松遼盆地西部斜坡區(qū)四方臺組砂巖中烴類流體特征與鈾成礦關(guān)系

羅 敏，李軍業(yè)，劉曉輝，盧勝軍

核工業(yè)240研究所，遼寧 沈陽110032

松遼盆地是大型陸相中新生代沉積盆地，也是中國重要的油氣產(chǎn)地.近幾年，在盆地南部已發(fā)現(xiàn)2處中型鈾礦床［1］，盆地北部的鈾礦找礦工作則相對薄弱.最近在盆地北部西部斜坡區(qū)開展的鉆探揭露和研究顯示，該區(qū)發(fā)現(xiàn)的鈾礦化主要產(chǎn)在四方臺組，鈾礦化與油氣作用關(guān)系密切，直接證據(jù)就是多個鉆孔揭露到四方臺組底部富含烴類流體的黑色砂巖、深灰色砂巖，均伴有鈾礦化，部分鉆孔已達到工業(yè)鈾礦孔.借鑒我國其他產(chǎn)鈾盆地的特征［2-7］，本文主要根據(jù)四方臺組砂體中酸解烴組分特征分析，探討四方臺組底部含鈾砂巖中油氣的成因及來源.結(jié)合西部斜坡區(qū)油氣運移研究，探討該地區(qū)四方臺組油氣與砂巖型鈾成礦的關(guān)系，為松遼盆地北部鈾礦找礦提供依據(jù).

1 區(qū)域地質(zhì)背景

松遼盆地西部斜坡區(qū)在構(gòu)造上由泰康隆起帶、西部超覆帶和富裕構(gòu)造帶3個二級構(gòu)造帶組成，整體上為一個平緩的東傾大型單斜［8］，地層向西逐漸超覆尖滅［9］.地層傾角較小，一般小于2°.松遼盆地是典型的裂陷盆地，構(gòu)造演化經(jīng)歷裂陷期前、裂陷、拗陷和反轉(zhuǎn)4個階段［10-11］，沉積蓋層縱向具有斷陷層、拗陷層和反轉(zhuǎn)構(gòu)造層三層構(gòu)造.其中拗陷層和反轉(zhuǎn)構(gòu)造層為鈾成礦潛在層位，區(qū)內(nèi)地層自下而上主要發(fā)育下白堊統(tǒng)泉頭組、青山口組、姚家組、嫩江組、四方臺組、明水組，古近系、新近系和第四系.

根據(jù)統(tǒng)計石油部門施工的含放射性增高的鉆孔，認為松遼盆地北部主要發(fā)育2個鈾礦化目的層組合，以嫩江組二段、青山口組一段做為區(qū)域隔水層.上部目的層組合以四方臺組為主，兼顧明水組和嫩江組三四五段，該目的層組合中已發(fā)現(xiàn)的鈾礦化多發(fā)育在油氣田之上；下部目的層組合以青山口組二三段為主，兼顧嫩江組一段和姚家組，該目的層組合中已發(fā)現(xiàn)的鈾礦化多發(fā)育在盆地西部邊緣，油氣發(fā)育區(qū)外圍靠近蝕源區(qū)一側(cè)①羅敏.黑龍江省齊齊哈爾市泰來地區(qū)鈾礦資源調(diào)查評價報告，2020..本文主要論述產(chǎn)于四方臺組中的鈾礦化.

2 樣品采集與分析方法

圖1 研究區(qū)采樣鉆孔及油田分布圖Fig.1 Distribution map of boreholes and oil fields in the study area

本次分析的樣品均來自西部斜坡區(qū)5個鉆孔中四方臺組底部砂巖巖心（圖1），包括黑色、灰色、淺紅色、褐紅色和黃色砂巖.野外采集的巖心樣品經(jīng)過自然晾干后，使用研缽將其搗碎、混勻；然后用天平秤取50 g樣品置于燒瓶中，加入鹽酸使樣品中碳酸鹽礦物發(fā)生分解，釋放出來的氣體經(jīng)堿性溶液裝置除去二氧化碳（CO2）氣體；待燒瓶中酸解完成后（不在產(chǎn)生氣泡），用微量注射器抽取一定量的氣體，進行烴類氣體組分含量測試.酸解烴組分分析在核工業(yè)203研究所完成，鈾（U）含量分析在核工業(yè)東北分析測試中心完成，其中酸解烴組分分析測試儀器為GC7890F氣相色譜儀，分析項目包括甲烷（C1）、乙烷（C2）、丙烷（C3）、正/異丁烷（nC4/iC4）及正/異戊烷（nC5/iC5）含量，分析誤差小于5%；U含量分析使用儀器為Finnigan-MAT公司生產(chǎn)的Element型號的高分辨電感耦合等離子質(zhì)譜儀（ICP-MS），分析誤差小于3%，分析結(jié)果見表1.

