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    高壓密閉消解電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定地質(zhì)樣品中稀土元素

    2021-04-27 00:25:20張玉芹韋時(shí)宏
    實(shí)驗(yàn)室研究與探索 2021年3期
    關(guān)鍵詞:烘箱內(nèi)標(biāo)基體

    張玉芹,彭 艷,韋時(shí)宏,朱 健

    (1.貴州大學(xué)a.資源與環(huán)境工程學(xué)院;b.喀斯特地質(zhì)資源與環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴陽(yáng) 550025;2.貴州民族大學(xué)生態(tài)環(huán)境工程學(xué)院,貴陽(yáng) 550025)

    0 引言

    稀土元素(REE)廣泛應(yīng)用于現(xiàn)代地質(zhì)科學(xué)領(lǐng)域,由于其具有獨(dú)特的地球化學(xué)性質(zhì),在地質(zhì)學(xué)中常作為研究巖石和礦物地球化學(xué)的示蹤劑和指示劑[1]。通過稀土元素的地球化學(xué)特征研究,對(duì)揭示礦床的成因,成巖成礦的地球化學(xué)條件、物質(zhì)來源、巖漿分異演化等提供有用信息,為地質(zhì)學(xué)的發(fā)展提供有力的技術(shù)支撐,對(duì)地質(zhì)的構(gòu)造背景提供科學(xué)依據(jù),因此準(zhǔn)確、便捷地測(cè)定巖土樣品中的稀土含量顯得尤為重要[2-3]。目前,對(duì)稀土元素的分析方法主要有分光光度法[4]、X射線熒光光譜法[5]、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法[6]和電感耦合等離子體質(zhì)譜法[7]等。分光光度法只能用于稀土元素總量或單一元素的測(cè)定,且檢出限高,難以滿足低含量地質(zhì)樣品快速測(cè)定的要求;X射線熒光光譜法對(duì)于痕量稀土元素的靈敏度也不夠[8]。賀攀紅等[9]采用陽(yáng)離子交換樹脂分離富集,電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)法測(cè)地質(zhì)樣品中15種稀土元素,但方法繁瑣,檢出限高。電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)技術(shù)是現(xiàn)代無機(jī)分析領(lǐng)域最強(qiáng)有力的分析技術(shù)之一,相較于其他方法,ICP-MS在靈敏度、精密度、線性動(dòng)態(tài)范圍、多元素同時(shí)分析能力等方面極具優(yōu)勢(shì),特別適用于基體復(fù)雜、檢測(cè)限低得多元素樣品的檢測(cè)分析,巖石中的稀土元素含量低,基體干擾嚴(yán)重,高靈敏度的ICP-MS經(jīng)過干擾校正和內(nèi)標(biāo)校正可準(zhǔn)確測(cè)定其中的稀土元素,成為目前巖石中稀土元素分析最有效的方法[10]。ICP-MS在地質(zhì)、礦產(chǎn)領(lǐng)域中的應(yīng)用開展較早,但由于地礦樣品的復(fù)雜性和難溶性,樣品的前處理一直是研究的重點(diǎn)課題。

    目前對(duì)地質(zhì)樣品的前處理溶樣方法有敞開式酸溶、高溫堿熔、高壓密閉消解、微波消解等。敞開式酸溶對(duì)于部分樣品分解并不完全,稀土元素分析結(jié)果偏低;高溫堿熔的過程復(fù)雜、空白值高、總鹽度大、基體干擾嚴(yán)重;微波消解法每次處理樣品數(shù)量少,儀器成本高,不適合同時(shí)處理大批量樣品[11]。高壓密閉消解因稱樣量小、用酸量少、空白低等優(yōu)點(diǎn)成為測(cè)定稀土元素前處理的主要方法[11-12]。而有研究表明采用氫氟酸結(jié)合硝酸等強(qiáng)氧化性酸的微波消解或高溫高壓密閉消解法是分解地質(zhì)樣品的有效方法[13-14]。因此本實(shí)驗(yàn)擬選用高壓密閉體系,混合酸HNO3-HF(1∶1)消解方式,電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)量,通過選擇合適的同位素以及采用內(nèi)標(biāo)校正技術(shù),減少測(cè)試過程中基體效應(yīng)干擾及質(zhì)譜干擾,建立一種準(zhǔn)確、成本低廉、快速且適合于大批量檢測(cè)地質(zhì)樣品中稀土元素的方法。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 儀器及實(shí)驗(yàn)條件

