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    含硅尾渣常壓堿浸及浸出液制備白炭黑的研究

    2021-05-10 07:58:46黃柱成田百洲梁之凱
    金屬礦山 2021年4期
    關(guān)鍵詞:液固硅酸鈉白炭黑

    黃柱成 田百洲 梁之凱 蔡 威

    (中南大學(xué)資源加工與生物工程學(xué)院,湖南 長沙 410083)

    尾礦是選礦后的廢棄物,是工業(yè)固體廢棄物的主要來源之一[1]。2018年我國鐵尾礦產(chǎn)生量約為4.76 億 t[2],鐵尾礦長期堆存,不僅占用大量土地,而且對周邊環(huán)境和安全帶來極大的隱患[3-4]。鐵尾礦中SiO2含量往往較高,一般為35%~75%,具有較大的潛在利用價值[5]。

    白炭黑,又稱水合二氧化硅,是一種重要的無機非金屬材料,廣泛地應(yīng)用于橡膠、牙膏、涂料、醫(yī)藥、造紙及印刷等行業(yè)[6-8]。目前,白炭黑的生產(chǎn)方法主要有氣相法和沉淀法。其中沉淀法最為常見,多以石英砂為硅源[3]。

    本試驗采用常壓堿浸法處理高硅低品位鐵礦煤基回轉(zhuǎn)窯直接還原—磁選后尾渣,使Si和Al、Fe等得到有效分離,獲得了優(yōu)質(zhì)的硅酸鈉溶液,再采用化學(xué)沉淀法制備白炭黑,使硅的利用進一步增值化,同時減輕了尾礦堆存所帶來的問題。

    1 試驗原料

    針對TFe品位為31.24%、SiO2含量為41.81%的祁東鐵礦石,在φ1.5 m×15 m回轉(zhuǎn)窯進行了鐵礦內(nèi)配煤球團煤基直接還原試驗,獲得了金屬化率85.15%的金屬化球團,經(jīng)攪拌磨磨礦—磁選工藝后得到TFe為93.32%、Fe回收率91.75%的還原鐵粉以及SiO2含量58.74%,粒度為-0.037 mm,比表面積4 720 cm2/g的含硅尾渣[9-10]。含硅尾渣化學(xué)成分如表1所示。

    含硅尾渣和祁東鐵礦石的XRD圖譜分析及硅物相分析結(jié)果分別如圖1和表2所示。

    由圖1可知,祁東鐵礦石中硅物相主要以α-石英、柯石英等為主,含硅尾渣硅物相主要以紅柱石、鱗石英、柯石英、低鈉長石和硬玉為主。需要指出的是,祁東鐵礦經(jīng)回轉(zhuǎn)窯還原焙燒生成了一部分結(jié)晶度較差的含硅化合物,未能在XRD圖譜中顯示。

    由表2可知,祁東鐵礦經(jīng)回轉(zhuǎn)窯還原后,游離二氧化硅占比大幅度減少,而硅鋁酸鹽占比有明顯增幅,硅酸鐵在還原前后含量均較少。根據(jù)上述可知,回轉(zhuǎn)窯還原焙燒過程促進了SiO2的轉(zhuǎn)化,使α-石英向易于堿浸的無定型SiO2和含硅化合物轉(zhuǎn)變。

    2 試驗方法

    稱取50 g含硅尾渣置于反應(yīng)釜內(nèi),按照一定的液固比倒入一定量的NaOH溶液,安裝好反應(yīng)釜后打開攪拌槳并加熱至指定溫度,恒溫反應(yīng)一定時間后,停止攪拌并趁熱過濾,得到硅酸鈉浸出液。將浸出液配置成濃度(按SiO2質(zhì)量計)為20 g/L的反應(yīng)底液,置于恒溫數(shù)顯磁力攪拌器加熱至70℃并保溫,攪拌速度200 r/min,使用滴定管將質(zhì)量分數(shù)為10%稀鹽酸溶液滴入硅酸鈉溶液中,滴定速度保持在0.4~0.7 mL/min,當溶液pH=6時,停止滴定,將所得固液混合物在常溫下陳化1.5 h,倒掉上層清液,將下層混合物使用真空抽濾機抽濾,并使用去離子水沖洗濾餅,將得到的沉淀置于干凈的玻璃燒杯中,放入100℃鼓風干燥箱中干燥10~15 h,干燥后使用瑪瑙研缽將其粉化,得到粗制白炭黑。

    試驗探究了浸出溫度、浸出時間、堿硅比、液固比對浸出過程的影響,主要評價指標為Si、Al、Fe的浸出率和SiO32-相對含量(n(SiO32-)/n(SiO32-+AlO2-+FeO2-))。以所得硅酸鈉浸出液為硅源,采用化學(xué)沉淀法制備白炭黑并對其表征。

