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    用第一性原理研究應(yīng)變和Pt邊緣摻雜對(duì)石墨烯氧還原能力的影響

    2021-07-13 00:50:22楊可可劉偉偉
    現(xiàn)代應(yīng)用物理 2021年2期
    關(guān)鍵詞:陰極燃料電池原子

    楊可可,劉偉偉

    (杭州電子科技大學(xué) 材料與環(huán)境工程學(xué)院,杭州310018)

    燃料電池作為燃燒能源的替代品,具有效率高和環(huán)保清潔等特點(diǎn)[1]。質(zhì)子交換膜燃料電池是一種新型的燃料電池,具有環(huán)境污染小、運(yùn)行噪聲低及轉(zhuǎn)化效率高等優(yōu)點(diǎn),受到了人們的廣泛關(guān)注[2-4],但該電池的性能受陰極氧還原反應(yīng)能力的影響較大[5]。使用鉑(Pt)基材料可以有效提高陰極氧還原反應(yīng)能力,但由于Pt成本較高、資源有限,制約了Pt在商業(yè)上的大規(guī)模應(yīng)用[6]。近年來(lái),為獲得高效低廉的催化劑,研究人員正在探索用其他元素代替Pt基材料,或減少Pt基材料的使用。目前,通過(guò)Pt單原子催化,已可以在提高催化活性的同時(shí),大幅減少Pt基材料的使用,使生產(chǎn)成本大大降低[7]。此外,通過(guò)非金屬元素?fù)诫s石墨烯進(jìn)行氧還原反應(yīng)催化也達(dá)到了較好的效果[8]。質(zhì)子交換膜燃料電池的陰極氧還原反應(yīng)主要通過(guò)雙電子和四電子2種途徑進(jìn)行,最終產(chǎn)物都是水[9-17]。雙電子途徑中,氧氣被還原為過(guò)氧化氫,會(huì)腐蝕電催化劑,影響質(zhì)子交換膜燃料電池的使用壽命[18]。四電子途徑可以有效避免腐蝕,比雙電子途徑更有優(yōu)勢(shì)。

    石墨烯是一種新型的2維材料,具有優(yōu)異的物理化學(xué)性能[19]。單層蜂窩結(jié)構(gòu)的石墨烯已廣泛應(yīng)用于各種領(lǐng)域[20-22]。單原子摻雜可以調(diào)節(jié)石墨烯的電子性質(zhì)和表面極性,引入帶正電荷的位點(diǎn)可以提高定域自旋密度,這對(duì)進(jìn)一步提高石墨烯作為電催化劑的催化活性具有重要作用[23]。由于石墨烯具有合成簡(jiǎn)單、能耗低和可大規(guī)模生產(chǎn)等特點(diǎn),單原子摻雜石墨烯已發(fā)展成為一種簡(jiǎn)便有效的氧還原反應(yīng)電催化劑[24]。施加應(yīng)變,可以打開(kāi)石墨烯的帶隙,從而對(duì)石墨烯的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)產(chǎn)生影響[25]。對(duì)于單層蜂窩狀石墨烯,用N元素替換C元素,可以將無(wú)催化活性的石墨烯轉(zhuǎn)變?yōu)槿剂想姵仃帢O氧還原反應(yīng)的電催化材料[26-28]。用Fe, Co, Ni等過(guò)渡金屬元素與N元素共摻雜石墨烯,可以進(jìn)一步提高催化活性[29]。

    本文采用基于密度泛函理論的第一性原理方法,系統(tǒng)地研究了應(yīng)變和Pt原子摻雜對(duì)石墨烯氧還原反應(yīng)能力的影響。

    1計(jì)算方法

    本文依據(jù)密度泛函理論,利用維也納從頭算模擬包(Vienna ab-initio simulation package, ASP),在自旋極化近似下進(jìn)行模擬計(jì)算[30]。平面波截?cái)嗄苓x取為400 eV,k點(diǎn)網(wǎng)格取為1×1×1。利用共軛梯度算法對(duì)原子的位置進(jìn)行優(yōu)化,直至總能量小于10-5eV,原子力小于0.01 eV·(?)-1。選取xy平面為石墨烯平面,z方向?yàn)榉ň€方向。單層平面石墨烯的晶格常數(shù)為:a0=24.65 ?,b0=22.81 ?,c0=11 ?,引入應(yīng)變后的晶格常數(shù)為:a0=23.15 ?,b0=22.81 ?,c0=11 ?。為消除層間相互作用,在法線方向增加了一個(gè)厚度為11 ?的真空層。

    應(yīng)變?chǔ)诺挠?jì)算公式為

    (1)

    其中,ε為負(fù)數(shù),表示壓應(yīng)變;ε為正數(shù),表示拉應(yīng)變。

    形成能Ef的計(jì)算公式為

    Ef=Etot-Ev-EPt

    (2)

    其中,Etot為Pt原子取代C原子邊緣摻雜石墨烯體系的總能量;Ev為石墨烯有一個(gè)空位時(shí)的能量;EPt為單個(gè)Pt原子的能量。Ef為負(fù)數(shù),表明摻雜后的結(jié)構(gòu)比較穩(wěn)定。

    在堿性介質(zhì)中,氧還原反應(yīng)通過(guò)四電子反應(yīng)途徑進(jìn)行時(shí),可分為5個(gè)步驟:

    吸附能Eads的計(jì)算公式為

    Eads=Etot-Es-Ea

    (3)

    其中,Es為Pt原子邊緣摻雜石墨烯體系的總能量;Ea為氧還原反應(yīng)中間體的能量。Eads為負(fù)數(shù)時(shí),表示有較強(qiáng)的吸附放熱作用。

