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    基于核偏最小二乘法的濕法冶金萃取過程建模

    2021-06-02 13:09:06
    濕法冶金 2021年3期
    關(guān)鍵詞:傳質(zhì)水相數(shù)據(jù)模型

    陳 溥

    (柳州鐵道職業(yè)技術(shù)學(xué)院,廣西 柳州 545616)

    目前,國內(nèi)外有關(guān)銅溶劑萃取過程中的建模研究較少,建立使用模型對于萃取過程中的自動控制有重要意義[1-5]。建立關(guān)鍵生產(chǎn)指標(biāo)預(yù)測模型,對萃取過程的控制和優(yōu)化至關(guān)重要,但影響過程操作的重要動力學(xué)傳質(zhì)速率無法測量。研究提出了一種適用于銅萃取過程中的結(jié)合機理模型和數(shù)據(jù)模型的混合模型。該模型由參數(shù)未知(傳質(zhì)速率)的機理模型和參數(shù)未知的數(shù)據(jù)預(yù)測模型組合而成。利用核偏最小二乘法(kernel partial least square,KPLS)建立傳質(zhì)速率預(yù)測模型,通過仿真與BP(back propagation)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的混合模型進行對比分析。

    1 銅溶劑萃取過程概述

    銅萃取過程可分解為萃取、洗滌、反萃取3個階段[6-7]。

    萃取階段:含有銅離子的水相與有機相混合,銅離子被萃入到有機相[8]。洗滌階段:負(fù)載有機相用洗滌劑洗滌,將夾帶的金屬離子洗出有機相。反萃取階段:用反萃取劑對洗滌后有機相進行反萃取,使銅離子返回水相。

    影響銅溶劑萃取過程的因素有相比、溫度、水相pH、萃取劑濃度、被萃取金屬離子濃度等[9-10]。

    2 混合建模

    銅萃取過程機理模型的未知參數(shù)實際上無法測量,所以,提出了一種混合模型。該模型將機理模型和數(shù)據(jù)模型相結(jié)合,由參數(shù)(傳質(zhì)速率)未知的機理模型和參數(shù)未知的數(shù)據(jù)預(yù)測模型組成[11]。用KPLS法分別建立數(shù)據(jù)預(yù)測模型。

    2.1 動態(tài)機理模型

    動態(tài)機理模型描述萃取過程中組分濃度隨時間的變化,是溶劑萃取過程控制系統(tǒng)的依據(jù),有助于實現(xiàn)組分濃度優(yōu)化控制。

    在建立動態(tài)模型之前,對于多級逆流萃取過程做出以下假設(shè):

    1)兩相完全混合,并且僅在混合器中進行傳質(zhì);

    2)兩相不混溶,澄清器沒有返混和逆流現(xiàn)象;

    3)傳質(zhì)系數(shù)、萃取平衡等溫線參數(shù)和效率參數(shù)不恒定,根據(jù)離線測量估算[12];

    4)萃取過程中兩相體積不變;

    5)萃取過程中各組分濃度隨時間變化,是時間的函數(shù)。

    根據(jù)物料平衡關(guān)系,建立第i階段萃取過程的動力學(xué)模型,見式(1)~(3)[13]。

    (1)

    (2)

    ρoi(t)=f(ρa(i+1)(t-ti),ρa(i+1)(t),qa(t),qo(t),A,B)。

    (3)

    式中:Vi—i級混合澄清器中混合相體積,L;qa、qo—水相、有機相流量,m3/h;ρa(i+1)為i+1級澄清器出口水相中Cu2+質(zhì)量濃度,g/L;ρo(i-1)為i-1級澄清器出口的有機相Cu2+質(zhì)量濃度,g/L;t、ti—萃取、滯后時間,h;Ki為第i級傳質(zhì)系數(shù),L/s;ρoi(t)-ρo*i(t)為傳質(zhì)的驅(qū)動力,kN/m3;ρo*i為第i級達到平衡時有機相中Cu2+質(zhì)量濃度(理想狀態(tài)),g/L,與上層Cu2+進入水相的濃度、下一階段進入有機相的濃度、水相和有機相的流量、效率參數(shù)(α)和平衡萃取線常數(shù)A、B之間存在未知的函數(shù)關(guān)系,當(dāng)i=N時,Ki[ρoi(t)-ρo*i(t)]為傳質(zhì)速率,g/(L·h)。

