HTPB推進劑疲勞特性試驗研究

許進升，楊曉紅，陳 雄，杜紅英，李 輝

(1.南京理工大學 機械工程學院，江蘇 南京 210094;2.中國人民解放軍63961部隊，北京 100012； 3.晉西工業(yè)集團有限責任公司，山西 太原 030027)

引 言

固體推進劑藥柱在火箭發(fā)動機全壽命周期內會受到不同形式的交變載荷的作用，如交替溫度載荷、運輸振動等[1]。交替載荷短時間內不會造成推進劑藥柱宏觀失效，但推進劑受長時間疲勞載荷其力學性能會顯著下降，易引起發(fā)動機工作異常甚至發(fā)生事故。因此研究推進劑疲勞失效的影響因素及損傷發(fā)展規(guī)律，具有重要應用價值。

針對溫度交替載荷，Zhang G等[2]研究了不同環(huán)境溫度下復合材料的疲勞特性，結果表明因為材料顆粒與基體的熱膨脹系數(shù)不同，高溫下會發(fā)生脫粘，導致復合材料承受載荷的能力下降。王玉峰等[3]發(fā)現(xiàn)高低溫循環(huán)作用下，裝藥星尖處應力最大，溫度轉換期間藥柱累積損傷增長最快，并且損傷增長率隨著升降溫速率的增加而增大。鄧斌等[4]仿真獲得了藥柱危險部位的最大Mises應力隨溫度的變化曲線，分析了不同貯存溫度對藥柱壽命的影響。Mivehchi H[5]和Via J等[6]研究了溫度對復合材料疲勞損傷的影響，并建立了溫度相關的疲勞壽命預測模型。

疲勞試驗中頻率的影響是不能忽略的，不同條件下推進劑藥柱所承受的載荷頻率是不同的，如加工、運輸和勤務處理情況下振動載荷頻率在0.01～10 Hz左右，艦船搖擺條件下振動頻率一般為1～100 Hz，而空空導彈在長途奔襲和掛飛過程中的振動頻率可高達1 000 Hz。王鑫等[7]研究了海洋環(huán)境對立式貯存值班狀態(tài)固體推進劑粘接界面損傷分布的影響。鄭雪等[8]采用紅外熱像儀對PBX塊狀試樣在單軸壓縮載荷下的疲勞過程進行了試驗研究，發(fā)現(xiàn)PBX的疲勞溫升與疲勞加載的頻率、應力及試樣狀態(tài)有很大關聯(lián)性。Duan Z等[9]研究了合金在52.5 Hz和20 kHz下的疲勞特性，結合微觀圖像對斷裂機制的頻率效應進行了分析。李高春等[10]應用線性累積損傷模型，獲得了環(huán)境溫度載荷作用下藥柱的累積損傷特性。童心等[11]針對HTPB推進劑的疲勞試驗表明應變幅值和頻率越大，材料力學性能下降越快，積累的損傷越大?？偟膩碚f，頻率的影響尚無統(tǒng)一的定論，目前材料疲勞壽命與頻率的關系有兩種觀點：一是頻率高，循環(huán)加載產(chǎn)生的熱量來不及散發(fā)，溫度升高，導致熱軟化，疲勞壽命降低；二是加載頻率低，每個周期蠕變損傷增加，從而疲勞壽命減小。

考慮到空空導彈在長途運輸及掛機飛行過程中的振動頻率能達到上百赫茲[11]，因此頻率是疲勞試驗中不能忽視的一個因素。本研究針對HTPB推進劑開展了不同加載應力和加載頻率下的疲勞試驗，并結合紅外熱成像系統(tǒng)實時監(jiān)測疲勞試驗中材料的表面溫升，記錄HTPB推進劑在交變載荷作用下的熱力學響應，并通過開展疲勞加載一定次數(shù)后的單軸拉伸和電鏡掃描試驗，分析疲勞損傷對HTPB推進劑力學性能的影響。

1 試 驗

1.1 試驗設備與系統(tǒng)

