常壓針-板放電等離子體密度演化*

馮博文 王若愚 馬雨彭雪 鐘曉霞?

1) (上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院, 區(qū)域光通信網(wǎng)與新型光纖通信系統(tǒng)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 上海 200240)

2) (上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院, 激光等離子體教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 上海 200240)

分別采用Stark 展寬法、圖像法診斷等離子體電子密度, 研究常壓針-板放電等離子體電子密度隨放電參數(shù)的演化.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, 降低電源的脈沖頻率, 減小等離子體的電極間距和采用細(xì)徑電極, 都有助于提高等離子體密度.利用全局模型分析影響電子密度變化的因素可知, 隨著脈沖頻率的下降, 等離子體放電體積減小, 導(dǎo)致電子密度上升.在電極間距減小的過程中, 電子密度變化則是降低等離子體吸收功率與減小放電體積共同作用的結(jié)果, 其中放電體積的減小起到了更為主導(dǎo)的作用, 導(dǎo)致電子密度上升.此外, 采用細(xì)徑電極也可以使等離子體放電體積減小, 從而有利于獲得較高的電子密度.

1 引 言

電子密度反映了等離子體的性質(zhì), 在低氣壓等離子體[1,2]、大氣壓等離子體[3?5]、激光誘導(dǎo)等離子體[6,7]、聚變等離子體[8,9]等領(lǐng)域研究中, 關(guān)于電子密度的研究是等離子體物理研究的重點(diǎn).其中, 在大氣壓低溫等離子體領(lǐng)域, 追求高電子密度、高電子溫度、低氣體溫度的等離子體是等離子體走出實(shí)驗(yàn)室, 進(jìn)入應(yīng)用領(lǐng)域的目標(biāo)之一.電子密度對一些關(guān)鍵反應(yīng)物質(zhì)的合成具有舉足輕重的影響, 因此,診斷電子密度隨放電參數(shù)的演化, 并通過改變放電參數(shù)調(diào)控電子密度, 可以優(yōu)化等離子體的特性, 進(jìn)而為后續(xù)的應(yīng)用研究提供技術(shù)支撐.

有關(guān)電子密度的研究主要包括對電子密度診斷方法的研究、對電子密度時空演化和隨實(shí)驗(yàn)參數(shù)演變的研究.其中, 對電子密度診斷方法的研究旨在探索全新的診斷技術(shù)或者對一些較成熟的診斷技術(shù)進(jìn)行改進(jìn).例如, Torres 等[10]根據(jù)Hγ譜線和Hβ譜線各自的Stark 展寬與電子溫度和電子密度的函數(shù)關(guān)系式, 在測量兩種譜線的Stark 展寬后,分別繪制每條譜線的Te-ne曲線, 則曲線的交叉點(diǎn)位置就是等離子體的電子溫度和電子密度.潘成剛等[11]用傅里葉變換的方式提取高密度(1016—1017cm–3)焊接電弧光譜的Stark 展寬, 該方法有效地分離了譜線的高斯線寬和洛倫茲線寬, 而且無需測量氣體溫度和儀器展寬, 使Stark 展寬技術(shù)應(yīng)用更為便利.針對低密度等離子體(低于1014cm–3)發(fā)射譜線所涉及到的精細(xì)結(jié)構(gòu)的問題, Palomares等[12]改進(jìn)算法在譜線精細(xì)結(jié)構(gòu)中成功提取Stark展寬, 使Hβ譜線測量的電子密度低至5 × 1012cm–3.此外, Akatsuk[13]在綜述文獻(xiàn)中總結(jié)了碰撞輻射模型, 將基于這種模型的電子密度診斷技術(shù)歸納為三種方法, 并對每種方法的優(yōu)勢和局限性作出評價.2019 年, 我們課題組提出一種基于等離子體圖像測量開放環(huán)境下等離子體密度的方法, 該方法不僅可以估算開放環(huán)境下的等離子體邊界, 而且能夠反映開放環(huán)境對等離子體密度的影響[14].此外, 人們還針對等離子體電子密度時空演化和隨實(shí)驗(yàn)參數(shù)演變的問題, 進(jìn)行了廣泛和深入的研究, 如納秒脈沖放電等離子體電子密度時間演化的實(shí)驗(yàn)研究[15,16],外加電壓與介質(zhì)阻擋放電微放電通道中的電子密度、斑圖形態(tài)三者之間關(guān)系的研究[17], 電子密度的時空分布規(guī)律研究[18,19], 脈沖形狀對等離子體密度影響的模擬研究[20]等.

