川東北下侏羅統(tǒng)大安寨段陸相頁(yè)巖方解石成因

王昕堯,金振奎,郭芪恒,王金藝,任奕霖,王凌,王兆峰

1.中國(guó)石油大學(xué)(北京)地球科學(xué)學(xué)院，北京102249 2.中油國(guó)際PK公司，北京100033

0 引言

隨著非常規(guī)油氣的成功勘探與開(kāi)發(fā)，非常規(guī)油氣沉積學(xué)取得了快速發(fā)展。前人研究認(rèn)為泥頁(yè)巖組成礦物的成因分析，可為甜點(diǎn)區(qū)(段)的源巖、儲(chǔ)集巖等特征分析及相關(guān)地質(zhì)事件追溯提供基礎(chǔ)信息[1]。然而，陸相湖盆泥頁(yè)巖成分復(fù)雜且儲(chǔ)層非均質(zhì)性強(qiáng)，對(duì)優(yōu)質(zhì)儲(chǔ)層發(fā)育機(jī)制的研究提出了挑戰(zhàn)。

通過(guò)老井復(fù)查和評(píng)價(jià)認(rèn)識(shí)，已在四川盆地下侏羅統(tǒng)大安寨段湖相頁(yè)巖中獲得了良好的天然氣顯示和工業(yè)氣流，展現(xiàn)了其良好的勘探潛力和前景[2-5]。學(xué)者們針對(duì)其巖石類型，沉積環(huán)境和有機(jī)質(zhì)富集機(jī)理開(kāi)展了大量研究[6-10]。研究發(fā)現(xiàn)，大安寨段頁(yè)巖與鄰近地層的巖石形成于不同的構(gòu)造背景和沉積環(huán)境，且礦物成分不同，大安寨段頁(yè)巖不僅包含石英和黏土礦物，還富集了大量以方解石為主的碳酸鹽礦物。然而，目前針對(duì)大安寨段方解石礦物的成巖演化和其對(duì)儲(chǔ)層影響的相關(guān)研究較少。鑒于此，本文以川東北下侏羅統(tǒng)大安寨段陸相頁(yè)巖為研究對(duì)象，依據(jù)巖芯描述、薄片觀察、陰極發(fā)光和電子探針測(cè)試手段，識(shí)別方解石礦物成因，分析其對(duì)儲(chǔ)層物性的影響。為探討陸相頁(yè)巖儲(chǔ)層的成巖演化，預(yù)測(cè)有利儲(chǔ)層的分布提供理論依據(jù)。

1 研究區(qū)概況

四川盆地位于揚(yáng)子地臺(tái)西部，以西部龍門山，北部米倉(cāng)山和大巴山，東部齊耀山，南部婁山為界[3,11]。盆地面積為1.9×105km2，是一個(gè)在上揚(yáng)子克拉通基礎(chǔ)上發(fā)展起來(lái)的疊合盆地，可劃分為4個(gè)。一級(jí)構(gòu)造單元：川西坳陷、川中隆起、川東高陡和川南低陡構(gòu)造區(qū)(圖1)。四川陸相盆地早侏羅世時(shí)期，龍門山逆沖推覆作用減弱，米倉(cāng)山—大巴山逆沖推覆運(yùn)動(dòng)活躍，使得盆地沉積中心由龍門山前緣向米倉(cāng)山—大巴山過(guò)渡，沉積環(huán)境以濱湖—淺湖沉積環(huán)境為主。下侏羅統(tǒng)自下而上可以分為珍珠沖段、東岳廟段、馬鞍山段和大安寨段，總厚度為300～400 m。其中，大安寨段沉積期盆地沉降速度大于沉積物沉積速率，形成了四川盆地早侏羅世最大的湖盆，且發(fā)育大量瓣鰓類生物介殼化石[6,11]，沉積環(huán)境以碳酸鹽淺湖和碳酸鹽半深湖為主[6,12]。大安寨段地層由黑色頁(yè)巖、灰黑色介殼泥巖和灰色介殼灰?guī)r組成，且分布較廣[6,9-11]。介殼灰?guī)r發(fā)育于淺湖，頁(yè)巖、和介殼泥巖發(fā)育于半深湖[6,12]?？v向上，生物介殼灰?guī)r與頁(yè)巖互層沉積，構(gòu)成了大安寨段獨(dú)特的巖石組合特征。

