機(jī)器學(xué)習(xí)的IBBCEAS光譜反演波段優(yōu)化

凌六一， 黃友銳， 王成軍， 胡仁志， 李 昂， 謝品華

1. 安徽理工大學(xué)人工智能學(xué)院， 安徽 淮南 232001 2. 安徽科技學(xué)院， 安徽 鳳陽(yáng) 233100 3. 中國(guó)科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所， 中國(guó)科學(xué)院環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 安徽 合肥 230031

引 言

非相干寬帶腔增強(qiáng)吸收光譜(IBBCEAS)是近年來(lái)發(fā)展起來(lái)的一種高靈敏光譜探測(cè)技術(shù)， 利用高精密光學(xué)諧振腔增強(qiáng)吸收光程來(lái)達(dá)到高靈敏探測(cè)目的。 目前， IBBCEAS技術(shù)已被廣泛應(yīng)用于大氣痕量氣體NO2[1-8]， CHOCHO[1-3]， HONO[2, 4, 6-7]， HCHO[9-10]， NO3[4, 6]， I2[11]， H2O[4, 11]以及氣溶膠消光[12]等探測(cè)。 IBBCEAS儀器可以通過(guò)增加諧振腔基長(zhǎng)、 提高光源輻射光強(qiáng)以及使用更高反射率鏡片等手段來(lái)提高探測(cè)靈敏度。 IBBCEAS儀器的這些客觀參數(shù)一旦固定， 又如何進(jìn)一步改善儀器性能仍然值得研究。 如Langridge等[13]通過(guò)Allan方差分析， 獲得NO3吸收光譜最佳采集時(shí)間為400 s， 將NO3的探測(cè)限從0.25 pptv(10 s的采集時(shí)間)改善到0.09 pptv； Yi等[6]應(yīng)用IBBCEAS測(cè)量NO3， HONO和NO2， 利用Allan方差獲得100 s的最優(yōu)光譜采集時(shí)間， NO3和NO2的探測(cè)限分別達(dá)到1.7 pptv和1.6 ppbv； Duan等[4]同樣針對(duì)HONO和NO2測(cè)量， 通過(guò)Allan方差分析， 獲得320 s最優(yōu)光譜采集時(shí)間下的HONO和NO2探測(cè)限分別為0.22 ppbv和0.45 ppbv。 現(xiàn)有研究只是針對(duì)光譜采集時(shí)間， 利用Allan方差來(lái)獲得特定曝光時(shí)間下的最佳光譜平均次數(shù)來(lái)改善IBBCEAS儀器探測(cè)性能。 實(shí)際上， 除了光譜采集時(shí)間外， IBBCEAS光譜反演波段同樣影響反演結(jié)果和儀器性能。 本工作以IBBCEAS光譜反演大氣NO2濃度為例， 分析了光譜反演波段對(duì)NO2擬合結(jié)果及擬合殘差的影響情況， 以最優(yōu)反演準(zhǔn)確度為目標(biāo)， 提出了一種利用RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和遺傳算法的機(jī)器學(xué)習(xí)最優(yōu)反演波段確定方法， 并進(jìn)行了驗(yàn)證。

1 實(shí)驗(yàn)部分

圖1所示是測(cè)量裝置結(jié)構(gòu)示意圖。 其中， 光源LED中心波長(zhǎng)約460 nm， 半高寬約25 nm， 鏡片M1和M2在430～480 nm波段內(nèi)具有高反射率。 光路中其他部件的功能說(shuō)明可參考我們之前的報(bào)道[14]。