    烘箱、電熱板、Milli-Q 超純水機(jī)。XII ICP-MS(Thermo Fisher Scientific)用調(diào)諧液優(yōu)化儀器各項(xiàng)參數(shù),將儀器調(diào)節(jié)至最佳狀態(tài)的工作,參數(shù):RF功率1.3 kW,測(cè)定點(diǎn)數(shù)1,霧化氣流量0.80 L/min,重復(fù)次數(shù)3,輔助氣流量0.75 L/min,停留時(shí)間10 ms,冷卻氣流量13 L/min,雙電荷產(chǎn)率<2.1%,掃描方式跳峰,氧化物產(chǎn)率<1.7%。

    1.2 樣品及主要試劑

    稀土元素混合標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液來自美國(guó)SPEX公司CLMS-1(10 mg/L),內(nèi)標(biāo)溶液選用國(guó)家鋼鐵材料測(cè)試中心鋼鐵研究總院的Rh標(biāo)準(zhǔn)溶液。HNO3、HF均使用上海國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑公司優(yōu)級(jí)純?cè)噭┒蝸喎姓麴s所得。實(shí)驗(yàn)用水為電阻率大于18.2 MΩ/cm超純水。高壓密閉罐聚四氟乙烯內(nèi)膽規(guī)格為10 mL,并用硝酸消煮、超純水清洗后備用。巖石標(biāo)準(zhǔn)樣品使用美國(guó)地質(zhì)調(diào)查局BCR-2哥倫比亞河玄武巖標(biāo)準(zhǔn)樣品。

    1.3 樣品制備及檢測(cè)過程

    1.3.1 樣品制備過程

    (1)消解過程中加入內(nèi)標(biāo)與標(biāo)液基體匹配相結(jié)合。

    樣品制備:精確稱量0.05 g BCR-2樣品于消解罐中,加入1.5 mL(硝酸∶氫氟酸=1∶1)混酸,蓋好蓋子,190℃在烘箱中密閉消解30 h。160℃電熱板趕酸至干,中間抖動(dòng)幾個(gè)消解罐,使罐子周圍的酸掉入罐底,充分揮發(fā)干凈,消解物剛好呈白色粉末狀。每個(gè)消解后的樣品各加入2 mL HNO3,1 mL 1 mg/L Rh 內(nèi)標(biāo),2 mL水,擰緊蓋后再次放入不銹鋼套內(nèi),置于烘箱內(nèi)140℃加熱4 h。冷卻后取出聚四氟乙烯內(nèi)膽,取0.4 mL用離心管加水定容至8 mL,搖勻,待測(cè)[15]。所有樣品及空白分別做3個(gè)平行。

    基體匹配標(biāo)準(zhǔn)曲線配制:取GSP-2標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)各0.05 g,消解方法同上,消解完成后用去離子水定容至100mL。取上述消解液,分別加入不同體積的1 mg/LCLMS-1標(biāo)準(zhǔn)溶液,制作標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    (2)在線加入內(nèi)標(biāo)實(shí)驗(yàn)。

    樣品制備:精確稱量0.05 g BCR-2樣品于消解罐中(空白及樣品分別取3個(gè)平行),加入1.5 mL(硝酸∶氫氟酸=1∶1)混酸,蓋好蓋子,190℃在烘箱中密閉消解30 h后,160℃電熱板趕酸至干,中間抖動(dòng)幾個(gè)消解罐,使罐子周圍的酸掉入罐底,充分揮發(fā)干凈,消解物剛好呈白色粉末狀。每個(gè)消解后的樣品各加入2 mL HNO3、2 mL超純水,擰緊蓋后再次放入不銹鋼套內(nèi),置于烘箱內(nèi)140℃加熱4 h。冷卻后取出聚四氟乙烯內(nèi)膽,用超純水定容至8 mL,搖勻,待測(cè)。ICP-MS測(cè)定時(shí)在線加入10 μg/L Rh 內(nèi)標(biāo)[15]。

    標(biāo)準(zhǔn)溶液的配置:用2%HNO3溶液將標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液按照逐級(jí)稀釋的方法配置成濃度分別為1、10、50、100 μg/L 的混合標(biāo)準(zhǔn)使用液。

    1.3.2 樣品檢測(cè)

    ICP-MS調(diào)諧完成,運(yùn)行穩(wěn)定之后,將消解液上機(jī)檢測(cè)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 同位素的選擇及質(zhì)譜干擾

    ICP-MS在測(cè)試樣品時(shí),譜線干擾主要有多原子離子、氧化物、雙電荷、同質(zhì)異位素等,為減少干擾,被測(cè)元素選擇不受干擾或干擾很小且豐度較高的同位素進(jìn)行實(shí)驗(yàn)[15]。本實(shí)驗(yàn)中選用的同位素見表1。為減少基體干擾,本實(shí)驗(yàn)中采用基體匹配技術(shù),利用10 μg/L Rh內(nèi)標(biāo)溶液進(jìn)行補(bǔ)償校正,提高實(shí)驗(yàn)速度。再者,實(shí)驗(yàn)采用HNO3+HF消解體系,電熱板低溫趕酸,盡量減小溶液基體效應(yīng)和多離子干擾。

