基于精細模式氣溶膠與WRF模式估算PM2.5質(zhì)量濃度

韋耿，侯鈺俏，韓佳媚，查勇

(南京師范大學地理科學學院，南京 210023)

0 引言

PM2.5是指空氣動力學直徑小于2.5 μm的大氣顆粒物，其粒徑小，活性強，具有多樣性化學成分，易附帶有毒有害物質(zhì)和重金屬，并且在大氣中的停留時間長、輸送距離遠，進入人體后會沉積在支氣管和肺泡中,對呼吸系統(tǒng)和心血管系統(tǒng)造成直接危害[1-3]。同時PM2.5也是影響城市空氣質(zhì)量的主要污染物，會直接導致大氣能見度的降低，對局地甚至較大區(qū)域性環(huán)境產(chǎn)生危害[4-6]，獲取大氣顆粒物濃度和暴露的分布具有深遠的重要性[7-8]。衛(wèi)星遙感觀測具有觀測范圍廣、實時性強、分辨率高等優(yōu)勢，已被廣泛運用于全球和區(qū)域的大氣顆粒物時空分布、濃度估算和粒子特征等研究[9-10]。

大氣顆粒物污染的遙感監(jiān)測主要是通過對氣溶膠的遙感監(jiān)測進行研究，氣溶膠光學厚度(aerosol optical depth，AOD)是氣溶膠最重要的物理參數(shù)之一，是確定氣溶膠氣候效應的重要因素。利用AOD與大氣顆粒物建立線性回歸模型復雜程度較低、應用性較強，是早期估算地面大氣顆粒物濃度的最常規(guī)方法[11-12]。但部分研究證明氣溶膠光學特性的多樣性以及粒徑分布、組成和形狀的變化會影響AOD和大氣顆粒物之間的相關性[13-14]，大氣中細粒子的消光作用對總消光作用中所占比例往往容易被忽視，因此通過引入精細模式分數(shù)(fine mode fraction,FMF)可將大氣中的細氣溶膠與總氣溶膠分離，利用FMF校正得到的精細模式氣溶膠與大氣細顆粒物PM2.5進行相關性分析，能夠有效提高氣溶膠反演PM2.5的精度[15-16]。氣象因子能夠影響到氣溶膠從形成到消散的完整過程[17]，是影響大氣顆粒物時空變化較為顯著的因素之一。當前諸多研究通過引入多種數(shù)據(jù)綜合分析，證明能夠取得更好的相關性，建立更精準的PM2.5反演數(shù)學模型。紀曉璐等[18]通過將MODIS氣溶膠數(shù)據(jù)與風速數(shù)據(jù)相結(jié)合，得出環(huán)渤海區(qū)域AOD年內(nèi)變化與風速整體呈反比關系，且AOD與空氣質(zhì)量指數(shù)相關性較高；Ni等[19]通過MODIS數(shù)據(jù)結(jié)合溫度、氣壓、濕度、能見度、風速等數(shù)據(jù)，通過一般驗證和交叉驗證對京津冀地區(qū)的PM2.5進行反演，反演精度較好，R2分別達到0.68和0.54；侯俊雄等[20]通過將天氣研究和預報 (weather research and forecast，WRF)模式地表氣象因子反演了京津冀地區(qū)PM2.5的質(zhì)量濃度，同樣取得較好結(jié)果。

盡管引入FMF能夠提高通過AOD反演PM2.5質(zhì)量濃度的精度，但該類型研究尤其是國內(nèi)相關研究依舊較少，并且大多數(shù)多元數(shù)據(jù)綜合分析研究中，僅考慮將近地面氣象因子加入分析中，而未考慮到高空氣象因子對近地面大氣顆粒物質(zhì)量濃度的影響。本文以南京市為研究區(qū)域，通過利用FMF與AOD結(jié)合，討論FMF對PM2.5質(zhì)量濃度估算的影響，并將通過WRF模式得到的氣象因子數(shù)據(jù)(包括近地面及高空的溫度、風速與相對濕度，和邊界層高度)作為輔助因子，分為4個季節(jié)加入到AOD對PM2.5的反演中，分析和討論引入近地面和不同高度的氣象因子對AOD反演大氣顆粒物的可行性。

