寧波市大氣中汞的形態(tài)與沉降研究

劉偉，王章瑋,譚大鵬，王顯海 ,詹果兒，張海軍

(1.浙江仁欣環(huán)科院有限責(zé)任公司，浙江寧波 315100；2.中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心，北京 100085；3.臺化塑膠(寧波)有限公司，浙江寧波 315800)

寧波市大氣中汞的形態(tài)與沉降研究

劉偉1，王章瑋2,譚大鵬1，王顯海1,詹果兒1，張海軍3

(1.浙江仁欣環(huán)科院有限責(zé)任公司，浙江寧波 315100；2.中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心，北京 100085；3.臺化塑膠(寧波)有限公司，浙江寧波 315800)

2004年12月至2009年2月采用汞分析儀對采集的寧波市大氣樣品、可吸入顆粒物樣品和大氣汞沉降樣品的汞濃度水平進行分析，探討寧波地區(qū)大氣中汞的形態(tài)和沉降水平、分布和變化特征。結(jié)果表明：寧波市區(qū)秋季大氣氣態(tài)單質(zhì)汞的平均濃度為5.6 ng/m3，冬季氣態(tài)單質(zhì)汞的平均濃度為3.0 ng/m3，觀測點附近有明顯點源汞排放；秋季大氣可吸入顆粒物汞的平均濃度為0.51±0.23 ng/m3，冬季顆粒物汞的平均濃度為0.24±0.11 ng/m3，濃度水平遠(yuǎn)高于全球背景水平(1～86 pg/m3)；寧波市區(qū)2005—2008年大氣Hg的濕沉降通量為23.6±3.1 μg/(m2·a)，空曠地總沉降通量為55.8±5.8 μg/(m2·a)，遠(yuǎn)高于歐洲和北美地區(qū)，也高于日本城市大氣汞沉降，但低于貴州地區(qū)濕沉降和總沉降。

大氣；汞；顆粒物；形態(tài)；沉降

人為活動導(dǎo)致的汞排放明顯地改變了全球汞的自然循環(huán)，對人類健康和生態(tài)系統(tǒng)安全構(gòu)成了威脅[1]。大氣是區(qū)域和全球汞循環(huán)的主要介質(zhì)之一，大氣中除氣態(tài)汞以外，還有<5%的汞賦存于大氣顆粒物中[2]。顆粒態(tài)汞雖然占大氣總汞的份額較少，但它是大氣汞干、濕沉降的主要貢獻者之一[3-4]。已有的研究表明：偏遠(yuǎn)地區(qū)生物體內(nèi)Hg或甲基Hg量的增加主要來自于大氣中Hg的沉降[5-8]。它們通過干、濕沉降進入陸地和水生生態(tài)系統(tǒng)中，并在微生物和化學(xué)的作用下轉(zhuǎn)化為元素Hg或毒性更強的有機Hg，進而重新加入到局部、區(qū)域甚至是全球Hg的生物地球化學(xué)循環(huán)[5-8]。因此，近年來汞污染問題在國際上備受關(guān)注，大氣汞循環(huán)及其影響的研究成為一個熱點領(lǐng)域。

寧波作為長三角乃至國家的大型火電生產(chǎn)和供應(yīng)基地，有浙江浙能北侖發(fā)電有限公司、浙江大唐烏沙山發(fā)電有限責(zé)任公司、浙江國華浙能發(fā)電有限公司和浙江浙能鎮(zhèn)海發(fā)電有限公司等二十余家燃煤熱力企業(yè)，2014年裝機容量達到14 131.9 MW，年火電燃煤約3 500萬噸。燃煤產(chǎn)生的大氣污染物會對下風(fēng)向地區(qū)大氣污染其沉降造成影響。近年來，邵學(xué)新[9]等對長三角典型地區(qū)土壤中重金屬的污染進行了研究，結(jié)果顯示土壤中汞的含量超標(biāo)樣點最多且其潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)也最高。本文通過對寧波市區(qū)大氣汞及其沉降進行較為系統(tǒng)的觀測，探討寧波地區(qū)大氣中汞的形態(tài)和沉降水平、分布和變化特征，為長三角的大氣和重金屬污染防治提供科學(xué)的信息和依據(jù)。

