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    單層SnS薄膜的光吸收特性及應(yīng)變調(diào)控:基于第一性原理計算的GW-BSE方法

    2021-06-07 06:10:42李文濤
    陜西科技大學(xué)學(xué)報 2021年3期
    關(guān)鍵詞:光吸收帶隙能帶

    李文濤

    (陜西科技大學(xué) 文理學(xué)院, 陜西 西安 710021)

    0 引言

    自從石墨烯被發(fā)現(xiàn)以來,由于其新奇的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì),使得人們對這類層狀二維材料的研究產(chǎn)生了濃厚的興趣[1].近年來,越來越多的二維材料相繼被發(fā)現(xiàn)和制備出來,包括過渡金屬硫化物、氮化硼、黑磷、硅烯和硼烯等[2].其中,由Ⅳ族和Ⅵ族元素(如Sn、Ge和S、Se等)組成的一類層狀化合物,每層擁有和黑磷類似的結(jié)構(gòu),層間則由較弱的范德瓦爾斯力相互連接,因此在這類結(jié)構(gòu)中也能夠?qū)崿F(xiàn)單層的二維薄膜[3].單層SnS作為這類新型二維材料的代表,由于其能帶中存在帶隙,并且組成元素在自然界含量豐富,成本低廉且無毒無害,因而在表面催化、吸附、光電和熱電等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景[4].近來,已有研究報道在實驗中成功制備出單層SnS的二維薄片[5],也有研究工作指出其載流子的遷移率可能較MoS2高[6].

    二維材料的電子結(jié)構(gòu)和帶隙寬度直接決定了其在電子器件、光催化以及太陽能電池和光電及傳感等領(lǐng)域中的可能應(yīng)用前景[7].因此,探索以SnS為代表的這類新型二維半導(dǎo)體材料的電子結(jié)構(gòu),揭示其的能帶類型和帶隙寬度等,進而闡明其光吸收特性,以及針對這些物性可能實現(xiàn)的調(diào)控手段等,是進一步拓展其在低維人工器件和光電應(yīng)用領(lǐng)域的迫切需求.針對單層的SnS薄膜,近年來已有部分理論研究工作揭示了其中缺陷的形成以及過渡金屬元素?fù)诫s對材料電子結(jié)構(gòu)的影響[8].此外,還有理論研究工作給出單層SnS表面對有害氣體分子的吸附及載流子調(diào)控,發(fā)現(xiàn)其在氣體傳感方面也有較大的應(yīng)用潛力[4].

    但是,目前理論研究工作都是采用以密度泛函理論(DFT)為基礎(chǔ)的第一性原理計算方法,雖然其能夠給出這類二維材料的電子結(jié)構(gòu),但是利用DFT方法得到的帶隙寬度理論結(jié)果往往較實驗值偏低,進而影響到對這類低維材料光吸收特性的判斷和理論預(yù)測[9].通過引入雜化泛函等方法能夠進一步提高DFT關(guān)于電子結(jié)構(gòu)和帶隙寬度的計算準(zhǔn)確度,但是其計算量往往較大;同時材料的光吸收過程中將在價帶和導(dǎo)帶中產(chǎn)生空穴和電子對,兩者通過庫侖作用形成激子,因此通過單粒子近似的DFT方法也不能夠準(zhǔn)確描述材料的光吸收特性[9].因此,本文以第一性原理計算為基礎(chǔ)的多體格林函數(shù)理論為基礎(chǔ),采用GW近似方法,揭示了準(zhǔn)粒子近似下單層SnS薄膜的電子結(jié)構(gòu),給出了關(guān)于其能帶類型和帶隙寬度更加準(zhǔn)確的理論計算結(jié)果.利用單層SnS薄膜經(jīng)過準(zhǔn)粒子修正后的電子結(jié)構(gòu),結(jié)合描述電子和空穴對的Bethe-Salpeter方程(BSE),進一步揭示了這類二維材料中的介電常數(shù)和光吸收特性.