    用McCabe-Thiele圖計算平衡關(guān)系確定萃取級數(shù),萃取部分理論平衡值根據(jù)水相和有機相中Cu2+及水相和有機相流量比確定。萃取平衡值x*計算公式[14]為

    (4)

    式中:a=-qa/qo;b=ρo(i-1)-aρa(i+1),g/L。

    α受有機相中試劑濃度和水相料液酸度影響。根據(jù)理論濃度平衡值x*(水相)和y*(有機相)、輸入的水相濃度和有機相中Cu2+質(zhì)量濃度ρin及實際Cu2+質(zhì)量濃度平衡值ρout估算每個萃取單元的萃取效率。見式(5),該值接近于1[15]。

    (5)

    當(dāng)萃取達到平衡時,萃取過程處于穩(wěn)定狀態(tài),見式(6)[16]:

    q(tend)[ρin(tend)-ρout(tend)]-
    KiV[ρout(tend)-ρ*out(tend)]=0,

    (6)

    一般來說,ρout(tend)-ρ*out(tend)非常小。用ε表示,ρout(t)-ρ*out(t),導(dǎo)出傳質(zhì)系數(shù)K,見式(7)[17]:

    (7)

    傳質(zhì)系數(shù)受多種因素影響,如操作條件、反應(yīng)器尺寸等。在交叉參考微反應(yīng)器中,銅的傳質(zhì)系數(shù)為31.12~214.34 L/s[18];混合澄清器的K=50~400 L/s。

    2.2 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

    BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)有3層,輸入層、輸出層和隱藏層,每層有多個節(jié)點[19]。節(jié)點是神經(jīng)元,神經(jīng)元之間的連接線為權(quán)重?;綛P網(wǎng)絡(luò)如圖1所示。

    圖1 基本BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

    假設(shè)輸入層、輸出層、隱含層節(jié)點數(shù)分別為r、m、n;xi為輸入層i神經(jīng)元的輸入值;zk、sk分別為隱含層第k個節(jié)點的輸出值和凈輸入值;yj、sj分別為輸出層j節(jié)點的實際輸出和凈輸入值;vik、wkj分別為輸入層i節(jié)點與隱含層k節(jié)點和隱含層k節(jié)點與輸出層j節(jié)點之間的連接權(quán)值。

    正向傳輸過程中,輸出層和隱含層的輸出計算公式見(8)~(11)[20]。

    zk=f(sk),k=1,2,……,n;

    (8)

    (9)

    yj=f(sj),j=1,2,……,m;

    (10)

    (11)

    在式(8)~(11)中,選擇激勵函數(shù)f(x)=1/(1+e-x),其導(dǎo)數(shù)為f’=f(1-f)。通常,誤差函數(shù)(也稱性能函數(shù))E可以評估網(wǎng)絡(luò)性能,E越小,網(wǎng)絡(luò)性能越好。見式(12),性能函數(shù)取均方誤差函數(shù)。

    (12)

    誤差反向傳播將誤差定義擴展到隱含層至輸入層,見式(13)。

    (13)

    標(biāo)準(zhǔn)BP算法用梯度下降法來調(diào)整層間權(quán)重,見式(14)、(15)。

    (14)

    (15)

    如果η較大,則修正速度快且易振蕩;η較小時,則會導(dǎo)致網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練時間長且收斂速度慢。η取值范圍為0.01~0.8。BP算法流程如圖2所示。

    圖2 BP算法流程

    2.3 核偏最小二乘法

    偏最小二乘法(partial least square,PLS)是一種多元統(tǒng)計數(shù)據(jù)分析方法,可以解決普通多元回歸方法無法解決的許多問題[21]。偏最小二乘方法假定感興趣區(qū)域由一些潛在向量決定,這些向量是觀測值的線性組合。假設(shè)有向量個因變量{y1,y2,…,yq}和p個自變量{x1,x2,…,xp},觀測n個樣本點。X={x1,x2,…,xp}為輸入變量的n×p矩陣;Y={y1,y2,…,yq}為相應(yīng)輸出變量的(n×p)矩陣。

    首先,從X和Y中提取得分向量t1和u1(t1為x1,x2,…,xp的線性組合,u1為y1,y2,…,yq的線性組合),要求t1和u1盡可能代表矩陣X和Y。

    t1=Xw1;

