不同季節(jié)肇慶市PM2.5和O3污染特征及潛在源區(qū)分析

翁佳烽， 梁曉媛， 鄧開強， 周華娣， 梁倩敏， 彭 端*

1.廣東省肇慶市氣象局， 廣東 肇慶 526060 2.中山大學大氣科學學院， 廣東 廣州 510275 3.廣州市花都區(qū)氣象局， 廣東 廣州 510800 4.瑞典哥德堡大學地球科學學院， 瑞典 哥德堡 41320

近年來，珠三角地區(qū)顆粒物重污染事件頻發(fā)[1]，近5年各地在強有力的污染防治下顆粒物污染有所緩解[2]，然而臭氧污染事件又開始頻發(fā)[3-4]. 肇慶市地處珠三角中西部，在2012年前ρ(PM10)年均值維持在60.0 μg/m3左右，但2013年起空氣質量明顯變差，ρ(PM10)年均增加30.0 μg/m3，空氣質量超標天數由2012年的1 d增至2013年的113 d，空氣污染形勢嚴峻，對人體健康和社會發(fā)展產生嚴重影響，已成為人們關注的重點.

研究[5-7]表明，很多區(qū)域大氣重污染事件往往是由于當地污染氣象條件轉為不利所致，氣象條件是短期污染的直接驅動因素. 目前，針對珠三角顆粒物和臭氧污染與氣象因素關系的研究較多[8-12]. 大氣污染除受本地排放和地形等影響[4]，與風向風速等水平擴散條件，以及湍流、穩(wěn)定度、降水等垂直擴散條件密切相關[5-12]，還受大尺度環(huán)流控制下的污染物輸送的影響[13-15]. 因此，各地的污染防控不僅需要在污染氣象條件變差前做好減排治理，還需要周邊地區(qū)的聯防聯控才能更好地遏制重污染事件的發(fā)生[16-17]. 目前，肇慶市在日常污染天氣預報預警中對于外來污染物輸送影響僅局限于近地面風向風速的粗放式分析，缺乏評估污染物外來輸送源區(qū)的手段，阻礙分區(qū)分類差異化控制管理措施的實施.

后向軌跡模型已被廣泛應用于區(qū)域間污染物的傳輸路徑和來源解析研究，軌跡聚類結果能有效確定氣流來向和輸送速度，而綜合考慮潛在源區(qū)貢獻和濃重權重軌跡分析法等不同軌跡統(tǒng)計方法能更好地確定污染物的源區(qū)[18-22]. Vellingiri等[19]基于后向軌跡模式的研究表明，韓國首爾的顆粒物污染可能受亞洲塵埃、火山排放以及周邊國家的工業(yè)生產排放影響. 王芳等[21]利用氣流后向軌跡聚類結果和污染物濃度數據，將影響珠三角城市的輸送帶分為局地、城市間和遠距離輸送3類. 翁佳烽等[11]通過研究影響肇慶市干季(10月—翌年4月)不同環(huán)流形勢下污染潛在源區(qū)指出，受變性高壓脊等天氣形勢控制時，外來污染物輸送加劇PM2.5污染. 目前，針對肇慶市的外來輸送影響研究中多僅限于某個重污染過程或短時間內的某種污染物[11,18]，針對不同季節(jié)肇慶市首要污染物(包括PM2.5和O3)的污染特征和外來輸送的系統(tǒng)研究較少，因此該文分析了肇慶市外來污染物的輸送路徑和潛在源區(qū)，以期為肇慶市大氣環(huán)境質量管理提供科學依據.

1 資料與方法

1.1 數據來源

氣象資料來源于肇慶市國家氣象站2014—2018年逐日的常規(guī)地面觀測資料，包括平均氣溫、相對濕度、氣壓、降水量、風速、日照時數等；美國國家環(huán)境預報中心提供2014—2018年逐6 h (分別為世界時00:00、06:00、12:00、18:00)的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數據.

污染物資料來源于肇慶市國控大氣環(huán)境監(jiān)測站2014—2018年逐時的ρ(PM2.5)和ρ(O3)，超標日指ρ(PM2.5)或ρ(O3-8 h) (O3-8 h為O3日最大8 h滑動平均值)達到輕度及以上污染水平，即ρ(PM2.5)>75.0 μg/m3，ρ(O3-8 h)>160.0 μg/m3.