1 研究區(qū)概況與數(shù)據(jù)源

1.1 研究區(qū)概況

選擇江蘇省南京市作為研究區(qū)，南京市是中國江蘇省政治、文化中心，是中國東部地區(qū)重要的經(jīng)濟中心和工業(yè)化城市之一，該地區(qū)屬亞熱帶季風氣候，四季分明，屬于典型的低山丘陵地貌。隨著城市化和工業(yè)化的加速發(fā)展，導致汽車尾氣、工業(yè)污染等人為污染物排放不斷增加，并且外來沙塵、化石燃料燃燒產(chǎn)生的煙塵又會進一步提高本地大氣污染程度，空氣質(zhì)量問題較為嚴峻。

1.2 MODIS衛(wèi)星數(shù)據(jù)

與SPOT，TM等衛(wèi)星影像相比，MODIS傳感器有更多的傳感器通道，更好的動態(tài)性，且空間覆蓋廣、可靠性高[21]，數(shù)據(jù)由美國國家航空航天局每日向全球免費發(fā)布(https://ladsweb.modaps.eosdis.nasa.gov/search/)。獲取Terra(上午過境)衛(wèi)星的MOD04_3K數(shù)據(jù)，即運用全新的MODIS C6算法的3 km空間分辨率氣溶膠產(chǎn)品，起止時間為2014年3月1日—2019年2月29日。通過IDL語言進行校正、裁剪、提取等處理后，人工篩選剔除僅有極少數(shù)零星分布的有效像素值的圖像，最終獲取南京市城市輪廓范圍內(nèi)AOD和FMF數(shù)據(jù)集。MODIS衛(wèi)星產(chǎn)品受云、雨等干擾較大，因此獲取到的有效數(shù)據(jù)均發(fā)生在晴好天氣。此外由于AOD反映的是氣溶膠在垂直方向上整層大氣的消光系數(shù)積分，而PM2.5監(jiān)測數(shù)據(jù)則來自地面；且AOD的獲取環(huán)境為大氣環(huán)境，而PM2.5質(zhì)量濃度為檢測儀獲取的干顆粒物的濃度值，因此需要對AOD進行垂直校正與濕度訂正。校正方法參考王賀銳等[22]通過引入氣溶膠標高和濕度影響因子，得到校正后的氣溶膠光學厚度AODm。AOD反映了氣溶膠總量，F(xiàn)MF反映了細微粒對總光學厚度的貢獻度，通過校正后得到的AODm與FMF的乘積得到精細模式氣溶膠光學厚度AODf[23]。

1.3 大氣顆粒物數(shù)據(jù)

南京市目前共有9個國控級別空氣質(zhì)量檢測站點，包含多種污染氣體的質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)，監(jiān)測頻率為1 h，監(jiān)測時間為每日0—23時，并對全社會發(fā)布每小時的整點數(shù)據(jù)。PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來自中國生態(tài)環(huán)境部全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺。對于出現(xiàn)部分數(shù)據(jù)缺測的現(xiàn)象，若缺失值較少，則采用缺失值前后最相近的數(shù)據(jù)進行補充。若缺失值前后6 h內(nèi)均沒有有效數(shù)據(jù)，則不使用該時刻的數(shù)據(jù)集。

1.4 WRF氣象數(shù)據(jù)

在某特定時間區(qū)域內(nèi)大氣環(huán)境的空氣污染程度主要受到包括氣象因素、地形地貌等自然因素影響。對于某固定區(qū)域而言，地形地貌處于穩(wěn)定狀態(tài)，因此大氣污染程度主要受垂直自凈能力(邊界層高度)、水平自凈能力(水平風速)、沉降(降水、湍流作用、重力沉降等)、濕度等氣象因素影響。