    3 試驗結(jié)果與討論

    3.1 浸出溫度對元素浸出率及浸出液質(zhì)量的影響

    堿硅比n(NaOH)/n(SiO2)=2∶1、堿濃度20%(一個大氣壓下沸點108.3℃)、液固比(NaOH溶液與含硅尾渣質(zhì)量比)為3.9 mL/g、浸出時間3 h時,浸出溫度對含硅尾渣中Si、Al、Fe元素浸出率和浸出液中SiO32-相對含量的影響如圖2所示。

    從圖2(a)可以看出,Si的浸出率遠高于Al和Fe的浸出率,且隨著溫度的升高,三者的浸出率均呈現(xiàn)出升高的趨勢。這是因為隨著浸出溫度的提高,溶液中分子熱運動變得更為劇烈,從而增加了反應(yīng)物的有效碰撞,改善了浸出動力學(xué)條件。Si元素在80~120℃范圍內(nèi)的浸出率增幅較大(50.73%→76.47%),且增速較均勻。Al元素在80~100℃范圍內(nèi)的浸出率較低;100~120℃范圍內(nèi),其浸出率增幅比較明顯(6.56%→24.94%),這是因為鋁的浸出熱力學(xué)條件較差,通常需要通過提高溫度和堿用量來改善浸出動力學(xué),所以低溫和低堿用量可以抑制Al的浸出[11-12]。Fe元素在80~120℃范圍內(nèi)的浸出率較低,120℃時只有6.53%。

    從圖2(b)可以看出,浸出溫度為108℃時,浸出液中SiO32-相對含量仍然可以保持在95%以上,因此,浸出溫度選取108℃比較合適。

    3.2 浸出時間對元素浸出率及浸出液質(zhì)量的影響

    浸出溫度108 ℃、堿硅比n(NaOH)/n(SiO2)=2∶1、堿濃度20%、液固比為3.9 mL/g時,浸出時間對含硅尾渣中Si、Al、Fe元素浸出率和浸出液中SiO32-相對含量的影響如圖3所示。

    由圖3(a)可知,Si元素在0.33~1 h內(nèi)的浸出率明顯提升(60.48%→68.70%),1~4 h內(nèi)Si的浸出率增幅明顯不如Al、Fe浸出率提高快,顯然延長時間會造成浸出液純度下降,這從圖3(b)也可以觀察出來,且隨著浸出時間的延長,浸出液中SiO32-相對含量迅速降低,不利于制備高純的硅酸鈉浸出液,因此實驗浸出時間選擇1 h。

    3.3 堿硅比和液固比對元素浸出率及浸出液質(zhì)量的影響

    浸出溫度108℃、浸出時間1 h、液固比為3.9 mL/g時,堿硅比對含硅尾渣中Si、Al、Fe元素浸出率和浸出液中SiO32-相對含量影響如圖4所示。

    由圖4(a)可知,隨著堿硅比的提高,三者的浸出率均呈現(xiàn)升高的趨勢。對于Si的浸出,在堿硅比0.5~2.0的范圍內(nèi),其浸出率增幅比較明顯,堿硅比2.0~4.0的范圍內(nèi),其浸出率基本保持不變。對于Al、Fe的浸出,在堿硅比0.5~2.0的范圍內(nèi),兩者的浸出率增幅比較緩慢;在堿硅比2.0~4.0的范圍內(nèi),兩者的浸出率增幅較大,尤其以Al較為明顯。

    由圖4(b)可知,當堿硅比超過2.0時,浸出液中SO32-相對含量明顯下降,因此,堿硅比應(yīng)當不超過2.0,選擇堿硅比0.5~2.0區(qū)間進行進一步研究。

    在浸出溫度108℃,浸出時間1 h,堿硅比分別為0.5、1.0、2.0條件下,研究了液固比對含硅尾渣中Si、Al、Fe元素浸出的影響。結(jié)果見圖5。

    由圖5可知,隨著液固比的降低,三者的浸出率均呈現(xiàn)出升高的趨勢,這是因為隨著液固比的降低,增加了反應(yīng)物的碰撞幾率。在液固比1.3 mL/g、堿硅比0.5和1.0的條件下,雖然前者的堿用量是后者的一半,但是Si的浸出率卻很接近,而且此時前者的Al、Fe的浸出率也相對后者降低。

    為了進一步確定液固比和堿硅比條件,研究了不同堿硅比條件下,液固比對浸出液中SiO32-相對含量的影響,結(jié)果如圖6所示。

    由圖6可知,當堿硅比為2.0時,液固比對浸出液中SiO32-相對含量影響較為明顯,當液固比低于1.6 mL/g時,該指標下降至98%以下。當堿硅比為0.5和1.0時,液固比對浸出液中SiO32-相對含量影響較小,且該指標保持在較高水平。因此,堿硅比選取0.5,液固比選取1.3 mL/g比較合適。

