基于MCNPX的HFETR典型裂變產(chǎn)物逃脫率系數(shù)分析

賴立斯，夏星漢，韓良文，高業(yè)棟，李 沖，馬小春，李松發(fā)

（中國核動力研究設計院，成都 610041）

反應堆在功率運行期間會產(chǎn)生大量的裂變產(chǎn)物，如135Xe、131I、135I、91Sr、95Nb、138Cs等。燃料元件包殼是防止這些裂變產(chǎn)物釋放到一回路冷卻劑中的重要屏障。當燃料元件包殼存在缺陷時，［1］裂變產(chǎn)物可能會通過缺陷部位釋放到一回路冷卻劑當中。工程設計中通常使用逃脫率系數(shù)法來計算一回路的裂變產(chǎn)物源項。某種裂變產(chǎn)物核素在單位時間內(nèi)，從燃料元件包殼釋放到主冷卻劑中的份額叫做該核素的逃脫率系數(shù)，例如：［2］AP-1000型反應堆就是采用逃脫率系數(shù)法計算一回路冷卻劑中的活度濃度，使用的裂變產(chǎn)物逃脫率系數(shù)是美國早期測定的結(jié)果。而國產(chǎn)華龍一號反應堆也是采用逃脫率系數(shù)法計算一回路源項的，參考的是NB/T 20194—2012《核電廠輻射屏蔽設計準則》的裂變產(chǎn)物逃脫率系數(shù)（見表1），并以此計算結(jié)果作為輻射屏蔽設計的基礎。

表1 包殼破損的燃料元件的裂變碎片逃脫率系數(shù)Table 1 Escape rate coefficients of fission fragments of fuel elements with damaged cladding

高通量工程試驗堆（HFETR）是一個以考驗燃料組件和輻照堆用材料為主要功能，并兼顧同位素生產(chǎn)的低溫低壓水冷型研究堆，采用T6061鋁合金作為燃料元件包殼材料。目前，世界上大多數(shù)研究堆（如美國的ATR、日本的JRR-3M、JMTR等堆型）都采用鋁合金作為燃料元件包殼材料。實際上，核電廠燃料元件包殼主要以鋯合金材料為主。鋯合金包殼與鋁合金包殼對裂變產(chǎn)物的包容性能有很大的不同。因此，計算HFETR的逃脫率系數(shù)，并與核電廠設計標準中的逃脫率系數(shù)進行比較分析，對同類型研究堆的輻射屏蔽設計具有重要的意義。

1 計算方法

1.1 理論分析

反應堆運行期間，燃料芯體產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物約幾百種。根據(jù)HFETR實際運行中核素活度濃度監(jiān)測結(jié)果，［3］并考慮裂變產(chǎn)物的半衰期、產(chǎn)額、向冷卻劑中的釋放速度，HFETR典型裂變產(chǎn)物被確定為135Xe、131I、135I三種。

隨著反應堆的運行，HFETR典型裂變產(chǎn)物135Xe、131I、135I不斷從燃料元件包殼釋放到冷卻劑當中。HFETR燃料元件中與冷卻劑中典型裂變產(chǎn)物的變化情況可以分別用以下兩個方程進行描述：

式中：Nf——HFETR燃料元件中典型裂變產(chǎn)物的核子數(shù)；

NL——HFETR燃料元件冷卻劑中典型裂變產(chǎn)物的核子數(shù)；

F——裂變率；

y——裂變產(chǎn)額；

λ——衰變常數(shù)，s-1；

Kd——高通量堆凈化系統(tǒng)的凈化效率；

γ——HFETR逃脫率系數(shù)，s-1。

當系統(tǒng)達到平衡時，γ＜λ，則可以由平衡時和得：

根據(jù)A=λNL，A為放射性活度，可以得出HFETR的逃脫率系數(shù)為：

式中：q——比活度，Bq?L-1；

Vf——燃料元件體積，cm3；

nf——裂變產(chǎn)物核子密度，cm-3；

VL——一回路冷卻劑體積裝量，L。

1.2 燃料元件內(nèi)核子密度計算

因為燃料元件內(nèi)裂變產(chǎn)物的累積量無法通過直接監(jiān)測得到，所以本文運用MCNPX程序?qū)Χ研静贾眠M行建模，計算出了某一個運行爐段（運行時間為30天）不同時刻燃料元件芯體內(nèi)典型裂變產(chǎn)物的含量。

