太原市城區(qū)大氣PM2.5和PM10時(shí)空分布特征

武曉紅，宋麗紅，李秋玲，陶莉，張先平, *，李曉迪，耿紅

1.山西林業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院林學(xué)系，山西 太原 030009；2.太原學(xué)院園藝系，山西 太原 030012；3.山西省太原市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，山西 太原 030002；4.山西省林業(yè)和草原資源調(diào)查監(jiān)測(cè)中心，山西 太原 030012；5.山西大學(xué)環(huán)境科學(xué)研究所，山西 太原 030006

大氣顆粒物污染防治是近年來(lái)大氣環(huán)境領(lǐng)域持續(xù)關(guān)注的熱點(diǎn)問(wèn)題之一。PM2.5和PM10仍為中國(guó)北方城市的主要大氣污染物（生態(tài)環(huán)境部，2019a）。它們具有成分復(fù)雜、來(lái)源廣泛的特點(diǎn)（Shen et al.，2020；王濤等，2019），可降低能見(jiàn)度（劉文彬等，2016），危害人體健康（謝鵬等，2010；秦耀辰等，2019），直接或間接地影響氣候變化（師華定等，2012；吳兌，2012）。生態(tài)環(huán)境部2012年將PM2.5和PM10納入到環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）中，作為評(píng)價(jià)空氣質(zhì)量?jī)?yōu)劣的重要指標(biāo)之一。

關(guān)于PM2.5和PM10研究，國(guó)內(nèi)外學(xué)者從顆粒物吸濕性和云凝結(jié)核活性等物理性狀、光化學(xué)效應(yīng)、氣候效應(yīng)、濃度及粒徑分布與氣象、化學(xué)組成特征、源解析、健康效應(yīng)（Guo et al.，2020；李宏艷等，2018；邵龍義等，2018；樊建勇等，2020；王躍思等，2020；夏志勇等，2020）等方面已取得大量研究成果；另外大氣顆粒物的時(shí)空分布特征、大氣顆粒物的分布與氣象因素或與其它污染物之間的關(guān)系（She et al.，2020；桂海林等，2016；路佩瑤等，2020）也是該領(lǐng)域關(guān)注的熱點(diǎn)。對(duì)于京津冀大氣污染傳輸通道城市之一的太原市，大氣顆粒物研究多集中在PM2.5來(lái)源分析、PM2.5的周期性特征及某一季節(jié)成因分析等（趙麗平，2010；劉素等，2019；史乃金等，2020）。

太原市是山西省省會(huì)，作為中國(guó)主要的能源和重工業(yè)基地，短時(shí)間內(nèi)無(wú)法完全擺脫對(duì)煤炭資源的消耗。且太原的工業(yè)結(jié)構(gòu)（高見(jiàn)等，2018）和能源結(jié)構(gòu)也加重了大氣污染，尤其是取暖期的大氣污染。2017年8月，生態(tài)環(huán)境部印發(fā)了《2017—2018年秋冬季節(jié)大氣污染綜合治理攻堅(jiān)行動(dòng)方案》，根據(jù)方案要求太原市從2017年開始，每年從10月1日至次年3月31日開展為期半年的“秋冬季大氣污染攻堅(jiān)行動(dòng)”，具體包括行業(yè)綜合治理、能源轉(zhuǎn)型清潔取暖、揚(yáng)塵綜合治理等。因此，利用 2019年大氣顆粒物質(zhì)量濃度時(shí)空變化規(guī)律對(duì)比以往研究結(jié)果，可以在掌握太原市現(xiàn)有污染態(tài)勢(shì)的同時(shí)，為后期大氣污染治理攻堅(jiān)行動(dòng)進(jìn)一步實(shí)施提供有針對(duì)性的科學(xué)依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

以太原市城區(qū)9個(gè)國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)為數(shù)據(jù)源（http://183.203.223.83:85/aqi/）。9個(gè)監(jiān)測(cè)站的具體分布情況見(jiàn)圖1，監(jiān)測(cè)時(shí)段為2019年1月1日—2020年2月29日。

圖1 太原市國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站分布圖Fig.1 Location of state ambient air monitoring stations in Taiyuan City

