基于l6N特征γ譜的HFETR功率監(jiān)測研究

劉 鵬，雷 鳴，屈國普，陳啟兵，賴立斯，鄧云李，肖 盾，李松發(fā)

（1.中國核動力研究設計院反應堆運行與應用研究所，成都 610213；2.南華大學核科學與技術學院，湖南 衡陽 421001）

0 引言

水冷堆是世界上技術最成熟，應用最廣泛，數(shù)量最多的堆型。目前，第三代反應堆型主推壓水堆，第四代涉及的超臨界水堆也屬于水冷堆[1]。在以水作為冷卻劑與慢化劑的反應堆堆型中，冷卻劑水中l(wèi)6O(n,p)l6N產生的l6N衰變過程中伴隨的高能γ射線（6.13MeV）為反應堆運行期間一回路屏蔽的主要γ源項[2]。將反應堆一回路與二回路中的l6N放射性核素作為監(jiān)測對象，可以快速地實現(xiàn)反應堆蒸發(fā)器泄漏監(jiān)測，保證反應堆安全[3]。當前l(fā)6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)在核電機組上應用較為普及，如大亞灣核電機組采用法國EDF公司的l6N監(jiān)測儀、秦山核電機組采用法國MPGI公司與國內鐳目公司開發(fā)的l6N監(jiān)測儀以及北京核儀器廠在巴基斯坦 PC-300工程研制的l6N監(jiān)測儀等。研究堆如HFETR以及聚變堆ITER等，則采用l6N監(jiān)測儀用于反應堆核功率監(jiān)測。l6N監(jiān)測儀對于超臨界水堆及超臨界二氧化碳動力堆的輻射監(jiān)測也有潛在應用價值[1-4]。

商業(yè)堆上采用的l6N輻射監(jiān)測儀主要是針對二回路l6N進行監(jiān)測，一回路l6N比活度數(shù)據則需要采用堆芯物理計算程序進行求解，對于一回路l6N在線監(jiān)測報道極少[5]。反應堆一回路由于輻射場劑量率高，冷卻劑中放射性核素種類較為復雜，空間狹小等原因，使得一回路l6N特征γ譜的在線監(jiān)測較為困難。因此，研究開發(fā)適用于反應堆一回路l6N在線監(jiān)測系統(tǒng)，對于水冷堆核功率監(jiān)測及換熱器泄漏監(jiān)測具有工程實用意義。

1 l6N功率監(jiān)測實驗設計及難點

1.1 l6N功率監(jiān)測原理

水中富含的l6O與10.4MeV以上能量的中子發(fā)生l6O(n,p)l6N核反應產生的l6N，具有較短的半衰期（7.14s），l6N衰變過程中能釋放較高能量的γ射線（其中，6.13MeV份額為68%，7.12MeV份額為5%）。通過對水冷堆中冷卻劑水經過反應堆快中子輻照之后產生的l6N的特征γ輻射強度進行探測，可實現(xiàn)反應堆核功率的在線監(jiān)測。反應堆堆芯活性區(qū)產生的l6N核子密度滿足如下關系：

式（1）中，R表示活性區(qū)域內l6O(n,p)l6N反應率，單位為/cm3s；N表示活性區(qū)域內l6N核子密度，單位為/cm3；λ表示l6N的衰變常數(shù)，單位為/s。由反應堆啟動前一次水中l(wèi)6N初始核子密度為0，根據式（1）可求解當反應堆啟動后，一次水第1次流出堆芯生成的l6N核子密度為：

式（2）中，t0表示一次水流經活性區(qū)時間，單位為s。流過堆芯后，l6N只有衰變減少，經過一個系統(tǒng)循環(huán)后，流入堆芯。此時，一次水第2次流入堆芯l6N核子密度初始值為：

式（3）中,τ表示一次水流經堆芯外的回路系統(tǒng)的時間，單位為s。一次水第2次流出堆芯生成的l6N核子密度為：

由式（4）可知：

同理，一次水第3次流出堆芯生成的l6N核子密度為：

依次類推，一次水第n次流出堆芯生成的l6N核子密度為[6]：

迭代求解為：

由于整個一回路水流動速度較快，而一回路冷卻劑不斷循環(huán)，假定反應堆一回路流量不發(fā)生變化，一次水堆芯生成的l6N核子密度很快達到平衡，并且與活性區(qū)域內l6O(n,p)l6N反應率成正比。活性區(qū)域內l6O(n,p)l6N反應率滿足如下關系：