為了進(jìn)一步探究常壓等離子體電子密度隨放電參數(shù)的變化規(guī)律, 本文開展了兩方面的工作, 一方面對等離子體發(fā)射光譜的原子譜線作插值處理,以減小譜線的Stark 展寬讀取誤差; 另一方面, 使用Stark 展寬法和圖像法對比研究針-板放電等離子體密度的變化規(guī)律, 并采用全局模型分析影響電子密度變化的主要因素.實(shí)驗(yàn)和模型分析的結(jié)果表明, 等離子體放電體積變化是影響針-板放電等離子體密度的主要因素.

2 研究方法及原理

2.1 Stark 展寬法

Stark 展寬法作為直接且有效的電子密度診斷方法, 一直被視為大氣壓等離子體電子密度診斷的首要途徑.其基本原理是原子發(fā)射光譜的Stark 展寬和電子密度之間存在一定范圍內(nèi)的線性響應(yīng)[21].原子發(fā)射光譜的展寬機(jī)制主要包含Stark 展寬Δλs, van der Waals 展寬Δλw, Doppler 展寬ΔλD和儀器展寬Δλi.其中, Doppler 展寬和儀器展寬都屬于Gauss 線型, 對應(yīng)展寬為ΔλG, 而van der Waals展寬和Stark 展寬則同屬于Lorentz 線型,對應(yīng)展寬為ΔλL.對這兩種線型的譜線進(jìn)行卷積運(yùn)算, 可以得到Voigt 線型函數(shù)的原子發(fā)射光譜, 設(shè)該光譜的線寬為ΔλV, 則上述多種展寬機(jī)制滿足如下的關(guān)系式[22,23]:

式中,P為氣體壓強(qiáng), 單位為atm;Tg為氣體溫度,單位為K;λ0為譜線的中心波長;M為相對原子質(zhì)量.顯然, 在測量并計(jì)算得到ΔλD, Δλw, Δλi和ΔλV后, 就可以求得譜線的Stark 展寬Δλs.

采用Stark 展寬法計(jì)算等離子體密度首先要確定譜線的半高全寬(full width of half maximum,FWHM).對于實(shí)際測量得到的譜線, 其波長采樣間隔直接影響譜線FWHM 的計(jì)算誤差.以本文所用的光譜儀為例, 其2400 線/毫米光柵的波長采樣間隔為0.0076 nm, 根據(jù)(2)式和(3)式中所需滿足的電子密度測量范圍, 即使對于Hα和Hβ譜線可以計(jì)算的最低電子密度(5 × 1014和1 × 1014cm–3)而言, 這一波長采樣間隔可能引起的電子密度最大計(jì)算誤差分別可以達(dá)到38.8%和26.6%.因此, 需要對實(shí)驗(yàn)中獲得的光譜數(shù)據(jù)點(diǎn)進(jìn)行插值處理, 降低數(shù)據(jù)的波長間隔帶給電子密度的診斷誤差.如圖1(a)所示, 如果使用原始實(shí)驗(yàn)采樣數(shù)據(jù), 會造成對FWHM 邊界波長的判斷出現(xiàn)誤差.而當(dāng)對實(shí)驗(yàn)光譜采用三次樣條插值處理后, 波長數(shù)據(jù)點(diǎn)之間的間隔可以縮短至0.0001 nm, 此時FWHM 邊界的判斷相對更準(zhǔn)確, 即獲得更準(zhǔn)確的FWHM.采用插值方法處理后, Hα和Hβ譜線在實(shí)際電子密度為5 × 1014和1 × 1014cm–3時對應(yīng)的電子密度最大計(jì)算誤差則分別下降到1%和0.34%.

在一定波段范圍內(nèi), 光譜儀的儀器展寬應(yīng)該是基本一致的, 采用波長相近的激光譜線可以直接得到光譜儀的儀器展寬[24].如圖1(b)所示, 使用型號為DH-HN250P 的氦氖激光器(線寬2 pm)測得波長632.8 nm 處光譜儀的儀器展寬為0.023 nm,該展寬即可視為實(shí)驗(yàn)中的儀器展寬Δλi.