WRF模式是由美國國家環(huán)境預報中心及美國國家大氣研究中心等機構(gòu)開發(fā)的新一代中尺度數(shù)值模式，采用標準F90程序進行編寫，具有更加豐富的參數(shù)化方案及精細的物理過程，在中尺度天氣系統(tǒng)中的風場、高度場、垂直速度場等方面的模擬值精確度較高[24]，對我國的區(qū)域模擬效果同樣較好[25]，因此本文選擇WRF模式模擬氣象因子。WRF模式采用的是FNL(final operational global analysis)全球分析資料數(shù)據(jù)，F(xiàn)NL數(shù)據(jù)由二進制格點方式生成，其同化面較廣，在氣象領域研究較為廣泛，能夠為氣象、氣候模擬提供初始場，對極端天氣也能夠取得較好的研究結(jié)果[26]。其空間分辨率為1°×1°，時間分辨率為6 h，無法滿足與高時空分辨率的氣溶膠數(shù)據(jù)的匹配，因此通過WRF模型對FNL數(shù)據(jù)進行降尺度處理(具體參數(shù)如表1所示)，空間上輸出3 km×3 km分辨率，時間上以每小時整點輸出，提取的氣象要素為1 000 hPa(視為近地面)，850 hPa，700 hPa與500 hPa氣壓面的溫度(T)、平均風速(WS)和相對濕度(RH)，以及邊界層高度(PBLH)，經(jīng)裁剪、提取、計算均值等處理后，獲取南京市范圍內(nèi)氣象因子數(shù)據(jù)集。

表1 WRF模式部分參數(shù)方案Tab.1 Parameter schemes of WRF mode

2 目標方法與流程

以衛(wèi)星過境時刻為準，生成同時刻(或時間差控制在30 min內(nèi))的AOD,FMF，PM2.5和模擬氣象因子數(shù)據(jù)集，并按季節(jié)分組。首先分季節(jié)對PM2.5和AODm，PM2.5和AODf進行線性回歸分析，計算僅采用AOD作為輸入?yún)?shù)時大氣顆粒物的模型擬合效果，并討論精細模式分數(shù)對PM2.5質(zhì)量濃度反演的影響；其次利用隨機森林模型，分別通過AODf與近地面氣象因子(1 000 hPa氣壓層處的溫度、平均風速和相對濕度，以及邊界層高度)、AODf與近地面及不同高度氣象因子(1 000 hPa，850 hPa，700 hPa，500 hPa氣壓面的平均風速和相對濕度，以及近地面溫度和邊界層高度)，構(gòu)建PM2.5質(zhì)量濃度的反演模型，探討含高空氣象因子對PM2.5質(zhì)量濃度反演的影響。其中隨機選取2/3的數(shù)據(jù)進行建模，剩余1/3的數(shù)據(jù)則用于驗證。采用決定系數(shù)R2，均方根誤差(root mean square error,RMSE)、平均絕對誤差(mean absolute error,MAE)與平均絕對百分比誤差(mean absolute percentage error,MAPE)，共4 個指標為依據(jù)，對兩個模型進行評估，并利用隨機森林模型獲取不同因子的評分，分析其對PM2.5質(zhì)量濃度的影響。

3 結(jié)果

3.1 FMF對AOD估算PM2.5的影響分析

南京市年均、季均的PM2.5質(zhì)量濃度和氣溶膠光學厚度如圖1所示。PM2.5質(zhì)量濃度年均值呈逐年下降趨勢，介于40～69 μg/m3。AOD年均值在2015年有小幅上升外，總體穩(wěn)定在0.7左右。從季均值可以得出，冬季PM2.5質(zhì)量濃度最高，達到71.16 μg/m3，其次是秋季與春季，夏季則處于全年最低水平，為40.53 μg/m3。但氣溶膠光學厚度則呈現(xiàn)春、夏、秋、冬依次遞減，且秋季與冬季的季均值明顯低于春季與夏季。季節(jié)均值變化趨勢與Zhang等[23]結(jié)論一致。