    應(yīng)變是調(diào)控材料物性的重要手段,特別是對于薄膜和二維材料等低維結(jié)構(gòu)[10].因此研究不同應(yīng)變對這類新型二維材料電子結(jié)構(gòu)等物性的影響,就可能為在這類二維材料上實現(xiàn)低維電子器件和光電應(yīng)用等提供可能途徑.因此,本文在單層SnS薄膜電子結(jié)構(gòu)的理論計算基礎(chǔ)上,進一步研究了二維材料面內(nèi)施加的不同應(yīng)變對能帶類型和帶隙寬度以及光吸收系數(shù)的影響和可能調(diào)控.本文的研究結(jié)果不僅揭示了單層SnS薄膜的電子結(jié)構(gòu)和光吸收特性,表明了這類新型二維材料在光電等領(lǐng)域中的應(yīng)用前景,而且也為今后進一步開展以這類二維材料為基礎(chǔ)的低維電子器件的制備和應(yīng)用等提供了理論研究基礎(chǔ)和依據(jù).

    1 計算方法

    本文中關(guān)于二維材料SnS的第一性原理計算是通過開源的QUANTUM ESPRESSO (QE) 程序平臺實現(xiàn)[11].第一性計算基于DFT理論,采用廣義梯度近似下的PBE(Perdew-Burke-Ernzerhof)交換關(guān)聯(lián)泛函,為了比較計算得到的材料帶隙寬度,計算中還使用了雜化泛函HSE(Heyd Scuseria Ernzerhof)泛函.計算利用平面波和超軟贗勢的方法,在布里淵區(qū)內(nèi)的積分是通過16×16×1的Monkhorst-Pack網(wǎng)格實現(xiàn),計算中平面波的截斷能為50 Ry,迭代計算中力和能量的收斂判據(jù)分別為1×10-3Ry/Bohr和10-7Ry.文中關(guān)于應(yīng)變的計算是在平衡晶格結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上,分別沿著面內(nèi)晶胞的單軸或者雙軸施加從+15%到-15%的區(qū)間(以2%間隔取系列離散值)內(nèi)不同拉伸和壓縮數(shù)值來實現(xiàn)不同應(yīng)變下晶胞計算.

    基于多體微擾理論的GW近似方法是通過Yambo程序包實現(xiàn)[12],計算是在第一性原理計算的基礎(chǔ)上,將多體格林函數(shù)理論中準(zhǔn)粒子的自能算符通過GW近似實現(xiàn),進而通過迭代求解Dyson方程實現(xiàn),最終可將準(zhǔn)粒子自能當(dāng)作交換關(guān)聯(lián)泛函的微擾帶入到Kohn-Sham方程中,實現(xiàn)電子結(jié)構(gòu)激發(fā)態(tài)的準(zhǔn)粒子修正.材料光吸收特性的計算是基于準(zhǔn)粒子自能計算中介電函數(shù)的計算,計算中采用了無規(guī)相近似(random phase approximation,RPA),通過求解Bethe-Salpeter方程實現(xiàn)[9,12,13].

    2 結(jié)果與討論

    2.1 單層SnS薄膜的晶格結(jié)構(gòu)

    單層SnS薄膜的原子結(jié)構(gòu)如圖1所示.每個Sn原子和近鄰的三個S原子成鍵,排列成和黑磷類似的鉸鏈結(jié)構(gòu).圖中還分別用紅色虛線框和藍(lán)色實線框給出了單層SnS晶胞和布里淵區(qū)示意圖.結(jié)構(gòu)模型中X軸沿著薄膜面內(nèi)的Zigzag方向,Y軸指向薄膜的Armchair方向[14].

    圖1 單層SnS薄膜晶格結(jié)構(gòu)示意圖

    通過第一性原理計算能夠得到單層SnS薄膜的基態(tài)晶格結(jié)構(gòu).計算給出二維面內(nèi)x和y方向的晶格常數(shù)分別為4.045埃和4.340埃(數(shù)值計算的收斂精度在0.001埃),與文獻報道結(jié)果比較接近[15].為了進一步驗證二維結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,圖2還給出了單層SnS的聲子結(jié)構(gòu).由于晶格振動在Γ點處不存在虛頻,表明了基態(tài)結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性.

    圖2 單層SnS薄膜聲子色散結(jié)構(gòu)

    2.2 單層SnS薄膜的電子結(jié)構(gòu)

    在單層SnS薄膜晶格結(jié)構(gòu)計算的基礎(chǔ)上,分別采用了PBE泛函、HSE雜化泛函以及GW近似方法給出了單層SnS薄膜的能帶結(jié)構(gòu),費米面附近的計算結(jié)果如圖3所示.圖3中用不同顏色來區(qū)分不同的計算方法,并用虛線分別指出了PBE和GW方法下導(dǎo)帶最低位置和價帶最高位置的對應(yīng)關(guān)系.可以看出所有方法都表明了單層SnS薄膜具有間接帶隙的能帶特征.雖然不同方法針對費米面附近各條能帶都能給出比較接近的色散形貌,但是對于帶隙寬度卻有顯著的差異.使用傳統(tǒng)的PBE泛函,計算結(jié)果擁有最小的帶隙寬度,數(shù)值為1.455 eV,這和過去文獻報道中普遍認(rèn)為DFT計算會低估材料帶隙寬度的結(jié)論相一致.使用雜化泛函以及準(zhǔn)粒子的GW近似方法,能夠給出更加準(zhǔn)確的帶隙計算結(jié)果,分別為2.053 eV和2.493 eV.

