廣西北部灣鮮活水產(chǎn)品中氯霉素殘留的膳食暴露風險評估

田甜，巫劍，文金華，曾祥林

（1.廣西民生中檢聯(lián)檢測有限公司,廣西南寧 530007）（2.廣西壯族自治區(qū)市場監(jiān)督管理局,廣西南寧 530028）

廣西北部灣是我國西部大開發(fā)和面向東盟開放占有重要地位，也是全國第一個國際區(qū)域經(jīng)濟合作區(qū)[1]，所以北部灣的經(jīng)濟發(fā)展在廣西全區(qū)的發(fā)展中占有重要地位，而水產(chǎn)業(yè)又屬于廣西北部灣最具特色的優(yōu)勢產(chǎn)業(yè)，在整個北部灣地區(qū)經(jīng)濟發(fā)展中起關鍵作用；另外，在大力推動北部灣經(jīng)濟快速發(fā)展的同時，隨著工業(yè)農(nóng)業(yè)領域各大項目的投入，對北部灣水域環(huán)境的污染也日劇加重[2]。所以廣西北部灣水產(chǎn)品質(zhì)量安全風險監(jiān)測工作至關重要。氯霉素在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)上可以有效治療家畜家禽及水產(chǎn)生物所患的由致病性革蘭陰性菌引起的疾病[3-5]，但其屬于2A類致癌物質(zhì)（對人很可能致癌）[5,6]，我國農(nóng)業(yè)部235號公告[7]明確規(guī)定，氯霉素為禁用獸藥，在所有食品動物中不得檢出。但近年來，在水產(chǎn)品的各項監(jiān)督抽檢中發(fā)現(xiàn)氯霉素的不合格率較高，且吳永寧等[8]在第四次中國總膳食研究中表明廣西居民攝入氯霉素的膳食貢獻僅來自于水產(chǎn)品。

目前有關廣西鮮活水產(chǎn)品質(zhì)量安全監(jiān)測的多數(shù)研究[9-13]僅限于對某一類水產(chǎn)品的分析，且僅給出各污染物檢測是否超標及不合格率方面的簡單結果描述，缺乏對各污染物監(jiān)測結果深入透徹的分析。食品中污染物膳食暴露風險評估的研究已有報道[14-18]，但因膳食廣西北部灣水產(chǎn)品攝入各種污染物的健康風險評估尚未見報道。因此開展廣西北部灣鮮活水產(chǎn)品中氯霉素殘留的膳食暴露風險評估具有重要的現(xiàn)實意義。

本研究監(jiān)測了2018～2020年廣西北部灣地區(qū)6個地市的5類水產(chǎn)品中的氯霉素殘留量，分析氯霉素殘留與北部灣地區(qū)水產(chǎn)品種類的關系，采用暴露邊界比（margin of exposure，MOE）方法對廣西居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素的暴露風險進行簡單點評估和概率評估。有望獲得廣西北部灣鮮活水產(chǎn)品中氯霉素殘留風險監(jiān)測的關鍵點，提出相應的管控措施，為指導消費和政府部門的監(jiān)管提供有效依據(jù)和技術支撐。

1 材料與方法

1.1 材料與試劑

1.1.1 試驗材料

本研究中鮮活水產(chǎn)品來源于2018～2020年廣西水產(chǎn)品的風險監(jiān)測樣品，涵蓋廣西北部灣地區(qū)6個地市，其中南寧市133批次，北海市124批，欽州116批次，防城港130批次，玉林105批次，崇左62批次，共670批次，覆蓋養(yǎng)殖環(huán)節(jié)、農(nóng)貿(mào)市場、超市、餐廳；監(jiān)測種類包括淡水魚、海水魚、貝類、甲殼類和其他類（以魷魚為主）等5類，其中淡水魚414批次，貝類105批次，海水魚73批次，甲殼類43批次，其他類（以魷魚為主）35批次。按照標準《GB/T 30891-2014水產(chǎn)品抽樣規(guī)范》[19]進行樣品的采集、制樣和保存。

1.1.2 試劑耗材

氯霉素（純度99.8%），中國食品藥品檢定研究院；D5-氯霉素（100 μg/mL），農(nóng)業(yè)部農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量標準研究中心；甲醇（色譜純），美國Merck公司；乙酸乙酯（分析純），天津光復精細化工研究所；氨水（分析純，25%～28%），成都市科龍化工試劑廠；正己烷（分析純），天津光復精細化工研究所；無水硫酸鈉（分析純），天津光復精細化工研究所；超純水。