1.2 分析方法

采用HYSPLIT模式Version 4.9模擬氣流后向軌跡，計算不同區(qū)域對肇慶市本地空氣質量的輸送影響. 目前該模式已廣泛應用于污染物的傳輸擴散研究中并取得了較好的效果[19-23]. 該文選取肇慶市區(qū)(112.48°E、23.05°N)為起點，模式頂高度設置為 10 000 m，模擬高度選取既能反映表層氣流區(qū)域流動特征又可削弱地面摩擦力影響的500 m高度作為邊界層平均流場，結合GDAS流場資料模擬2014年1月1日—2018年12月31日不同季節(jié)逐日12:00(UTC)的72 h后向軌跡，共計 1 826 條. 由于研究對象為肇慶市當地后向軌跡的水平輸送方向，故采用Angle Distance算法對不同季節(jié)的氣流軌跡進行聚類分析[24]，并根據總空間方差(即同類軌跡與聚類軌跡對應點的距離平方和)增長率確定最優(yōu)聚類數量，從而獲得肇慶市四季主要的氣流輸送類型及每類輸送路徑的污染物濃度特征.

利用潛在源區(qū)貢獻(PSCF)和濃重權重軌跡(CWT)[25-26]評估不同季節(jié)影響肇慶市PM2.5和O3污染的潛在源區(qū)及其污染程度貢獻大小. 該研究將軌跡覆蓋的空間區(qū)域(80°E～135°E、5°N～48°N)按0.3°×0.3°進行網格化，共計約26 178個網格，結合逐日ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)進行分析，ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)閾值均設定為GB 3095—2012《環(huán)境空氣質量標準》一級標準限值〔ρ(PM2.5)=35.0 μg/m3，ρ(O3-8 h)=100.0 μg/m3〕，引入權重系數(Wij)以減小不穩(wěn)定性和誤差[27]，計算公式：

(1)

(2)

(3)

式中：mij代表經過某一水平網格(i,j)的污染氣流軌跡點數；nij代表所有氣流軌跡通過網格(i,j)的點數；Cl代表軌跡l經過網格(i,j)時對應肇慶市污染物濃度，μg/m3；τijl代表軌跡l在網格(i,j)停留時間；M為總氣流軌跡數目.

2 結果與討論

2.1 PM2.5和O3的污染特征

由圖1可見：2014—2018年肇慶市PM2.5污染整體呈緩解趨勢，年均下降3.3 μg/m3，ρ(PM2.5)年均值始終維持在35.0 μg/m3以上，每年均高于珠三角地區(qū)平均值[11]；ρ(PM2.5)中位數在2014年高達46.0 μg/m3，2015年降至35.0 μg/m3；PM2.5超標天數也呈明顯減少趨勢，2014年超標天數高達71 d，且有4 d出現PM2.5重度污染，2015年起未出現PM2.5重度污染，且中度污染天數少于5 d，年超標天數基本維持在28 d以下；而2016—2018年ρ(PM2.5)95%分位數年均增加4.0 μg/m3，2015—2018年日最大ρ(PM2.5)亦有升高趨勢，ρ(PM2.5)最大值年均增加8.4 μg/m3. 肇慶市統(tǒng)計年鑒顯示，近年來肇慶市煤炭消耗量和工業(yè)廢氣排放量基本呈逐年增加趨勢(見表1)，二者年均分別增加24.4×104t和146.4×108m3，PM2.5及其前體物的排放是肇慶市污染物濃度居高不下的重要因素之一. 2014—2016年工業(yè)煙(粉)塵排放量年均下降0.36×104t，ρ(PM2.5)相應有所下降，2017年由于新區(qū)改造等工程，工業(yè)煙(粉)塵排放量較2016年增加了0.45×104t，導致PM2.5污染出現反彈.

近年來O3污染始終維持在較高水平，ρ(O3-8 h)年均值和中位數分別維持在85.0～95.0和80.0～90.0 μg/m3之間，超標天數維持在30～40 d之間，且以輕度污染為主，中度污染天數不超過5 d，重度污染僅有1 d (2017年9月17日). 由圖1可見，2016—2018年O3污染有加重趨勢，ρ(O3-8 h)年均值、25%分位數、中位數和75%分位數年均分別增加4.4、3.3、5.0、6.0 μg/m3. 2015年O3作為首要污染物出現的天數超過PM2.5，2018年O3作為首要污染物出現的天數占57.2%，比PM2.5多37 d，說明O3已成為影響肇慶市空氣質量的主要污染物. 肇慶市2016年開始推行相關機動車管理措施后，機動車產生的氮氧化物排放量明顯減少，2016年ρ(O3-8 h)平均值和中位數分別降至84.8和79.0 μg/m3，但2017—2018年隨著機動車保有量的增加，氮氧化物排放量年均增加0.3×104t，O3前體物增加，更有利于O3污染物的生成. 2018年ρ(O3-8 h)平均值升至93.5 μg/m3，中位數也達到自有觀測數據以來的最高值(89.0 μg/m3)，ρ(O3-8 h)90%分位數達到160.0 μg/m3，接近輕度污染閾值.