1.2 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)與分析

統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)按生態(tài)環(huán)境部《受沙塵天氣過(guò)程影響城市空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)補(bǔ)充規(guī)定》要求剔除了 4月 18日、5月5日、5月12日、5月15日、5月19日、10月28日、10月29日、10月30日，共計(jì)8 d沙塵天氣影響。文中所涉及PM2.5和PM10的月、季、年平均質(zhì)量濃度按照GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》由日平均值計(jì)算而得。數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)和圖表繪制采用Excel 2016和Origin軟件，數(shù)據(jù)相關(guān)性分析采用SPSS 26.0軟件，空間分布圖通過(guò)ArcGIS 10.2軟件的Kriging插值法得出。

2 結(jié)果與分析

2.1 PM2.5和PM10的總體污染特征

2019年1月1日—2019年12月31日太原市城區(qū)空氣PM2.5和PM10的日均質(zhì)量濃度分布（圖2）和年度總體污染特征（表 1）表明：太原市城區(qū)空氣質(zhì)量2019年有159 d超標(biāo)，占全年的44.54%；PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度范圍分別為9—298 μg·m?3和 14—407 μg·m?3，全年超標(biāo)天數(shù)分別為 74、71 d，占全年的20.73%、19.89%；PM2.5為首要污染物70天，PM10為首要污染物 20 d，分別占超標(biāo)天數(shù)的44.03%、12.58%；2019年，PM2.5和PM10年均質(zhì)量濃度分別為國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值（35、70 μg·m?3）的1.60、1.53倍，說(shuō)明太原市城區(qū)空氣顆粒物中PM2.5污染程度較PM10嚴(yán)重。

圖2 2019年太原市城區(qū)PM2.5和PM10日均質(zhì)量濃度分布Fig.2 Daily average mass concentrations of PM2.5 and PM10 during 2019 in urban Taiyuan

表1 2019年太原市城區(qū)PM2.5和PM10質(zhì)量濃度特征Table 1 The statistic characteristics of mass concentrations of PM2.5 and PM10 during 2019 in urban Taiyuan

2.2 PM2.5和PM10的季節(jié)特征

按中國(guó)北方氣象條件對(duì)四季的劃分：3—5月春季，6—8月夏季，9—11月秋季，12月至次年2月冬季，分析2019年3月—2020年2月時(shí)段內(nèi)PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的季節(jié)特征（表2）。

表2 2019年太原市城區(qū)PM2.5和PM10質(zhì)量濃度季節(jié)特征Table 2 Seasonal characteristics of PM2.5 and PM10 mass concentration during 2019 in urban Taiyuan

研究時(shí)段內(nèi)太原市城區(qū) PM2.5質(zhì)量濃度季節(jié)變化由高到低順序依次為：冬季、秋季、春季和夏季，冬季 PM2.5質(zhì)量濃度明顯高于其他季節(jié)，且標(biāo)準(zhǔn)差也高于其他季節(jié)；PM10質(zhì)量濃度的最高值和最低值分別在冬季和夏季。PM2.5和PM10相關(guān)系數(shù)在4個(gè)季節(jié)都大于 0.8，說(shuō)明二者的產(chǎn)生、遷移和擴(kuò)散有較高的相關(guān)性（劉杰等，2015）。

PM2.5/PM10常被用來(lái)判斷 PM2.5對(duì) PM10的貢獻(xiàn)。研究時(shí)段內(nèi)該值四季變化規(guī)律為冬季＞夏季＞秋季＞春季，變化范圍為0.17—0.94，年均值為0.52，表明全年P(guān)M2.5對(duì)PM10的貢獻(xiàn)較大，冬季尤為明顯，這與冬季生物質(zhì)和煤炭燃燒增加了 PM2.5排放有關(guān)；春季比值最小是由于春季沙塵天氣多，PM10質(zhì)量濃度升高所致?？傮w來(lái)看太原市城區(qū)顆粒物質(zhì)量濃度較高出現(xiàn)在冬季取暖期，較低出現(xiàn)在降雨相對(duì)集中的夏季。

進(jìn)一步分析以PM2.5和PM10為首要污染物的輕度及以上污染天氣中（主要分布在1、2、3、4、11、12月），PM2.5/PM10均值為0.65，其中春季此類天氣中均值為0.47，冬季均值為0.75。表明有顆粒物污染發(fā)生時(shí)，PM2.5貢獻(xiàn)更多，這與污染天二次轉(zhuǎn)化生成的PM2.5密切相關(guān)（劉素等，2019）。