1.2 儀器與設備

BSA2202S型分析天平，賽多利斯科學儀器有限公司；IKA.T18型均質(zhì)機，德國IKA儀科；GL-20G-Ⅱ型離心機，上海安亭科學儀器廠；JP-100S型超聲波清洗機，深圳市潔盟清洗設備有限公司；RE-52型旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀，上海亞榮生化儀器廠；AB Sciex Triple Quad 3500型液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜儀，美國AB SCIEX公司。

1.3 氯霉素含量的測定

依據(jù)標準《GB/T 20756-2006可食動物肌肉、肝臟和水產(chǎn)品中氯霉素、甲砜霉素和氟苯尼考殘留量的測定液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法》[20]對樣品中氯霉素殘留量進行測定。

依據(jù)標準《GB/T 20756-2006可食動物肌肉、肝臟和水產(chǎn)品中氯霉素、甲砜霉素和氟苯尼考殘留量的測定液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法》[20]中的方法檢出限（氯霉素：0.1 μg/kg）判定氯霉素有無檢出；依據(jù)農(nóng)業(yè)部公告第235號《動物性食品中獸藥最高殘留限量》[7]中對水產(chǎn)品氯霉素限量的規(guī)定（氯霉素限量：不得檢出）判定樣品中氯霉素殘留量是否超標。

在測定過程中，通過設置樣品空白、平行樣、添加回收率以及標準曲線中間點回測等方式對氯霉素的測定結果進行質(zhì)量控制。具體做法為每隔20批次樣品做1個樣品空白；每批次樣品均做2個平行；每隔20批次樣品做1次添加回收率檢查，添加水平為0.5 μg/kg，每次做3個加標平行，計算回收率的平均值和相對標準偏差；在儀器分析時，每隔10針樣品做1次標準曲線中間點回測。

1.4 風險評估方法

1.4.1 風險描述方法

對于遺傳性致癌物質(zhì)，通常采用暴露邊界比MOE方法進行風險評估[18,21,22]。本研究參考國際水產(chǎn)協(xié)會（GlobalAquacultureAlliance，GAA）關于水產(chǎn)品中氯霉素殘留提出的基準劑量下限值BMDL（1 μg/kgbw·d）[6,23]，通過氯霉素的基準劑量下限值BMDL與廣西居民膳食水產(chǎn)品攝入氯霉素的日暴露量CDI計算MOE值[6]，以表征經(jīng)水產(chǎn)品途徑攝入氯霉素的風險大小。聯(lián)合國糧農(nóng)組織和世界衛(wèi)生組織下的食品添加劑聯(lián)合專家委員會（JECFA）在其第64次會議上決定[24]，對于遺傳性致癌物MOE風險臨界值定為10000，值越大，越安全，如果MOE值低于10000，則認為有健康風險。所以本研究應用日暴露量CDI和暴露邊界比MOE對廣西北部灣水產(chǎn)品中氯霉素殘留進行風險描述，計算公式如下所示：

其中：∑CDI：廣西居民膳食各類鮮活水產(chǎn)品攝入氯霉素的日暴露量之和，μg/(kg bw·d)；Ci：各類鮮活水產(chǎn)品中氯霉素含量，μg/kg；IRi：各類鮮活水產(chǎn)品的日消費量，kg/d；ABS：腸胃吸收系數(shù)；ED：暴露持續(xù)時間，年；EF：暴露頻率，d/年；BW：體重，kg；AT：拉平時間，d；BMDL：氯霉素的基準劑量下限值，μg/(kg bw·d)。

1.4.2 風險評估數(shù)據(jù)來源

水產(chǎn)品中氯霉素含量C：對各類水產(chǎn)品中氯霉素含量進行分布擬合，函數(shù)曲線的擬合度運用Chi-Squared、Andrson-Darling、Kolmogorov-Smirnov 3種統(tǒng)計檢驗方法進行檢驗，以最佳分布擬合為最終概率分布函數(shù)，如表1所示。