3 四方臺組砂體中烴類氣體地球化學特征及來源

一些學者將烴類氣體的來源分為3類：生物成因氣、油型氣和煤型氣［12］.通過對國內(nèi)外多個含油氣盆地中大量酸解烴組分特征統(tǒng)計分析認為，可利用C1/∑C（代表C1－5烴類總量）、C1/C2＋（代表C2－5烴類總量）參數(shù)判別烴類氣體的成因［13］，生物成因氣C1/∑C值分布在0.99～1.0之間，C1/C2＋＞100，其值明顯高于油型氣和煤型氣；油型氣的C1/∑C值主要分布在0.70～0.98之間，其C1/C2＋值分布在2～10之間；煤型氣的C1/∑C值分布在0.90～0.99之間、C1/C2＋值分布在10～100之間.根據(jù)上述特征，建立了利用C1/∑C、C1/C2＋關(guān)系判識烴類氣成因的模板圖（圖2），將研究區(qū)樣品投入該圖中，幾乎全落入油型氣范圍內(nèi)，少許幾個落入混合氣范圍.表明西部斜坡區(qū)四方臺組底部砂巖層中的烴類氣主要是腐泥型母質(zhì)生成的油型氣.干燥系數(shù)（C1/C1－5）集中分布在0.79～0.91之間，為典型的濕氣，表明四方臺組砂巖層中的天然氣主要處于低熟—高成熟的熱演化階段，顯示出原油伴生氣的特征［14］.

表1 松遼盆地西部斜坡區(qū)四方臺組砂巖酸解烴特征及鈾含量Table 1 Characteristics of acidolysis hydrocarbon and uranium content in sandstone of Sifangtai Formation

圖2 西部斜坡區(qū)四方臺組砂巖烴類氣體C1/∑C與C1/C2＋圖解Fig.2 The C1/∑C vs.C1/C2＋diagram showing genesis types of hydrocarbon gas in the sandstone of Sifangtai Formation

Hill et al.［15］根據(jù)原油裂解實驗結(jié)果，提出C2/iC4、C2/C3參數(shù)與天然氣成熟度有很好的相關(guān)性，可作為天然氣成熟度的定性判識指標；國內(nèi)學者通過熱模擬實驗進一步提出干酪根裂解氣與原油裂解氣的C2/iC4、C2/C3界限值，即C2/iC4＜10且C2/C3＜2為干酪根裂解氣，反之為原油裂解氣［16］.西部斜坡區(qū)四方臺組砂巖中烴類氣的C2/C3值分布范圍為2.49～4.59，平均為3.31；C2/iC4值分布范圍較廣，分布在11.58～50.04之間，平均為31.87，其值均大于10（圖3）.以上特征表明，西部斜坡區(qū)四方臺組砂巖層中烴類氣體主要來源于深部熱演化程度較高的早期原油裂解氣.

圖3 西部斜坡區(qū)四方臺組砂巖烴類氣體C2/iC4與C2/C3圖解Fig.3 The C2/iC4 vs.C2/C3 diagram showing hydrocarbon gas

王云鵬等［6］根據(jù)不同成熟度下烴源巖與烷烴氣中iC4/nC4、iC5/nC5關(guān)系建立了判識不同母質(zhì)來源的天然氣判識圖版，其中以iC4/nC4等于0.9、iC5/nC5等于0.85作為原油裂解氣與干酪根初次裂解氣的界限值.西部斜坡區(qū)四方臺組含鈾礦黑色砂巖中的天然氣主要落入原油裂解氣中的分散液態(tài)烴裂解氣范圍，反映烴類氣的成熟度較高，表明含礦層中的烴類氣是早期成熟階段的部分原油在后期隨地層溫度增加裂解形成的天然氣與原油伴生氣組成的混合氣.同時烴類組分中的iC5/nC5值能很好地區(qū)分天然氣的成因類型，油型氣中該比值小于0.8，而煤成氣中該比值均大于0.8［17］.西部斜坡區(qū)四方臺組含鈾礦黑色砂巖iC4/nC4分布范圍在0.36～0.58之間，平均值為0.49（圖4），表明該層位砂巖中的烴類氣體主要為油型氣.

Prinzhofer et al.［18］利用ln（C1/C2）與ln（C2/C3）相關(guān)圖版判識現(xiàn)今天然氣是干酪根初次裂解氣還是原油的二次裂解氣.干酪根初次裂解氣是以甲烷的快速增長為特征，其天然氣ln（C1/C2）值較ln（C2/C3）值變化大，在ln（C1/C2）與ln（C2/C3）關(guān)系圖中趨勢線幾乎水平；原油裂解產(chǎn)生的天然氣ln（C2/C3）值的變化比ln（C1/C2）值更大，在圖中近乎直立［17］.西部斜坡區(qū)四方臺組砂巖層中烴類氣體的ln（C1/C2）值分布范圍為1.82～2.61，ln（C2/C3）分布范圍為0.91～1.52，整體上ln（C2/C3）值的變化比ln（C1/C2）值更大，在圖中近乎直立（圖5），表明該區(qū)烴類氣體具有原油裂解氣的特征.結(jié)合前文分析，認為西部斜坡區(qū)四方臺組含鈾礦砂巖層中的烴類氣應主要是原油裂解氣.