疲勞試驗在南京理工大學火箭總體技術實驗室動態(tài)熱機械分析儀(DMA，美國BOSE公司ELF3200)上進行，試驗系統(tǒng)主要包含以下幾個部分：(1)DMA主機和控制裝置，試驗機的核心裝置，起到控制和數(shù)據(jù)存儲的作用；(2)美國SUN公司保溫系統(tǒng)，型號為SUN-ET1-2，用于精確控制試驗溫度，確保試驗時的溫度波動值不超過±1K；(3)液氮罐，接受溫度裝置的指令輸出液氮，調節(jié)保溫箱內溫度，該系統(tǒng)能實現(xiàn)精確的位移控制和力控制，振動頻率范圍為10-5～200 Hz，溫度范圍為123～473 K。利用紅外熱像儀實時監(jiān)測HTPB推進劑試件表面溫度，F(xiàn)LIRA615紅外相機的響應光譜范圍為7.5～14 μm，空間分辨率達到640×480像素，熱成像圖采集頻率為25 Hz，相機的熱分辨率在298 K時小于0.025 K，一般為0.02 K。試驗在封閉的環(huán)境中進行，所有試件表面均噴涂一層黑色亞光漆，用來降低發(fā)射光的干擾，使試件表面熱輻射率得到提升，環(huán)境溫度保持常溫293 K。

1.2 試驗夾具與試件設計

復合固體推進劑相比于金屬材料，其力學性能復雜，尚沒有疲勞試驗標準可查。開展疲勞試驗的原則是盡可能模擬材料的實際工作環(huán)境中的受力情況，并且能夠與現(xiàn)有試驗設備儀器對接好。

考慮到固體推進劑藥柱在生產(chǎn)、運輸和貯存過程中，受力以拉/壓為主，因此研究時采用拉/壓疲勞試驗方法。由于DMA控制箱的尺寸較小，決定采用自主設計的夾具，夾具體使用鋁塊制作，具體尺寸如圖1所示，單位mm。

圖1 試件夾具尺寸圖Fig.1 Clamp size chart for specimen

由于HTPB推進劑極易受到環(huán)境濕度的影響，原始的方形板狀材料貯存在干燥箱中。試驗前用模具將原始HTPB推進劑壓制成15 mm×5 mm×5 mm的試件，然后用環(huán)氧樹脂A、B膠將所制成的HTPB推進劑試件上下兩端與鋁制夾具粘結，再通過夾具與DMA控制器的夾具聯(lián)接，試件尺寸與夾具的連接方式如圖2所示。試件制作完成后靜置30 min，使環(huán)氧樹脂膠充分固化，放入343 K保溫箱中保溫48 h，然后放入干燥箱中自然冷卻，以消除機械加工產(chǎn)生的殘余應力。

圖2 HTPB推進劑試件與夾具示意圖Fig.2 Schematic diagram of HTPB prepellant specimen and clamp

1.3 疲勞試驗方法

疲勞試驗采用應力控制模式，在單軸正弦循環(huán)應力下對試件進行恒幅疲勞加載，試驗中主要考慮加載最大加載應力和頻率兩個因素的影響。應力比R=σmin/σmax，大小為0，則疲勞過程中的實時應力為：

(1)

式中：σ為實時應力;σmin為施加的最小應力;σmax為施加的最大應力，應力幅值Δσ=σmax/2；f為頻率;t為時間。

在疲勞試驗過程中，σmax取值設定為0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6和0.7 MPa，加載頻率選取1、5、20、100和200 Hz，總計35組試驗，每組試驗相同條件重復3次，同時用紅外熱像儀進行HTPB推進劑試件表面溫度數(shù)據(jù)的采集，記錄下材料疲勞斷裂時的循環(huán)加載次數(shù)，一般試驗規(guī)定，鋼在經(jīng)受107次、非鐵(有色)金屬材料經(jīng)受108次循環(huán)載荷作用時不發(fā)生斷裂的最大應力稱為疲勞強度(也稱為疲勞極限)，HTPB推進劑屬于軟質推進劑，一般認為達到106次循環(huán)加載次數(shù)而不斷裂的應力可作為HTPB推進劑的疲勞極限。應力波形如圖3所示。

圖3 疲勞試驗中的應力波形Fig.3 Stress—time curve for fatigue tests

1.4 疲勞-拉伸試驗方法

疲勞-拉伸試驗是在疲勞試驗的基礎上開展的，其試驗設備仍采用DMA試驗系統(tǒng)。具體試驗方法如下：

(1)開展疲勞試驗，其最大加載應力設置為0.4 MPa，頻率設置為20 Hz，分別循環(huán)加載100次、1 000次、10 000次和40 000次(未達到疲勞斷裂)，然后靜置回復，待試件恢復零應力狀態(tài)后對其進行單軸拉伸試驗，單軸拉伸速率為0.5 mm/s，對應的應變率為0.033 3 s-1，其同等應變率的未疲勞的HTPB推進劑單軸拉伸試驗已在試驗機上開展過；