廣西居民膳食水產(chǎn)品的每日消費量IR：根據(jù)2010-2015年廣西居民膳食營養(yǎng)與健康狀況報告[25]，得知廣西平均每標準人對水產(chǎn)品的日均消費量為46.9 g。根據(jù)前瞻網(wǎng)[26]的統(tǒng)計，2019年廣西水產(chǎn)品總產(chǎn)量為380萬噸，淡水魚產(chǎn)量為124 萬t，甲殼類44 萬t，海水魚41 萬t，貝類100 萬t，其他71 萬t，因缺乏廣西居民對各類水產(chǎn)品的消費數(shù)據(jù)，因此假設各類水產(chǎn)品的消費量占總水產(chǎn)品的消費量的比值與各類水產(chǎn)品的產(chǎn)量占總水產(chǎn)品的產(chǎn)量的比值相等，得出廣西平均每標準人對淡水魚的日均消費量為15.30 g，對甲殼類的日均消費量為5.43 g，海水魚日均消費量為5.06 g，貝類日均消費量為12.34 g，其他日均消費量為8.76 g。假設廣西居民對各類水產(chǎn)品的日消費量均符合正態(tài)分布，得到各類水產(chǎn)品日消費量的概率分布函數(shù)。如表1所示。

腸胃吸收系數(shù)ABS：假設氯霉素可全部被腸胃吸收，則ABS=1。

暴露頻率EF及暴露持續(xù)時間ED：參照美國環(huán)境保護署風險分析手冊中相關數(shù)據(jù)[27]，暴露頻率EF為常數(shù)350 d/年，終生暴露持續(xù)時間ED為70年。

體重BW：根據(jù)2010-2015年廣西居民膳食營養(yǎng)與健康狀況調(diào)查[25]，得知廣西18歲及以上城鄉(xiāng)居民的平均體重為60 kg。

拉平時間AT：AT=70×365 d=25550 d。氯霉素的基準劑量下限值BMDL：參考國際水產(chǎn)協(xié)會（GlobalAquacultureAlliance，GAA）關于水產(chǎn)品中氯霉素殘留提出的基準劑量下限值BMDL（1 μg/(kgbw·d)）[6,23]。

表1 各類水產(chǎn)品中氯霉素含量C的最優(yōu)分布擬合函數(shù)和廣西居民對各類水產(chǎn)品消費量IR的定義分布函數(shù)Table 1 The optimal distribution fitting function of chloramphenicol content C in various aquatic products and the definition distribution function of consumption IR of various aquatic products by Guangxi residents

1.5 數(shù)據(jù)處理

按照世界衛(wèi)生組織和美國環(huán)境保護署(USEPA)推薦的方法[28,29]，當樣本中未檢出的樣品數(shù)量超過60%時，所有未檢出的結果以0和檢出限計，所以本研究中氯霉素的未檢出數(shù)據(jù)以0和0.1 μg/kg計。通過Microsoft Excel進行數(shù)據(jù)預處理；卡方檢驗和非參數(shù)檢驗Kruskal Wallis檢驗通過SPSS 22.0進行分析；采用@risk 7.6軟件進行分布擬合、基于Monte Carlo模擬模型概率分布以及敏感性分析。

2 結果與討論

2.1 氯霉素含量測定的質(zhì)量控制結果

在氯霉素測定過程中，通過采取多種質(zhì)控方式，結果表明，各次樣品空白的測定結果均為未檢出；對于有檢出的樣品，其2個平行樣差值的絕對值均未超過均值的10%，符合標準《GB/T 20756-2006 可食動物肌肉、肝臟和水產(chǎn)品中氯霉素、甲砜霉素和氟苯尼考殘留量的測定液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法》[20]的要求；各次添加回收率的平均值在102.3%～115.7%之間，相對標準偏差在2.4%～9.7%之間，符合標準《GB/T 27404-2008實驗室質(zhì)量控制規(guī)范食品理化檢測的要求》[30]附錄F的要求；儀器分析過程中，各次標準曲線中間點回測的質(zhì)量濃度相對偏差均未超過10%，各色譜峰保留時間的絕對偏移均未超過0.05 min，保證了儀器性能的穩(wěn)定性。因此，本研究在氯霉素測定過程中采取的各種質(zhì)控方式的結果均達到了要求，確保了測定結果的準確性。

