容量或增加可接受排放量. 這時(shí)一個(gè)規(guī)劃區(qū)域可利用的大氣容量，事實(shí)上主要受到排放高度(煙囪幾何高度和抬升)的影響以及煙囪建造成本和技術(shù)限制，從而不再是確定的數(shù)值.

2.3 二次空氣污染物濃度與前體物排放之間非一一對(duì)應(yīng)和非線性關(guān)系

一次空氣污染物排放到大氣中，會(huì)經(jīng)歷平流輸送、湍流擴(kuò)散等物理過程以及氣相、液相、顆粒相和非均相的大氣化學(xué)過程和干、濕沉降等清除過程. 自然坐標(biāo)系下空氣污染物濃度的時(shí)間變化可以用空氣質(zhì)量模式表述為[25]：

(4)

臭氧、PM2.5等復(fù)合污染產(chǎn)物涉及的大氣光化學(xué)反應(yīng)十分復(fù)雜，包含大量的物種以及物種間的化學(xué)反應(yīng)，適當(dāng)簡(jiǎn)化的空氣質(zhì)量模式也往往包含數(shù)百個(gè)反應(yīng)和近百個(gè)有機(jī)污染物[25-26]. 如果同時(shí)考慮顆粒相、液相和非均相反應(yīng)，大氣化學(xué)過程就更為復(fù)雜. 大氣中某一物種的大氣化學(xué)濃度變化〔式(4)中R〕可以用下述常微分方程組[26]表達(dá)：

(5)

式中，ρq為物種q的濃度，由該物種化學(xué)反應(yīng)生成速率(P)和該物種化學(xué)反應(yīng)清除速率(L)決定，P與多種前體物濃度和反應(yīng)速率常數(shù)成正比，L與物種q濃度、反應(yīng)物濃度和反應(yīng)速率常數(shù)成正比. 前體物與二次污染物的關(guān)系呈復(fù)雜的非線性關(guān)系，甚至可呈現(xiàn)負(fù)敏感性關(guān)系(如NO對(duì)臭氧的滴定).

大氣污染物種涉及化學(xué)反應(yīng)的速度越慢，大氣停留時(shí)間越長(zhǎng)，前體物排放的影響區(qū)域就越大，大氣容量規(guī)劃空間劃定問題和區(qū)域外約束缺失問題就越嚴(yán)重. 因反應(yīng)速度差異，臭氧和PM2.5前體物和自由基等中間物種的大氣停留時(shí)間存在從10-6s到年的巨大差異〔表征氣相化學(xué)濃度變化的常微分方程組式(4) 具有很強(qiáng)的剛性〕，其中二氧化硫、氮氧化物和烯烴、芳香烴、烷烴等VOCs的大氣停留時(shí)間為小時(shí)到數(shù)天不等，排放影響的范圍可從數(shù)百km到數(shù)千km，通常超出城市尺度，達(dá)到省級(jí)或全國(guó)范圍甚至洲際范圍. 臭氧還應(yīng)考慮大氣停留時(shí)間更長(zhǎng)的甲烷、CO與全球背景值.

不難看出，要想控制臭氧以及硫酸鹽、硝酸鹽、二次有機(jī)氣溶膠等二次顆粒物組分，就需要同時(shí)考慮對(duì)氮氧化物、VOCs、二氧化硫等前體物排放的控制，對(duì)二次污染物而言不存在以單一物種排放為規(guī)劃目標(biāo)的大氣容量. 由于大氣化學(xué)反應(yīng)及大氣傳輸擴(kuò)散，以及干沉降和降水清除等物理、化學(xué)過程，空氣污染物排放和污染物濃度之間呈高度復(fù)雜的非線性關(guān)系，理論上傳統(tǒng)的線性規(guī)劃方法已不再適用. 如果在有限排放變化范圍采用低階或線性敏感性作為傳遞函數(shù)確定大氣容量，則可能在出現(xiàn)超出一定控制水平和控制階段(超出規(guī)劃變量范圍)時(shí)出現(xiàn)不適用和失效的問題.