常壓等離子體的電子密度取值一般在1013—1014cm–3, 這一密度范圍與氫巴爾末線的測量范圍基本符合.特別是Hα譜線(656.3 nm)和Hβ譜線(486.1 nm), 其電子密度的測量下限分別為6 × 1014和4 × 1013cm–3[21,25].因此, 通常采用這兩種譜線作為電子密度的診斷工具.對于氬氣或氦氣放電,理論上還可以用Ar I 譜線(430 或696.5 nm)或

He I 譜線(471.3, 501.6, 667.7, 728.1 nm)[21]測量電子密度, 但是因?yàn)闇y量下限高達(dá)1016cm–3, 使其應(yīng)用范圍受到了一定的限制.

對于低密度的等離子體(ne< 1 × 1015cm–3),可通過直接測量Hβ的Stark 展寬Δλs獲得電子密度.在這一密度范圍內(nèi), Δλs只是電子密度ne的函數(shù)[26], 表達(dá)式為[27]

圖1 Stark 展寬法測量電子密度的相關(guān)步驟 (a) Hβ 譜線的插值處理; (b) 光譜儀測得的氦氖激光器發(fā)射光譜; (c) Hβ 譜線的Stark 展寬擬合實(shí)例(實(shí)驗(yàn)條件: 粗徑電極脈沖放電, 頻率為5 kHz, 占空比為50%, 電壓幅值為2 kV, 氣體流量為25 sccm (1 sccm =1 mL/min)); (d) Hα 譜線的半面積Stark 展寬擬合實(shí)例(實(shí)驗(yàn)條件: 細(xì)徑電極直流放電, 電流幅值為20 mA, 氣體流量為25 sccm)Fig.1.Measurement steps of the electron density by using the Stark broadening method: (a) Interpolation of the Hβ line; (b) emission line of the He-Ne laser; (c) fitting of the Hβ line (Experimental conditions: pulsed discharge by the larger inner electrode with 5 kHz pulse frequency, 50% duty cycle, 2 kV voltage and 25 sccm gas flow rate); (d) fitting of the Hα line (Experimental conditions:DC discharge by the thinner inner electrode with 20 mA discharge current and 25 sccm gas flow rate).

式中, 電子密度需滿足ne> 1 × 1014cm–3.一組Hβ譜線的Stark 展寬擬合實(shí)例如圖1(c)所示.

對于高密度的等離子體(ne> 1 × 1015cm–3),Hβ譜線的Stark 展寬不僅取決于電子密度, 同時也受電子溫度的影響.此外, 由于Hβ譜線具有較低的信噪比, 且在氬氣放電時易受臨近的Ar+譜線(488 和484.8 nm)干擾[28], 因此當(dāng)待測電子密度較大時, 則應(yīng)該采用不受電子溫度干擾的Hα譜線的半面積Stark 展寬(full width at half area,FWHA, 定義詳見參考文獻(xiàn)[27])計(jì)算電子密度, 表達(dá)式為[21]

式中, 電子密度需滿足ne> 5 × 1014cm–3.一組Hα譜線的半面積Stark 展寬擬合實(shí)例如圖1(d)所示.

由(1a)式和(1b)式可知, 譜線的Δλw和ΔλD可以通過測量氣體溫度直接計(jì)算得到.通過擬合雙原子分子的輻射譜線計(jì)算氣體的轉(zhuǎn)動溫度Trot是診斷氣體溫度Tg的主要手段[29].這種診斷方法的優(yōu)點(diǎn)在于這是一種非接觸的測量方法, 相對于一些接觸性的測量技術(shù), 如熱耦合器件或探針診斷, 這種方法可以避免電磁場對測量結(jié)果的影響, 同時也不會對等離子體本身的性質(zhì)造成影響[30].對于常壓氬氣放電等離子體, 由于環(huán)境中水蒸氣的存在,可以通過擬合OH (A-X)譜帶(305.5—309.75 nm)估算轉(zhuǎn)動溫度Trot[31].實(shí)驗(yàn)中使用的擬合軟件為LIFBASE[32], 擬合實(shí)例如圖2 所示.

2.2 圖像法

圖2 擬合OH (A-X)譜帶估算氣體的轉(zhuǎn)動溫度(實(shí)驗(yàn)條件: 粗徑電極脈沖放電, 頻率為8 kHz, 占空比為80%, 電壓幅值為2 kV, 氣體流量為25 sccm)Fig.2.Fitting of the OH (A-X) bands to estimate the gas temperature (Experimental conditions: pulsed discharge by the larger inner electrode with 8 kHz pulse frequency, 80%duty cycle, 2 kV voltage and 25 sccm gas flow rate).