    圖3 單層SnS薄膜的能帶結(jié)構(gòu)

    為了說明單層SnS薄膜中各原子軌道對能帶結(jié)構(gòu)的貢獻,圖4給出了電子態(tài)密度(DOS)和部分態(tài)密度(PDOS)的計算結(jié)果,其中費米能級取為0 eV.從圖4可以看出,單層SnS中S原子和Sn原子形成化合鍵后,價帶部分主要由S原子p軌道構(gòu)成,導(dǎo)帶部分則主要由Sn原子的p軌道構(gòu)成.

    圖4 單層SnS薄膜的電子態(tài)密度

    2.3 單層SnS薄膜電子結(jié)構(gòu)的應(yīng)變調(diào)控

    應(yīng)變是調(diào)控低維材料物性的主要手段[16].針對單層SnS薄膜,通過在面內(nèi)分別施加單軸和雙軸應(yīng)變,相應(yīng)能帶結(jié)構(gòu)的變化在圖5給出,其中所有結(jié)果均為準(zhǔn)粒子GW方法下計算獲得.圖5(a)~(c)中用不同的顏色給出了費米能級附近3條導(dǎo)帶和3條價帶隨著應(yīng)變的變化特征:實線為無應(yīng)變的結(jié)果,虛線和點劃線分別對應(yīng)于施加拉伸和壓縮應(yīng)變的結(jié)果,其中偏離實線越遠(yuǎn),則代表施加的應(yīng)變數(shù)值越大.計算中應(yīng)變的數(shù)值從壓縮應(yīng)變的-15%到+15%之間取一系列離散值.圖5(a)和(b)分別對應(yīng)于沿著單軸x和y分別施加應(yīng)變,而沿著xy同時施加應(yīng)變的結(jié)果則在圖5(c)中展示.

    (a)沿著單軸x施加應(yīng)變

    (b)沿著單軸y施加應(yīng)變

    (c)沿著雙軸x和y同時施加應(yīng)變

    (d)不同應(yīng)變下帶隙寬度的變化圖5 單層SnS薄膜不同應(yīng)變下的GW能帶結(jié)構(gòu)

    圖5(a)~(c)中還分別用黃色和粉紅符號標(biāo)示出不同壓縮和拉伸應(yīng)變下導(dǎo)帶底和價帶頂所在的位置.計算結(jié)果表明,通過對單層SnS二維薄膜施加應(yīng)變,能夠有效調(diào)控其能帶結(jié)構(gòu),包括帶隙類型和帶隙寬度都會隨著應(yīng)變發(fā)生變化.不同應(yīng)變下帶隙寬度的計算結(jié)果在圖5(d)中給出,可以看出壓縮應(yīng)變下體系的帶隙寬度都變??;拉伸應(yīng)變下,雙軸應(yīng)變的帶隙寬度會不斷增大;單軸應(yīng)變的帶隙寬度變化較緩慢,表現(xiàn)為y向應(yīng)變會使帶隙寬度小幅度下降,而x方向則小幅升高后下降.除了帶隙寬度的變化,計算結(jié)果還發(fā)現(xiàn)通過在x和y方向分別施加應(yīng)變,可以實現(xiàn)單層SnS薄膜從間接帶隙向直接帶隙的轉(zhuǎn)變,轉(zhuǎn)變發(fā)生在如圖5(d)中綠色和黃色覆蓋的應(yīng)變區(qū)域,分別對應(yīng)于x方向2%~5%的應(yīng)變區(qū)間以及y方向-2%~-5%的區(qū)間.