式（9）中，Φ(E)表示歸一化中子注量率隨能量分布函數(shù)，單位為/cm2s；σ(E)表示l6O(n,p)l6N反應截面隨能量變化函數(shù)，單位為cm2；Eth表示l6O(n,p)l6N反應閾能，單位為eV；C表示歸一化系數(shù)，如下式所示[4]：

式（10）中，S表示反應堆裂變源強，單位為/s；ρ表示冷卻劑密度，單位為g/cm3；NA為阿伏伽德羅常數(shù)；M為冷卻劑摩爾質量，單位為g/mol。

式（11）中，P表示反應堆功率，單位為W；v表示平均裂變中子數(shù)；ω表示平均裂變能，單位為MeV；由式（8）～式（11）可知：一次水流出堆芯后，l6N平衡濃度與反應堆功率成正比。如果在主管道適當?shù)奈恢冒惭bl6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)，可知l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)探測到的l6Nγ計數(shù)率N（cps）與一次水剛流出堆芯l6N平衡濃度NnO(/cm3)的關系如下：式（12）中，N表示l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)探測到的l6N特征γ能量區(qū)間或全能峰的計數(shù)率，單位為/s；K表示γ探測器對主管道內一次水l6N的特征γ能量區(qū)間或全能峰探測效率，單位為s-1/Bq/cm3；λ表示l6N的衰變常數(shù)，單位為/s；t表示一次水從堆芯出口到主管道測量位置的流動時間，單位為/s。這樣，通過l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)γ探測器對主管道適當位置的l6N特征γ能量（4.5MeV～7.5MeV）區(qū)間或全能峰的計數(shù)率的探測，可以實現(xiàn)反應堆功率的在線監(jiān)測。

1.2 l6N功率監(jiān)測實驗

為了驗證反應堆一回路l6Nγ能譜監(jiān)測系統(tǒng)在功率監(jiān)測方面的實用性，在HFETR堆上設計了一套l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)如圖1所示。整個實驗系統(tǒng)搭建主要包括3個部分：

1）屏蔽鉛室及γ探測器的測量單元。2）信號處理及電源供給單元。

3）計算機數(shù)據處理單元。

各部分單元的布置及主要功能分別是：

a）將γ探測器晶體及光電倍增管、偏置電路等部分置于鉛室內部空隙。鉛室前端設置有準直孔，頂部設置有信號線與電源線進出口。鉛室距離主管道中心有適當?shù)奈恢茫?m），鉛室屏蔽層的厚度為18cm，可將主管道及周圍的γ輻射本底降低到探測限（＜1cps）以下。準直孔中心對準主管道中心，通過設置準直孔的大小與鉛室到主管道的垂直距離，可以實現(xiàn)在反應堆運行期間得到γ探測器的合適的計數(shù)率范圍（0 cps～10000 cps）。光電倍增管接受γ探測器的光信號轉換為電信號并進一步放大，然后經過偏置電路實現(xiàn)信號成形及輸出信號的阻抗匹配。

b）通過3根電纜（高壓電源線、低壓電源線、信號傳輸線）將鉛室及γ探測器單元到信號處理及電源單元進行連接。3根電纜較長（30m），使信號處理及電源單元置于非放射性儀表間，并在反應堆運行期間，人員可以對該單元進行測試。由于電纜較長，信號存在一定衰減，通過該單元線性放大器將脈沖信號進行放大成形，然后將放大器輸出信號連接多道輸入，通過多道進行γ脈沖幅度譜分析。

圖1 l6Nγ能譜監(jiān)測系統(tǒng)的實驗布置圖Fig.1 Experiment layout of monitor of 16N gamma spectrum

c）計算機處理單元主要是采用數(shù)據采集軟件對多道輸出數(shù)據進行采集，人員可直觀看到γ譜及相應的計數(shù)率并可進行數(shù)據分析。γ探測器的探頭選擇較多，如碘化鈉、BGO、溴化鑭及高純鍺等[8]。從經濟成本及抗輻射性能出發(fā)，選擇碘化鈉作為實驗探測的γ探測器晶體材料。雖然碘化鈉探測器作為γ譜探測分辨率較低（接近10%），考慮到l6Nγ能量在4.5MeV～7.5MeV之間，該能量范圍的反應堆一次水中其它核素衰變特征γ射線的干擾極低。因此，采用碘化鈉作為反應堆一回路l6Nγ能譜測量實驗是合適的[7,8]。

1.3 關鍵技術及難點

要實現(xiàn)l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)功率監(jiān)測功能，主要有以下技術難點：