(a)年度均值 (b)季均值

圖2與圖3分別顯示了4個季節(jié)里通過垂直與濕度訂正AODm、經(jīng)過垂直、濕度訂正與精細模式分數(shù)校正后得到的AODf與PM2.5質(zhì)量濃度的擬合關系。經(jīng)對比可發(fā)現(xiàn)經(jīng)過FMF校正后的AODf與PM2.5擬合系數(shù)均有提高，RMSE也更小(均通過顯著性檢驗)。春季的擬合結(jié)果提升比較明顯，因春季中國北方沙塵天氣活躍，在偏北風影響下向東南部地區(qū)擴散，大氣中粗顆粒占比較高。通過FMF進行校正能夠有效減少粗顆粒對分析結(jié)果的影響，R2由0.23提升至0.33。夏季雨水充沛，對大氣中粗顆粒物的沖刷能力較強，且高溫高濕度環(huán)境有利于污染氣體向大氣顆粒物的轉(zhuǎn)化作用[27]，夏季大氣中主要為細顆粒物，因此夏季R2達到0.37和0.40，效果好于其他季節(jié)，但FMF校正前后提升卻并不明顯。秋季和冬季由于大氣環(huán)境趨于平穩(wěn)，偶有沙塵輸入現(xiàn)象，且由于入冬后受到北方化石燃料燃燒增加的影響，總體受外源污染物輸入增多，相關性表現(xiàn)一般。此外由于受到PM2.5質(zhì)量濃度極高值的影響，RMSE明顯大于春季和夏季，冬季出現(xiàn)重度污染天氣多于其他季節(jié)，即使經(jīng)過精細模式分數(shù)校正，RMSE依然高達37.66 μg/m3。估算PM2.5的RMSE隨PM2.5均值的提高而上升，該趨勢與Tian等[28]利用MODIS估算PM2.5得出的結(jié)論一致。經(jīng)過精細模式分數(shù)校正，AOD與PM2.5的相關性分析更優(yōu)，但由于衛(wèi)星獲取的氣溶膠數(shù)據(jù)受到云的干擾較強，大部分情況下并不能完全覆蓋研究區(qū)，雖然已將只有零散分布的圖像進行剔除，但是研究區(qū)范圍內(nèi)有效數(shù)據(jù)的缺失在一定程度上增加了精細模式分數(shù)對PM2.5質(zhì)量濃度反演的不確定性。

(a)春季 (b)夏季

(a)春季 (b)夏季

3.2 基于WRF模式的多元回歸分析

通過校正后的氣溶膠光學厚度與PM2.5質(zhì)量濃度相關性提升較為有限，因大氣環(huán)境是影響大氣污染程度的一個重要因素，因此需要將氣象因子加入分析中。本節(jié)以AODf和各氣象因子作為反演參數(shù)，利用Python中的random forest數(shù)據(jù)包建立了PM2.5質(zhì)量濃度反演模型(其中兩個模型中1/3用于驗證的數(shù)據(jù)為相互獨立的隨機選取)，驗證結(jié)果如表2、圖4和圖5所示。

表2 不同季節(jié)的多元回歸模型Tab.2 Multiple regression model in different seasons

(a)春季 (b)夏季

(a)春季 (b)夏季

(c)秋季(d)冬季

將WRF模擬氣象因子加入回歸分析中，各季節(jié)都取得較好的結(jié)果，說明氣象因子對PM2.5的質(zhì)量濃度有一定的影響。圖6中，RH1000，RH850，RH700，RH500分別代表1 000 hPa，850 hPa，700 hPa和500 hPa氣壓面處的相對濕度(%)，WS1000，WS850，WS700，WS500分別代表1 000 hPa，850 hPa，700 hPa，500 hPa氣壓面處的風速(m/s)，T2代表距地面2 m處的溫度(℃)。從季節(jié)上來看，春季提升效果較大，R2提高到0.71；夏季提升效果雖然較小，但R2依舊最高，達到0.74，且各項誤差同樣為各季節(jié)最小。冬季的R2為0.73，雖然高于春季與秋季，但由于受到重污染天氣期間PM2.5質(zhì)量濃度極高值的影響，導致各項誤差明顯大于其他季節(jié)，RMSE與MAE分別達到19.92 μg/m3與20.12 μg/m3。從模型上來看，包含不同高度氣象因子的模型的各項指標均優(yōu)于僅含地面氣象因子的模型，說明高空氣象因子對PM2.5質(zhì)量濃度擁有一定程度的影響，且對于高值估算方面，估算值與實測值更加接近。