2.4 空氣污染的空間不均勻性與大氣容量

單一排放源和多源疊加對(duì)下風(fēng)向濃度的影響是不均勻的. 單源排放影響或不同排放源影響的疊加往往會(huì)造成特定空間點(diǎn)空氣質(zhì)量出現(xiàn)高值甚至超標(biāo)問題. 由于空間不均勻性的存在，超標(biāo)情況也可能僅僅是個(gè)別源最大落地濃度或多個(gè)源疊加后峰值超標(biāo)的問題，而不是區(qū)域排放總量累積過高超過大氣容量. 這時(shí)的空氣質(zhì)量目標(biāo)約束，主要是對(duì)空間中的特定點(diǎn)起約束作用，而不是空間全部. 超標(biāo)情況的出現(xiàn)并不意味著規(guī)劃區(qū)沒有多余的大氣容量或排放超出大氣容量. 基于經(jīng)濟(jì)、技術(shù)可行性，實(shí)施科學(xué)合理的規(guī)劃方案調(diào)整排放布局(包括排放高度、位置和排放時(shí)間)，往往可能在確保空氣質(zhì)量目標(biāo)的前提下維持甚至增加排放.

3 大氣環(huán)境容量和總量控制理論

3.1 大氣容量規(guī)劃的理論困難

如前所述，大氣容量概念存在著不同程度的理論和實(shí)際操作困難(見表1). 除夜間邊界層和山谷地形等準(zhǔn)封閉條件下一次污染物可獲得確定的廣義大氣容量，其他大部分情況下都存在規(guī)劃區(qū)空間邊界的定義問題，以及因規(guī)劃空間的開放性而導(dǎo)致規(guī)劃區(qū)外約束缺失問題，這時(shí)有限規(guī)劃區(qū)的廣義大氣環(huán)境容量?jī)?yōu)化模型無法獲得確定的最優(yōu)解. 針對(duì)一時(shí)、一地的環(huán)境治理目標(biāo)，局地性地追求“最大化利用”的廣義大氣容量，可能導(dǎo)致更大區(qū)域的空氣污染問題，甚至存在超出當(dāng)前科學(xué)認(rèn)知的風(fēng)險(xiǎn). 同時(shí)，由于二次污染物與其前體物的大量反應(yīng)物種非一一對(duì)應(yīng)，對(duì)二次污染物而言不存在以單一物種排放為規(guī)劃目標(biāo)的大氣容量. 廣義大氣容量并不是一個(gè)普適的規(guī)劃理論.

表1 大氣容量概念和主要理論困難

某種意義上，狹義容量是微觀和局部空間的廣義大氣容量. 不同于廣義大氣容量，狹義大氣容量不再是全規(guī)劃空間容納意義上的最大排放量概念，而只是特定區(qū)域和時(shí)段現(xiàn)有或預(yù)測(cè)排放源基于技術(shù)、經(jīng)濟(jì)可行性進(jìn)行優(yōu)化與調(diào)整的可能性，可以隨污染源位置分布、排放高度等排放源結(jié)構(gòu)的變化而變化”[11]，并不是唯一不變和不可突破的. 狹義大氣環(huán)境容量可更恰當(dāng)?shù)胤Q之為最優(yōu)排放總量或可接受排放總量. 由于清潔空間的存在，即使規(guī)劃區(qū)排放達(dá)到或接近狹義大氣容量(允許排放限值)，在更大或更高的規(guī)劃空間上也仍可能存在著可供利用的廣義大氣容量，且廣義大氣容量和狹義大氣容量的這種偏離程度隨空氣質(zhì)量的改善以及清潔空間的增加而不斷加大.

大氣環(huán)境容量是中國(guó)空氣污染治理歷史階段中一個(gè)獨(dú)特的控制理論，其初衷是最大限度地利用大氣清潔空間和自凈能力，克服資金、技術(shù)及管控和實(shí)施手段不足的問題，在一定時(shí)期內(nèi)緩解和抑制空氣污染. 這一理論對(duì)局地性煤煙型污染的控制起到了較好的指導(dǎo)作用. 隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)發(fā)展和環(huán)境保護(hù)工作的深入，中國(guó)的空氣質(zhì)量經(jīng)歷了由惡化到逐步好轉(zhuǎn)的過程. 2012年新空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)和相關(guān)法規(guī)的頒布實(shí)施，以及近年來《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》《藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動(dòng)計(jì)劃》[27-28]的實(shí)施與持續(xù)推進(jìn)，空氣質(zhì)量顯著改善，空氣污染防治重點(diǎn)已經(jīng)從一次排放為主的局地性煤煙型污染轉(zhuǎn)變?yōu)槌粞鹾蚉M2.5等二次轉(zhuǎn)化極為重要的區(qū)域性復(fù)合污染. 空氣污染控制戰(zhàn)略也已從利用大氣容量“姑息性”地延緩空氣質(zhì)量惡化，轉(zhuǎn)變?yōu)橥ㄟ^能源、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整以及末端治理，全面實(shí)現(xiàn)空氣質(zhì)量目標(biāo)，不必也不宜再應(yīng)用基于空間排放量最大化概念的大氣容量理論.