1 實驗部分

1.1 大氣中氣態(tài)單質(zhì)汞形態(tài)的分析

從2004年12月至2009年2月，在寧波市環(huán)境保護科學(xué)研究設(shè)計院(寧波市麗園南路219號)辦公樓5樓樓頂，采用汞分析儀(型號：RA-915+)對大氣樣品進行氣態(tài)單質(zhì)汞的現(xiàn)場分析。為保證數(shù)據(jù)的可靠性，用兩臺相同儀器在相同條件下進行觀測。

1.2 大氣可吸入顆粒物樣品的采集分析

1.2.1 顆粒物樣品的采集

從2004年12月至2009年2月，在寧波市環(huán)境保護科學(xué)研究設(shè)計院(寧波市麗園南路219號)辦公樓5樓樓頂，參照《PM10采樣器技術(shù)要求及檢測方法》(HJ/T 93—2003，2003年7年1日起實施，2013年8月1日起廢止)，使用PM10型采樣器收集大氣可吸入顆粒物樣品。采樣時氣體流量為75 L/min；采樣用玻璃纖維濾膜為Dylec AH-611(TOYO GB100R)；采樣高度為12 m，每個樣品持續(xù)采集24 h(為日均值樣)。采集結(jié)束后，樣品濾膜用鋁鉑包好，置于-20 ℃保存。

1.2.2 顆粒物樣品的分析

在實驗室取一定面積的樣品濾膜，加入高錳酸鉀、硫酸和過硫酸鉀混合氧化劑溶液，超聲萃取30 min，放置過夜，使附著在顆粒物上的各種形態(tài)汞均被氧化為高價態(tài)，再用鹽酸羥胺還原過量的氧化劑，以10%的SnCl2將所有的高價態(tài)汞還原為氣態(tài)元素汞，使用汞分析儀(型號：RA-915+和RP91)對樣品進行測定。

1.2.3 顆粒物樣品分析結(jié)果的驗證

為保證顆粒物樣品中Hg含量分析方法的可靠性，我們對該方法進行了加標(biāo)回收實驗，結(jié)果顯示顆粒物汞的回收率均在94%以上，表明了分析方法是可靠的。

1.3 大氣汞沉降樣品的采集和分析

樣品的采集從2005年持續(xù)到2008年，期間缺少2005年6月至9月和2007年10月至2008年2月樣品。樣品采集分別利用空曠地沉降和濕沉降采樣器完成。采樣裝置均安裝在無樹木及建筑等干擾的空曠地，樣品的采集時間從2004年12月至2009年2月，采樣頻率為每周一次。現(xiàn)場采集后的樣品按照《大氣降水樣品的采集與保存 》(GB 13580.2—92)進行預(yù)處理和保存。

樣品中的Hg含量使用汞分析儀(型號：RA-915+)及配套附加裝置(型號：RP-91)進行分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 寧波市區(qū)大氣氣態(tài)單質(zhì)汞的濃度水平及變化

2.1.1 大氣氣態(tài)單質(zhì)汞濃度水平

寧波市區(qū)2007年秋冬季節(jié)大氣氣態(tài)單質(zhì)汞濃度水平見圖1。圖1顯示：

秋冬季節(jié)寧波市區(qū)的大氣氣態(tài)單質(zhì)Hg含量還是較低的，秋季大氣氣態(tài)單質(zhì)汞的平均濃度為5.6 ng/m3(變化范圍為2.5～184.9 ng/m3)，冬季氣態(tài)單質(zhì)汞的平均濃度為3.0 ng/m3(變化范圍為2.0～12.1 ng/m3)；無論是秋季還是冬季，觀測期間都出現(xiàn)了短時段高氣態(tài)單質(zhì)汞的事件，尤其是10月19日凌晨5～6時，其氣態(tài)單質(zhì)汞的小時平均濃度高達184 ng/m3，瞬時值更是高達1772 ng/m3，結(jié)果說明觀測點附近有明顯點源汞排放。