2.3 PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的月特征

PM2.5和PM10質(zhì)量濃度月分布特征如圖3所示。

圖3 2019年太原市城區(qū)PM2.5和PM10質(zhì)量濃度月分布特征Fig.3 Monthly variation of PM2.5 and PM10 mass concentration during 2019 in urban Taiyuan

PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的月變化呈U形，再次驗(yàn)證了PM2.5和PM10之間具有較高的相關(guān)性。PM2.5月平均質(zhì)量濃度較高值出現(xiàn)在 1月 (111±69)μg·m?3、2 月 (91±46) μg·m?3、11 月 (69±31) μg·m?3和 12 月 (67±36) μg·m?3，此階段內(nèi) PM2.5中位線均在 75 μg·m?3附近；PM10的波動(dòng)與 PM2.5一致，1 月PM10中位線明顯高于 150 μg·m?3，11、12、2 月均低于 150 μg·m?3，平均質(zhì)量濃度分別為 (193±79)、(139±50)、(132±37)、(110±44) μg·m?3。太原市城區(qū)取暖期顆粒物質(zhì)量濃度較高除了受生物質(zhì)和煤炭燃燒外，還受冬季逆溫效應(yīng)和靜穩(wěn)天氣（Yang et al.，2017）影響。

兩類顆粒物質(zhì)量濃度低于二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值均出現(xiàn)在6—9月4個(gè)月，低谷在8月。一方面是夏季氣溫較高，有利于顆粒物的擴(kuò)散，而且該時(shí)段進(jìn)入雨季，也可以有效沉降顆粒物；另一方面該時(shí)段也是城市植物旺盛生長(zhǎng)期，也可以起到滯塵效應(yīng)。

4—9月（非秋冬防期間）PM2.5和PM10質(zhì)量濃度超標(biāo)天數(shù)分別占 2019年 PM2.5超標(biāo)天數(shù)的19.72%，PM10超標(biāo)天數(shù)的8.11%。從時(shí)間序列來(lái)看秋冬防是重點(diǎn)，且非常必要。

秋冬防攻堅(jiān)行動(dòng)以來(lái)，太原市的秋冬防取得明顯成效：2019年秋冬季PM2.5質(zhì)量濃度比攻堅(jiān)行動(dòng)前 2016 年（104 μg·m?3）下降了 31.73%，2017—2019年秋冬季 PM2.5質(zhì)量濃度分別為 74、74、71 μg·m?3（生態(tài)環(huán)境部，2018；生態(tài)環(huán)境部，2019b；生態(tài)環(huán)境部，2020），可見(jiàn)攻堅(jiān)行動(dòng)以來(lái)，PM2.5污染得到有效控制，但秋冬防行動(dòng)中顆粒物污染防控任務(wù)依然艱巨。

2.4 PM2.5和PM10的小時(shí)特征

對(duì)2019全年P(guān)M2.5和PM10小時(shí)質(zhì)量濃度取平均后可得出其小時(shí)變化規(guī)律（圖4）。從中看出，PM2.5和PM1024 h質(zhì)量濃度變化呈“單峰單谷”型，二者日均變化范圍分別為 56—71 μg·m?3和 105—138 μg·m?3。波峰出現(xiàn)在10:00左右，波谷出現(xiàn)在17:00左右，從早高峰開始 PM2.5質(zhì)量濃度不斷累積，同時(shí)太陽(yáng)輻射逐步增強(qiáng)，二次顆粒污染物濃度增加，10:00左右會(huì)出現(xiàn)峰值。隨著太陽(yáng)輻射持續(xù)變強(qiáng)，地表對(duì)流層活動(dòng)活躍，有利于污染物擴(kuò)散，顆粒物質(zhì)量濃度降低，到下午17:00左右最低，隨后隨著晚高峰的出現(xiàn)和氣流活動(dòng)變?nèi)?，顆粒物濃度又逐步上升。這與近年太原顆粒物日變化規(guī)律類似（李艷紅等，2014；宋麗紅，2017），也與北京和鄭州的情況相似（陳強(qiáng)等，2015；齊夢(mèng)溪等，2019）。

圖4 2019全年太原市城區(qū)PM2.5和PM10小時(shí)均值質(zhì)量濃度變化Fig.4 Hourly variation of PM2.5 and PM10 concentration during 2019 in urban Taiyuan