圖1 IBBCEAS實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)示意圖

利用IBBCEAS寬帶吸收光譜， 在某反演波段內(nèi)將測(cè)得的吸收系數(shù)與被測(cè)氣體吸收截面進(jìn)行最小二乘擬合， 就可以獲得被測(cè)氣體的濃度。 基于LED光源的非相干寬帶腔增強(qiáng)吸收光譜系統(tǒng)， 由于LED半高寬一般只有20～30 nm， 而光學(xué)諧振腔的鏡片反射率是波長(zhǎng)的函數(shù)， 可能會(huì)出現(xiàn)LED輻射光譜峰值波長(zhǎng)與鏡片反射率的峰值波長(zhǎng)存在較大差距， 另外LED半高寬又很窄， 導(dǎo)致兩者波段的重疊程度不高。 這種情況下， 如果光譜反演波段選擇不當(dāng)， 被測(cè)氣體濃度的擬合結(jié)果有可能會(huì)產(chǎn)生較大偏差。 圖2給出了IBBCEAS裝置中鏡片反射率曲線、 LED輻射譜以及被測(cè)氣體NO2的吸收截面。 其中， 鏡片反射率是根據(jù)氮?dú)夂秃夥肿訉?duì)腔內(nèi)入射光的不同Rayleigh散射消光得到。 在444 nm處反射率曲線不是很平滑， 可能是因?yàn)V光片缺陷所導(dǎo)致， 最大鏡片反射率(～0.998 7)出現(xiàn)在458 nm處， 與LED峰值波長(zhǎng)(460 nm)相差約2 nm， 鏡片反射率曲線與LED光譜的匹配程度較好。

圖2 430～480 nm波段內(nèi)的鏡片反射率、 LED譜和 NO2吸收截面

以某條IBBCEAS吸收譜為例， 分別在具有不同中心波長(zhǎng)和帶寬的反演波段下對(duì)NO2進(jìn)行濃度擬合， 得到反演波段與NO2濃度擬合相對(duì)誤差、 殘差譜標(biāo)準(zhǔn)偏差之間的關(guān)系。 如圖3所示， 當(dāng)反演波段的中心波長(zhǎng)(即中心點(diǎn))一定時(shí)， 反演波段的寬度越窄， 殘差譜的標(biāo)準(zhǔn)偏差就越小， 這是因?yàn)閷挾茸兊迷秸?殘差譜中包含的噪聲數(shù)據(jù)就越少； 而NO2濃度擬合相對(duì)誤差基本上表現(xiàn)出相反的變化規(guī)律， 隨著反演波段寬度變窄， 尤其是寬度小于26 nm后， 濃度擬合相對(duì)誤差明顯增加， 因?yàn)樵谔奈展庾V中能夠精確擬合出NO2濃度的差分吸收結(jié)構(gòu)不夠， 反演波段寬度為10 nm時(shí)， 擬合結(jié)果甚至出現(xiàn)了奇異值(扣除奇異值后， 導(dǎo)致了圖3中10 nm寬度的數(shù)據(jù)點(diǎn)不連續(xù))。 而當(dāng)反演波段的寬度達(dá)到一定程度時(shí)(如超過(guò)38 nm)， 吸收光譜中包含了足夠的NO2差分吸收結(jié)構(gòu)， 濃度擬合相對(duì)誤差基本上維持在一個(gè)較低水平。

圖3 不同反演波段下NO2的相對(duì)擬合誤差(a)和殘差譜標(biāo)準(zhǔn)偏差(b)