2.2 廣西北部灣地區(qū)不同種類水產(chǎn)品氯霉素檢出率及殘留量的差異分析

本研究監(jiān)測的廣西北部灣地區(qū)各類水產(chǎn)品中氯霉素的檢出率和超標率如表2所示。由表2可知，在670批廣西北部灣地區(qū)水產(chǎn)品中共有18批檢出氯霉素，總檢出率為2.69%，各類別的檢出率分別為貝類＞甲殼類＞其他類（以魷魚為主）＞淡水魚＞海水魚，這與陳俊玉等[31]表明的福建省各種類出口水產(chǎn)品氯霉素檢出率的表現(xiàn)規(guī)律接近。為了解不同種類水產(chǎn)品氯霉素檢出率是否有顯著差異，通過卡方檢驗，得出χ2=57.65，p(57.65，4)=9.05×10-12＜0.01，即氯霉素的檢出率與水產(chǎn)品種類極顯著相關；由表2可知，貝類中氯霉素檢出率最高，達到13.33%，而魚類中檢出率最低，淡水魚在414批中只檢出1批，檢出率為0.24%，海水魚73批中均未檢出。所以廣西居民膳食水產(chǎn)品攝入氯霉素的暴露來源有淡水魚、貝類、甲殼類、其他類（以魷魚為主）。

表2 廣西北部灣地區(qū)各類水產(chǎn)品中氯霉素的檢出率和超標率統(tǒng)計Table 2 Statistics of chloramphenicol detection rate and exceeding rate in various aquatic products in Beibu Gulf of Guangxi

表3 廣西北部灣地區(qū)各類水產(chǎn)品中氯霉素含量的分布Table 3 Distribution of chloramphenicol content in aquatic products in Beibu Gulf of Guangxi

表4 廣西居民膳食各類水產(chǎn)品攝入氯霉素的日暴露量和MOE值的點評估Table 4 Point assessment of daily exposure and MOE value of chloramphenicol in dietary aquatic products of residents in Guangxi

廣西北部灣地區(qū)各類水產(chǎn)品中氯霉素含量的分布見表3。由表3可知，貝類中檢出的氯霉素含量最高達到1251 μg/kg，而其他幾類檢出的氯霉素含量最大值均小于2 μg/kg；對各類水產(chǎn)品中氯霉素含量進行分布擬合，得出最優(yōu)分布擬合函數(shù)，進一步分析每類水產(chǎn)品氯霉素含量的P5及P50和P95百分位數(shù)的值，發(fā)現(xiàn)均表現(xiàn)為貝類＞甲殼類＞其他類（以魷魚為主）＞淡水魚＞海水魚；為明確不同種類水產(chǎn)品氯霉素含量是否存在顯著差異，采用非參數(shù)檢驗Kruskal Wallis檢驗，得出χ2=73.33，p(73.33，4)=4.50×10-15＜0.01，進一步采用Mann-WhitneyU進行兩兩檢驗，得出僅海水魚中氯霉素含量與其他4類顯著差異，其中貝類中氯霉素有高于其他3類水產(chǎn)品的趨勢。

2.3 廣西居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素的暴露風險評估

2.3.1 簡單點評估

根據(jù)廣西北部灣地區(qū)各類水產(chǎn)品中氯霉素的含量及廣西居民對各類水產(chǎn)品消費量的P5百分位數(shù)、P50百分位數(shù)、P95百分位數(shù)的值，計算得出各百分位數(shù)的日暴露量和MOE值，點評估結果見表4。由表4可知，廣西居民膳食北部灣地區(qū)水產(chǎn)品攝入氯霉素的P5百分位數(shù)低端日暴露量為7.44×10-6μg/(kg bw·d)，P50百分位數(shù)的中間日暴露量為1.01×10-4μg/(kg bw·d)，P95百分位數(shù)的高端暴露量為4.58×10-4μg/(kg bw·d)，各百分位數(shù)的暴露量均較低，但暴露邊界比MOE值在P50和P95百分位數(shù)均小于10000，其中P50百分位數(shù)的MOE值為9909.64，接近10000，P95百分位數(shù)的MOE值為2185.72＜10000。結果表明，廣西居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素的低端日暴露量極低，且MOE值達到134411.34＞10000，低端暴露量較為安全。但在中間及偏高暴露量處，MOE值均小于10000，存在健康風險。所以因膳食水產(chǎn)品攝入的氯霉素總體上對廣西居民的健康影響極小，但中端以上暴露人群可能有一定的健康風險。