2.5 大氣污染物質(zhì)量濃度相關(guān)性分析

PM2.5、PM10除了直接排放的一次來(lái)源，還有二次來(lái)源。二次來(lái)源主要由SO2和NO2等污染物反應(yīng)生成硫酸鹽和硝酸鹽顆粒。為分析各污染物與PM2.5和 PM10之間的聯(lián)系，對(duì)2019年各個(gè)時(shí)期太原市城區(qū)的PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3日均數(shù)據(jù)進(jìn)行K-S（Kolmogorov-Smirnov）統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)，結(jié)果顯示所有數(shù)據(jù)均不服從正態(tài)分布。然后對(duì)其進(jìn)行Spearman相關(guān)性分析（表3）。

表3 2019年太原市城區(qū)大氣污染物濃度相關(guān)性分析Table 3 Correlation analysis of air pollutants in mass concentrations during 2019 in urban Taiyuan

從Spearman相關(guān)系數(shù)中看出，PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO在3個(gè)時(shí)期內(nèi)互相顯著正相關(guān)，O3與其他污染物相關(guān)性不定。PM2.5與其他污染物的相關(guān)性在非取暖期比較低，取暖期較高。這與PM2.5的二次污染源相關(guān)。各污染物的排放量變化都會(huì)直接影響 PM2.5的質(zhì)量濃度，因此秋冬防期間PM2.5的治理，必須采取綜合措施。

從PM和O3的相關(guān)性看，取暖期與全年的情況一致，均為負(fù)相關(guān)。二者的負(fù)相關(guān)性可能存在多種原因，當(dāng)顆粒物濃度升高時(shí)，氣溶膠光學(xué)厚度增大，阻礙了光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生或氣溶膠輻射強(qiáng)迫，導(dǎo)致O3質(zhì)量濃度下降；PM2.5也可通過(guò)表面發(fā)生的非均相反應(yīng)間接降低 O3質(zhì)量濃度。O3通過(guò)影響氧化劑的質(zhì)量濃度來(lái)影響PM2.5中間產(chǎn)物的生成（李紅等，2019）。在非取暖期，PM 和 O3的不相關(guān)性，表明二者的關(guān)系不僅受光化學(xué)和前體物的影響，也受氣象等影響，表現(xiàn)出季節(jié)和地域性。

2.6 PM2.5和PM10空間分布特征

為了解PM2.5和PM10質(zhì)量濃度在太原市的空間分布規(guī)律，利用空間插值法對(duì)質(zhì)量濃度進(jìn)行可視化模擬，考慮到太原市城區(qū)9個(gè)國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站分布不均勻，為得到合理的空間插值數(shù)據(jù)，選取了普通 Kriging插值。此方法考慮到區(qū)域變量的空間相關(guān)性特征，通過(guò)引入變異函數(shù)表達(dá)式得到整體最優(yōu)的插值結(jié)果（丁卉等，2016），同時(shí)對(duì)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的年平均值進(jìn)行K-S統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)，結(jié)果顯示數(shù)據(jù)服從正態(tài)分布。借助ArcGIS 10.2軟件，運(yùn)用普通Kriging插值法選取半變異函數(shù)中的球狀模型得出空間分布圖（圖5）。

圖5 太原市城區(qū)PM2.5（a）和PM10（b）質(zhì)量濃度空間插值分析Fig.5 Distribution of spatial interpolation of PM2.5(a) and PM10(b) mass concentration in urban Taiyuan

從圖5可以看出，PM2.5和PM10質(zhì)量濃度在太原市城區(qū)的分布是一個(gè)北低南高的狀態(tài)，質(zhì)量濃度最低點(diǎn)的上蘭監(jiān)測(cè)點(diǎn)位于太原市上風(fēng)向，是城市清潔對(duì)照點(diǎn)。上蘭點(diǎn)位PM2.5、PM10年均質(zhì)量濃度分別為 38 μg·m?3和 67 μg·m?3，分別為二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值的1.08倍和0.96倍。