Fig.3 Fitting results in different retrieval ranges for NO2

當(dāng)反演波段的寬度一定時(shí)， 任何寬度下殘差譜標(biāo)準(zhǔn)偏差與反演波段中心波長(zhǎng)之間均表現(xiàn)出高度一致的變化規(guī)律， 反演波段中心波長(zhǎng)位于460 nm附近區(qū)域， 即LED光譜峰值和最大鏡片反射率所在區(qū)域(見(jiàn)圖2)， 殘差譜標(biāo)準(zhǔn)偏差呈現(xiàn)低值， 隨著反演波段中心波長(zhǎng)變短， 殘差譜標(biāo)準(zhǔn)偏差呈明顯增長(zhǎng)趨勢(shì)。 如圖2所示， 在短波長(zhǎng)區(qū)域(435～450 nm)， 由于鏡片反射率下降明顯， 吸收光程遠(yuǎn)低于長(zhǎng)波長(zhǎng)處， 盡管短波長(zhǎng)區(qū)域NO2具有較大的吸收截面， 但NO2總的吸收特性和測(cè)量信噪比不及長(zhǎng)波長(zhǎng)區(qū)域， 因此殘差譜標(biāo)準(zhǔn)偏差呈現(xiàn)高值。 對(duì)于NO2濃度擬合相對(duì)誤差來(lái)說(shuō)， 它與反演波段中心波長(zhǎng)之間的關(guān)系表現(xiàn)出波動(dòng)性， 尤其是當(dāng)反演波段寬度較窄時(shí)， 這種波動(dòng)性更加明顯。 盡管反演波段寬度較大時(shí)， 波動(dòng)性減小， 但仍然存在。 對(duì)于IBBCEAS定量探測(cè)系統(tǒng)來(lái)說(shuō)， 如何減小測(cè)量誤差是關(guān)鍵。 IBBCEAS系統(tǒng)的測(cè)量誤差主要來(lái)源于鏡片反射率、 被測(cè)氣體吸收截面以及氣體在腔內(nèi)的損耗情況， 但如果反演波段選擇不當(dāng)， 就會(huì)產(chǎn)生很大的擬合誤差， 同樣會(huì)降低探測(cè)系統(tǒng)的定量準(zhǔn)確性。

2 結(jié)果與討論

2.1 RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)及訓(xùn)練

反演波段與相對(duì)擬合誤差之間的關(guān)系很難用某個(gè)函數(shù)來(lái)進(jìn)行描述， 而RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有很強(qiáng)的非線性擬合能力， 能逼近任意非線性函數(shù)。 優(yōu)化方法中， 使用RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)來(lái)描述反演波段與相對(duì)擬合誤差之間的非線性關(guān)系， 將抽象的反演波段用起始波長(zhǎng)和截止波長(zhǎng)這兩個(gè)參數(shù)來(lái)具體表示， 并將它們作為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入量， 網(wǎng)絡(luò)輸出量為相對(duì)擬合誤差。

2.1.1 樣本數(shù)據(jù)

圖4 RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)學(xué)習(xí)和測(cè)試樣本

2.1.2 訓(xùn)練結(jié)果

將樣本數(shù)據(jù)按照4∶1比例分成學(xué)習(xí)樣本和測(cè)試樣本兩部分， 分別用于RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)學(xué)習(xí)訓(xùn)練和測(cè)試。 圖5給出了學(xué)習(xí)訓(xùn)練后的RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)測(cè)試樣本的預(yù)測(cè)結(jié)果， 圖中插圖為預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)際擬合相對(duì)誤差之間的線性擬合。 可以看出， RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)際值在趨勢(shì)上基本保持一致， 兩者的線性擬合斜率為0.984， 相關(guān)性R2=0.901， 說(shuō)明RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)得到了有效訓(xùn)練。