除了常用的Stark 展寬法外, 本課題組提出了一種可以通過等離子體圖像計(jì)算電子密度的方法[14].該方法基于等離子體的等效電路模型[33], 根據(jù)主等離子體區(qū)的等效電感與電子密度之間的函數(shù)關(guān)系

就可以計(jì)算出等離子體的電子密度.其中,Lp為等離子體的等效電感,d為電極間距,A為等離子體的橫截面積,m和e分別是電子的質(zhì)量和電荷量.由于回路中電源的內(nèi)電感遠(yuǎn)大于等離子體的等效電感, 因此等離子體的電感無法通過測量電路參數(shù)直接求得.但是如果把等離子體近似地視作圓柱形的導(dǎo)體, 則其電感可以直接由圓柱導(dǎo)體的電感計(jì)算公式求得, 即[34]:

其中μ0為真空磁導(dǎo)率,r為等離子體平均半徑.根據(jù)(5)式和等離子體的輻射圖像, 采用文獻(xiàn)[14]所介紹的方法, 不但能夠獲得開放環(huán)境下的等離子體尺寸信息, 還可以進(jìn)一步求得等離子體的電感.將計(jì)算得到的等離子體電感及尺寸代入(4)式就可以獲得等離子體的電子密度.

2.3 全局模型

全局模型(global model)是一種忽略了等離子體空間差異以便提高計(jì)算效率的數(shù)值模擬方法.這種模型通過建立流體方程來描述等離子體的空間平均化參數(shù), 包括電子溫度、電子密度以及其他重粒子的密度[35].全局模型主要基于兩種方程: 粒子平衡方程和功率平衡方程.當(dāng)研究對象為電子時, 所建立的方程即為電子平衡方程.電子產(chǎn)生的主要方式共有兩種: 其一是電子碰撞中性粒子發(fā)生電離產(chǎn)生的新電子; 其二是被電場加速的離子轟擊陰極而產(chǎn)生的二次電子, 電子在電場中定向運(yùn)動至陽極則是電子損失的主要方式.考慮到電子密度ne隨時間t的變化率, 設(shè)陰極的二次電子發(fā)射系數(shù)為γse, 粒子平衡方程可以表示為[36]

(6)式表明, 主等離子體區(qū)的電子密度的變化率取決于中性粒子的電離速率υiz以及電子損失速率υloss.二者的表達(dá)式分別為υiz=ngKiz,vloss=uB/d.其中ng為中性粒子的密度;Kiz為中性粒子的電離速率系數(shù), 該系數(shù)是電子溫度Te的函數(shù);uB為玻姆速度, 同樣也是電子溫度的函數(shù).

等離子體在電場中吸收的功率則通過如下兩種途徑消耗: 其一是電子與中性粒子發(fā)生碰撞造成的能量損失, 包括電離、激發(fā)和彈性碰撞三種過程;此外, 電子和離子在電場中分別定向運(yùn)動至陽極和陰極的過程中, 也會損失各自所擁有的動能.因此,設(shè)等離子體吸收的功率為P, 考慮到電子溫度Te隨時間t的變化率, 則功率平衡方程滿足[36]:

其中,εc是每產(chǎn)生一對新的電子和離子所消耗的能量,V和Vs分別是等離子體的放電體積和鞘層電壓.在等離子體放電穩(wěn)定后, dne/dt= 0 且dTe/dt= 0, 設(shè)此時的電子溫度和電子密度分別為Tef和nef, 則二者滿足如下的關(guān)系:

在本文的模擬計(jì)算中, (8)式和(9)式中的相關(guān)參數(shù)分別為: 氣體分子數(shù)密度ng= 2.6875 ×1025m–3, 即1 標(biāo)準(zhǔn)大氣壓條件下的氣體分子密度;二次電子發(fā)射系數(shù)γse= 0.1[37]; 電離速率系數(shù)Kiz(Te)和能量損失εc(Te)采用Gudmundsson 和Lieberman 在文獻(xiàn)[38]中的計(jì)算結(jié)果; 等離子體的放電體積則依據(jù)圖像法的測量結(jié)果, 其他電學(xué)參數(shù)如P和Vs則直接通過實(shí)驗(yàn)測量得到.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)中采用的常壓等離子體放電系統(tǒng)的示意圖可以參考文獻(xiàn)[14].電源系統(tǒng)包括高壓直流電源(SL2000, SPELLMAN)和高壓脈沖開關(guān)(PVX-4110), 在實(shí)驗(yàn)過程中根據(jù)需要可隨時組合或拆分,以便產(chǎn)生需要的高壓直流或高壓脈沖信號.鎢鋼管(內(nèi)徑1 mm)或不銹鋼毛細(xì)管(內(nèi)徑175 μm)直接接地, 作為放電陰極, 中間通入純凈的氬氣, 其端面距離液面的高度可以調(diào)節(jié).將鉑電極插入飽和碳酸氫鈉溶液, 并連接電源高壓端, 使溶液成為放電陽極, 該系統(tǒng)即為針-板放電系統(tǒng).產(chǎn)生在鎢鋼管端面與液面之間的等離子體的發(fā)射光譜和圖像則通過光譜儀(SP-2500, Princeton Instruments)和ICCD (PI-MAX4, Princeton Instruments)分別探測.實(shí)驗(yàn)中ICCD 和光譜儀被組合為一臺儀器, 二者通過移動收集透鏡后面的狹縫進(jìn)行切換.在脈沖放電時, 觸發(fā)信號為不同頻率和占空比的脈沖信號, 由任意函數(shù)發(fā)生器(AFG3052C, Tektronix)產(chǎn)生, 用于對ICCD 和高壓脈沖開關(guān)的調(diào)節(jié)和同步測量.測量過程中, 需保證ICCD 的曝光時間以及光譜儀的積分時間與脈沖工作時間完全匹配.此外,在測量光譜時, 根據(jù)等離子體的成像位置, 選取等離子體軸向正中心軸線處作為狹縫正對的位置.因此, 實(shí)驗(yàn)中光譜法診斷的等離子體參數(shù)(電子密度、氣體溫度), 既屬于譜線積分時間內(nèi)的時間平均參數(shù), 也屬于等離子體軸向位置處的空間上平均參數(shù).而圖像法診斷的電子密度, 則既屬于圖像曝光時間內(nèi)的時間平均電子密度, 也屬于等離子體放電空間內(nèi)的平均電子密度.電路中的電流和等離子體分壓則分別用電流探頭(TCP0030A, Tektronix)和電壓探頭(P6015, Tektronix)探測并顯示在示波器(Tektronix MDO3024)上.

3.2 脈沖頻率對電子密度的影響

占空比是影響脈沖放電等離子體特性的主要方式.改變占空比有兩種方式: 其一是固定脈沖頻率, 改變脈沖寬度; 其二是固定脈沖寬度, 改變脈沖頻率.我們在文獻(xiàn)[36]中對前一種方案已經(jīng)進(jìn)行了深入研究, 相對于固定脈沖頻率改變脈沖寬度的方案, 固定脈沖工作的時間, 只改變間歇時間, 則更能體現(xiàn)脈沖間歇時間對放電特性的影響.實(shí)驗(yàn)中脈沖頻率從2 kHz 調(diào)節(jié)到9 kHz, 同時脈沖的占空比由20%增加到90%, 從而保證脈沖寬度在實(shí)驗(yàn)過程中始終保持在100 μs, 該時間也是ICCD 的曝光時間和光譜儀的積分時間.脈沖電源的電壓幅值保持在2 kV, 實(shí)驗(yàn)中使用內(nèi)徑為1 mm 的鎢鋼管電極, 鎢鋼管端面與液面的間距為2 mm, 氬氣流量為25 sccm.

圖3(a)為使用ICCD 采集的不同脈沖頻率下的等離子體輻射強(qiáng)度分布圖.根據(jù)這些等離子體圖像, 使用圖像法計(jì)算的等離子體尺寸和電子密度如圖3(c)和圖3(d)所示.圖3(c)中的平均半徑為等離子體在軸向各個位置對應(yīng)的半徑平均值.圖3(b)為采用擬合OH (A-X)譜線得到的氣體溫度變化曲線, 使用Stark 展寬法得到的電子密度診斷結(jié)果如圖3(d)所示.