肇慶市PM2.5和O3污染的季節(jié)性變化趨勢基本相反(見圖1)，夏季PM2.5污染最輕，輕度污染天數平均僅有0.4 d；冬季PM2.5污染最嚴重，ρ(PM2.5)平均值達54.0 μg/m3，75%分位數達73.0 μg/m3，接近GB 3838—2012二級標準限值(75.0 μg/m3)，95%分位數高達115.5 μg/m3，超過輕度污染標準限值(115.0 μg/m3)，超標天數高達20.6 d(占比為23.1%)；春季和秋季污染程度基本持平，ρ(PM2.5)平均值和中位數均超過35.0 μg/m3，春季ρ(PM2.5)平均值、中位數、75%分位數比秋季分別高0.4、1.3、1.0 μg/m3，但超標天數少1.2 d. 2014—2018年出現了4次PM2.5重度污染，其中，有3次發(fā)生在冬季，1次發(fā)生在春季.

O3污染在秋季最嚴重，其次是夏季，冬季幾乎不發(fā)生ρ(O3-8 h)超標，這與北京市ρ(O3-8 h)最大值出現在5—8月和南京市出現在春季不同[28-29]，肇慶市O3污染具有明顯的地域和氣候分布特征. 秋季ρ(O3-8 h)平均值高達108.1 μg/m3，90%分位數為174.0 μg/m3，超過GB 3838—2012二級標準限值(160.0 μg/m3)，超標天數平均有15.0 d，O3重度污染均發(fā)生在秋季；夏季ρ(O3-8 h)中位數為91.0 μg/m3，90%分位數高達166.1 μg/m3，超標天數平均達10.6 d；春季ρ(O3-8 h)平均值和中位數均低于80.0 μg/m3，且出現輕度及以上污染平均僅有5.8 d；冬季ρ(O3-8 h)平均值和中位

注：上下引線分別表示90%和10%分位數.圖1 肇慶市2014—2018年以及四季ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)的變化特征Fig.1 Annual and seasonal variation trends of PM2.5 and O3-8 h concentrations from 2014 to 2018 in Zhaoqing City

數低至68.0 μg/m3，在2014—2018年僅出現1 d輕度污染.

由圖2可見，肇慶市四季逐時ρ(PM2.5)均呈雙峰型，峰值出現在上、下班高峰期后，說明機動車尾氣排放對PM2.5污染的影響明顯. 白天隨混合層高度的上升，ρ(PM2.5)明顯降低，并在16:00出現最低值，不同季節(jié)最低值在24.9～51.3 μg/m3之間. 四季中夜間峰值均出現在20:00，春季、秋季白天峰值均出現在10:00，夏季提前1 h，冬季推遲到11:00，說明日出和公眾出行時間對ρ(PM2.5)峰值的出現有重要影響. 夏季ρ(PM2.5)最高值出現在09:00，為30.1 μg/m3，其余季節(jié)最高值均出現在夜間，冬季最高值達61.0 μg/m3，說明夏季白天PM2.5清除擴散更明顯.ρ(O3)的日變化呈單峰型，夜間由于氮氧化物的滴定反應，O3消耗強，ρ(O3)維持在較低水平，午后隨太陽輻射的增強，氧化反應達到最強. 夏季由于日出時間較早，ρ(O3)于07:00達到最低值(18.4 μg/m3)，15:00 出現最高值(106.7 μg/m3)；其余季節(jié)ρ(O3)最低值均出現于08:00，在16:00出現峰值，其中秋季ρ(O3)最高值達128.3 μg/m3.