    表1 實(shí)驗(yàn)選用的同位素

    2.2 樣品消解方法的選擇

    本實(shí)驗(yàn)中,通過在地質(zhì)樣品中加入內(nèi)標(biāo)進(jìn)行高壓密閉消解,采用基體匹配制作標(biāo)準(zhǔn)曲線和高壓密閉消解、在線加入內(nèi)標(biāo)兩種方法進(jìn)行比較。在消解過程中采用高壓密閉消解法消解的巖石樣品溶液都清澈、透明,無可視沉淀物。兩種消解方式的ICP-MS測(cè)定值如表2所示。使用高壓密閉消解、在線加入內(nèi)標(biāo)的測(cè)定方法中,Lu相對(duì)誤差(RE)<5%,符合測(cè)試要求,La、Eu 相對(duì)誤差在5%~ 10%,Sc、Y、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Ho、Tm、Yb、Th 等元素的測(cè)試誤差都大于10%,實(shí)驗(yàn)結(jié)果不可靠。采用高壓密閉消解、基體匹配并在消解過程中加入內(nèi)標(biāo)方法中的Y、Ce、Nd、Sm、Eu、Gd、Yb、Th相對(duì)誤差小于5%,檢測(cè)準(zhǔn)確度較高,Sc因?yàn)镾元素的干擾,相對(duì)誤差達(dá)到了8.11%,Pr相對(duì)誤差為7.76%,相對(duì)較大,Tb、Ho、Tm、Lu 由于元素含量太低,相對(duì)誤差較大,超過了10%。但使用基體匹配、消解過程中加入內(nèi)標(biāo)的測(cè)定方法中,各元素的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)整體比在線加內(nèi)標(biāo)方法更小。由此可見,使用高壓密閉消解,在消解過程中加入內(nèi)標(biāo),既可簡(jiǎn)化消解程序,同時(shí)也可達(dá)到相應(yīng)的測(cè)試精度要求。

    2.3 方法檢出限

    通過ICP-MS測(cè)定,15種元素的標(biāo)準(zhǔn)曲線線性相關(guān)系數(shù)都在0.999 9以上(見表3),說明標(biāo)準(zhǔn)曲線線性好。對(duì)高壓密閉消解、消解過程中加入內(nèi)標(biāo)方法制備的11份全流程空白溶液平行測(cè)定,以其3倍標(biāo)準(zhǔn)偏差對(duì)應(yīng)的含量計(jì)算各元素的方法檢出限,其結(jié)果在10~ 149 μg/kg(表3),說明該方法具有較強(qiáng)的檢出能力。

    表2 兩種消解方法對(duì)稀土元素測(cè)定的影響

    表3 標(biāo)準(zhǔn)曲線相關(guān)系數(shù)和方法檢出限

    2.4 方法的準(zhǔn)確度和精密度

    以高壓密閉消解法對(duì)玄武巖標(biāo)準(zhǔn)樣品BCR進(jìn)行6個(gè)平行消解測(cè)定的結(jié)果考察該方法的準(zhǔn)確度和精密度。表2結(jié)果表明,高壓密閉消解過程中加入內(nèi)標(biāo)、基體匹配法的測(cè)定值和標(biāo)準(zhǔn)推薦值吻合,相對(duì)誤差在1.03%~14.16%,其中以含量較低的Tb、Ho、Tm、Lu等幾個(gè)元素的誤差較大,其余元素相對(duì)誤差基本控制在1.03%~8.11% 之間,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)在0.06%~3.24%,說明該方法準(zhǔn)確度和精密度都較高。

    3 結(jié)語(yǔ)

    本試驗(yàn)采用50 mg地質(zhì)樣品中加入1.5 mL HNO3-HF體系在高壓密閉消解過程中加入內(nèi)標(biāo),既可簡(jiǎn)化消解程序,同時(shí)也可達(dá)到相應(yīng)的測(cè)試精度。用內(nèi)標(biāo)校正定容體積誤差和儀器誤差,同時(shí)采用基體匹配技術(shù),減少測(cè)試過程中基體效應(yīng)干擾。通過ICP-MS測(cè)定地質(zhì)樣品中的稀土元素,15種元素的標(biāo)準(zhǔn)曲線線性相關(guān)系數(shù)都在0.999 9以上,其具有操作簡(jiǎn)便、準(zhǔn)確性和精密度高、適用于大批量地質(zhì)樣品中稀土元素的測(cè)定。

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