圖4 西部斜坡區(qū)四方臺組砂巖烴類氣體iC4/nC4與iC5/nC5圖解Fig.4 The iC4/nC4 vs.iC5/nC5 diagram showing origins of hydrocarbon gas in the sandstone of Sifangtai Formation

4 烴類流體與鈾成礦關(guān)系探討

鈾與油氣的關(guān)系一直是砂巖型鈾礦成礦理論中的重要研究內(nèi)容.含油氣沉積盆地是尋找砂巖型鈾礦床的良好場所，在合適的地質(zhì)條件下，盆地中的鈾礦床與油氣田緊密共生.既是產(chǎn)油盆地又是產(chǎn)鈾盆地的例子如美國得克薩斯州海岸平原地區(qū)［19-20］、我國鄂爾多斯盆地等.

遼河油田在松遼盆地南部開魯?shù)貐^(qū)胡力海洼陷錢12井區(qū)鉆探施工中發(fā)現(xiàn)了70 m厚的放射性異常增高帶，經(jīng)進一步工作證實，在距地表500 m的下白堊統(tǒng)上部砂巖中存在厚7 m的工業(yè)鈾礦體，而1000 m深的侏羅系砂巖卻是較好的生油地層，并有油氣顯示［21-23］，這已表明松遼盆地南部錢家店鈾礦床與油氣具有密切的關(guān)系.

圖5 西部斜坡區(qū)四方臺組砂巖烴類氣體ln（C1/C2）－ln（C2/C3）圖解Fig.5 The ln（C1/C2）-ln（C2/C3）diagram showing genesis of hydrocarbon gas in the sandstone of Sifangtai Formation

西部斜坡區(qū)目前已發(fā)現(xiàn)多個油氣田，油氣主要產(chǎn)于姚家組、青山口組和嫩江組一段.研究認為［24］：西部斜坡區(qū)北段的油氣并非原地生成，主要來自齊家古龍凹陷的青山口組烴源巖，受斷裂和嫩一、二段區(qū)域性蓋層的控制，只有青山口組、姚家組和嫩江組一、二段有油氣供給，是西部斜坡區(qū)油氣勘探的主力層位.油氣通過3條路徑運移至西部斜坡區(qū)，北部路徑與濱州斷裂走向相似，中部路徑自他拉紅氣田至二站氣田，南部路徑與泰來至肇源斷裂走向相似.其中以中部路徑為主要運移路徑，運移的主要疏導通道是砂體［25-26］.通過最新的鈾礦勘探成果，并統(tǒng)計具有放射性增高的石油鉆分布情況發(fā)現(xiàn)，西部斜坡區(qū)四方臺鈾礦化（異常）平面分布主要位于油氣運移路徑附近，集中出現(xiàn)在溝通四方臺組與油氣的蓋層斷裂附近（圖6）.

受盆地構(gòu)造反轉(zhuǎn)擠壓作用，發(fā)育局部斷裂，切穿蓋層，并且四方臺組與下伏嫩江組、姚家組、青山口組富油層呈不整合接觸關(guān)系，油氣等還原劑可沿斷裂和地層不整合面的高滲透層運移，直接還原含鈾含氧水，使鈾富集沉淀.四方臺組底部砂體經(jīng)歷了油氣還原褪色改造，褪色砂體呈灰色、深灰色、黑色，為成礦提供了還原劑，提高了砂體的還原容量，且包藏于孔隙、裂隙中的烴類、H2S、CO2等還原物質(zhì)也可作為還原劑直接參與氧化－還原作用，形成礦化.ZKA井位于二站氣田南部，緊鄰氣田，該孔四方臺組底部發(fā)育厚度4.5 m的細砂巖，受到油氣影響形成黑色油浸細砂巖，并造成鈾富集，形成工業(yè)鈾礦體.ZKA、ZKB等孔礦化段均見油斑、大量炭屑及星點狀黃鐵礦，ZKA、ZKB礦化段下部為發(fā)育裂隙的鈣質(zhì)砂礫巖、泥巖，深部油氣沿著斷裂上行還原細砂巖，后期含鈾含氧水遇炭屑、黃鐵礦、烴類使鈾聚集成礦（圖7）.

圖6 泰康地段油氣與四方臺組鈾異常分布平面圖Fig.6 Distribution of oil-gas fields and uranium anomaly in Sifangtai Formation，Taikang area

5 結(jié)論

（1）巖心樣品分析結(jié)果顯示，西部斜坡區(qū)四方臺組已發(fā)現(xiàn)的含鈾礦化砂巖均伴有酸解烴中的烷類增高.

（2）西部斜坡區(qū)四方臺組含鈾砂巖中的酸解烴氣體組分以甲烷為主，根據(jù)相關(guān)特征參數(shù)分析認為，含礦砂巖中的烴類氣體為有機成因的油型氣，主要處于成熟—高成熟階段，主要為原油裂解氣.

（3）西部斜坡區(qū)四方臺組鈾礦化（異常）平面分布主要位于油氣由中央凹陷區(qū)向西部斜坡區(qū)運移的通道附近，其中以溝通四方臺組與深部油氣的蓋層斷裂附近鈾富集程度最好.

圖7 泰康地段油氣運移剖面示意圖Fig.7 Schematic profile of oil-gas migration in Taikang area