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    鈣鈦礦型CaFeO3的制備及其光催化性能研究

    2021-05-16 02:15:52原金海羅丹丹劉洪濤
    關(guān)鍵詞:紫外光鈣鈦礦催化活性

    周 婧 原金海 奚 銳 羅丹丹 張 巍 劉洪濤

    (1. 重慶科技學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院, 重慶 401331; 2. 四川中澤油田技術(shù)服務(wù)有限責(zé)任公司, 成都 610000)

    印染廢水的色度和COD值較高,很難進行生物降解,其中含有的大部分染料和染料中間體都屬于難降解有機物[1-2]。處理染料廢水的常用方法有吸附法、膜分離技術(shù)、化學(xué)混凝法、厭氧好氧處理法,但這些方法都一定的局限性。近些年發(fā)展起來的光催化氧化處理技術(shù)氧化還原效果優(yōu)良,可將大分子物質(zhì)礦化成CO2和H2O,無二次污染。鈣鈦礦型材料的化學(xué)物理穩(wěn)定性高、禁帶寬度較窄,具有良好的光催化活性[3-6]。其中CaFeO3是一種單相鈣鈦礦催化劑,在降解有機染料方面表現(xiàn)出較強的催化活性[7-8]。本次研究中是以硝酸鐵、硝酸鈣、檸檬酸為主要原料,采用溶膠-凝膠自蔓延法制備鈣鈦礦型CaFeO3,同時選用酸性橙7(Acid Orange 7,AO7)模擬染料有機污染物,考察鈣鈦礦型CaFeO3的光催化降解性能。

    1 實驗部分

    1.1 實驗試劑和儀器

    實驗試劑,包括九水硝酸鐵(Fe(NO3)3·9H2O)、硝酸鈣(Ca(NO3)2)、檸檬酸(C6H8O7·H2O)、氨水(NH3·H2O)、鹽酸(HCl)、無水乙醇(C2H5OH)、雙氧水(H2O2)等分析純。

    實驗儀器:紫外可見分光光度計(T6新世紀(jì))、傅里葉紅外光譜儀(德國布魯克Bruker,Tensor-27)、X射線衍射儀(日本,島津XRD-7000)、掃描電子顯微鏡(荷蘭Philips-FEI公司,F(xiàn)EI Nova 400)。

    1.2 材料的制備

    以Fe(NO3)3·9H2O、Ca(NO3)2、C6H8O7·H2O為主要原料,采用溶膠-凝膠自蔓延法制備鈣鈦礦型CaFeO3。具體操作步驟如下:首先,按照摩爾比1 ∶1分別稱取Fe(NO3)3·9H2O和Ca(NO3)2,溶于蒸餾水并將其pH調(diào)至7,在75 ℃下水浴攪拌反應(yīng)30 min;然后,將Ca(NO3)2、C6H8O7·H2O以摩爾比1 ∶1后加入C6H8O7·H2O,繼續(xù)攪拌10 min后升溫至95 ℃水浴加熱,使溶液變?yōu)槟z;接著,將其置于110 ℃烘箱干燥36 h得到干凝膠,自蔓延燃燒后得到前驅(qū)體;最后,將前驅(qū)體研磨后先在350 ℃下預(yù)煅燒0.5 h,再在750 ℃下煅燒2h,得到的產(chǎn)物即鈣鈦礦型CaFeO3。

    1.3 光催化實驗

    以AO7溶液作為染料模擬廢水,考察在紫外光(365 nm、20 W)照射下鈣鈦礦型CaFeO3對AO7溶液的光催化性能,據(jù)此優(yōu)化CaFeO3光催化條件。取100 mL的模擬廢水,調(diào)節(jié)溶液的pH值,并測定其初始濃度;暗反應(yīng)50 min后,將一定量的CaFeO3和廢水放入石英管中,用氧氣泵(流量為1.8 L/min)通氧攪拌,并用紫外燈照射后,取上清液;采用分光光度法測出吸光度A,據(jù)式(1)推算質(zhì)量濃度ρt,計算降解率η。

    η=(ρ0-ρt)/ρ0×100%

    (1)