    (16)

    u1=Yc1。

    (17)

    然后,建立X對t1、Y對u1的回歸方程,見式(18)(19),且滿足式(20)。

    X=t1p1T+E1;

    (18)

    Y=u1q1T+F1;

    (19)

    u1=f1(t1)+r1,

    (20)

    式中,p1、q1分別為得分向量對應(yīng)的載荷向量。

    殘差計算公式為(21)(22)。

    E1=X-t1p1T;

    (21)

    F1=Y-u1q1T。

    (22)

    提取E1和F1得分向量,重復(fù)上述算法,直到得到第a個得分向量。殘差Ea和Fa幾乎沒有任何關(guān)鍵信息。

    由于銅萃取過程的動力學(xué)反應(yīng)為非線性,PLS算法無法解決該問題,因此引進核偏最小二乘法。該方法是在核希爾伯特空間(Reproducing Kemel Hilbert Space,RKHS)中建立的機器學(xué)習(xí)算法之一。用該方法建立模型的目的是最小化結(jié)構(gòu)風(fēng)險,即在(RKHS)中尋找最優(yōu)模型。KPLS遵循PLS基本思想,它們的區(qū)別在于PLS建立從屬變量(y)和自變量(x)之間的相關(guān)性,而KPLS僅將自變量(x)投影到RKHS上,并且在RKHS中找到Ф(x)和y的相關(guān)性。KPLS的本質(zhì)是在特征空間中構(gòu)建PLS模型,有效地獲得非線性回歸模型。

    同樣,觀測n個樣本,所謂“核技術(shù)”,實際上是Ф(xi)TФ(xj)=K(xi,xj)??梢钥吹?,ФФT為所有映射的輸入數(shù)據(jù)點{Ф(xi)}n(i=1)之間交叉內(nèi)積運算的核Gram矩陣K(n×n),因此,可以用核函數(shù)來代替非線性映射。通常,當(dāng)提取t分量后,矩陣見式(23)。

    K←(I-ttT)K(I-ttT)=
    K-ttTK-KttT+ttTKttT,

    (23)

    式中,I為n維單位矩陣。對PLS算法的非線性校正也可以得到類似的KPLS算法。修正的結(jié)果是從KYYT和YYT矩陣中提取得分向量t、u,步驟如下:

    步驟1,隨機設(shè)定初始值u(可設(shè)定為u等于Y列中的任意一列);

    步驟2,根據(jù)t=ФФTu=Ku,計算得分向量;

    步驟3,根據(jù)c=YTt計算系數(shù)向量;

    步驟4,計算得分向量;

    步驟5,重復(fù)2~5步,直到收斂;

    步驟6,矩陣K和Y進行縮并,K←(I-ttT)K(I-ttT),Y←Y-ttTY;

    步驟7,返回步驟1,計算下一個t、u。

    回歸系數(shù)矩陣B通過公式(24)計算得到,

    B=ФTU(TTKU)-1TTY。

    (24)

    預(yù)測的訓(xùn)練數(shù)據(jù)見式(25),

    Y*=ФB=TTTY。

    (25)

    KPLS算法流程如圖3所示。

    圖3 KPLS算法流程

    3 仿真結(jié)果與分析

    3.1 仿真參數(shù)

    混合模型由參數(shù)未知(傳質(zhì)速率)的機理模型和參數(shù)未知的數(shù)據(jù)預(yù)測模型組成。通過BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和KPLS建立傳質(zhì)速率預(yù)測模型,并與機理模型形成混合模型。數(shù)據(jù)模型是黑盒模型。在未知傳質(zhì)速率模型結(jié)構(gòu)和相關(guān)參數(shù)情況下,可以獲得傳質(zhì)速率背后的過程變量之間的復(fù)雜關(guān)系,從而降低建模難度。在考慮過程的物理特性的同時,機理模型和數(shù)據(jù)模型組合有效地利用了相關(guān)的數(shù)據(jù)信息。這種混合模式具有很高的精度,適合于實際工業(yè)生產(chǎn)過程,為銅溶劑萃取工藝先進控制系統(tǒng)的開發(fā)和在線優(yōu)化奠定了基礎(chǔ)。銅萃取混合模型如圖4所示。