圖2 肇慶市四季ρ(PM2.5)和ρ(O3)日變化特征Fig.2 Diurnal variations of PM2.5 and O3 concentrations during different seasons in Zhaoqing City

2.2 PM2.5和O3污染與氣象要素的關系

肇慶市城區(qū)位于由山地和平原形成的喇叭口低地中，中心開口向東，受地形影響長年盛行偏東風，處于珠江三角(廣州市、佛山市、東莞市)的下風向. 春季3—4月受冷暖氣流交匯影響，多雨霧天氣，春季相對濕度在四季中最大，平均值達83.25%(見表2)，水汽多會影響太陽紫外輻射強度[30]，有助于氮氧化物和硫氧化物形成二次硫酸鹽和硝酸鹽，從而促進顆粒物的吸濕增長，抑制O3的氧化生成[31-32]；同時，空氣中水汽所含的·OH、HO2·等自由基迅速將O3分解為O2[33]，因此ρ(O3-8 h)超標基本發(fā)生在太陽輻射明顯增強的5月. 由表3可見，與ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)相關系數最高的氣象要素分別為風速和日照時數，相關系數分別為-0.43和0.63，說明在潮濕的春季PM2.5污染主要受風速的影響，而O3污染則與日照時長密切相關.

表2 肇慶市不同季節(jié)氣象要素平均值

表3 肇慶市不同季節(jié)PM2.5和O3與氣象要素的相關系數

夏季降水較多，降水日數占比為55.5%，平均溫度高達28.74 ℃，白天升溫快，混合層高度高，有利于顆粒物污染物的擴散清除. 降水時相對濕度增大，導致ρ(PM2.5)與相對濕度呈負相關，且二者相關性最高. 夏季ρ(O3-8 h)與日照時數相關系數最高，平均日照時數達6.06 h，ρ(O3-8 h)超標頻繁出現. 當受副熱帶高壓控制時，日照時數較長，強太陽輻射有利于O3的生成，而當南風脈動或午后熱對流造成降水時，則有利于O3的清除. 由于夏季O3污染受較多因素的影響，ρ(O3-8 h)與日照時數的相關系數相比其他季節(jié)低.

秋季肇慶市多受副熱帶高壓和弱冷高壓脊形勢影響，期間還常受臺風外圍下沉氣流控制，有利于高空O3向近地面輸送[34]，相對濕度和日降水量均較低，分別為77.96%和3.35 mm，平均日照時數為5.01 h，整體氣象條件更有利于O3的生成，導致秋季ρ(O3-8 h)居高不下.

冬季肇慶市在無較強冷空氣影響時，主要受弱高壓脊或變性高壓脊控制，天氣靜穩(wěn)，早晨易出現輻射逆溫，平均日降雨量(1.83 mm)和降水日數(22.8 d)均為一年中最小，小風日數(65.3 d)為四季中最多，氣象條件有利于顆粒物累積形成重污染.ρ(PM2.5)與風速的相關系數高達-0.51，說明冬季地面風力大小與肇慶市PM2.5污染是否嚴重密切相關.

2.3 不同季節(jié)的外來輸送分析

由各季度后向軌跡可知，各季節(jié)氣團輸送路徑變化明顯，夏、秋兩季污染物外來輸送范圍相對冬、春兩季明顯偏小，路徑較為集中. 根據軌跡聚類的總空間方差變化率拐點發(fā)現，春季有5條主要氣流軌跡，秋季有4條，夏季、冬季各6條(見表4).

表4 不同季節(jié)后向軌跡聚類統(tǒng)計分析

春季輸入肇慶市的氣流主要為自南向北的第三

類軌跡，以及地面冷高壓脊控制對應的第一類和第五類軌跡，三者共占77.53%. 而對ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)貢獻最高的分別為第二類和第一類氣流軌跡，對應的ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)分別為54.9和96.1 μg/m3. 第二類氣流軌跡距離短，風速小，有利于將珠三角西南部的污染物往肇慶市輸送. 第一類輸送帶途經植被覆蓋率較高的廣東省東北部和污染排放較重的珠三角地區(qū)，有利于輸送O3前體物BVOC (生物源揮發(fā)性有機化合物)和珠三角地區(qū)工業(yè)排放的污染物至肇慶市.

夏季近80%的氣流源自東南到西南方向，各氣流軌跡的ρ(PM2.5)較低，而ρ(O3-8 h)較高. O3污染貢獻最明顯的為第四類氣流軌跡，其次為第五類，對應的ρ(O3-8 h)分別達132.4和121.6 μg/m3. 這兩類氣流軌跡對應南海西行的臺風外圍和西北太平洋往北折的臺風外圍兩種天氣形勢，尤其當受第四類氣流影響時，肇慶市處于珠三角下風向，O3中度及以上污染基本發(fā)生在此類氣流軌跡控制時.