    式中:η為降解率,%;ρ0、ρt分別為反應(yīng)時間為0、t時刻的廢水質(zhì)量濃度,mg/L。

    AO7廢水的吸光度曲線如圖1所示。

    圖1 AO7廢水的吸光度曲線

    2 實驗結(jié)果分析

    2.1 材料的表征

    2.1.1 FT-IR分析

    在CaFeO3催化劑的FT-IR分析圖中(見圖2):在3 635 cm-1處有氣態(tài)H2O振轉(zhuǎn)光譜[9],說明催化劑中存在毛細(xì)管現(xiàn)象,是由吸附空氣中的水分所引起;在3 440 cm-1處 — OH伸縮吸收峰,是催化劑中 — OH與各元素間相互作用所致;1 427cm-1處的 — COOH對稱伸縮峰,特征峰位為羧酸鹽的特征峰位[10],說明檸檬酸金屬有很強的絡(luò)合作用。鈣鈦礦型CaFeO3在500 — 750 cm-1段有2個很強的吸收峰[11],這是由于CaFeO3結(jié)構(gòu)中3種元素相互作用所致。這2個特征峰位與鈣鈦礦在此處的特征峰位基本相同,說明所制備的CaFeO3為鈣鈦礦型。

    2.1.2 XRD分析

    在CaFeO3催化劑的XRD分析圖(見圖3)中,催化劑的衍射曲線整體上與標(biāo)準(zhǔn)曲線有一定偏移,但整體峰位與標(biāo)準(zhǔn)卡片相同。如在23.5°、33.5°、48.0°、48.3°和60.0°處均出現(xiàn)了CaFeO3的主要衍射峰,分別對應(yīng)其(002)、(112)、(004)、(220)和(312)晶面,這說明鈣鈦礦型CaFeO3制備成功。此外,制備出的樣品中含有CaCO3。這是由于制備過程中加氨水的速度過快,導(dǎo)致生成了Ca(OH)2,檸檬酸高溫分解后產(chǎn)生的CO2與Ca(OH)2反應(yīng)生成了CaCO3。

    圖2 CaFeO3的FT-IR分析圖

    圖3 CaFeO3的XRD分析圖

    2.1.3 SEM與EDS分析

    CaFeO3的SEM、EDS分析結(jié)果如圖4、圖5所示。圖4顯示,CaFeO3樣品呈網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),樣品粒徑約為50 nm,存在團聚現(xiàn)象。這是由于CaFeO3顆粒的粒徑太小,顆粒之間作用力的影響大于自身重力以及磁性吸引力所產(chǎn)生的影響[12]。圖5顯示,該樣品含有Ca、Fe、O元素,這與CaFeO3的元素組成相符合,且Ca的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為12.0%,F(xiàn)e的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為8.1%,O的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 79.2%。由于存在CaCO3,因此其中的鈣氧之比微大于實驗所需的鈣氧之比。

    圖4 CaFeO3的SEM圖

    圖5 CaFeO3的EDS圖

    2.1.4 UV-Vis分析

    在CaFeO3的UV-Vis譜圖(見圖6a)中,催化劑在波長400 nm左右的紫外 — 可見光區(qū)存在較強的光吸收作用。利用Tauc方法繪制出CaFeO3的帶隙譜圖(見圖6b),計算出CaFeO3的禁帶寬度(Eg)約為3.18 eV。因此,在紫外 — 可見光區(qū),當(dāng)材料吸收到所需的激發(fā)能量時,使電子激發(fā)躍遷,產(chǎn)生光生電子和光生空穴,光生空穴對的復(fù)合率會比較低。這有利于光生載流子參與材料表面的氧化還原反應(yīng)[13-15]。

    2.2 材料的光催化性能

    2.2.1 暗吸附時間對光催化劑影響

    在光催化反應(yīng)過程中,污染物分子先吸附到催化劑表面后才能被進一步降解,因此,需要通過等溫吸附實驗來確定催化劑的最佳暗吸附時間。配制質(zhì)量濃度為100 mg/L、pH值為1~2的AO7廢水,質(zhì)量濃度為1.0 g/L的催化劑。光催化劑暗吸附時間與AO7去除率的關(guān)系如圖7所示。隨著暗吸附反應(yīng)的持續(xù),在50 min時催化劑吸附逐漸飽和,去除率為63.2%;而在之后持續(xù)反應(yīng)時,暗吸附的去除率增幅不明顯。因此,催化劑的最佳暗吸附時間可確定為50 min。