圖1 四川盆地構(gòu)造分區(qū)和地層巖性特征圖Fig.1 Tectonic map and lithological characteristics of the Sichuan Basin

元壩與涪陵地區(qū)構(gòu)造上位于四川盆地東北部。其中，元壩地區(qū)位于川西坳陷構(gòu)造區(qū)和川中隆起構(gòu)造交界，涪陵地區(qū)位于川東高陡褶皺帶。元壩、涪陵大安寨段地層厚度介于70～138 m，且具有良好的油氣顯示。如元壩21井大安寨段測(cè)試獲得的工業(yè)氣流為5×105m3/d，涪陵水平井獲的低產(chǎn)氣流為1.4×104～1.7×104m3/d[4,9]。研究發(fā)現(xiàn)，大安寨段頁(yè)巖裂縫發(fā)育，物性較好，可作為良好的陸相頁(yè)巖氣儲(chǔ)層[10,13-17]。

2 方解石成因類型

根據(jù)研究區(qū)大安寨段陸相地層頁(yè)巖樣品的X-射線衍射礦物組成分析可知，頁(yè)巖的主要組成礦物包括石英、黏土礦物、碳酸鹽礦物和少量的長(zhǎng)石、黃鐵礦。石英含量為15.3%～66.2%，平均為37.1%，黏土礦物含量介于7.9%～55.7%，平均為36.8%，碳酸鹽礦物變化較大，含量介于0～63.8%，平均為21.1%(圖2)。其中，碳酸鹽礦物主要為方解石，白云石較少。

圖2 大安寨段頁(yè)巖礦物組成三角圖Fig.2 Mineralogy triangle diagram of the Da'anzhai member shale

通過(guò)觀察巖芯發(fā)現(xiàn)，大安寨段介殼泥巖和介殼灰?guī)r中存在大量瓣鰓類介殼生物化石。介殼生物可被茜素紅溶液染色，偏光顯微鏡下呈紅色，說(shuō)明其主要成分為方解石(圖3)。除此之外，還可在顯微鏡下見(jiàn)到方解石膠結(jié)物和重結(jié)晶方解石。

2.1 文石轉(zhuǎn)化方解石

前人研究認(rèn)為生物化學(xué)沉淀的文石構(gòu)成了瓣鰓類生物殼[18]。在同生期和成巖早期，生物介殼中的文石轉(zhuǎn)化為泥晶無(wú)鐵方解石，生物介殼形態(tài)保持不變。這一過(guò)程只發(fā)生晶格和晶形的變化，不發(fā)生化學(xué)成分的變化。

根據(jù)化學(xué)組成FeO的含量，可以將方解石類型劃分為無(wú)鐵方解石(0～0.5%FeO)，鐵方解石(0.5%～3.5%FeO)[19-20]。也可根據(jù)方解石的陰極發(fā)光顏色區(qū)分方解石類型。由于鐵作為猝滅劑抑制發(fā)光，陰極發(fā)光下的鐵方解石顏色較暗，而無(wú)鐵方解石為橙黃色[21]。研究區(qū)大安寨段內(nèi)介殼灰?guī)r的生物介殼在陰極發(fā)光下多數(shù)表現(xiàn)為橙黃色，說(shuō)明礦物成分為無(wú)鐵方解石(圖4)。介殼泥巖中，生物介殼邊緣常存在自生交代石英，同時(shí)介殼在陰極發(fā)光下為暗色，說(shuō)明此介殼成分為鐵方解石。統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)，整個(gè)大安寨段的生物介殼幾乎都發(fā)生了文石轉(zhuǎn)化作用，形成了大量介殼形態(tài)的泥晶方解石。