秋季主要氣流輸送路徑為源自東北方向的第二類軌跡(占42.58%)，同時也是ρ(O3-8 h)貢獻最大的路徑，對應的ρ(O3-8 h)為115.5 μg/m3，為造成秋季O3污染較嚴重的因素之一. 對PM2.5污染貢獻最大的為出現次數次高(占28.02%)的東西向第三類氣流軌跡，ρ(PM2.5)達46.3 μg/m3.

冬季的輸送帶可分為偏西、偏北和偏東3個方向，分別占16.11%、59.72%、23.17%，秋冬季85%以上氣流源自偏東和偏北方向. 其中冬季影響肇慶市PM2.5污染的主要輸送帶為第二類氣流軌跡，其次為第五類軌跡，對應的ρ(PM2.5)分別為71.7和60.3 μg/m3，前者在弱高壓脊控制下，氣流將北方的污染物往南方輸送，并在風速減弱的珠三角中西部地區(qū)輻合，造成持續(xù)性污染；后者多為高壓中心東移出海后的氣流軌跡，向肇慶市輸送海上的水汽和珠三角西南部的污染物，兩種形勢下污染物輸送方向來源與吳洛林等[18]對于肇慶市冬季典型污染過程輸送特征的研究結論一致.

2.4 PM2.5和O3的潛在源區(qū)與污染程度分析

為識別肇慶市不同季節(jié)PM2.5和O3污染貢獻源區(qū)，通過計算PSCF表明，PM2.5潛在源區(qū)分布隨季節(jié)有明顯變化特征(見圖3)，從春季到夏季，潛在污染源區(qū)明顯減小，夏季WPSCF值普遍小于0.35，而秋、冬季潛在污染源區(qū)范圍明顯擴大.

圖3 肇慶市不同季節(jié)PM2.5的WPSCF值分布特征Fig.3 Distribution characteristics of WPSCF in the four seasons of PM2.5 in Zhaoqing City

春季WPSCF高值主要分布在肇慶市以東的珠三角城市及其東部附近海面，尤其是珠三角西南部的珠海市、中山市和江門市；海面的高WPSCF值可能是在回流東南風的影響下氣溶膠吸濕增長，導致ρ(PM2.5)升高所致；省外WPSCF值均低于0.45. 秋季高WPSCF值主要分布在珠三角、廣東省東部沿海、廣東省東北部和江西省中西部地區(qū)，中心高值區(qū)位于肇慶市東南方向的佛山市和江門市一帶，說明周邊城市間的近距離傳輸占主導.

冬季WPSCF值整體高于其他季節(jié)且較為集中，中心最大值超過0.95，主要位于珠三角東南部，其次為珠三角中南部其他城市及珠三角東部沿海，北部的清遠市和河源市、東部的汕尾市等地區(qū)的傳輸也在一定程度加重了肇慶市的PM2.5污染. 綜上，肇慶市PM2.5污染的外來輸送影響以省內城市間輸送為主，其中，珠三角南部及其東部沿海地區(qū)在春季、秋季、冬季均對肇慶市ρ(PM2.5)有明顯貢獻，這與王芳等[21]研究結論相似.

為進一步確定PM2.5污染潛在源區(qū)的權重濃度，計算了研究區(qū)的WCWT值，結果與WPSCF分布特征相似. 由圖4可見：夏季大部地區(qū)WCWT值低于35 μg/m3；春季對肇慶市ρ(PM2.5)貢獻超過40 μg/m3的地區(qū)基本位于肇慶市內和珠三角西南部城市，珠海市、中山市、佛山市等地區(qū)WCWT值均超過50 μg/m3；秋季對ρ(PM2.5)貢獻超過40 μg/m3的地區(qū)主要位于肇慶市東南部、珠三角南部、汕尾市以及韶關市東北部，其中佛山市的WCWT值超過50 μg/m3；冬季肇慶市、珠三角中南部城市以及廣東省東北部和西北部的WCWT值均超過50 μg/m3，珠三角其余地區(qū)WCWT值也大于40 μg/m3. 因此，珠三角南部、廣東省東北部和西北部對肇慶市ρ(PM2.5)貢獻較明顯.