表4表明，對于各百分位數(shù)的氯霉素日暴露量，各類水產(chǎn)品對日暴露量的貢獻均為貝類＞淡水魚＞其他類（以魷魚為主）＞甲殼類＞海水魚。其中貝類對膳食水產(chǎn)品攝入氯霉素日暴露量的P5百分位數(shù)、P50百分位數(shù)、P95百分位數(shù)的貢獻率分別為82.0%、81.1%、79.2%，在各百分位數(shù)處膳食貝類的日暴露量都比膳食其他幾類水產(chǎn)品高1個數(shù)量級。貝類在中端暴露量處的MOE值稍大于10000，在高端暴露量處的MOE值遠遠小于10000，即居民單一膳食貝類存在健康風險，因此貝類是廣西居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素暴露量的主要來源，其他幾類中，膳食淡水魚的暴露量約是甲殼類的2倍，對總的暴露量的貢獻率平均為8.3%，而膳食甲殼類和其他類（以魷魚為主）對總的暴露量的貢獻之和為10.9%，所以中端以上暴露量人群應注意控制水產(chǎn)品尤其是貝類的消費量。

2.3.2 概率評估

根據(jù)廣西居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素日暴露量的評估模型，其中廣西北部灣地區(qū)各類水產(chǎn)品中氯霉素的含量最優(yōu)分布擬合函數(shù)及廣西居民對各類水產(chǎn)品消費量的定義分布函數(shù)見表1，通過MonteCarlo模擬抽樣進行5000次迭代，模擬得到攝入氯霉素日暴露量的概率分布，概率評估結果見表5。廣西居民膳食北部灣地區(qū)水產(chǎn)品攝入氯霉素的P5百分位數(shù)低端日暴露量為2.84×10-5μg/(kg bw·d)，P50百分位數(shù)的日暴露量為1.09×10-4μg/(kg bw·d)，P95百分位數(shù)的高端暴露量為3.45×10-4μg/(kg bw·d)，所以各百分位數(shù)的暴露量均較低，但暴露邊界比MOE值在P50和P95百分位數(shù)均小于10000，其中在P50百分位數(shù)接近10000。與簡單點評估結果一致，因膳食水產(chǎn)品攝入的氯霉素總體上對廣西居民的健康影響極小，但中端以上暴露人群可能有一定的健康風險。

表5表明，對于各百分位數(shù)的氯霉素日暴露量，各類水產(chǎn)品對日暴露量的貢獻均為貝類＞淡水魚＞其他類（以魷魚為主）＞甲殼類＞海水魚。其中貝類在中端暴露量處的MOE值稍大于10000，在高端暴露量處的MOE值遠遠小于10000，而其他幾類水產(chǎn)品在各百分位數(shù)的MOE值均遠遠大于10000。與簡單點評估結果一致，貝類是廣西居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素暴露量的主要來源，中端以上暴露量人群應注意控制水產(chǎn)品尤其是貝類的消費量。

表5 廣西居民膳食各類水產(chǎn)品攝入氯霉素的日暴露量和MOE值的概率評估Table 5 Probability assessment of daily exposure and MOE value of chloramphenicol in dietary aquatic products of residents in Guangxi

2.3.3 概率評估的風險大小

圖1 廣西居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素的日暴露量概率分布圖Fig.1 Daily exposure probability distribution plot of chloramphenicol in dietary aquatic products of residents in Guangxi

根據(jù)廣西居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素的日暴露量評估模型，通過MonteCarlo模擬抽樣進行5000次迭代，模擬得到攝入氯霉素日暴露量的概率分布和累積曲線疊加圖，如圖1所示。本研究參照JECFA決定[24]，暴露邊界比MOE臨界值定為10000，如果MOE值低于10000，即日暴露量大于1/10000=0.0001 μg/(kg bw·d)，則認為有健康風險。由圖1可知，廣西居民54.7%的人群膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素的日暴露量大于100×10-6μg/(kg bw·d)，即MOE小于10000，根據(jù)第四次中國總膳食研究中[8]表明的廣西居民攝入氯霉素的膳食貢獻僅來自于水產(chǎn)品，所以本研究通過概率評估得出廣西居民54.7%的人群因膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素可能會引起一定的健康風險。圖同時表明，廣西居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素的平均日暴露量為1.38×10-4μg/(kg bw·d)，按照平均體重為60 kg計，則廣西居民每標準人攝入氯霉素平均為0.008 μg/d，而吳永寧等[8]在第四次中國總膳食研究中表明的廣西每標準人膳食水產(chǎn)品攝入氯霉素平均為0.003 μg/d，本研究得出的結果是吳永寧等研究結果的2.7倍。其原因一方面可能是由于本研究限于廣西北部灣地區(qū)的水產(chǎn)品，而吳永寧等研究的是整個廣西地區(qū)，北部灣地區(qū)水產(chǎn)品中氯霉素含量要高于整個廣西地區(qū)，另一方面廣西居民膳食水產(chǎn)品消費量和10年前相比已發(fā)生變化，另外樣本等帶來的誤差也有影響。