HFETR是一座大型的壓力容器式輕水堆，采用輕水作冷卻劑和慢化劑，設計功率為125 MW，運行功率為80 MW。其堆芯包含313個柵元，由80盒元件、18根控制棒組件，以及若干六邊形鈹塊、鋁塊、不銹鋼塊和靶件、輻照孔道填充。燃料元件類型為U3Si2-Al彌散型8層薄壁套管型（6層燃料套管、2層內(nèi)外套管）?？刂瓢艚M件主要由控制棒導管、吸收體、跟隨體、齒條軸組成。靶件主要包括占據(jù)一個柵元的大鈷靶和占據(jù)元件中心孔的氮化鋁靶。在堆芯的鈹反射層設有兩個單晶硅輻照孔道。堆芯外有一層圍筒和4層不銹鋼屏蔽層，在圍筒與第一層屏蔽間設有7個內(nèi)層電離室孔道，外部是壓力容器。

針對HFETR的結(jié)構(gòu)，筆者采用MCNPX程序建模，用MCNP輸入卡把堆芯的燃料組件、輻照靶件、填充塊、控制棒組件描述為一個個柵元，再根據(jù)計算需求將壓力容器、反射層、圍筒描述成相應的柵元。在輸入卡描述完成之后，使用MC?NPX程序的Universe、LIKE…BUT、TRCL、LAT、FILL卡完成重復的結(jié)構(gòu)和堆芯裝載建模。

本文在建立的MCNPX模型中采用KCODE臨界源卡計算Keff，臨界源卡設置為：KCODE 10000 1 10 5000。

MCNPX程序采用常功率模型進行燃耗計算。計算接口功能卡為Burn卡。Burn卡描述見表2。

表2 Burn卡輸入描述Table 2 Burn in card input description

MXNPX程序是通過內(nèi)嵌的Cinder90燃耗算法進行燃耗計算的。MCNPX是在點源的基礎上計算反應率，Cinder90需要一個總的反應率和各燃耗區(qū)的反應率來計算系統(tǒng)燃耗和各燃耗區(qū)燃耗。為了計算一個總的反應率，MCNP輸運計算過程包括：

式中：Qrec——平均可利用裂變能，J；

C——通量乘數(shù)；

P——系統(tǒng)熱功率，MW；

keff——有效增殖系數(shù)；

v——單次裂變產(chǎn)生平均中子數(shù)；

Φ（F4）——MCNP歸一化通量計數(shù)；

φ——中子注量率水平，n/（cm2·s）。

燃耗方程高度依賴核素總反應率R，R計算公式如下。

MCNPX通過模擬反應堆內(nèi)大量中子及γ粒子行為實現(xiàn)堆芯的臨界計算并統(tǒng)計系統(tǒng)的特征值、裂變能及能譜反應率等，向CINDER90傳遞相應核素的相關(guān)總反應率進行燃耗計算。若MC?NPX不包含相應核素，則向CINDER90傳遞63群中子通量計算相關(guān)總反應率。

建模過程中考慮了以下因素：

（1）單盒元件軸向分布采用平均值描述；（2）考慮輻照靶件。

1.3 一回路冷卻劑中典型裂變產(chǎn)物放射性活度濃度采集

一回路冷卻劑中的典型裂變產(chǎn)物放射性活度濃度是在反應堆帶功率運行期間進行一回路冷卻劑水質(zhì)取樣，再通過一回路水核素分析得到的。

通過取樣得到的核素有20種，分為兩種類型，一類為腐蝕活化產(chǎn)物（24Na、41Ar），一類為裂變產(chǎn)物［4］（如135Xe、131I、135I、88Kr等）。取樣結(jié)果中的腐蝕活化產(chǎn)物24Na是由元件、靶件包殼材料中的Al活化產(chǎn)生的，取樣結(jié)果中的腐蝕活化產(chǎn)物41Ar是管道材料不銹鋼活化產(chǎn)生的。它們都不是堆芯內(nèi)產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物，因此它們對計算出的典型裂變產(chǎn)物活度濃度沒有影響。

通過計算得到的核素有143種（只計算出了截斷值內(nèi)裂變核素），都屬于裂變產(chǎn)物（如131Xe、135Xe、131I、135I等），遠遠多于取樣結(jié)果中的類型。這是由于水質(zhì)取樣只對其中能量閾值較高的核素進行了測量，其中典型裂變產(chǎn)物135Xe、131I、135I都是一樣的，所以對典型裂變產(chǎn)物活度濃度沒有影響。

2 計算結(jié)果與分析

本文主要通過MCNPX建模得到了HFETR典型裂變產(chǎn)物在燃料元件內(nèi)的核子密度，再通過水質(zhì)監(jiān)測得到了HFETR典型裂變產(chǎn)物在一回路冷卻劑中的放射性活度濃度，從而計算出HFETR的逃脫率系數(shù)，并進行了研究分析。

2.1 HFETR的核燃料燃耗深度

通過MCNPX2.6建模得到高通量工程試驗堆某一運行爐段的燃耗分布［5］，如圖1所示。從圖1我們可以看出：隨著反應堆的運行，燃耗不斷加深，符合反應堆運行的實際情況。