圖3(d)中兩種方法的電子密度診斷曲線演化趨勢都顯示, 隨著脈沖頻率的增加, 等離子體的電子密度逐漸下降.圖3 及后文中的所有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的誤差線均為5 次測量的標(biāo)準(zhǔn)差.因?yàn)閷?shí)驗(yàn)中測得的電子密度為脈沖工作期間的時間平均值, 所以為了使用全局模型分析這一過程, 需要關(guān)注在脈沖工作期間, 包括脈沖開啟瞬間與穩(wěn)態(tài)放電兩個時間段內(nèi)吸收功率的變化情況.因此有必要測得等離子體在脈沖工作期間的波形圖, 如圖4(a)和圖4(b)所示.

在圖4(a)和圖4(b)中可以發(fā)現(xiàn), 當(dāng)改變脈沖頻率時, 穩(wěn)定放電狀態(tài)下的極間電壓和回路電流沒有變化, 分別為400 V 和150 mA, 但是降低脈沖頻率則會大幅度提高等離子體的擊穿電壓和擊穿電流[39], 并且延長擊穿所需的時間.這主要是由于低脈沖頻率的情況下, 脈沖處于間歇期的時間較長.前一次放電結(jié)束殘留的電荷隨脈沖間歇時間的延長呈指數(shù)形式衰減[36], 使下一次放電的種子電荷數(shù)減少, 導(dǎo)致發(fā)生氣體擊穿所需時間延長, 因此對應(yīng)的擊穿電壓升高, 擊穿電流增大.結(jié)合圖3(c)中的等離子體尺寸數(shù)據(jù), 基于全局模型可以計(jì)算出如圖4(c)所示的穩(wěn)態(tài)等離子體的電子溫度和電子密度.

圖3 不同脈沖頻率下的等離子體參數(shù)測量結(jié)果 (a) 等離子體輻射強(qiáng)度分布圖; (b) 氣體溫度; (c) 平均半徑; (d) 電子密度Fig.3.Measurement results of the plasma parameters at different pulse frequencies: (a) Normalized spatially resolved emission intensity; (b) gas temperature; (c) average radius; (d) electron density.

圖4 不同脈沖頻率時等離子體的波形圖和基于全局模型的數(shù)值模擬結(jié)果 (a) 極間電壓; (b) 回路電流; (c) 穩(wěn)態(tài)下的電子溫度和電子密度數(shù)值模擬結(jié)果Fig.4.Waveform and simulated results based on global model at different pulse frequencies: (a) Voltage drop; (b) discharge current;(c) simulated results of the electron temperature and electron density at the steady state.

由圖4(a)和圖4(b)可知, 隨著脈沖電源頻率的增加, 等離子體在穩(wěn)態(tài)放電時的吸收功率保持不變, 同時圖4(c)的數(shù)值模擬結(jié)果顯示等離子體的穩(wěn)態(tài)電子溫度也沒有變化.此時由于前一次脈沖結(jié)束后殘留的種子電荷數(shù)在增加, 使下一次脈沖的放電通道數(shù)增加[40], 導(dǎo)致等離子體的放電體積在逐漸擴(kuò)大, 引起等離子體穩(wěn)態(tài)電子密度的下降.另外,圖4(a)和圖4(b)還顯示, 在脈沖頻率增加時, 峰值吸收功率也在下降.根據(jù)文獻(xiàn)[36]的報道, 脈沖間歇時間直接影響氣體擊穿瞬間的電子密度, 間歇時間越短, 擊穿瞬間的電子密度越低.在上述因素共同作用下, 隨著脈沖頻率的上升, 時間平均電子密度是逐漸下降的.

在圖3(b)中, 等離子體的氣體溫度在脈沖頻率從2 kHz 調(diào)節(jié)到7 kHz 時沒有明顯變化; 而在7 kHz 以上則呈現(xiàn)快速升高的趨勢.這是因?yàn)橐环矫嬖诿}沖頻率增加的過程中, 等離子體的放電體積逐漸增大, 導(dǎo)致具有較高氣體溫度的等離子體與環(huán)境空氣之間發(fā)生傳導(dǎo)散熱的接觸面積不斷擴(kuò)大, 即散熱效果更為明顯.另一方面, 在脈沖頻率由2 kHz增加到9 kHz 的過程中, 脈沖占空比由20%增加到90%, 如圖4(a)和圖4(b)所示, 穩(wěn)態(tài)時的等離子體吸收功率不隨脈沖頻率發(fā)生變化, 因此脈沖占空比的增加意味著在一定時間內(nèi)等離子體在電場中獲得了更多的能量, 從而導(dǎo)致氣體溫度上升到更高的數(shù)值.兩種效果相反的因素使得圖3(b)中脈沖頻率在7 kHz 以下時氣體溫度變化不是很明顯.此外, 根據(jù)文獻(xiàn)[41]的結(jié)論, 對于脈沖放電等離子體, 前一個脈沖周期結(jié)束后氣體的“剩余溫度”越高, 下一次脈沖開啟后氣體溫度將會以更快的速度上升至更高的數(shù)值.由于前后兩次脈沖間隔的時間直接影響到氣體熱量的弛豫時間, 這也是導(dǎo)致氣體溫度在7 kHz 以上時上升較快的原因.但是如果弛豫時間足夠長, 放電氣體溫度則會直接下降至室溫, 此時“剩余溫度”對下一次脈沖放電時的氣體溫度的影響則可以忽略不計(jì).