圖1 寧波城區(qū)秋冬季節(jié)大氣氣態(tài)單質(zhì)汞濃度的變化Fig.1 The variation of atmospheric gaseous elemental mercury concentrations in autumn and winter seasons in Ningbo city

為更為準(zhǔn)確地判斷寧波市區(qū)大氣汞的污染狀況，特將國內(nèi)相關(guān)文獻報道的數(shù)據(jù)與本研究結(jié)果進行了比較(見圖2)。從我國城市地區(qū)大氣汞的污染水平來看，寧波市區(qū)大氣氣態(tài)單質(zhì)Hg的濃度低于北京、廣州和西南地區(qū)的重慶和貴陽，但明顯高于我國大陸背景地區(qū)[10-12]。

圖2 不同地區(qū)大氣氣態(tài)單質(zhì)汞濃度比較Fig.2 Comparison of atmospheric gaseous elemental mercury concentrations in different areas

2.1.2 大氣氣態(tài)單質(zhì)汞濃度的日變化

從本研究觀測到的大氣氣態(tài)單質(zhì)Hg的日變化看，無論是秋季還是冬季，雖然寧波市區(qū)大氣氣態(tài)單質(zhì)Hg濃度無明顯的日變化，但秋季日變化的波動幅度比冬季要大，冬季白天氣態(tài)單質(zhì)Hg的變化大于晚間。這種變化趨勢與北京地區(qū)大氣單質(zhì)Hg呈現(xiàn)夜間主導(dǎo)型有明顯的差異[12](見圖3)。

這種日變化差異可以從不同地區(qū)夜間大氣逆溫層存在差異的角度加以解釋。相對而言，北京較寧波容易形成厚的大氣逆溫層，不利于人為排放Hg的擴散而積累導(dǎo)致夜間大氣單質(zhì)Hg濃度高，在白天隨著逆溫層的消失大氣邊界層的混合程度加強，對大氣中單質(zhì)Hg濃度起到了稀釋作用；另外，局地人為源排放的強弱也可導(dǎo)致這種差異的存在。

為說明寧波市區(qū)大氣氣態(tài)單質(zhì)Hg的來源，我們利用HYSPLIT 4.8(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Traject)模型，并結(jié)合NCEP-GDAS氣象數(shù)據(jù)，計算了其后向氣流軌跡(見圖4)。結(jié)果顯示：在本研究的觀測期間，寧波上空氣團主要來自黃海和東海海面，而該區(qū)域無明顯的人為污染源。由此我們認(rèn)為在秋季觀測期間，寧波市區(qū)大氣氣態(tài)單質(zhì)Hg濃度主要受局地人為污染源的影響。

2.2 降水中汞濃度水平及變化

在觀測期間，寧波市區(qū)每周降水中Hg的濃度變化為3.2～217.8 ng/L，年體積加權(quán)平均為23.3 ng/L。圖5是寧波市區(qū)不同季節(jié)大氣降水中Hg的體積加權(quán)平均濃度變化。由圖5可見，不同年份中春夏季節(jié)大氣降水中Hg濃度較秋冬季節(jié)高。從降水體積加權(quán)平均濃度來看2008年最高，這與該年度內(nèi)各季節(jié)降水量同比較低有關(guān)。

圖3 秋冬季節(jié)大氣氣態(tài)單質(zhì)汞的日變化(A和B寧波市區(qū)，C和D北京市區(qū))Fig.3 Diurnal variations of atmospheric gaseous elemental mercury in autumn and winter seasons(A and B are urban areas of Ningbo, C and D are urban areas of Beijing)