圖4 肇慶市不同季節(jié)PM2.5的WCWT值分布特征Fig.4 Distribution characteristics of WCWT in the four seasons of PM2.5 in Zhaoqing City

O3各季節(jié)的WPSCF值分布與PM2.5差異較大(見圖5)，冬、春兩季大部地區(qū)的WPSCF值低于0.45. 夏季對肇慶市O3污染貢獻明顯的源區(qū)多位于廣東省內，珠三角地區(qū)的WPSCF值高于0.45，其中珠江口西側、韶關市東部和江西省南部的WPSCF值均超過0.65. 秋季WPSCF值超過0.55的區(qū)域面積在四季中最大，且方向集中，位于秋季第二類氣流軌跡附近，其中佛山市、韶關市中東部、江西省南部等地區(qū)WPSCF值超過0.65. 第三類氣流軌跡途經區(qū)域的WPSCF值為0.35～0.55. 因此，秋季外來輸送潛在源區(qū)主要包括珠三角西部及其東部沿海、廣東省東北部以及江西省、湖南省東南部等地區(qū).

圖5 肇慶市不同季節(jié)O3的WPSCF值分布特征Fig.5 Distribution characteristics of WPSCF in the four seasons of O3 in Zhaoqing City

春季珠三角西南部O3的WCWT值超過100 μg/m3(見圖6)，近年來珠三角西南部為廣東省O3污染最嚴重的地區(qū)，其對肇慶市也存在明顯的傳輸影響. 夏季對ρ(O3-8 h)貢獻高于100 μg/m3的區(qū)域包括珠三角南部、廣東省東北部等地區(qū). 秋季肇慶市及周邊的佛山市、江門市、廣州市以及北部的清遠市東部、韶關市中部、江西省南部為WCWT高值中心，廣東省東部沿海部分地區(qū)的WCWT值也大于100 μg/m3. 冬季WCWT值均低于80 μg/m3. 綜上，對肇慶市O3污染輸送貢獻明顯的源區(qū)主要包括珠三角中南部、廣東省東北部和江西省南部等地區(qū).

圖6 肇慶市不同季節(jié)O3的WCWT值分布特征Fig.6 Distribution characteristics of WCWT in the four seasons of O3 in Zhaoqing City

3 結論

a) 2014—2018年肇慶市ρ(PM2.5)年均下降3.3 μg/m3，2016年起ρ(PM2.5)最大值逐年增大.ρ(PM2.5)日變化呈雙峰型，分別出現在上下班高峰期之后. 2016年起ρ(O3-8 h)年均增加4.4 μg/m3，O3成為影響空氣質量的首要污染物.ρ(O3)日變化呈單峰型，于15:00—16:00達到峰值.

b) PM2.5和O3污染分別在冬季和秋季最重，超標日分別達20.6和15.0 d.ρ(PM2.5)與風速相關性最高，ρ(O3-8 h)與日照時數和相對濕度相關系數均較高.

c) 春、夏兩季影響肇慶市的氣流近80%來自南部海面和東北方向，秋、冬兩季85%以上氣流源自偏東和偏北方向. 肇慶市PM2.5和O3污染除受本地排放影響外，還有來自珠三角、廣東省北部及其東部沿海、江西省等地區(qū)的輸送貢獻. 春、秋兩季珠三角西南部，以及冬季珠三角中南部、廣東省東北部和西北部對肇慶市ρ(PM2.5)的貢獻超過50 μg/m3；夏季珠三角南部、廣東省東北部，以及秋季珠三角西部、廣東省中北部、江西省南部對ρ(O3-8 h)的貢獻超過100 μg/m3.

參考文獻(References)：

[1] 吳兌,劉啟漢,梁延剛,等.粵港細粒子(PM2.5)污染導致能見度下降與灰霾天氣形成的研究[J].環(huán)境科學學報,2012,32(11):2660-2669.

WU Dui,ALEXIS Kai-Hon Lau,LEUNG Yinkong,etal.Hazy weather formation and visibility deterioration resulted from fine particulate (PM2.5) pollutions in Guangdong and Hong Kong[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2012,32(11):2660-2669.

[2] ZHONG Liuju,LOUIE P K K,ZHENG Junyu,etal.Science-policy interplay:air quality management in the Pearl River Delta region and Hong Kong[J].Atmospheric Environment,2013,76:3-10.

[3] ZHANG Y H,SU H,ZHONG L J,etal.Regional ozone pollution and observation-based approach for analyzing ozone-precursor relationship during the PRIDE-PRD2004 campaign[J].Atmospheric Environment,2008,42(25):6203-6218.