    3.4 浸出液分析與表征

    經(jīng)分析,浸出液中SiO2含量為300 g/L,模數(shù)為2.26,屬于中、低模數(shù)水玻璃。浸出液中雜質(zhì)含量分析結(jié)果如表3所示,可以看出,所得浸出液中雜質(zhì)含量非常低。

    同時,對回轉(zhuǎn)窯內(nèi)窯頭和窯尾位置球團磁選尾渣的浸出液進行分子量檢測,結(jié)果如圖7所示。

    從圖7可以看出,球團剛?cè)敫G時,所得浸出液硅酸鈉分子質(zhì)荷比(相對分子質(zhì)量/硅酸根陰離子電荷量)最強峰在m/z=189.61處,其余峰強度均較弱,取最強峰作為質(zhì)荷比,可得硅酸鈉相對分子質(zhì)量為379。球團出窯時,所得浸出液硅酸鈉分子質(zhì)荷比最強峰出現(xiàn)在m/z=743.97處,其次為m/z=368.20、m/z=501.28處兩個次強峰,取三條強峰的平均值作為質(zhì)荷比,可得硅酸鈉相對分子質(zhì)量為1 076。經(jīng)推斷,硅酸鈉分子式分別為Na6Si2O7和Na10Si11O29~34。上述硅酸鈉分子可能的結(jié)構(gòu)如圖8所示。

    由圖8可知,經(jīng)回轉(zhuǎn)窯還原焙燒后,球團磁選尾渣浸出液中硅酸鈉分子變化較為明顯。主要表現(xiàn)為硅酸鈉分子量顯著增大,同時分子鏈中鈉原子數(shù)占比明顯減少?;剞D(zhuǎn)窯高溫焙燒作用促使SiO2結(jié)構(gòu)發(fā)生轉(zhuǎn)變,由島狀結(jié)構(gòu)的結(jié)晶態(tài)SiO2轉(zhuǎn)變?yōu)殒湢罨蛘呔W(wǎng)狀的含硅化合物,并與原SiO2結(jié)構(gòu)脫離,這對浸出過程是十分有利的。在OH-的作用下,轉(zhuǎn)化后的含硅物相分子更加易于“成團”、“成鏈”地脫落,從而得到鏈狀或網(wǎng)狀硅酸鈉分子。

    3.5 白炭黑表征

    白炭黑產(chǎn)品的化學(xué)成分分析如表4所示。

    從表4可以看出,煅燒除去結(jié)晶水后SiO2含量達到了99.35%,純度高于絕大多數(shù)沉淀法白炭黑[3,13-15],接近于氣相法白炭黑。

    白炭黑產(chǎn)品的XRD衍射圖譜如圖9所示。由圖9可知,圖譜中未出現(xiàn)尖銳的晶體衍射峰,僅在23°左右的低衍射角區(qū)出現(xiàn)一個非晶衍射峰,由此可判斷樣品為無定型非晶體結(jié)構(gòu)。

    白炭黑產(chǎn)品的SEM分析結(jié)果見圖10。

    從圖10(a)可知,白炭黑產(chǎn)品的一次粒子(烘干前)顆粒呈葡萄狀集合體,粒徑比較均勻,單體粒子粒徑在50 nm左右。烘干、研磨后(圖10(b))變?yōu)椴灰?guī)則的塊狀,且粒度分布不均勻,較大的粒徑接近50 μm。圖10(c)為某商品白炭黑,硅源為經(jīng)火法制得的高模數(shù)硅酸鈉溶液,經(jīng)噴霧干燥機干燥后,顆?;緸榍蛐?,但也有顆粒發(fā)生了破裂。

    對圖10結(jié)果進行EDS打點分析,結(jié)果見表5。分析可知,自制白炭黑在硅元素含量和雜質(zhì)含量方面均優(yōu)于此商品白炭黑。

    4 結(jié) 論

    (1)以低品位鐵礦還原焙燒—磁選后所得含硅尾渣為原料,采用常壓堿浸法可獲得制備白炭黑的優(yōu)質(zhì)硅酸鈉浸出液。在浸出溫度108℃,浸出時間1 h,堿硅比0.5,液固比1.3 mL/g的條件下,Si、Al、Fe元素浸出率分別為56.21%、0.37%和0.11%,所得浸出液中SiO2含量為300 g/L,模數(shù)為2.26,Al、Fe元素含量分別為140 mg/L和71 mg/L。

    (2)白炭黑中SiO2含量為99.35%,純度接近于氣相法白炭黑,經(jīng)XRD和SEM分析可知,白炭黑為無定型結(jié)構(gòu),其一次粒子粒徑在50 nm左右,顆粒形貌為葡萄狀集合體。

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