1）要實現(xiàn)反應堆核功率的絕對測量，需要準確描述反應堆核功率P與l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)探測到的l6Nγ計數(shù)率N（cps）關系。其中，主管道測量位置的一次水l6N濃度NNO（/cm3）與l6Nγ計數(shù)率N（cps）的關系通過γ探測器探測效率（包括幾何效率與探測器本征效率）相聯(lián)系。需要對γ探測器進行相應l6N特征γ能量的效率刻度，效率刻度一般采用放射源刻度與無源效率刻度軟件進行驗證。根據一次水從堆芯活性區(qū)出口到γ探測器探測主管道位置的流動時間t，可建立γ探測器探測到的一次水l6N濃度NNO（/cm3）與堆芯活性區(qū)出口一次水l6N平衡濃度的衰減關系。反應堆核功率與堆芯活性區(qū)出口一次水l6N平衡濃度的關系與反應堆堆芯布置及裝載有關，可通過堆芯物理計算程序進行求解[9,10]。這樣即可實現(xiàn)l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)對反應堆核功率絕對值監(jiān)測的功能。

2）根據l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)探測到的l6Nγ計數(shù)率N（cps）與功率成線性關系原理，也可實現(xiàn)反應堆核功率的相對測量。l6Nγ計數(shù)率N（cps）變化也可以反映堆芯核功率的變化。這樣，需要考慮l6Nγ計數(shù)率N（cps）變化范圍需要與反應堆核功率監(jiān)測范圍進行匹配，但是通過多道采集l6Nγ計數(shù)率N（cps）范圍與鉛室布置、屏蔽厚度、準直孔大小及監(jiān)測主管道位置有關。l6Nγ計數(shù)率范圍偏高，導致多道譜儀死時間較高，引起較高的漏計數(shù)修正，影響測量準確性。l6Nγ計數(shù)率范圍偏低也會使得功率監(jiān)測靈敏度降低，統(tǒng)計漲落較大?？紤]到功率變化幅度，一般反應堆在額定功率條件下的l6Nγ計數(shù)率在1000 cps～10000 cps之間較為合適。合理的鉛室布置、屏蔽厚度、準直孔大小及監(jiān)測主管道位置使得滿足系統(tǒng)測量要求的前提下，可進一步減少設備的空間尺寸，并降低主管道及周圍一次水管道其它γ射線的干擾。

2 16N功率監(jiān)測實驗結果與分析

2.1 16N特征γ譜監(jiān)測

基于上述原理與實驗設計，與南華大學合作搭建的l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)在HFETR上獲取的本底γ譜與l6N特征γ譜如圖2所示。通過多道上位機軟件在線采集的γ譜可以看出，在HFETR啟動反應堆到額定功率的前后變化，圖2（a）中表示HFETR啟動前測量的γ譜，可以看出本底γ譜計數(shù)主要在低能區(qū)，在l6N特征γ譜區(qū)間（4.5MeV～7.5MeV）在600 s內無計數(shù)。圖2（b）與圖2（c）分別表示不同測量時間下的額定功率的l6N特征γ譜，可以看出在高能區(qū)出現(xiàn)3個較為明顯的峰，從右到左分別是l6N特征γ（6.13MeV,68%）全能峰、單逃逸峰、雙逃逸峰。實驗測量發(fā)現(xiàn)HFETR達額定功率時，多道閾值較低情況下軟件采集的γ譜總計數(shù)率在3000 cps～4000 cps之間，死時間為2%左右，經過能量刻度后從圖中可以看出，在低能區(qū)0.511MeV峰比較明顯，這主要是高能γ與材料產生電子對效應中的正電子引起的湮沒峰。對于γ譜儀10000s的探測可以發(fā)現(xiàn)24Na特征γ（2.7MeV）全能峰。由于l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)采用碘化鈉γ探測器產生的康普頓坪較高，對于4.5MeV以下的γ射線特征峰不明顯，無法分辨主管道內一次水中其它γ放射性核素。HFETR功率運行期間，主管道內一次水中最大的源項為l6N，其次為24Na，其它核素特征γ強度相對l6Nγ強度較低。因此，只需要監(jiān)測4.5MeV以上γ計數(shù)率或l6N特征峰γ計數(shù)率即可實現(xiàn)HFETR功率監(jiān)測。