[4] 沈勁,陳多宏,汪宇,等.基于情景分析的珠三角臭氧與前體物排放關系研究[J].生態(tài)環(huán)境學報,2018,27(10):1925-1932.

SHEN Jin,CHEN Duohong,WANG Yu,etal.Study on the relationship between ozone and precursors emission in the Pearl River Delta based on scenario analysis[J].Ecology and Environmental Sciences,2018,27(10):1925-1932.

[5] ZHANG Henian,WANG Yuhang,PARK T W,etal.Quantifying the relationship between extreme air pollution events and extreme weather events[J].Atmospheric Research,2016,188:64-79.

[6] ZHANG Yang,MAO Huiting,DING Aijun,etal.Impact of synoptic weather patterns on spatio-temporal variation in surface O3levels in Hong Kong during 1999-2011[J].Atmospheric Environment,2013,73(4):41-50.

[7] CAI Wenju,LI Ke,LIAO Hong,etal.Weather conditions conducive to Beijing severe haze more frequent under climate change [J].Nature Climate Change,2017,7(4):257-262.

[8] WANG Nan,LING Zhenghao,DENG Xuejiao,etal.Source contributions to PM2.5under unfavorable weather conditions in Guangzhou City,China[J].Advances in Atmospheric Sciences,2018,35(9):1145-1159.

[9] DENG Tao,WANG Tijian,WANG Shiqiang,etal.Impact of typhoon periphery on high ozone and high aerosol pollution in the Pearl River Delta Region[J].Science of the Total Environment,2019,668:617-630.

[10] FAN Qi,LAN Jing,LIU Yiming,etal.Process analysis of regional aerosol pollution during spring in the Pearl River Delta Region,China[J].Atmospheric Environment,2015,122:829-838.

[11] 翁佳烽,梁曉媛,譚浩波,等.基于K-means聚類分析法的肇慶市干季PM2.5污染天氣分型研究[J].環(huán)境科學學報,2020,40(2):373-387.

WENG Jiafeng,LIANG Xiaoyuan,TAN Haobo,etal.Objective synoptic classification on PM2.5pollution during dry season based onK-means in Zhaoqing[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2020,40(2):373-387.

[12] HUANG Yeqi,YAO Teng,FUNG J C H,etal.Application of air parcel residence time analysis for air pollution prevention and control policy in the Pearl River Delta Region[J].Science of the Total Environment,2019,658:744-752.

[13] KOLLANUS V,TIITTANEN P,NIEMI J V,etal.Effects of long-range transported air pollution from vegetation fires on daily mortality and hospital admissions in the Helsinki metropolitan area,Finland[J].Environmental Research,2016,151:351-358.

[14] HUANG R J,ZHANG Y,BOZZETTI C,etal.High secondary aerosol contribution to particulate pollution during haze events in China[J].Nature,2014,514(7521):218-222.

[15] 詹鵑銘,劉永紅,林琳,等.2014年冬季珠三角區(qū)域典型城市PM2.5污染時空關聯特征[J].環(huán)境科學研究,2017,30(1):110-120.

ZHAN Juanming,LIU Yonghong,LIN Lin,etal.Investigation of spatial and temporal association of PM2.5pollution during winter 2014 in typical cities of Pearl River Delta[J].Research of Environmental Sciences,2017,30(1):110-120.

[16] 翟世賢,安興琴,劉俊,等.不同時刻污染減排對北京市PM2.5濃度的影響[J].中國環(huán)境科學,2014,34(6):1369-1379.

ZHAI Shixian,AN Xingqin,LIU Jun,etal.Effects of emission-sources reduction at different time points on PM2.5concentration over Beijing municipality[J].China Environmental Science,2014,34(6):1369-1379.

[17] 李紅,彭良,畢方,等.我國PM2.5與臭氧污染協(xié)同控制策略研究[J].環(huán)境科學研究,2019,32(10):1763-1778.

LI Hong,PENG Liang,BI Fang,etal.Strategy of coordinated control of PM2.5and ozone in China[J].Research of Environmental Sciences,2019,32(10):1763-1778.

[18] 吳洛林,周柳藝,王雪梅,等.肇慶市PM2.5重污染天氣形勢及冬季典型污染過程輸送特征研究[J].熱帶氣象學報,2017,33(5):782-792.

WU Luolin,ZHOU Liuyi,WANG Xuemei,etal.Synoptic situations of PM2.5pollution episodes and transportation characteristics during a typical winter severe pollution event in Zhaoqing[J].Journal of Tropical Meteorology,2017,33(5):782-792.