3.3 電極間距對等離子體電子密度的影響

在常壓等離子體放電系統(tǒng)中, 改變放電系統(tǒng)的電極間距, 也是一種直接而有效的改變等離子體特性的方式.實(shí)驗(yàn)中, 粗徑鎢鋼管端面(內(nèi)徑1 mm)距液面的高度依次調(diào)整為1, 1.5, 2, 2.5 和3 mm,同時氬氣流量控制在25 sccm, 此時不再使用高壓脈沖開關(guān), 而是采用高壓電源進(jìn)行直流放電.在改變電極間距的過程中, 通過改變電壓保持回路中的電流為50 mA.與前文類似, 不同電極間距情況下的等離子體輻射強(qiáng)度分布圖、氣體溫度、平均半徑和電子密度的變化如圖5 所示.

圖5 不同電極間距時的等離子體參數(shù)測量結(jié)果 (a) 等離子體輻射強(qiáng)度分布圖; (b) 氣體溫度; (c) 平均半徑; (d) 電子密度Fig.5.Measurement results of the plasma parameters at different gap distances: (a) Normalized spatially resolved emission intensities; (b) gas temperature; (c) average radius; (d) electron density.

由圖5(c)可知, 隨著電極間距的增加, 等離子體的平均半徑逐漸增大, 導(dǎo)致電子密度下降, 如圖5(d)所示.聯(lián)系圖3(d)中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以發(fā)現(xiàn),盡管兩種診斷方法得到的電子密度演化趨勢是一致的, 但是Stark 展寬法與圖像法的測量結(jié)果的絕對數(shù)值存在一定的差異.這是因?yàn)樵趫D像法診斷的過程中, 將主等離子體區(qū)視為標(biāo)準(zhǔn)圓柱狀是一種簡化近似, 這種近似必然會對圖像法的診斷結(jié)果造成影響.同時在Stark 展寬法中, 即使采用插值的方法降低了測量誤差, 但是氣體溫度診斷誤差以及不可避免的環(huán)境擾動也會對Stark 展寬法的診斷結(jié)果造成影響.換句話說, 在使用這兩種方法診斷電子密度時, 多種診斷誤差都會對兩種方法的絕對數(shù)值造成影響.

在電極間距增加、等離子體密度下降的過程中, 等離子體的吸收功率和放電體積都發(fā)生了變化, 因此, 采用全局模型作數(shù)值模擬時須同時兼顧這幾種因素的影響.通過測量得到圖6(a)所示的等離子體在不同電極間距時的極間電壓后, 可以計(jì)算得到等離子體的吸收功率.將這一數(shù)據(jù)代入(8)式和(9)式, 基于全局模型就可以計(jì)算得到如圖6(b)所示的穩(wěn)態(tài)電子密度和穩(wěn)態(tài)電子溫度.

在圖6(b)中可以發(fā)現(xiàn), 與固定電極間距的情況不同, 隨著電極間距的增加, 等離子體的電子溫度逐漸下降.這是因?yàn)殡姌O間距的增加導(dǎo)致電子從陰極到陽極的過程中與中性粒子發(fā)生碰撞的概率增大, 使自身損失了更多的能量.而文獻(xiàn)[42]中的理論則進(jìn)一步證明了吸收功率的增加對穩(wěn)態(tài)電子溫度幾乎沒有影響, 這就意味著電子將更多自身的能量傳遞給了中性氣體, 一方面使其發(fā)生電離和激發(fā), 另一方面也使氣體的溫度上升, 如圖5(b)所示.當(dāng)氣體溫度上升到一定程度后, 不斷增大的等離子體與空氣接觸面積使氣體溫度的上升速度逐漸放緩.