(2)將疲勞試驗的最大加載應力設置為0.2 MPa和0.3 MPa，加載頻率設置為20 Hz，分別循環(huán)加載40 000次(均未疲勞斷裂)，然后恢復零應力狀態(tài)后繼續(xù)單軸拉伸試驗，試驗應變率為0.033 3 s-1。每個條件下試驗重復3次，試驗環(huán)境溫度均為293 K。

2 結果與討論

2.1 疲勞過程中的熱力學響應

2.1.1 疲勞過程中的力學響應

由于HTPB推進劑是黏彈性材料，當承受周期性變化的正弦應力時，材料會產(chǎn)生周期性的正弦應變，但是應變落后于應力，應力與應變之間有相位差，稱為滯后角。因此，應力—應變曲線為如圖4所示的滯回環(huán)(以最大加載應力0.5 MPa、頻率100 Hz為例)。

圖4 最大應力0.5 MPa、頻率1 000 Hz時的應力—應變滯回環(huán)Fig.4 Stress—strain hysteresis loops for 0.5 MPa of σmax and 100 Hz of frequency

從圖4可以看出，隨著循環(huán)次數(shù)的增加，滯回環(huán)逐漸右移，表明峰值點和谷點的應變都在不斷增加。谷點(應力為0)時，應變不能完全恢復，一般將這種應變定義為殘余應變，這說明材料由于黏彈性效應在疲勞加載過程中發(fā)生了明顯的蠕變現(xiàn)象。同時發(fā)現(xiàn)滯回環(huán)的形狀由規(guī)整的橢圓形逐漸向彎曲不規(guī)則的扁狀形變化(在疲勞斷裂的前幾百次循環(huán)中尤其明顯)，且滯回環(huán)的面積隨著循環(huán)周次的增加而增大，這說明材料的損傷發(fā)展逐漸增強。

圖5給出了不同加載頻率下HTPB推進劑疲勞應變隨循環(huán)加載次數(shù)的變化曲線。從圖5可以看出，疲勞峰值應變呈現(xiàn)三階段的發(fā)展規(guī)律：初始變形階段、穩(wěn)定發(fā)展階段和加速階段。初始階段，變形增長較快，應變曲線呈明顯上凸狀，該階段持續(xù)時間較短；穩(wěn)定發(fā)展階段，應變增長速率大幅降低，每個循環(huán)周期產(chǎn)生的變形量累積較小，持續(xù)時間較長；加速階段曲線上凹，應變快速發(fā)展直至材料疲勞斷裂。疲勞谷點應變有相似的前兩個發(fā)展階段，沒有最后將要疲勞失效的應變快速增長階段。

圖5 疲勞應變隨循環(huán)次數(shù)的變化曲線Fig.5 Strain curves along with the change of cycles

當疲勞加載頻率相同時，最大加載應力越大，相同循環(huán)加載次數(shù)下的疲勞峰值應變越大，疲勞谷點應變越小，疲勞谷點應變與疲勞峰值應變的差值隨著最大加載應力的增大而增大。而當最大加載應力保持不變時，加載頻率越大，相同循環(huán)加載次數(shù)下的疲勞峰值應變越小，疲勞谷點應變越小，但是二者之間的差值隨著加載頻率的增大而減小。

為了更好地體現(xiàn)疲勞過程中加載頻率對滯回環(huán)的影響，選取了相同最大加載應力(σmax=0.4 MPa)、相同循環(huán)加載次數(shù)下(取值為103次)不同加載頻率的滯回環(huán)，如圖6所示。從圖6可以看出，當最大加載應力保持不變時，加載頻率越大，滯回環(huán)越向左移動，表示疲勞峰值應變和疲勞谷點應變都變小。同時可以看出滯回環(huán)面積和寬度也越來越小，表明黏性能量耗散也越少，這與最大加載應力減小疲勞壽命增大的原理是相一致的。

圖6 相同最大加載應力和循環(huán)次數(shù)下不同頻率的滯回環(huán)Fig.6 Stress—strain hysteresis loops in different frequencies for the same maximum stress and cycles

2.1.2 疲勞過程中的溫度演化及分析

根據(jù)熱力學第一、第二定律以及材料的本構方程，可以推導出HTPB推進劑在疲勞加載中的熱力學函數(shù)表達式[12]：

(2)