圖2 HFETR主管道一次水中l(wèi)6Nγ 譜Fig.2 16N gamma spectrum from the coolant of HFETR

2.2 l6N功率監(jiān)測計數(shù)率變化

圖3 l6Nγ譜功率監(jiān)測數(shù)據與電離室監(jiān)測讀數(shù)隨熱功率變化的對比Fig.3 Comparison of the measurement between l6Nγ monitor and ionization chamber

圖4 HFETR30MW停堆前后電離室輸出電流與l6Nγ(4.5MeV～7.5MeV)計數(shù)率變化對比Fig.4 Comparison of the variation between l6Nγ monitor and ionization chamber with the time before and after shutdown of HFETR with 30MW power

HFETR啟動到額定功率需要經過逐檔提升功率。采用l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)對各檔穩(wěn)定功率進行監(jiān)測，對于各檔功率條件下監(jiān)測的γ譜中（4.5MeV～7.5MeV）γ計數(shù)率、16N全能峰γ計數(shù)率與功率的關系并與HFETR堆外各檔功率條件下補償電離室測量結果進行對比如圖3所示，可以看出l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)探測到的l6Nγ計數(shù)率N（cps）與功率線性關系較好，跟HFETR堆外兩個電離室監(jiān)測線性表現(xiàn)一致。從圖3（a）與圖3（b）對比可知，該實驗采用16N全能峰γ計數(shù)率不如γ譜中（4.5MeV～7.5MeV）γ計數(shù)率作為功率監(jiān)測讀數(shù)的表現(xiàn)。這是由于γ譜中（4.5MeV～7.5MeV）γ計數(shù)率比16N全能峰γ計數(shù)率要大很多，使得γ譜中（4.5MeV～7.5MeV）γ計數(shù)率的統(tǒng)計誤差相對較低。為了提高16N全能峰γ計數(shù)率的準確性，還需要增大準直孔的內徑或者調節(jié)準直孔到一次水主管道的距離，從而提高計數(shù)率大小來降低統(tǒng)計誤差。

2.3 16N功率監(jiān)測響應時間

考慮到l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)γ探測器在主管道上的探測位置到堆芯出口有一定的距離，并且反應堆一次水在密閉回路系統(tǒng)進行循環(huán)。由1.1節(jié)原理可知，當反應堆功率穩(wěn)定后，一次水系統(tǒng)中16N濃度達到平衡需要一定的時間。這導致l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)γ探測器探測到的l6Nγ計數(shù)率需要有一定的響應時間以達到穩(wěn)定值。為了準確地測量l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)功率監(jiān)測的響應時間，在HFETR30MW慢速停閉反應堆期間，采集了l6Nγ譜（4.5MeV～7.5MeV）計數(shù)率隨停堆前后時刻的變化。其中，γ譜采集時間為20 s，如圖4所示。從圖4中可以看出，在HFETR停閉反應堆期間，l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)功率監(jiān)測l6Nγ（4.5MeV～7.5MeV）計數(shù)率變化要滯后于堆芯外電離室輸出電流變化，延遲時間約為1 min左右。由于HFETR一回路系統(tǒng)管線較長，導致一次水在一回路系統(tǒng)循環(huán)時間較長，使得堆芯入口處l6N濃度較低，相對堆芯出口可忽略不計。這樣一次水經過一個循環(huán)后，一回路內各處l6N就達到平衡。l6N功率監(jiān)測響應時間取決于一次水從堆芯活性區(qū)到l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)γ探測器鉛室準直孔對準的主管道位置的流動時間和監(jiān)測系統(tǒng)數(shù)據采集時間。

3 結論

基于l6Nγ譜HFETR功率在線監(jiān)測實驗表明，采用碘化鈉γ探測器的能譜測量系統(tǒng)可實現(xiàn)水冷堆功率的在線監(jiān)測。實驗選用的碘化鈉探測器能量分辨率相對較低，該系統(tǒng)也可采用BGO或溴化鑭探測器實現(xiàn)同樣的效果，并且探測性能更有優(yōu)勢。該實驗l6Nγ譜總計數(shù)率相對偏低，需要進一步調整鉛室準直孔尺寸及測量距離，通過減少l6Nγ譜采集時間及主管道探測位置到堆芯出口的距離，可以降低延遲時間。l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)用于功率監(jiān)測具有一定的延遲響應時間，但是通過效率刻度及堆芯物理計算后可得到堆芯功率監(jiān)測的絕對值。特別是針對研究堆堆芯布置較為復雜、堆內反射層擾動較多情況，如受輻照單晶硅或同位素靶件出入對堆外電離室測量擾動較大，采用l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)實現(xiàn)堆芯核功率測量具有較高的準確性。