2.2 方解石膠結(jié)物

根據(jù)薄片觀察與電子探針?lè)治?，生物介殼間存在早晚兩期方解石膠結(jié)物，即早期生成的無(wú)鐵方解石膠結(jié)物和晚期生成的鐵方解石膠結(jié)物。在成巖作用早期，生物介殼發(fā)生溶解作用，并在粒間孔隙中圍繞著介殼沉淀出第一世代的纖維狀無(wú)鐵方解石膠結(jié)物，陰極發(fā)光下為橙黃色。成巖作用晚期，析出第二世代呈顆粒狀的鐵方解石膠結(jié)物，陰極發(fā)光較暗(圖5)。方解石膠結(jié)物充填巖石孔隙，導(dǎo)致儲(chǔ)集空間減少。通過(guò)介殼灰?guī)r中無(wú)鐵方解石和鐵方解石的空間關(guān)系也能佐證其沉淀時(shí)間。電子探針?lè)治霭l(fā)現(xiàn)，介殼灰?guī)r中鐵方解石充填在無(wú)鐵方解石裂縫中(圖6、表1)。因此，鐵方解石膠結(jié)物的沉淀時(shí)間要晚于無(wú)鐵方解石。

2.3 重結(jié)晶方解石

在部分生物介殼內(nèi)部或附近可見(jiàn)細(xì)晶方解石和柱狀方解石(圖4，5)。這是由于方解石介殼溶蝕后，頁(yè)巖黏土礦物含量較高，阻礙了Ca2+以及CO23-運(yùn)移，導(dǎo)致其濃度升高。在成巖晚期，生物介殼內(nèi)或附近發(fā)生碳酸鹽礦物重結(jié)晶。介殼泥晶方解石新生變形為呈鑲嵌接觸的斑塊狀細(xì)晶方解石或柱狀方解石，且殘留了原生物介殼特征(圖4、圖5a，b)。鑲嵌接觸的重結(jié)晶方解石的晶間孔隙較小，降低了巖石孔隙度。

圖4 介殼泥巖中的生物介殼單偏光和陰極發(fā)光特征(a)生物介殼被茜素紅染成紅色，介殼邊緣被自生石英交代，單偏光，元陸4井，3 746.68 m；(b)介殼形態(tài)的無(wú)鐵方解石的陰極發(fā)光為橙黃色，鐵方解石顏色較暗，介殼邊緣裂縫發(fā)育，元陸4井，3 746.68 m；(c)介殼泥晶方解石和重結(jié)晶柱狀方解石，單偏光，元陸4井，3 755.32 m；(d)鐵方解石陰極發(fā)光下顏色較暗，無(wú)鐵方解石介殼陰極發(fā)光下為橙黃色，元陸4井，3 755.32 mFig.4 Plane-polarized light and cathodoluminescence characteristics of shell in shell mudstone(a)shell mudstone in PPL shows shells stained red by alizarin red;the edges of the shell are replaced by autogenic quartz(well YL4,3 746.68 m);(b)cathode luminescence image showing iron-free calcite in shell form as orange-yellow,and iron calcite as dark color(well YL4,3 746.68 m;(c)shell micrite calcite and recrystallized column calcite in PPL(well YL4,3 755.32 m);(d)cathode luminescence image shows iron-free calcite in shell form as orange-yellow,and iron calcite as a dark color(well YL4,3 755.32 m)

圖5 元壩273井大安寨段介殼泥巖中方解石膠結(jié)物(a)生物介殼內(nèi)部及附近發(fā)生重結(jié)晶作用，介殼間被無(wú)鐵方解石膠結(jié)物充填，單偏光，4 078.76 m；(b)陰極發(fā)光下介殼發(fā)光較暗，介殼附近無(wú)鐵方解石膠結(jié)物陰極發(fā)光為橙黃色，4 078.76 m；(c)生物介殼內(nèi)部發(fā)生溶解作用和膠結(jié)作用，介殼間被鐵方解石膠結(jié)物充填，單偏光，4 078.76 m；(d)陰極發(fā)光下第一世代纖維狀無(wú)鐵方解石膠結(jié)物為橙黃色，第二世代鐵方解石膠結(jié)物陰極發(fā)光為暗色，4 078.76 mFig.5 Calcite cement of shell mudstone in the Da'anzhai member of well YB273(a)recrystallization in and near the shells,which are filled with iron-free calcite cement(PPL,4 078.76 m);(b)cathode luminescence image showing the shells as dark and iron-free calcite cement near the shells as orange(4 078.76 m);(c)dissolution and cementation inside shells;pores between shells are filled with iron calcite cement(4 078.7 m);and(d)cathode luminescence image showing first generation of fibrous iron-free calcite cements as orange,and second generation of iron calcite cements as dark(4 078.76 m)