[19] VELLINGIRI K,KIM K,MA C,etal.Ambient particulate matter in a central urban area of Seoul,Korea.[J].Chemosphere,2015,119:812-819.

[20] ROLPH G D,NGAN F,DRAXLER R R.Modeling the fallout from stabilized nuclear clouds using the HYSPLIT atmospheric dispersion model[J].Journal of Environmental Radioactivity,2014,136:41-55.

[21] 王芳,陳東升,程水源,等.基于氣流軌跡聚類的大氣污染輸送影響[J].環(huán)境科學研究,2009,22(6):637-642.

WANG Fang,CHEN Dongsheng,CHENG Shuiyuan,etal.Impacts of air pollutant transport based on air trajectory clustering[J].Research of Environmental Sciences,2009,22(6):637-642.

[22] 龍啟超,陳軍輝,廖婷婷,等.樂山市2016年冬季顆粒物重污染過程與輸送路徑及潛在源區(qū)[J].環(huán)境科學研究,2019,32(2):263-272.

LONG Qichao,CHEN Junhui,LIAO Tingting,etal.The severe pollution process,transport pathways and potential sources of particulate matter during the winter of 2016 in Leshan City[J].Research of Environmental Sciences,2019,32(2):263-272.

[23] 王劉銘,王西岳,王明仕,等.焦作市大氣污染時空分布特征及來源分析[J].環(huán)境科學研究,2020,33(4):820-830.

WANG Liuming,WANG Xiyue,WANG Mingshi,etal.Spatial and temporal distribution and potential source of atmospheric pollution in Jiaozuo City[J].Research of Environmental Sciences,2020,33(4):820-830.

[24] RAFAEL B,JULIO L,SOTIRIS V,etal.Analysis of long-fange transport influences on urban PM10using two-stage atmospheric trajectory clusters[J].Atmospheric Environmental,2007,41(21):4434-4450.

[25] BEGUM B A,KIM E,JEONG C H,etal.Evaluation of the potential source contribution function using the 2002 Quebec forest fire episode[J].Atmospheric Environment,2005,39(20):3719-3724.

[26] HSU Y K,HOLSEN T M,HOPKE P K.Comparison of hybrid receptor models to locate PCB sources in Chicago[J].Atmospheric Environment,2003,37(4):545-562.

[27] WANG Y Q,ZHANG X Y,ARIMOTO R.The contribution from distant dust sources to the atmospheric particulate matter loadings at Xi′an,China during spring[J].Science of the Total Environment,2006,368(2):875-883.

[28] 安俊琳,杭一纖,朱彬,等.南京北郊大氣臭氧濃度變化特征[J].生態(tài)環(huán)境學報,2010,19(6):1383-1386.

AN Junlin,HANG Yixian,ZHU Bin,etal.Observational study of ozone concentrations in northern suburb of Nanjing[J].Ecology and Environmental Sciences,2010,19(6):1383-1386.

[29] 王占山,李云婷,陳添,等.北京市臭氧的時空分布特征[J].環(huán)境科學,2014,35(12):4446-4453.

WANG Zhanshan,LI Yunting,CHEN Tian,etal.Temporal and spatial distribution characteristics of ozone in Beijing[J].Environmental Science,2014,35(12):4446-4453.

[30] 劉晶淼,丁裕國,黃永德,等.太陽紫外輻射強度與氣象要素的相關分析[J].高原氣象,2003,22(1):45-50.

LIU Jingmiao,DING Yuguo,HUANG Yongde,etal.Correlation analyses between intensity of solar ultraviolet radiation and meteorological elements[J].Plateau Meteorology,2003,22(1):45-50.

[31] 王永宏.大氣氣溶膠理化特性及其對消光和臭氧濃度影響[D].蘭州:蘭州大學,2015.

[32] QI X F,SUN J Y,ZHANG L,etal.Aerosol hygroscopicity during the haze red-alert period in December 2016 at a rural site of the North China Plain[J].Journal of Meteorological Research,2018,32(1):38-48.

[33] YU Shaocai.Fog geoengineering to abate local ozone pollution at ground level by enhancing air moisture[J].Environmental Chemistry Letters,2019,17(1):565-580.

[34] JIANG Y C,ZHAO T L,LIU J,etal.Why does surface ozone peak before a typhoon landing in southeast China?[J].Atmospheric Chemistry & Physics Discussions,2015,15(23):13331-13338.