另外，從寧波市區(qū)2005年至2008年每周降水量中Hg的濃度與降水量顯著乘冪關(guān)系(見圖6)可以看出，降水沖刷是寧波市區(qū)大氣Hg清除的主要途徑。

圖4 觀測期間平均(秋季)后向軌跡分析Fig.4 Average backward trajectory analysis during the observation(autumn)

圖5 寧波市區(qū)降水中汞的體積加權(quán)平均濃度Fig.5 The volume weighted average concentration of mercury in precipitation in Ningbo city

圖6 寧波市區(qū)每周降水中汞的濃度與降水量的關(guān)系Fig.6 The relationship between mercury concentration and precipitation of water in Ningbo city by week

2.3 大氣可吸入顆粒物汞濃度水平

大氣中的顆粒物Hg雖只占大氣總汞的很小部分(約5%左右)，但在Hg循環(huán)中占有重要的地位。大氣顆粒物Hg具有停留時間短、在適合的條件下能發(fā)生較長距離的輸送和沉降，其可通過干、濕沉降從大氣中清除，從而對Hg在陸地與水體的沉降有重要的影響。寧波市區(qū)秋冬季節(jié)大氣可吸入顆粒物汞的濃度水平見圖7。

圖7 寧波市區(qū)秋冬季節(jié)大氣可吸入顆粒物中汞濃度占大氣總汞的百分比Fig.7 Percentage of particulate mercury concentrations in total mercury of the atmosphere in autumn and winter seasons in Ningbo

圖7顯示：秋季寧波市區(qū)大氣可吸入顆粒物汞的平均濃度為0.51±0.23 ng/m3(變化范圍為0.26～1.07 ng/m3)；冬季顆粒物汞的平均濃度為0.24±0.11 ng/m3(變化范圍為0.09～0.43 ng/m3)；寧波市區(qū)秋季的大氣顆粒物Hg占大氣總Hg(氣態(tài)單質(zhì)Hg+顆粒物Hg)的平均百分比為9.9%，其最高比例可達19.6%；而在冬季則平均為9.0%。

為了更好地說明寧波市區(qū)大氣中顆粒物Hg的含量水平，特將本文研究結(jié)果與重慶、北京、蘭州、長春等國內(nèi)其他地區(qū)的相關(guān)研究成果進行了比較，比較結(jié)果如表1所示。

表1 不同地區(qū)大氣顆粒物汞濃度的比較

相對于其他地區(qū)在冬季大氣顆粒物Hg含量較高的規(guī)律，寧波市區(qū)冬季大氣顆粒物Hg含量反而較低。導(dǎo)致這一差異的原因有很多。由于本研究冬季觀測期間有過明顯的降水過程，而降水沖刷是大氣中顆粒物去除的主要途徑(見圖6)，從而也導(dǎo)致了冬季觀測期間大氣顆粒物Hg的明顯減少。另外，冬季是黃河以北地區(qū)采暖期，供暖所消耗的各類能源都會直接或間接地導(dǎo)致這些地區(qū)階段性的大氣顆粒物濃度增加。因此，幾個北方地區(qū)大氣顆粒物中Hg濃度在冬季高于其他季節(jié)也是可以理解的。雖然寧波市區(qū)大氣顆粒物Hg的絕對值在國內(nèi)外不算很高，但需要注意的是：寧波市區(qū)大氣中顆粒物Hg在大氣總Hg中所占比例遠(yuǎn)高于全球平均水平(<5%)[2]，且濃度水平也遠(yuǎn)高于全球背景水平(1～86 pg/m3)[17]。

2.4 寧波市區(qū)大氣汞沉降通量

大氣中的物質(zhì)通過降水(如雨、霧和雪等)遷移到地表，或在氣團氣流的作用下直接遷移到地表，前者為濕沉降(Wet deposition)，后者為干沉降(Dry deposition)。近期，國際上利用操作定義空曠地總沉降(Bulk)為濕沉降和直接沉降到采集器表面顆粒物及氣態(tài)Hg的總和，從嚴(yán)格意義上講空曠地總沉降包括全部濕沉降和部分干沉降。