圖2表明，貝類在各百分位累積概率處的風險均高于其他幾類水產(chǎn)品。廣西居民100%的人群膳食北部灣淡水魚類或甲殼類（以蝦蟹類為主）或其他類水產(chǎn)品（以魷魚為主）攝入氯霉素的日暴露量均低于100×10-6μg/(kg bw·d)，即MOE大于10000，所以居民單一膳食淡水魚類或甲殼類（以蝦蟹類為主）或其他類水產(chǎn)品（以魷魚為主）均不會因攝入氯霉素而引起健康風險。由圖2可知，廣西居民膳食北部灣淡水魚類攝入氯霉素的日暴露量最大值為171×10-6μg/(kg bw·d)，MOE最小值為5853.43＜10000，表明單一膳食淡水魚的MOE低于10000的概率幾乎為0；膳食甲殼類水產(chǎn)品（以蝦蟹類為主）攝入氯霉素的日暴露量最大值為67.7×10-6μg/(kg bw·d)，MOE最小值為14764.51＞10000；膳食其他類水產(chǎn)品（以魷魚為主）攝入氯霉素的日暴露量最大值為85.4×10-6μg/(kg bw·d)，MOE最小值為11704.12＞10000。本研究在73批海水魚類中未檢出氯霉素殘留，所以居民單一膳食海水魚也不會因攝入氯霉素而引起健康風險。但廣西居民41.7%的人群膳食北部灣貝類水產(chǎn)品攝入氯霉素的日暴露量大于100×10-6μg/(kg bw·d)，MOE小于10000，所以居民單一膳食貝類水產(chǎn)品會有41.7%的人群因攝入氯霉素而有一定的健康風險。綜上所述，廣西居民54.7%的人群因膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素可能會有健康風險，其中單一膳食貝類水產(chǎn)品有41.7%的人群因攝入氯霉素而引起健康風險，貝類水產(chǎn)品是氯霉素健康風險的主要來源。

圖2 膳食北部灣各類水產(chǎn)品攝入氯霉素的日暴露量累積概率曲線疊加圖Fig.2 The cumulative probability curves superposed plot of daily exposure to chloramphenicol ingested by various aquatic products in the Beibu Gulf

氯霉素屬于具有遺傳毒性和致癌性的物質(zhì)，在多個國家都被列為禁用獸藥[22]，目前氯霉素并沒有每日允許攝入量（acceptable daily intake，ADI）值，所以本研究采用國際食品法典委員會（CAC）推薦的遺傳毒性致癌物危險性評估技術—MOE法[21]對廣西居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素的暴露風險進行評估。目前對于MOE值的風險臨界值的界定，國際上尚沒有一個公認值，不同國家及其機構的判定標準不一[21,32,33]，但均可作為判定物質(zhì)安全性的參考，本研究采用了JECFA的決定，以MOE值達到10000作為風險臨界值，與英國和歐盟的標準一致。另外，MOE值的計算涉及到基準劑量下限值BMDL的取值，本研究參考了國際水產(chǎn)協(xié)會（Global Aquaculture Alliance，GAA）關于水產(chǎn)品中氯霉素殘留提出的基準劑量下限值BMDL(1 μg/(kgbw·d))[6,23]，而有學者[22]是根據(jù)相關報道的數(shù)據(jù)推算出BMDL估計值為0.1 μg/(kg bw·d)；所以有關MOE值的風險臨界值和氯霉素BMDL的取值的合理性問題，仍需要更多的數(shù)據(jù)和報道進行評估。