圖1燃耗深度變化趨勢圖Fig.1 Burning depth change trend graph

2.2 HFETR的有效增殖系數(shù)k eff

通過MCNPX2.6建模得到高通量工程實驗堆每個燃耗步下的keff，如圖2所示［6］，可以看出keff隨時間的增加而不斷減少（未考慮反應堆運行期間提升控制棒引入的后備反應性）。

圖2 keff變化趨勢圖Fig.2 keff depth change trend graph

2.3 HFETR的典型裂變產(chǎn)物

本文通過MCNPX建模得到了HFETR運行期間3種典型裂變產(chǎn)物在整個堆芯內(nèi)的核子密度。反應堆實際運行期間取樣得到的HFETR典型裂變產(chǎn)物在一回路中的活度濃度如圖3～圖5所示。

從圖3中我們可以看出，從反應堆啟動到停止，燃料元件與冷卻劑中的135Xe先增加后減少。一開始135Xe增加是由于反應堆運行之后235U吸收中子后發(fā)生裂變，產(chǎn)生135Xe，在反應堆運行一段時間后，135Xe在燃料元件與冷卻劑中的含量趨于平衡，但是隨著燃料元件燃耗不斷加深，為了維持核功率的不變，平均中子通量不斷增加，吸收中子消失的135Xe增多，導致135Xe的平衡值下降。

圖3 典型裂變產(chǎn)物135Xe變化趨勢圖Fig.3 Trend chart of typical fission products135Xe

從圖4～圖5中我們可以看出，從反應堆啟動開始，131I、135I在燃料元件與冷卻劑中的含量不斷上升，這時候的131I、135I主要是燃料元件中的235U吸收中子后發(fā)生裂變不斷產(chǎn)生的。在反應堆運行一段時間后，131I、135I在燃料元件與冷卻劑中的含量都在不同的時間點趨于平衡，在這個時候，產(chǎn)生的131I、135I與衰變消失的131I、135I，以及從燃料元件缺陷釋放到一回路冷卻劑中的131I、135I達到了一個相對的平衡。

圖4 典型裂變產(chǎn)物131I變化趨勢圖Fig.4 Trend chart of typical fission products131I

圖5 典型裂變產(chǎn)物135I變化趨勢圖Fig.5 Trend chart of typical fission products135I

典型裂變產(chǎn)物在一回路冷卻劑中的測量結(jié)果不確定度為20%（即存在20%的誤差），所以一回路冷卻劑中的典型裂變產(chǎn)物看似一直在波動，實際上是達到平衡的。

2.4 HFETR典型裂變產(chǎn)物的逃脫率系數(shù)

本文通過上述數(shù)據(jù)計算出了HFETR典型裂變產(chǎn)物的逃脫率系數(shù)，并將其與壓水堆核電廠輻射屏蔽設計準則進行對比，結(jié)果見表3。

表3 NB/T 20194—2012壓水堆核電廠屏蔽設計準則Table 3 NB/T20194—2012 Shield Design Guidelines for PWR Nuclear Power Plant 單位：s-1

從表3我們可以看出，HFETR不同典型裂變產(chǎn)物的逃脫率系數(shù)之間存在著數(shù)量級上的差距，而且遠遠低于NB/T 20194—2012壓水堆核電廠輻射屏蔽設計準則中相同核素的逃脫率系數(shù)。HFETR 3種典型裂變產(chǎn)物中，雖然135Xe的逃脫率系數(shù)是最大的，但是卻只有壓水堆核電廠輻射屏蔽設計準則中的1.33%。在HFETR中，131I和135I雖然是同位素，但是它們的逃脫率系數(shù)卻有著一個數(shù)量級的差距。

3 結(jié)論與建議

本文運用MCNPX程序建模，得到HFETR運行期間元件芯體內(nèi)135Xe、131I、135I的核子密度，結(jié)合135Xe、131I、135I運行期間監(jiān)測得到的放射性活度濃度，計算出典型裂變產(chǎn)物135Xe、131I、135I的逃脫率系數(shù)，再與壓水堆核電廠屏蔽設計準則進行比較，可以得出如下結(jié)論：

（1）本文得到的典型裂變產(chǎn)物在堆芯與一回路冷卻劑中變化趨勢一致，符合實際情況。

（2）在HFETR的同一個運行周期中，不同核素的逃脫率系數(shù)可能存在著數(shù)量級上的差距。

為了得到更準確的HFETR典型裂變產(chǎn)物逃脫率系數(shù)，本文建議對更多周期內(nèi)的逃脫率系數(shù)進行計算，并建立相應的經(jīng)驗數(shù)據(jù)庫。