    2.4 光吸收特性及應(yīng)變調(diào)控

    在電子結(jié)構(gòu)計算的基礎(chǔ)上,進一步研究了GW-BSE方法下單層SnS薄膜的光吸收特性.圖6給出了無應(yīng)變下單層SnS薄膜介電函數(shù)的計算結(jié)果,并且包含了電子和空穴相互作用即激子的影響.介電函數(shù)實部和虛部的計算結(jié)果分別在圖6(a)和(b)中展示,圖中還分別用紅色和藍(lán)色給出了考慮和不考慮激子的計算結(jié)果對比.可以看到電子和空穴的相互作用對單層SnS的介電函數(shù)的計算具有顯著的影響,這也說明為了更加準(zhǔn)確的反應(yīng)材料的光吸收特性,必須在計算中考慮電子和空穴的相互作用.

    (a)介電函數(shù)的實部

    (b)介電函數(shù)的虛部圖6 單層SnS薄膜的介電函數(shù)

    由于單層SnS薄膜在面內(nèi)具有各向異性的晶格結(jié)構(gòu),如圖1原子結(jié)構(gòu)所示.因此,在圖6介電函數(shù)的計算中還考慮了入射電場強度矢量沿著x和y方向的影響,分別用實線和虛線表示.計算結(jié)果也進一步驗證了單層SnS薄膜介電性質(zhì)的各向異性.通過介電函數(shù)的計算就能夠給出材料的光吸收特性,計算結(jié)果如圖7和圖8所示.

    (a)電場強度矢量沿著 (b)電場強度矢量沿著面內(nèi)X軸 面內(nèi)Y軸圖7 X軸不同應(yīng)變下單層SnS的光吸收系數(shù)

    圖7和圖8分別為單層SnS薄膜在沿著X軸和Y軸不同應(yīng)變下材料光吸收系數(shù)的計算結(jié)果,圖中上下部分分別對應(yīng)于壓縮和拉伸應(yīng)變的計算結(jié)果,其中所有計算都是考慮了電子和空穴的相互作用.圖7和圖8中(a)和(b)分別為電場強度矢量沿著面內(nèi)X軸和Y軸的計算結(jié)果.通過對比以上計算結(jié)果,可以發(fā)現(xiàn)無論是沿著X軸還是Y軸施加應(yīng)變,材料光吸收系數(shù)吸收峰的起點位置在壓縮應(yīng)變下均逐漸降低.這和圖5中不同應(yīng)變下能帶色散關(guān)系的計算結(jié)果是相一致的.由于壓縮應(yīng)變下帶隙寬度的降低,導(dǎo)致光吸收的起點數(shù)值降低.同時,在X軸方向施加拉伸應(yīng)變時,材料的光吸收特性表現(xiàn)出較強的各向異性特征,即圖7(a)和(b)中下半部分曲線的區(qū)別,而其余應(yīng)變下均不明顯.這也說明通過對單層SnS薄膜在X軸方向施加拉伸應(yīng)變,能夠顯著增強材料光吸收的各向異性.

    (a)電場強度矢量沿著 (b)電場強度矢量沿著面內(nèi)X軸 面內(nèi)Y軸圖8 Y軸不同應(yīng)變下單層SnS的光吸收系數(shù)

    3 結(jié)論

    本文基于第一性原理計算的GW近似方法和BSE方程,研究了單層SnS薄膜的電子結(jié)構(gòu)和光吸收特性.通過GW計算方法給出了單層SnS薄膜更加準(zhǔn)確的能帶特征和帶隙寬度的數(shù)值.在以上理論計算的基礎(chǔ)上,本文還詳細(xì)揭示了針對二維材料SnS施加不同應(yīng)變對材料能帶特征的影響和調(diào)控.計算結(jié)果表明通過對單層SnS施加不同應(yīng)變,能夠有效調(diào)控其帶隙寬度的數(shù)值,并且當(dāng)在面內(nèi)X軸即Zigzag方向施加拉伸應(yīng)變,Y軸即Armchair方向施加壓縮應(yīng)變時,單層SnS會發(fā)生間接帶隙半導(dǎo)體向直接帶隙半導(dǎo)體的轉(zhuǎn)變.這可能為將來進一步在SnS上實現(xiàn)光電應(yīng)用和器件制備提供理論基礎(chǔ).最后,通過對單層SnS薄膜介電函數(shù)和光吸收系數(shù)的計算,揭示了電子和空穴相互作用對半導(dǎo)體材料光吸收的影響,同時也發(fā)現(xiàn)通過在X軸施加應(yīng)變,能夠顯著增強單層SnS薄膜光吸收的各向異性.本文的計算結(jié)果,可以為將來進一步在單層SnS薄膜上開展低維人工器件的制備以及拓展其在光電和傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用提供理論依據(jù).

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