(a)春季 (b)夏季

利用隨機森林模型擬合PM2.5質(zhì)量濃度與各影響因子的關系，獲得各影響因子的評分(圖6)，各因子在不同季節(jié)上的重要性存在一定差異。AOD對PM2.5質(zhì)量濃度的影響程度較高，其中在夏季表現(xiàn)最為明顯。其次是邊界層高度，代表了大氣在垂直方向上的擴散能力，有利于大氣顆粒物的擴散，各季節(jié)得分均比較穩(wěn)定。除夏季外，近地面和高空風速的影響程度總體高于濕度，水平擴散能力對PM2.5質(zhì)量濃度的影響總體大于在濕度影響下氣體向顆粒物轉(zhuǎn)化作用的影響。而夏季處于一年中溫度最高的時期，在高空中的高溫高濕度環(huán)境會促進氣體向顆粒物的轉(zhuǎn)化作用，且夏季盛行東南季風，受北方沙塵輸入影響較小，近地面風速的影響力明顯高于高空。夏季近地面氣象因素影響力高于高空氣象因子影響力，與將高空氣象因子加入隨機森林模型進行回歸，R2提升較小的趨勢相對應。

4 結(jié)論與展望

1)2014—2019年間南京市年均PM2.5質(zhì)量濃度總體呈逐年下降的趨勢，其中夏季PM2.5質(zhì)量濃度最低，為40.53 μg/m3，冬季則最高，達到71.16 μg/m3。南京市年均AOD值則穩(wěn)定在0.7左右，季均值則呈現(xiàn)由春季向冬季逐漸較小的趨勢，且春季夏季均值明顯高于秋季與冬季。

2)通過利用MODIS獲取的FMF對氣溶膠光學厚度AOD進行校正，能夠有效提高AODf與PM2.5質(zhì)量濃度的相關性，且均方根誤差也均有降低。春季由于受到北方粗顆粒沙塵輸入影響，因此經(jīng)過校正后能夠有效減少大氣粗顆粒對PM2.5質(zhì)量濃度反演的影響，因此效果提升最為明顯。夏季AODf與PM2.5質(zhì)量濃度的相關性最高，RMSE最小。而秋季冬季因受到重度污染天氣的影響，均方根誤差相對較高。但由于衛(wèi)星受云的干擾性較大，尤其無法獲取發(fā)生雨水天氣時的有效數(shù)據(jù)，且有效值并不能完全覆蓋整個研究區(qū)，局部范圍的有效數(shù)據(jù)作為整個研究區(qū)的平均數(shù)據(jù)，可能存在一定程度的不確定性。

3)通過引入含不同高度的氣象因子能夠有效提高利用AOD反演PM2.5質(zhì)量濃度的相關性，且包含不同高度氣象因子的模型的各項指標均優(yōu)于僅含地面氣象因子的模型。在各氣象因子中，各季節(jié)風速和邊界層高度，對PM2.5質(zhì)量濃度影響程度較高，風速和濕度在不同季節(jié)對PM2.5質(zhì)量濃度的影響有所不同，除夏季外，風速影響程度高于濕度；而在夏季，近地面氣象因子影響程度則明顯高于高空。在引入高空氣象因子分析后，秋季和冬季R2雖有提升，但均方根誤差依然較高。因此在未來的研究中，針對重度污染天氣的大氣顆粒物估算，則需要進一步考慮更多大氣環(huán)境因素、污染源排放等影響。