3 方解石經(jīng)歷的成巖作用

觀察大安寨段頁(yè)巖巖芯和薄片發(fā)現(xiàn)，介殼方解石不僅發(fā)生過(guò)大規(guī)模的轉(zhuǎn)化作用，而且多數(shù)介殼平行排列，彎曲變形或破裂，說(shuō)明介殼方解石受壓實(shí)作用影響強(qiáng)烈(圖4)。陸相頁(yè)巖在成巖過(guò)程中，受到大氣水淋濾或有機(jī)酸溶解，可在各個(gè)成巖階段發(fā)生溶解作用。大安寨段頁(yè)巖碳酸鹽礦物含量較多，部分生物介殼存在溶解現(xiàn)象(圖5)。在成巖早期，部分文石質(zhì)介殼被溶解，在文石邊緣沉淀形成第一世代的無(wú)鐵方解石膠結(jié)物。成巖作用晚期，巖石受到溶解作用，方解石產(chǎn)生溶孔或溶蝕縫，可被黏土礦物、有機(jī)質(zhì)或第二世代的鐵方解石膠結(jié)物充填。與此同時(shí)，介殼中的泥晶方解石在重結(jié)晶作用下形成大量的細(xì)晶或柱狀方解石。

除此之外，分析電子探針測(cè)點(diǎn)數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，介殼灰?guī)r或泥巖中與黏土礦物接觸的生物介殼多為鐵方解石(表1、圖4～7)，陰極發(fā)光常為暗色。而在黏土礦物接觸較少的生物介殼多為無(wú)鐵方解石，陰極發(fā)光常為橙黃色(圖4～7)。綜合頁(yè)巖成巖演化過(guò)程中黏土礦物的轉(zhuǎn)化作用認(rèn)為，黏土礦物攜帶的Fe2+與無(wú)鐵方解石結(jié)合形成鐵方解石。隨著頁(yè)巖埋藏深度的增加，成巖演化程度增加，蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化，析出Na+、Ca2+、Fe2+和Mg2+，可吸附在黏土礦物上。在壓實(shí)作用下，黏土礦物上吸附的Fe2+，可與黏土礦物附近的方解石作用形成鐵方解石。

圖6 興隆101井大安寨段介殼灰?guī)r電子探針測(cè)點(diǎn)(2 126.17 m)(a)生物介殼與膠結(jié)物的成分均為無(wú)鐵方解石，裂縫中充填鐵方解石；(b)裂縫中充填鐵方解石Fig.6 Electron probe microanalysis of shell limestone in the Da'anzhai member of well XL101(2 126.17 m):(a)shell and cement all iron-free calcite;fractures with iron calcite infill;(b)fractures with iron calcite infill

表1 頁(yè)巖中不同碳酸鹽礦物的電子探針?lè)治鼋Y(jié)果[w(M)/10-2]Table 1 Electron probe analyses of different carbonate minerals in shale

因此，在成巖晚期，攜帶Fe2+的孔隙水在壓實(shí)作用下，也可以沿裂縫運(yùn)移，與孔隙水接觸的方解石作用形成鐵方解石(圖7)。這一結(jié)論與Carroll[22]的觀點(diǎn)相符，Carroll[22]認(rèn)為黏土礦物是鐵進(jìn)入沉積環(huán)境的重要載體，其以下列方式攜帶鐵：作為黏土礦物的基本組成成分；作為晶格內(nèi)的組分，以氧化鐵膜的形式吸附在黏土礦物表面[22-23]。

圖7 涪頁(yè)1井大安寨段電子探針測(cè)點(diǎn)(a)生物介殼與黏土礦物接觸形成鐵方解石，介殼泥巖，2 594.68 m；(b)方解石粒間孔充填無(wú)鐵方解石膠結(jié)物，介殼灰?guī)r，2 587.8 mFig.7 Electron probe microanalysis of Da'anzhai member at well FY1(a)iron calcite at contact between shell and clay mineral(2 594.68 m);(b)calcite intergranular pores in shell limestone,with iron-free calcite cement infill(2 587.8 m)