式(2)表明，在無外熱源產(chǎn)熱的條件下，材料疲勞過程中的熱力學響應由3個部分組成：熱傳導效應、熱彈性效應和非彈性效應，可以用式(2)解釋HTPB推進劑疲勞加載中的溫度變化。熱傳導效應會讓材料表面的溫度場變得均勻分布，最終向著一個穩(wěn)定值發(fā)展。熱彈性效應是由材料的彈性變形引起的，卸載之后是可回復的，是一種可逆的熱力學現(xiàn)象，會造成每個疲勞周期內材料溫度產(chǎn)生微幅的周期性變化，但其引起的平均溫升為零。而非彈性效應會引起不可逆的熱力學現(xiàn)象，絕大部分產(chǎn)生的能量通過黏性耗散的方式釋放，是造成推進劑試件溫度變化的主要原因。

通過紅外熱像儀實時采集了疲勞過程中HTPB推進劑的試件表面溫度的數(shù)據(jù)，圖7是最大加載應力為0.7 MPa、加載頻率100 Hz時HTPB推進劑試件表面溫度場隨循環(huán)加載次數(shù)變化的熱成像圖。從圖7可以看出，在疲勞載荷作用下，由于HTPB推進劑內部微觀組分的變化出現(xiàn)局部應力集中，致使材料表面溫度分布不均勻，并且呈現(xiàn)推進劑試件中部溫度高、兩端溫度較低的情形。

圖8為最大加載應力為0.7 MPa、加載頻率100 Hz時，疲勞試件的中部區(qū)域溫升隨時間的變化曲線，點A、B、C、D、E、F、G、H和I所對應的溫度場變化過程與圖7一致。

圖7 疲勞加載中材料表面溫度變化熱像圖Fig.7 Thermal imaging figures of specimen surface during the fatigue loading

圖8 疲勞試驗中材料溫升變化曲線Fig.8 The temperature curve of specimen during the fatigue loading

由圖8可知，當最大加載應力高于疲勞極限時，HTPB推進劑在疲勞加載中的溫度變化由3個階段組成：第一階段表示初始溫升階段(A～D)，A點表示試驗開始時，試件的表面溫度與周圍環(huán)境幾乎保持相同。隨著循環(huán)次數(shù)的增加，試件經(jīng)歷了快速溫升，如B、C和D點所示，材料局部發(fā)生疲勞形變，HTPB推進劑由于黏性耗散釋放大量的熱量，試驗開始階段材料和環(huán)境的溫差較小，對流換熱中的熱量損失也不大，材料表面產(chǎn)熱速率高于材料和環(huán)境的熱交換率。因此，材料表面溫度迅速升高；第二階段為溫度穩(wěn)定階段(D～G)，該階段材料產(chǎn)熱速率降低，同時因溫差大與周圍環(huán)境的熱量交換更快，從而達到了某種平衡，溫度變化趨于相對穩(wěn)定的狀態(tài)，只在較小范圍內波動，該階段占據(jù)了疲勞壽命的絕大部分;第三階段為溫升快速上升階段(G～I)，在此階段，材料逐漸產(chǎn)生裂紋并且迅速擴展，因黏性損耗和微缺陷處的摩擦受力，裂紋尖端區(qū)域放出大量的熱量，溫度迅速上升，當溫度達到最高值時，材料疲勞失效。

圖9給出了不同加載頻率下HTPB推進劑試件疲勞過程中表面最高溫升的變化趨勢。

圖9 推進劑疲勞過程中表面最高溫升變化曲線Fig.9 The highest temperature rise curves of specimen during the fatigue loading

從圖9可以看出，當加載頻率保持相同時，隨著最大加載應力的增大，材料的變形速率也迅速增大，造成HTPB推進劑產(chǎn)熱能量快速增加，第一階段的溫升梯度明顯上升，非彈性效應主導HTPB推進劑試件疲勞過程的熱耗散。第二階段的穩(wěn)定溫升也隨著最大加載應力的增大而增大。同時對比來看，當最大加載應力保持不變時，加載頻率越大，HTPB推進劑試件的溫升也相應的越大，這是由于HTPB推進劑承受的疲勞載荷頻率越大，循環(huán)作用產(chǎn)生的熱量來不及向周圍擴散，致使溫升增大。

2.2 疲勞損傷對HTPB推進劑力學性能的影響

為了研究疲勞損傷對HTPB推進劑力學性能的影響，針對疲勞加載一定次數(shù)后的推進劑試件開展單軸恒速拉伸試驗，并對推進劑的拉伸斷面進行電鏡掃描，以期從宏觀和微觀上獲得HTPB推進劑的疲勞損傷機理。