    為了評(píng)價(jià)催化性能的好壞,計(jì)算了氧還原反應(yīng)過(guò)程中的反應(yīng)自由能。自由能ΔG的計(jì)算公式為

    ΔG=ΔE+ΔEz-TΔS-QU

    (4)

    其中,ΔE,ΔEz分別為氧還原反應(yīng)過(guò)程中生成物與反應(yīng)物的能量之差和零點(diǎn)能之差,ΔE可通過(guò)密度泛函理論計(jì)算得到;T為熱力學(xué)溫度,T=298.15 K;ΔS為生成物與反應(yīng)物的熵差;U和Q分別為電極電位和轉(zhuǎn)移的電荷。

    2結(jié)果與討論

    2.1Pt摻雜石墨烯的形成能

    Pt邊緣摻雜石墨烯后的結(jié)構(gòu),如圖1所示。對(duì)Pt邊緣摻雜石墨烯的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了優(yōu)化,并分別計(jì)算了去掉Pt原子形成一個(gè)空位后體系的能量和單個(gè)Pt原子的能量。單個(gè)Pt原子能量的計(jì)算中,首先計(jì)算了Pt晶體的能量,然后利用Pt晶體的能量除以Pt原子的個(gè)數(shù),得到單個(gè)Pt原子的能量為-5.797 eV。根據(jù)式(2)計(jì)算得到圖1(a)的形成能為-0.02 eV,圖1(b)的形成能為-0.626 eV。因此,Pt邊緣摻雜后,圖1(b)的結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定,是最佳的摻雜位點(diǎn)。本文后續(xù)的研究中,選取圖1(b)結(jié)構(gòu)作為氧還原反應(yīng)的基底,并對(duì)其催化性能進(jìn)行研究。

    (a)Structure 1

    (b)Structure 2

    2.2Pt邊緣摻雜石墨烯對(duì)O2的吸附能

    (a)Structure 1

    (b)Structure 2

    圖3不同應(yīng)變下基底吸附O2的吸附能Fig.3Adsorption energies of O2 in different strains

    2.3氧還原反應(yīng)自由能

    Pt邊緣摻雜石墨烯氧還原反應(yīng)過(guò)程中的自由能計(jì)算結(jié)果,如圖4所示。

    圖4不同應(yīng)變下氧還原反應(yīng)的自由能Fig.4Free-energy for oxygen reductionreaction in different strains

    由圖4可見(jiàn),對(duì)于Pt邊緣摻雜石墨烯結(jié)構(gòu),當(dāng)引入-6.1%的壓應(yīng)變時(shí),催化性能最佳,氧還原反應(yīng)的第1步放出的能量為-0.166 eV;當(dāng)壓應(yīng)變?cè)龃蟮?16.2%時(shí),優(yōu)化后的晶格常數(shù)為:a0=20.66 ?,b0=22.81 ?,c0=11 ?,氧還原反應(yīng)的第3步出現(xiàn)了吸熱現(xiàn)象,不利于氧還原反應(yīng)的進(jìn)行。對(duì)于沒(méi)有引入應(yīng)變的Pt邊緣摻雜石墨烯結(jié)構(gòu),氧還原反應(yīng)的第1步放出的能量為-0.077 eV;當(dāng)引入-6.1%的壓應(yīng)變時(shí),第1步放熱更多,催化效果更好。對(duì)于純凈的石墨烯結(jié)構(gòu),氧還原反應(yīng)的第4步出現(xiàn)了吸熱現(xiàn)象,不利于氧還原反應(yīng)的進(jìn)行。氧還原反應(yīng)的各步能量變化,如表1所列。

    表1氧還原反應(yīng)各步的能量變化Tab.1Energy change in oxygen reduction reaction

    2.4Pt邊緣摻雜石墨烯的電子態(tài)密度

    通過(guò)對(duì)電子態(tài)密度的計(jì)算,分析引入應(yīng)變對(duì)Pt邊緣摻雜石墨烯電子結(jié)構(gòu)的影響。圖5為不同應(yīng)變下Pt邊緣摻雜石墨烯的電子態(tài)密度。

    圖5不同應(yīng)變下Pt邊緣摻雜石墨烯的電子態(tài)密度Fig.5Density of states of Pt-doped graphene in different strains

    由圖5可見(jiàn),隨著壓應(yīng)變的引入,費(fèi)密面附近的電子態(tài)密度峰值向左側(cè)移動(dòng),費(fèi)密面左側(cè)為價(jià)帶,右側(cè)為導(dǎo)帶。引入應(yīng)變促進(jìn)了Pt邊緣摻雜石墨烯作為燃料電池陰極氧還原反應(yīng)電催化劑的電子轉(zhuǎn)移,有利于催化反應(yīng)的進(jìn)行。

    3結(jié)論

    本文利用基于密度泛函理論的第一性原理方法,研究了應(yīng)變和Pt邊緣摻雜對(duì)石墨烯氧還原反應(yīng)的影響。結(jié)果表明,引入應(yīng)變后基底吸附O2之后的結(jié)構(gòu)是穩(wěn)定的;當(dāng)引入-6.1%的壓應(yīng)變時(shí),Pt 邊緣摻雜石墨烯的催化性能最佳。電子態(tài)密度的計(jì)算結(jié)果表明,隨著壓應(yīng)變的引入,費(fèi)密面附近的電子態(tài)密度峰值向價(jià)帶移動(dòng),促進(jìn)了Pt邊緣摻雜石墨烯作為燃料電池陰極氧還原反應(yīng)電催化劑的電子轉(zhuǎn)移,有利于催化反應(yīng)的進(jìn)行。

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