3.2 區(qū)域性復(fù)合型空氣污染總量控制規(guī)劃方法展望

臭氧和PM2.5等復(fù)合空氣污染區(qū)域性更強(qiáng)，必須制定區(qū)域排放限值并開展聯(lián)防聯(lián)控. 在各國(guó)的管理實(shí)踐中，往往通過開展科學(xué)研究來確定達(dá)到空氣污染控制目標(biāo)所需的區(qū)域排放削減總量或區(qū)域排放總量限值，并通過行政區(qū)域間談判或協(xié)商，來確定排放總量的分配. 如美國(guó)2003年通過的《清潔空氣法》(Clear Skies Act of 2003)，基于模型和分析制定了2000—2018年分階段的全國(guó)與各州SO2、NOx削減目標(biāo)與排放限值(emission cap)[29]，取得了較好的效果. 在國(guó)際層面，包括歐盟成員國(guó)在內(nèi)的歐洲國(guó)家、美國(guó)、加拿大以及部分中亞國(guó)家1979年簽訂了長(zhǎng)距離跨境輸送空氣污染協(xié)議(LRTAP)[30]以及后續(xù)針對(duì)SO2(1985年、1994年)、NOx(1988年)、VOCs (1991年)等污染物的排放控制協(xié)議[31-34]. 中國(guó)政府在1996年提出“要實(shí)施污染物排放總量控制[35]”，并在“九五”“十五”期間制定了二氧化硫總量控制目標(biāo)和實(shí)施了“兩控區(qū)酸雨和二氧化硫污染防治‘十五’計(jì)劃”[36-37]. 上述總量控制方案都不是基于排放最大可能性的廣義大氣容量，而是基于達(dá)到空氣污染控制目標(biāo)和可行性確定所需的削減量.

由于二次空氣污染物濃度與大量的前體物物種排放間呈非一一對(duì)應(yīng)和高度非線性化關(guān)系，為實(shí)施區(qū)域性臭氧、顆粒物等復(fù)合空氣污染排放控制戰(zhàn)略，已不再能采用單一物種的排放控制目標(biāo)，區(qū)域總量控制也不再是單一空氣污染物的大氣容量問題. 傳統(tǒng)的單一目標(biāo)控制或單一線性最優(yōu)化(最大化)容量模型和規(guī)劃方法已不再適用. 針對(duì)二次污染物如何定義多物種目標(biāo)容量概念并構(gòu)建規(guī)劃模型仍是一個(gè)開放性的問題，顯然在理論模型中應(yīng)考慮多前體物種的反應(yīng)活性和敏感性關(guān)系，考慮經(jīng)濟(jì)、技術(shù)可行性和公平性原則.

在規(guī)劃實(shí)踐上，區(qū)域間的相互影響和區(qū)域外空氣質(zhì)量約束是區(qū)域性復(fù)合型空氣污染控制中必須考慮的因素. 應(yīng)盡量采取全國(guó)尺度的規(guī)劃區(qū)，或根據(jù)相鄰省份的相互影響關(guān)系劃分包含多省份的區(qū)域尺度規(guī)劃區(qū)，不宜以較小的空間尺度如單一城市或單一省份來劃分規(guī)劃區(qū). 在規(guī)劃方法上，近期可采用空氣質(zhì)量模式情景分析和評(píng)估的方法，即基于排放現(xiàn)狀和經(jīng)濟(jì)、技術(shù)可行性及發(fā)展規(guī)劃，考慮排放量與污染物濃度之間的敏感性關(guān)系，設(shè)計(jì)可能的排放情景，對(duì)其空氣質(zhì)量改進(jìn)效果進(jìn)行評(píng)估和比較，優(yōu)化確定區(qū)域總量限值，并在此基礎(chǔ)上尋求其中較小的行政單元間的優(yōu)化分配方案. 如需在較小尺度開展建設(shè)項(xiàng)目環(huán)評(píng)、規(guī)劃環(huán)評(píng)等工作，建議增加對(duì)規(guī)劃區(qū)外影響的考慮，如可以考慮限定規(guī)劃區(qū)內(nèi)排放源對(duì)區(qū)外最大濃度貢獻(xiàn)值或貢獻(xiàn)率. 在長(zhǎng)遠(yuǎn)的理論和方法研究中，可以考慮基于大氣科學(xué)和規(guī)劃模型的發(fā)展，發(fā)展多物種和包括經(jīng)濟(jì)技術(shù)變量的多目標(biāo)規(guī)劃方法. 一種可能的優(yōu)化模型是基于化學(xué)反應(yīng)活性構(gòu)建多物種排放量目標(biāo)函數(shù)，在現(xiàn)狀排放和濃度足夠小的近似線性化偏移范圍內(nèi)尋求最優(yōu)解；另一種可能是采用污染物控制邊際成本作為權(quán)重系數(shù)，在模型中量化經(jīng)濟(jì)、技術(shù)甚至社會(huì)等因素，尋求污染控制在經(jīng)濟(jì)成本意義上的最優(yōu).