2.3.4 敏感性分析

對廣西居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素的日暴露量評估模型進行敏感性分析，通過Monte Carlo模擬抽樣進行5000次迭代，模擬日暴露量與模型中各敏感因子的相關系數(shù)，如圖3所示。由圖可知，各類水產(chǎn)品中氯霉素的含量對日暴露量的影響要明顯高于居民對各類水產(chǎn)品的消費量，而貝類中氯霉素的含量對居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素的日暴露量影響最大，相關系數(shù)達到0.99，是關鍵敏感因子。因此監(jiān)管部門應加強對廣西北部灣地區(qū)貝類中氯霉素殘留量的監(jiān)測及貝類水產(chǎn)品養(yǎng)殖中氯霉素的監(jiān)管。

圖3 居民攝入氯霉素日暴露量中各影響因子的敏感性分析Fig.3 Sensitivity analysis of the influencing factors of daily exposure

2.3.5 不確定性分析

暴露風險評估具有一定的不確定性。本研究中無論是簡單點評估還是概率評估，對于各類水產(chǎn)品中氯霉素的含量并未考慮水產(chǎn)品清洗、浸泡、加熱烹制過程氯霉素等污染物的損失，而且樣本量也有限；對于廣西居民對各類水產(chǎn)品的消費量，由于缺乏相關數(shù)據(jù)，本研究根據(jù)各類水產(chǎn)品與總水產(chǎn)品產(chǎn)量的占比進行了一定的估計，而且消費量與廣西居民性別、年齡段以及區(qū)域等因素相關，這些均存在一定的不確定性；對于居民體重，同樣與性別、年齡段以及區(qū)域相關，本研究僅按照廣西18歲及以上城鄉(xiāng)居民平均體重進行了評估；對于暴露持續(xù)時間、暴露頻率及氯霉素的基準劑量下限值等參數(shù)的引用，也均存在一定的不確定性。所以本研究中各類水產(chǎn)品氯霉素的含量、消費量以及居民體重均與很多因素有關，在今后的研究中應考慮擴大樣本量，并根據(jù)廣西居民性別、年齡段以及區(qū)域等因素分別進行評估。

3 結論

3.1 本研究監(jiān)測了廣西北部灣地區(qū)6個地市的5類水產(chǎn)品（淡水魚、貝類、海水魚、甲殼類、其他類）中的氯霉素殘留量，總檢出率為2.69%?？ǚ綑z驗表明不同種類水產(chǎn)品中氯霉素檢出率差異顯著，其中貝類中氯霉素檢出率最高，而魚類中檢出率最低，且海水魚中均未檢出。所以廣西居民膳食水產(chǎn)品攝入氯霉素的暴露來源有淡水魚、貝類、甲殼類、其他類（以魷魚為主）。對廣西北部灣地區(qū)各類水產(chǎn)品中氯霉素含量的分布進行分析，發(fā)現(xiàn)各類水產(chǎn)品在各百分位數(shù)的含量值均表現(xiàn)為貝類＞甲殼類＞其他類＞淡水魚＞海水魚。

3.2 采用MOE方法對廣西居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素的暴露風險進行評估，簡單點評估和概率評估結果一致，均表明因膳食北部灣水產(chǎn)品攝入的氯霉素總體上對廣西居民的健康影響較小，但中端以上暴露人群可能有一定的健康風險；各類水產(chǎn)品對氯霉素日暴露量的貢獻為貝類＞淡水魚＞其他類（以魷魚為主）＞甲殼類＞海水魚，居民單一膳食貝類在偏高暴露量處即存在健康風險。因此貝類是廣西居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素暴露量的主要來源，所以中端以上暴露量人群應注意控制水產(chǎn)品尤其是貝類的消費量。本研究通過概率評估得出廣西居民54.7%的人群因膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素可能會引起一定的健康風險，其中居民單一膳食貝類水產(chǎn)品有41.7%的人群因攝入氯霉素而引起健康風險。敏感性分析表明，貝類中氯霉素的含量對居民膳食北部灣水產(chǎn)品攝入氯霉素的日暴露量影響最大，是關鍵敏感因子，因此監(jiān)管部門應加強對廣西北部灣地區(qū)貝類中氯霉素殘留量的監(jiān)測，并加大貝類水產(chǎn)品養(yǎng)殖中氯霉素等禁用藥物監(jiān)管力度。