4 方解石對(duì)陸相頁(yè)巖儲(chǔ)層的影響

4.1 方解石成巖作用對(duì)儲(chǔ)層的影響

大安寨段方解石經(jīng)歷了多期次，多類型的成巖作用，包括溶解、壓實(shí)、膠結(jié)和重結(jié)晶作用。溶解作用可以發(fā)生在成巖的各個(gè)階段。在同生期和成巖早期，大氣淡水溶解作用具有選擇性，溶解巖石中的不穩(wěn)定成分如文石，可形成溶模孔隙；成巖晚期，非選擇溶解方解石，形成溶孔，溶縫。因此溶解作用可以產(chǎn)生次生孔隙，改善儲(chǔ)層的物性。

隨著沉積物埋藏深度逐漸增加，在壓實(shí)成巖作用下，沉積物變得致密，巖石孔隙度降低。壓實(shí)作用改變了巖石內(nèi)部結(jié)構(gòu)，是破壞儲(chǔ)集空間最直接的成巖作用。自生礦物從粒間孔隙中沉淀，并將礦物顆粒粘結(jié)起來(lái)，減少原生孔隙，降低孔隙度。因此，膠結(jié)作用也會(huì)減少頁(yè)巖的儲(chǔ)集空間。除此之外，部分大安寨段頁(yè)巖中的方解石由于重結(jié)晶作用，占據(jù)孔隙空間，也會(huì)導(dǎo)致孔隙度降低，儲(chǔ)集空間減少。

4.2 方解石對(duì)裂縫分布的影響

通過(guò)薄片和巖芯觀察可知，方解石介殼有利于裂縫發(fā)育。層理縫常常沿生物介殼長(zhǎng)軸邊緣分布(圖4)。又因?yàn)榉浇馐瘜W(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定，介殼灰?guī)r經(jīng)歷溶解作用形成溶孔或溶蝕縫[14,24(]圖8)。

圖8 川東北大安寨段不同裂縫類型(a)介殼泥巖中介殼發(fā)育，層理縫豐富，3 755.06 m，元陸4井；(b)介殼灰?guī)r與頁(yè)巖互層，溶蝕縫和層理縫發(fā)育，2 611.77 m，涪頁(yè)1井；(c)高角度構(gòu)造縫，介殼層與泥巖互層，3 758.2 m，元陸4井；(d)低角度構(gòu)造縫，介殼層與泥巖互層，3 745.55 m，元陸4井Fig.8 Types of fractures of the Da'anzhai member in northeast Sichuan,well YL4(a)shells and lamellation fractures in shell mudstone(3 755.06 m);(b)dissolution and bedding fractures in shell limestone interbedded with shale(2 611.77 m);(c)high-angle structural fractures in mudstone interbedded with shells(3 758.2 m);(d)low-angle structural fractures in mudstone interbedded with shells(3 745.55 m)

研究區(qū)發(fā)育層理縫、溶蝕縫、高角度構(gòu)造縫(>30°)和低角度構(gòu)造縫(<30°)。層理縫和溶蝕縫多出現(xiàn)在生物介殼大量發(fā)育的頁(yè)巖中。元壩地區(qū)大安寨段以介殼泥巖與頁(yè)巖為主，裂縫較多。其中，層理縫最多，沿介殼發(fā)育，線密度達(dá)2.6條/m，低角度構(gòu)造縫，高角度構(gòu)造縫依次減少(圖9)；涪陵地區(qū)大安寨段中介殼灰?guī)r較多，溶蝕縫增加。裂縫以層理縫和溶蝕縫為主，構(gòu)造縫較少。其中，層理縫線密度達(dá)3.7條/m，溶蝕縫線密度達(dá)2.7條/m(圖9)。大安寨段層理縫和溶蝕縫發(fā)育的特征，對(duì)其頁(yè)巖油氣富集和開(kāi)發(fā)具有重要意義。在頁(yè)巖與灰?guī)r互層段，這些以層理縫和溶蝕縫為主的裂縫體系構(gòu)成了相互交織的網(wǎng)狀系統(tǒng)，為頁(yè)巖油氣的流動(dòng)提供滲流通道，有利于油氣開(kāi)發(fā)。