    圖6 CaFeO3的UV-Vis譜及帶隙譜圖

    圖7 暗吸附時間與去除率的關(guān)系

    2.2.2 光照時間對降解率的影響

    配制質(zhì)量濃度為100 mg/L、pH值為1~2的AO7廢水,取100 mL廢水先進行暗吸附50 min。然后,通入紫外燈光,測定不同光照時間下AO7廢水的降解率。光照時間與降解率的關(guān)系如圖8所示。在光照過程中,AO7廢水的降解率不斷升高。當(dāng)光照時間達到60 min時,降解率達到最高,為91.0%;之后持續(xù)光照,降解率變化不大。因此,最佳光照時間可確定為60 min。

    2.2.3 廢水初始濃度對降解率的影響

    設(shè)置不同反應(yīng)體系的初始濃度AO7溶液,先進行暗反應(yīng)50 min,然后在紫外光下照射60 min。觀察100 mL 不同初始質(zhì)量濃度AO7廢水在含有100 mg催化劑條件下的降解效果,測定暗吸附后溶液的吸光度。初始質(zhì)量濃度與降解率的關(guān)系如圖9所示。

    圖8 光照時間與降解率的關(guān)系

    圖9 初始質(zhì)量濃度與降解率的關(guān)系

    當(dāng)溶液質(zhì)量濃度為120 mg/L時,溶液的降解率達到最高;隨著溶液濃度持續(xù)增高,其降解率又逐漸降低。這是由于,AO7廢水初始質(zhì)量濃度較低時,催化劑表面的活性位點還未飽和,而當(dāng)廢水濃度升高后,吸附在催化劑表面的AO7污染物增加,因而降解率提高。當(dāng)AO7廢水質(zhì)量濃度繼續(xù)增大時,催化劑活性位點已經(jīng)飽和,因此降解速率下降[16]。

    2.2.4 催化劑用量對降解率的影響

    分取質(zhì)量濃度為120 mg/L的AO7廢水溶液100 mL,各加入不同量的CaFeO3催化劑,在紫外光下照射60 min,得到催化劑用量與AO7廢水降解率關(guān)系(見圖10)。隨著催化劑用量的不斷加大,降解率先是逐漸升高而后又降低。當(dāng)CaFeO3催化劑的用量加大到70 mg時,AO7的降解率可達到最高,即78.92%。

    當(dāng)加入的催化劑較少時,催化劑受激發(fā)產(chǎn)生的電子-空穴對較少,因而能產(chǎn)生的·OH和HO2·等較高活性自由基較少,光催化活性較低。當(dāng)催化劑用量增加時,產(chǎn)生的活性自由基增多,光催化活性增強。當(dāng)催化劑用量達到一定程度時,懸浮在模擬廢水中的催化劑會對紫外光源起到遮蔽作用,從而使部分催化劑無法被紫外光源照射到,導(dǎo)致光催化活性下降[17]。

    圖10 催化劑用量與降解率的關(guān)系

    2.2.5 廢水pH對降解率的影響

    分別配制質(zhì)量濃度為120 mg/L的AO7廢水,并用氨水調(diào)節(jié)至不同的pH值;然后,各移取100 mL AO7廢水并向其中加入70 mg制備好的CaFeO3催化劑,在紫外光下照射60 min后,得到廢水pH值與降解率的關(guān)系(見圖11)。隨著pH值的不斷增大,AO7廢水的降解率逐漸由91.9%降到60.0%,最終趨于平緩不再發(fā)生改變。由于AO7廢水的結(jié)構(gòu)中含有負(fù)電性的磺酸根基團,因此在酸性條件下更易吸附在催化劑表面,從而提高降解率[18]。而且,酸性溶液中H+濃度的提高也有利于·OH的形成,從而使光催化活性增強。當(dāng)AO7染料廢水的pH值為1時,光催化的降解率最高,為91.9%。

    圖11 AO7廢水pH與降解率的關(guān)系

    3 結(jié) 語

    本次實驗中,以硝酸鐵、硝酸鈣和檸檬酸為主要原料,采用溶膠-凝膠自蔓延法制備出的CaFeO3呈網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),粒徑約為50 nm,禁帶寬度為3.18 eV,在紫外可見光區(qū)有較強的吸收性。用AO7模擬降解污染物,實驗結(jié)果表明:當(dāng)暗反應(yīng)時間為50 min,紫外光下照射60 min,催化劑投入量為0.7 g/L,AO7質(zhì)量濃度為120 mg/L時,降解率可達到91.9%。

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