寧波市區(qū)濕沉降和空曠地總沉降通量通過每周降水中汞的濃度和相應(yīng)的降水體積計算獲得，圖8是觀測期間寧波市區(qū)每周大氣汞的濕沉降和空曠地總沉降通量。在觀測期間，濕沉降通量的平均值為0.74±0.70 μg/(m2·周)[變化范圍：0.10～6.96 μg/(m2·周)]；空曠地總沉降通量為平均值為1.58±1.33 μg/(m2·周)，[變化范圍：0.15～11.43 /(m2·周)]。特別需要注意的是，在2008年8—10月的空曠地總沉降中出現(xiàn)過高汞沉降事件。

按不同季節(jié)對2005年至2008年寧波市區(qū)大氣汞的濕沉降和空曠地總沉降通量進行統(tǒng)計，統(tǒng)計結(jié)果顯示：各觀測年份春夏季沉降通量較其他季節(jié)高(見圖9)，而各年間空曠地總沉降汞通量的季節(jié)變化有差異(見圖10)。

結(jié)合實際觀測以及各年觀測平均結(jié)果，可以得出寧波市區(qū)2005—2008年大氣Hg的濕沉降通量為23.6±3.1 μg/(m2·a)，空曠地總沉降通量為55.8±5.8 μg/(m2·a)。這個值遠(yuǎn)高于歐洲和北美地區(qū)，也高于日本城市大氣汞沉降[濕沉降12.8±3.8 μg/(m2·a)，總沉降20.8±6.5 μg/(m2·a)][18]；而低于貴州地區(qū)濕沉降和總沉降[19]。同時，本研究結(jié)果也反映出干沉降Hg是寧波市區(qū)大氣Hg沉降的重要組成部分。

雖然某地區(qū)在一定時期內(nèi)的大氣沉降有一定的規(guī)律可循，但由于大氣環(huán)境的不定性以及人們對大氣科學(xué)認(rèn)識的不完善，一些突發(fā)事件而導(dǎo)致的大氣高Hg

圖8 觀測期間寧波市區(qū)每周大氣汞的濕沉降和空曠地總沉降通量Fig.8 Atmospheric wet deposition of mercury and clearings of total deposition fluxes during observation in Ningbo city by week

圖9 2005—2008年不同季節(jié)寧波市區(qū)大氣汞的濕沉降通量Fig.9 The wet deposition flux of atmospheric mercury in different seasons from 2005 to 2008 in Ningbo

圖10 2005—2008年不同季節(jié)寧波市區(qū)大氣汞的空曠地總沉降通量Fig.10 The clearings of total deposition fluxes of atmospheric mercury in different seasons from 2005 to 2008 in Ningbo

事件也時有發(fā)生。類似于本研究中觀測到的2008年8月至10月寧波市區(qū)空曠地總沉降出現(xiàn)高Hg沉降現(xiàn)象在北美NADP/MDN大氣Hg濕沉降觀測網(wǎng)也有記載，有學(xué)者認(rèn)為這類現(xiàn)象與大氣污染有關(guān)[20]。而2007年10月我們進行的大氣中氣態(tài)單質(zhì)Hg連續(xù)觀測也發(fā)現(xiàn)該觀測點附近有明顯瞬時高Hg排放現(xiàn)象。盡管從理論上講，排放進入大氣中Hg可經(jīng)過一系列復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化為易于沉降的活性或顆粒物Hg，隨降水或重力作用沉降到陸地生態(tài)系統(tǒng)，但由于文獻資料極少，且案例不多，所以本研究中出現(xiàn)的大氣中高Hg沉降現(xiàn)象與大氣氣態(tài)單質(zhì)Hg濃度間的關(guān)系、以及這些Hg的來源還需做更深入的研究。