由于此時的放電環(huán)境為直流放電, 因此只需要考慮穩(wěn)態(tài)放電情況下的電子密度變化情況.根據(jù)穩(wěn)定放電狀態(tài)下的功率平衡方程(9), 等離子體的體積(圖5(c))、極間電壓(圖6(a))以及穩(wěn)態(tài)電子密度和電子溫度的數(shù)值模擬結(jié)果(圖6(b))可知, 改變電極間距會同時對等離子體放電體積和極間電壓造成影響, 而電子密度的變化則是等離子體放電體積和吸收功率共同作用的結(jié)果.其中, 放電體積增大會降低電子密度, 而等離子體吸收功率上升則會提高電子密度.圖5(d)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和圖6(b)中的模擬結(jié)果則說明相比于吸收功率的增加, 放電體積的增大是增加電極間距的過程中電子密度降低的主導(dǎo)性因素.

3.4 電極內(nèi)徑對電子密度的影響

等離子體的放電體積對電子密度起到了決定性的作用.當(dāng)改變電極的內(nèi)徑時, 等離子體的放電體積會隨之發(fā)生變化.如圖7(a)所示, 使用內(nèi)徑為1 mm 的粗徑電極和內(nèi)徑為175 μm 的細(xì)徑電極, 在表1 所列的相同的放電條件下, 進(jìn)行直流放電, 放電圖像如圖7(b)所示.其中, 表1 不僅列出放電實(shí)驗(yàn)參數(shù), 也給出了對等離子體氣體溫度、尺寸、電子密度的診斷結(jié)果.

圖6 不同電極間距時等離子體極間電壓和基于全局模型的數(shù)值模擬結(jié)果 (a) 極間電壓; (b) 穩(wěn)態(tài)下的電子溫度和電子密度數(shù)值模擬結(jié)果Fig.6.Voltage drop and simulated results based on global model at different gap distances: (a) Voltage drop; (b) simulated results of the electron temperature and electron density at the steady state.

表1 的數(shù)據(jù)顯示, 在相同的放電條件下, 細(xì)徑電極所產(chǎn)生的等離子體放電體積更小, 因而也更容易產(chǎn)生較高的電子密度.同時, 雖然細(xì)徑電極產(chǎn)生的等離子體與環(huán)境空氣接觸面積更小, 造成的傳導(dǎo)散熱更少, 但作為氣體流體, 氣體在兩種電極中的流速差異很大(0.53 m/s, 17.31 m/s), 對流傳熱差異使得細(xì)徑電極中的氣體帶走了更多的熱量, 因此它所產(chǎn)生的等離子體氣體溫度更低一些.

圖7 兩種不同內(nèi)徑電極放電圖片 (a) 電極實(shí)物圖; (b) 輻射強(qiáng)度分布圖Fig.7.Photographs of the electrodes for two different inner diameters and their plasma images: (a) Photographs of the electrodes; (b) normalized spatially resolved emission intensities.

表1 兩種不同內(nèi)徑電極的放電參數(shù)Table 1.Discharge parameters of two kinds of electrodes with different inner diameters.

4 結(jié) 論

本文首先通過插值處理原子發(fā)射光譜線型改善了Stark 展寬的讀取精度, 減小了電子密度的計(jì)算誤差.對比使用Stark 展寬法和圖像法, 研究了常壓針-板放電等離子體在不同脈沖頻率, 電極間距和電極內(nèi)徑情況下的電子密度演化情況.當(dāng)脈沖頻率降低時, 等離子體密度上升.全局模型的計(jì)算結(jié)果指出脈沖頻率降低引起等離子體放電體積減小是電子密度上升的主要原因.當(dāng)?shù)入x子體電極間距變化時, 放電體積和等離子體的吸收功率都會對電子密度造成影響.而全局模型的計(jì)算結(jié)果則說明, 在電極間距減小的過程中, 放電體積減小對電子密度上升起到了更為主導(dǎo)的作用.此外, 電極的內(nèi)徑尺寸對等離子體的放電體積也會有影響, 當(dāng)采用細(xì)徑電極放電時, 即使其他放電條件完全相同,由于放電體積受到限制, 導(dǎo)致其產(chǎn)生的等離子體的密度相比于粗徑電極也有提高.