4 結(jié)論

a) 大氣容量概念自提出起就有多種表達(dá)和理解，至今仍未達(dá)成共識(shí). 對(duì)理論和實(shí)際應(yīng)用中常見的大氣容量概念進(jìn)行梳理，大致可分為絕對(duì)大氣容量、廣義大氣容量和狹義大氣容量3類. 一定空間所能接受的最大空氣污染物濃度或空氣污染物總量，反映人群和生態(tài)系統(tǒng)對(duì)大氣環(huán)境質(zhì)量的直接要求，可以稱之為絕對(duì)大氣容量. 絕對(duì)大氣容量反映特定空間的自然客觀屬性，是各種大氣容量概念的出發(fā)點(diǎn). 但因其不涉及排放量概念，無法直接應(yīng)用到空氣質(zhì)量管理中. 當(dāng)特定空間受物理、化學(xué)過程所決定的生成與自凈能力一定時(shí)，絕對(duì)大氣容量對(duì)應(yīng)一個(gè)最大化排放量，可以稱之為廣義大氣容量.

b) 在夜間邊界層或山谷地形等特定相對(duì)封閉空間內(nèi)，可以求得一次空氣污染物的廣義大氣容量. 但多數(shù)情況下，因大氣空間的開放性，特別是上邊界的開放性，使得規(guī)劃空間邊界定義困難；同時(shí)由于對(duì)規(guī)劃區(qū)外影響約束的缺失，有限規(guī)劃區(qū)的廣義大氣環(huán)境容量?jī)?yōu)化模型無法獲得唯一和確定的最優(yōu)解. 另外，因二次空氣污染物往往與其前體物排放為非一一對(duì)應(yīng)關(guān)系，針對(duì)臭氧和顆粒物等復(fù)合空氣污染物不存在單一空氣污染物種排放的大氣容量. 由于清潔空間的存在，空氣質(zhì)量問題并不一定是排放量超出大氣容量的問題. 因此，最大化意義的廣義大氣容量理論并不是一個(gè)可以覆蓋所有空氣污染問題的普適和必要理論.

c) 多種狹義大氣容量概念反映了基于技術(shù)、經(jīng)濟(jì)可行性對(duì)現(xiàn)狀或預(yù)測(cè)排放源進(jìn)行優(yōu)化與調(diào)整的可能性，可以看作是微觀和局部空間的廣義大氣容量. 狹義大氣容量值隨排放高度、時(shí)空分布以及經(jīng)濟(jì)、技術(shù)約束條件變化而發(fā)生變化，從而具有相對(duì)性，已經(jīng)不再是全空間可容納接受空氣污染物或排放量的最大化和約束性的概念，從語(yǔ)義上可更恰當(dāng)?shù)乇磉_(dá)為“最優(yōu)排放總量”或“規(guī)劃排放總量”.

d) 臭氧和細(xì)顆粒物等復(fù)合空氣污染問題具有更強(qiáng)的區(qū)域性，確定優(yōu)化的區(qū)域總量控制目標(biāo)并開展聯(lián)防聯(lián)控具有更為重要的意義. 由于復(fù)合空氣污染中源-受體間非一一對(duì)應(yīng)和非線性化關(guān)系，傳統(tǒng)的單物種大氣容量理論和單目標(biāo)線性優(yōu)化規(guī)劃方法不再適用. 在規(guī)劃方法上可以考慮在全國(guó)或多省份大片區(qū)尺度的規(guī)劃區(qū)域，采用空氣質(zhì)量模式情景分析和影響評(píng)估的方法確定和優(yōu)化二次污染物各前體物的區(qū)域排放總量. 長(zhǎng)遠(yuǎn)可探討基于反應(yīng)活性構(gòu)建多物種排放量?jī)?yōu)化目標(biāo)，考慮技術(shù)、經(jīng)濟(jì)、社會(huì)變量的多目標(biāo)規(guī)劃方法.