圖5 RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)測(cè)試結(jié)果

2.2 反演波段的遺傳算法優(yōu)化

遺傳算法是一種通過(guò)模擬大自然中生物個(gè)體進(jìn)化過(guò)程搜索最優(yōu)解(個(gè)體)的方法。 使用遺傳算法搜索最優(yōu)反演波段， 個(gè)體即為反演波段， 用起始波長(zhǎng)、 截止波長(zhǎng)組合進(jìn)行編碼， 隨機(jī)產(chǎn)生若干個(gè)體形成種群。 以RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸出作為個(gè)體適應(yīng)度， 經(jīng)過(guò)多代種群進(jìn)化過(guò)程后， 獲得適應(yīng)度最優(yōu)個(gè)體， 即獲得最優(yōu)反演波段， 具體的優(yōu)化流程見(jiàn)圖6。 設(shè)置種群規(guī)模為100個(gè)體， 所有個(gè)體中的參數(shù)“起始波長(zhǎng)”和“截止波長(zhǎng)”均限制在430～480 nm之間， 個(gè)體交叉與變異概率均為0.2， 種群進(jìn)化代數(shù)設(shè)置為100， 圖7給出了算法執(zhí)行后種群平均適應(yīng)度和最優(yōu)個(gè)體適應(yīng)度隨進(jìn)化代數(shù)的變化情況。 可以看出， 種群平均適應(yīng)度逐步逼近最優(yōu)， 說(shuō)明種群個(gè)體進(jìn)化進(jìn)行了有效的優(yōu)勝劣汰過(guò)程， 所有個(gè)體均向最優(yōu)個(gè)體進(jìn)化。 種群進(jìn)化第61代時(shí)， 最優(yōu)個(gè)體出現(xiàn)， 對(duì)應(yīng)的最優(yōu)適應(yīng)度為3.584%， 最優(yōu)反演波段為445.78～479.44 nm。

圖6 反演波段遺傳算法優(yōu)化流程圖

圖7 遺傳算法適應(yīng)度曲線

2.3 實(shí)例反演與結(jié)果對(duì)比

擬合NO2參考吸收截面到最優(yōu)反演波段(445.78～479.44 nm)內(nèi)的某條IBBCEAS吸收光譜， 光譜擬合如圖8所示。 擬合得到的NO2濃度為14.21 ppbv， 擬合殘差標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.5×10-8cm-1， 擬合誤差為0.59 ppbv， 相對(duì)擬合誤差為4.15%， 與遺傳算法尋優(yōu)得到的最優(yōu)適應(yīng)度(3.584%)存在一定偏差， 是由RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練誤差所引起。

圖8 最優(yōu)反演波段下的大氣NO2濃度擬合實(shí)例

選擇相同帶寬的4個(gè)典型反演波段， 與最優(yōu)反演波段下的NO2擬合結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。 其中3個(gè)波段分別以最大鏡片反射率所在波長(zhǎng)(458 nm)、 LED峰值波長(zhǎng)(460 nm)以及兩者平均值(459 nm)為中心點(diǎn)， 第4個(gè)波段覆蓋NO2在430～450 nm內(nèi)的強(qiáng)吸收結(jié)構(gòu)， 這4個(gè)反演波段分別為441.17～474.83， 443.17～476.83， 442.17～475.83和432.68～466.34 nm， 擬合結(jié)果見(jiàn)表1。 在最優(yōu)反演波段下， 無(wú)論是擬合誤差、 相對(duì)擬合誤差還是擬合殘差標(biāo)準(zhǔn)偏差， 均低于其他4個(gè)反演波段， 光譜擬合質(zhì)量達(dá)到最優(yōu)。 對(duì)比結(jié)果表明， 利用機(jī)器學(xué)習(xí)來(lái)確定IBBCEAS光譜擬合的最優(yōu)反演波段是可行的。

表1 某條NO2吸收光譜在不同反演波段的擬合結(jié)果對(duì)比

3 結(jié) 論

以基于LED光源的非相干寬帶腔增強(qiáng)吸收光譜技術(shù)定量探測(cè)大氣NO2為例， 分析了吸收光譜反演波段對(duì)NO2擬合結(jié)果的影響情況， 當(dāng)諧振腔鏡片反射率曲線與LED輻射譜不能很好匹配時(shí)， 反演波段選擇會(huì)比較困難。 利用光譜擬合樣本數(shù)據(jù)進(jìn)行RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)學(xué)習(xí)， 獲得反演波段與擬合誤差之間的非線性映射關(guān)系， 以反演波段為個(gè)體特征數(shù)據(jù)、 RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸出為個(gè)體適應(yīng)度， 利用遺傳算法獲得了最優(yōu)反演波段。 結(jié)果證明， 利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)合遺傳算法的機(jī)器學(xué)習(xí)方法， 可以獲取IBBCEAS光譜最優(yōu)反演波段， 降低了濃度擬合誤差。