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《水利水電工程建設(shè)的生態(tài)效應(yīng)評價研究》簡介

作者：劉世梁，趙清賀，董世魁

出版社：中國環(huán)境出版社

書號：978-7-5111-2354-1

定價：82.00元

出版日期：2016年4月

本書系統(tǒng)總結(jié)和梳理了水利水電建設(shè)工程對生態(tài)系統(tǒng)的影響，并評價了水利水電工程建設(shè)的生態(tài)效應(yīng)。全書共分為8章：第1章為國內(nèi)外水利水電工程建設(shè)的基本情況；第2章為水利水電工程生態(tài)效應(yīng)研究的理論基礎(chǔ)，系統(tǒng)論述了目前水利水電工程研究的基本及前沿理論；第3章為水利水電工程生態(tài)影響評價的技術(shù)規(guī)范研究，針對目前的生態(tài)影響評價導(dǎo)則進行分析，提出研究的趨勢與方向；第4章為水利水電工程生態(tài)效應(yīng)的研究方法，主要針對目前的研究方法進行論述；第5章為水利水電工程建設(shè)的陸域生態(tài)效應(yīng)及其評價，主要以瀾滄江梯級水電站為案例區(qū)、以漫灣水庫為典型研究區(qū)開展研究；第6章為水利水電建設(shè)對水生生物的影響及其評價，主要針對瀾滄江梯級水電站的相關(guān)案例開展工作；第7章為水利水電工程建設(shè)的生態(tài)水文效應(yīng)，針對水文過程、泥沙沉積、水溫變化等進行探討，以瀾滄江水電站建設(shè)為主；第8章主要是針對大壩影響下河流生態(tài)系統(tǒng)的管理進行論述，從生態(tài)調(diào)度、生態(tài)恢復(fù)、生態(tài)補償、綠色認(rèn)證與生態(tài)系統(tǒng)管理等方面進行論述。

Study on the Speciation and Deposition of Mercury in the Atmosphere of Ningbo City

LIU Wei1, WANG Zhang-wei2, TAN Da-peng1, WANG Xian-hai1, ZHAN Guo-er1，ZHANG Hai-jun3

(1.Zhejiang Renxin Environmental Research Institute Co., Ltd., Ningbo 315100, China; 2.Research Center for Eco-Environment Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China; 3.Formosa Chemicals and Plastics (Ningbo) Co., Ltd., Ningbo 315800, China)

From December 2004 to February 2009, we used the mercury analyzer to analyze the level of mercury concentration in Ningbo area through the collection of Ningbo atmospheric samples, particulate samples and atmospheric mercury deposition samples, in order to probe into the speciation and sedimentation level of mercury, as well as the distribution and variation characteristics of mercury in Ningbo area. The result shows that the average concentration of atmospheric gaseous elemental mercury in Ningbo city was 5.6 ng/m3in autumn, in winter it was 3.0 ng/m3, there was significant source of mercury emission near the observation points. The average concentration of atmospheric particulate mercury in autumn was 0.51±0.23 ng/m3, in winter it was 0.24±0.11 ng/m3, which is much higher than the global level (1 to 86 pg/m3). From the year 2005 to 2008, the atmospheric wet deposition flux of mercury in Ningbo city was 23.6±3.1 μg/(m2·a), total deposition flux in open field was 55.8±5.8 μg/(m2·a), which is much higher than Europe and North America, also higher than Japanese cities, but lower than the wet deposition and total settlement in Guizhou area.

atmosphere; mercury; particulate matter; form; settlement

2017-02-18

劉偉(1986—)，女，工程師，主要從事環(huán)境生態(tài)規(guī)劃，E-mail：liuwei@rxhky.com

王章瑋(1976—)，女，湖南常德人，副研究員，主要從事大氣環(huán)境與地表過程研究，E-mail：151216999@qq.com

10.14068/j.ceia.2017.02.022

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2095-6444(2017)02-0090-07