圖10給出了疲勞加載一定次數(shù)后HTPB推進劑單軸拉伸試驗和未疲勞推進劑試件同等拉伸速率的單軸拉伸試驗對比圖。

圖10 推進劑疲勞前后單軸拉伸曲線對比圖Fig.10 Uniaxial tension properties of the propellant before and after the fatigue tests

從圖10中可以看出，循環(huán)加載一定次數(shù)后的HTPB推進劑的初始彈性模量、屈服應力和最大抗拉強度均小于未疲勞材料，存在較大程度地衰減，并且循環(huán)加載次數(shù)越多，降低程度越大，力學性能劣化越厲害。疲勞損傷還與疲勞過程中的加載應力有關，最大加載應力越大，疲勞積累的損傷量也越大，力學性能就會越差。同時可以發(fā)現(xiàn)，與未疲勞的材料的單軸拉伸曲線相比，疲勞后的HTPB推進劑的單軸拉伸曲線呈現(xiàn)“S”形，應力—應變曲線有兩個拐點。未疲勞的HTPB推進劑在單軸拉伸時在拐點處，顆粒與基體黏結界面出現(xiàn)“脫濕”現(xiàn)象，力學曲線發(fā)生彎曲。而疲勞后的HTPB推進劑的單軸拉伸曲線出現(xiàn)兩個拐點，表明由于疲勞往復加載使HTPB推進劑產(chǎn)生了二次“脫濕”損傷，材料出現(xiàn)了循環(huán)軟化，拉伸相同應變產(chǎn)生的應力小于未疲勞的單軸拉伸應力。

圖11給出了最大加載應力0.4 MPa、加載頻率20 Hz下的HTPB推進劑不同循環(huán)加載次數(shù)后的單軸拉伸斷面電鏡掃描圖。

圖11 HTPB推進劑的拉伸斷面電鏡掃描圖Fig.11 Scanning electron microscopes of the tensile section for HTPB propellant

從圖11可以看出，HTPB推進劑顆粒含量高，高氯酸銨(AP)大顆粒表面光滑，分布較為均勻，大顆粒多呈圓形和橢圓形。循環(huán)加載100次時，許多不同形狀的AP顆粒和基體粘結界面開始出現(xiàn)“脫濕”現(xiàn)象，“脫濕”點首先出現(xiàn)在大顆粒及大顆粒聚集區(qū)，表明大顆粒更容易發(fā)生“脫濕”。循環(huán)加載到1 000次時，HTPB推進劑出現(xiàn)了較多的孔洞，表明越來越多的顆粒出現(xiàn)了“脫濕”，當材料受到交變載荷加載時，“脫濕”點不斷經(jīng)歷張開閉合的過程。循環(huán)加載到40 000次時，基體開始出現(xiàn)撕裂，微裂紋發(fā)展匯聚形成宏觀裂紋，材料很快疲勞斷裂。

3 結 論

(1)HTPB推進劑承受疲勞應力載荷加載時，會產(chǎn)生周期性的正弦應變，但是應變落后于應力，應力應變曲線形成滯回環(huán)。隨著循環(huán)次數(shù)的增加，滯回環(huán)逐漸右移，表明峰值點和谷點的應變都在不斷增加，疲勞峰值應變呈現(xiàn)三階段的發(fā)展規(guī)律：初始變形階段、穩(wěn)定發(fā)展階段和加速階段，同時發(fā)現(xiàn)滯回環(huán)的形狀由規(guī)整的橢圓形逐漸向彎曲不規(guī)則的扁狀形變化。

(2)在沒有外熱源產(chǎn)熱的條件下，材料疲勞過程中的能量模型包含4個部分：熱傳導效應、熱彈性效應、非彈性效應以及微缺陷摩擦熱點效應。非彈性效應會造成不可逆的熱力學現(xiàn)象，產(chǎn)生的能量絕大部分以黏性耗散的形式釋放，是造成推進劑試件溫度變化的主要原因。HTPB推進劑試件在疲勞過程中的溫度變化可以分為3個階段：初始快速上升階段、溫度穩(wěn)定階段和溫升快速增加階段。

(3)循環(huán)加載一定次數(shù)后的HTPB推進劑的初始彈性模量、屈服應力和最大抗拉強度均小于未疲勞材料，存在較大程度地衰減，循環(huán)加載次數(shù)越多，降低地程度越大，力學性能劣化越厲害。最大加載應力越大，疲勞積累的損傷量也就越大，力學性能就會越差。