綜合陸相頁(yè)巖中方解石成因和方解石對(duì)儲(chǔ)層影響的分析，可以發(fā)現(xiàn)在頁(yè)巖儲(chǔ)層的整個(gè)成巖過(guò)程中，礦物的變化都影響著儲(chǔ)集物性的變化。方解石不同的成巖作用增加或減少儲(chǔ)集空間，而方解石的含量又能控制裂縫的發(fā)育。因此，通過(guò)研究頁(yè)巖中方解石的分布和成因類型，可以判斷儲(chǔ)層儲(chǔ)集空間的類型和大小，從而預(yù)測(cè)非常規(guī)頁(yè)巖儲(chǔ)層的分布。

圖9 元壩、涪陵地區(qū)大安寨段巖石裂縫線密度與頻率分布(a)元壩地區(qū)YL4井大安寨段介殼泥巖、頁(yè)巖不同裂縫線密度；(b)元壩地區(qū)YL4井大安寨段介殼泥巖、頁(yè)巖的裂縫頻率；(c)涪陵地區(qū)涪頁(yè)1井大安寨段介殼灰?guī)r的裂縫線密度；(d)涪陵地區(qū)涪頁(yè)1井大安寨段介殼灰?guī)r的裂縫頻率Fig.9 Comparison of fracture linear density and frequency of Da'anzhai member of well XL101(a)different fracture linear densities of shell mudstone and shale in Da’anzhai member of well YL4,Yuanba area;(b)fracture frequency of shell mudstone and shale in Da’anzhai member of well YL4,Yuanba area;(c)fracture linear density of shell limestone in Da’anzhai member of well FY1,Fuling region;(d)fracture frequency of shell limestone in Da’anzhai member of well FY 1,Fuling region

5 結(jié)論

(1)四川盆地下侏羅統(tǒng)大安寨段方解石礦物微觀上有三種存在形式。包括研究區(qū)含量最多的以生物介殼形式存在的文石轉(zhuǎn)化方解石；位于粒間孔隙中的方解石膠結(jié)物，以細(xì)小纖維狀和細(xì)晶兩種形式存在；以及存在于生物介殼中的重結(jié)晶方解石。

(2)在成巖演化過(guò)程中，大安寨段陸相頁(yè)巖中的方解石經(jīng)歷了轉(zhuǎn)化、壓實(shí)、溶解、膠結(jié)和重結(jié)晶作用。其中，在各個(gè)成巖階段方解石都可發(fā)生溶解作用。在同生期和成巖早期，文石轉(zhuǎn)化形成無(wú)鐵方解石。在早期成巖中，壓實(shí)作用使方解石介殼平行分布、變形或破裂。第一世代纖維狀無(wú)鐵無(wú)方解石膠結(jié)物圍繞介殼沉淀。成巖晚期第二世代細(xì)粒狀鐵方解石膠結(jié)物充填粒間孔隙。介殼方解石進(jìn)變新生變形為細(xì)晶或柱狀方解石。黏土礦物攜帶的Fe2+與無(wú)鐵方解石結(jié)合可以形成鐵方解石。

(3)溶解作用可以形成孔縫，改善儲(chǔ)層物性；壓實(shí)、膠結(jié)和重結(jié)晶作用則使巖石變得更加致密，降低儲(chǔ)層孔隙度。元壩地區(qū)大安寨段層理縫發(fā)育，涪陵地區(qū)大安寨段以層理縫和溶蝕縫為主。大量的方解石介殼形成了以層理縫和溶蝕縫為主的裂縫體系，為頁(yè)巖油氣提供了滲流通道，有利于頁(yè)巖油氣開(kāi)發(fā)。

致謝 本研究獲得了國(guó)家重大科技專項(xiàng)項(xiàng)目的資助,以及沉積學(xué)報(bào)審稿專家和編輯部老師的修改意見(jiàn),在此表示由衷感謝！