全年 PM2.5最高濃度在晉源點(diǎn)位，年均質(zhì)量濃度 64 μg·m?3，是二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值的 1.83倍。比較 4個(gè)季節(jié) PM2.5平均質(zhì)量濃度空間分布特征，發(fā)現(xiàn)春夏秋三季污染分布格局相似，具有東北部和南部高，中部相對(duì)低的特點(diǎn)。PM2.5的空間分布格局與太原城區(qū)交通主干線（濱河路）、工業(yè)區(qū)（東北巨輪、南寨、南部金勝和小店），生活區(qū)（桃園、塢城）的分布格局較為吻合，工業(yè)區(qū)和交通干線附近PM2.5濃度較高，生活區(qū)相對(duì)較低。這一格局表明工業(yè)源和移動(dòng)源對(duì)顆粒物貢獻(xiàn)較大。

冬季 PM2.5南北空間差異最大，污染中心在南部工業(yè)區(qū)，工業(yè)源和取暖燃燒排放加重了細(xì)顆粒物濃度，再有西南方向的氣流是外來(lái)污染物秋冬輸送到太原的主要軌跡（閆世明等，2019），因而冬季南部污染程度更重。

PM10污染中心點(diǎn)在巨輪和小店，年均質(zhì)量濃度分別為 118 μg·m?3和 113 μg·m?3，是二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值的1.69和1.61倍。對(duì)比PM10四季平均質(zhì)量濃度空間分布特征，春季氣流整體輸送較強(qiáng)，污染分布整體比較均勻，局部工業(yè)區(qū)比較嚴(yán)重；夏秋季有明顯的東高西低特征，這可能與太原人口密度分布東大于西有關(guān)，且城市建設(shè)項(xiàng)目南北兩端多于市中心，在氣流整體輸送不強(qiáng)的狀態(tài)下，人類活動(dòng)、移動(dòng)源排放、工業(yè)源、裸露工地的揚(yáng)塵等都表現(xiàn)出局部累積較高；冬季受不利氣象和地形條件的影響，污染的分布呈北低南高的格局。

從太原市行政區(qū)劃來(lái)看，尖草坪區(qū)（上蘭背景點(diǎn)不參與數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)）全年和各季PM2.5和PM10最低；晉源區(qū)PM2.5污染最重，是城區(qū)總體的1.07倍，小店區(qū)PM10污染最重，為總體的1.04倍；秋冬季小店區(qū)的PM2.5和PM10均最高，是總體的1.10倍和1.07倍。小店區(qū)和晉源區(qū)秋冬季污染控制成效對(duì)太原市秋冬防有直接影響。

3 結(jié)論

通過(guò)對(duì)2019年太原市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度總體特征、季變化、月變化、小時(shí)變化、相關(guān)性、空間分布格局進(jìn)行了簡(jiǎn)要分析，得出以下結(jié)論：

（1）太原市2019年P(guān)M2.5和PM10是首要污染的天數(shù)占總污染天數(shù)的56%，年均質(zhì)量濃度分別為56 μg·m?3和 107 μg·m?3，分別是國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值的1.60倍和1.53倍，太原市城區(qū)全年顆粒物污染形勢(shì)依然嚴(yán)峻，PM2.5比PM10污染程度重。

（2）2019年太原市 PM2.5和 PM10質(zhì)量濃度月變化趨勢(shì)基本一致，整體呈U型；秋冬季期間太原市城區(qū)空氣顆粒物超標(biāo)嚴(yán)重，是太原顆粒物污染控制的關(guān)鍵時(shí)段；PM2.5和PM1024 h質(zhì)量濃度呈“單峰單谷”型，波峰出現(xiàn)在10:00左右，波谷在17:00左右。

（3）PM2.5/PM10年平均為 0.52，冬季平均為0.67，PM2.5對(duì) PM10的貢獻(xiàn)較大，冬季更加明顯。取暖期SO2、NO2和CO的大量排放是PM2.5的二次污染源，直接影響空氣質(zhì)量。因此秋冬防非常必要，且需要對(duì)移動(dòng)源、固定源協(xié)同治理。

（4）空間分布上，PM2.5和PM10有差異，中心點(diǎn)不同，但總體上有北低南高的特點(diǎn)。PM2.5各季節(jié)空間分布，夏季差異最小，冬季差異最大，PM10春季最大。秋冬季是顆粒物治理的關(guān)鍵時(shí)期，小店區(qū)和晉源區(qū)的防控效果直接影響太原市城區(qū)整體防控結(jié)果。

致謝：真誠(chéng)感謝匿名審稿專家提出的寶貴修改建議和意見(jiàn)。