    圖4 銅萃取過程混合模型

    計算機為CPU i5-2450m,內(nèi)存為8 Gb。仿真軟件為matlab2018。實驗室實際采集200組萃取過程穩(wěn)態(tài)數(shù)據(jù),100組用于訓(xùn)練,100組用于測試。為了驗證和比較上述預(yù)測模型性能,利用以下3個性能指標(biāo)對各算法性能進行評價。

    1)均方根誤差(RMSE)

    (26)

    2)平均絕對誤差(MAE)

    (27)

    3)平均絕對百分比誤差(MAPE)

    (28)

    式中:xi和x*i分別為銅傳質(zhì)速率實際值和預(yù)測值,M為預(yù)測樣品總數(shù)。

    3.2 仿真分析

    建立傳質(zhì)速率黑箱模型,輸出傳質(zhì)速率預(yù)測值。黑箱模型的輸入對應(yīng)于傳輸速率估計值的影響因素。相同條件下,利用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和KPLS對傳輸速率進行建模。圖5為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)及KPLS黑箱模型預(yù)測效果??梢钥闯觯築P神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練效果良好,表明BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)黑箱模型具有準(zhǔn)確的預(yù)測能力,非線性映射能力較好;但訓(xùn)練中收斂速度較慢,并且在訓(xùn)練集比較小時,容易發(fā)生過擬合;KPLS將初始輸入映射到高維特征空間,有效解決了非線性回歸問題。

    a—BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測模型;b—KPLS預(yù)測模型。圖5 黑箱預(yù)測結(jié)果

    2個數(shù)據(jù)模型性能指標(biāo)見表1。

    表1 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和KPLS數(shù)據(jù)模型預(yù)測性能指標(biāo)

    數(shù)據(jù)模型的正確性在混合模型構(gòu)建中起重要作用。以上2種算法能夠準(zhǔn)確預(yù)測傳質(zhì)速率。由表1性能指標(biāo)對比結(jié)果看出,KPLS方法效果較好。數(shù)據(jù)模型的準(zhǔn)確性解決了傳質(zhì)速率無法測量的問題,這為建立更接近實際過程的混合模型奠定了基礎(chǔ)。

    對比單一模型和混合模型預(yù)測結(jié)果可以說明上述銅萃取過程混合模型的有效性,對比結(jié)果如圖6所示,各模型的性能指標(biāo)見表2。

    a—BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò);b—KPLS。

    表2 單一模型和混合模型預(yù)測性能指標(biāo)

    由圖6看出:機理模型能夠很好預(yù)測過程趨勢;然而,由于萃取過程較為復(fù)雜,預(yù)測結(jié)果與實際值誤差較大;單一數(shù)據(jù)模型相對于機理模型需要考慮的因素更多,預(yù)測效果優(yōu)于機理模型。由于數(shù)據(jù)模型不使用已知的經(jīng)驗知識,僅依賴數(shù)據(jù)獲得輸入輸出之間的關(guān)系,純數(shù)據(jù)模型的泛化能力差,所以預(yù)測值和實際值誤差較大?;旌夏P蛯?shù)據(jù)模型和機理模型優(yōu)點相結(jié)合,精度較高,泛化能力強,有良好的預(yù)測效果,對銅溶液萃取工藝先進控制系統(tǒng)的開發(fā)和操作優(yōu)化有一定參考性?;贙PLS的混合模型性能較優(yōu),RMSE為0.066 52,MAE為0.043 12,MAPE為0.019 82;對銅溶液萃取工藝先進控制系統(tǒng)的開發(fā)和操作優(yōu)化有一定參考性。

    4 結(jié)論

    提出了一種混合模型,該模型由存在未知參數(shù)(傳質(zhì)速率)的機理模型和未知參數(shù)的數(shù)據(jù)預(yù)測模型組成,通過數(shù)據(jù)模型預(yù)測機理模型的未知參數(shù)(傳質(zhì)速率度)?;旌夏P托阅艿姆治鼋Y(jié)果表明,基于KPLS的混合模型性能較優(yōu),均方根誤差、平均絕對誤差、平均絕對百分比誤差都較低,可作為銅萃取過程中自動控制系統(tǒng)開發(fā)的依據(jù)??紤]到實驗室設(shè)備和數(shù)據(jù)規(guī)模,建模方法還處于初級階段,還有待進一步完善。

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