大興安嶺南段道倫達壩銅鎢錫礦床成礦作用：來自鋯石和獨居石U-Pb和絹云母 40Ar-39Ar年齡的約束*

陳公正 武廣 李鐵剛 劉瑞麟,2 李睿華,2 李英雷,2 楊飛,2

1.中國地質科學院礦產資源研究所，自然資源部成礦作用與資源評價重點實驗室，北京 1000372.北京大學，造山帶與地殼演化教育部重點實驗室，北京 100871

大興安嶺南段位于中亞造山帶東段，地處古亞洲成礦域和濱西太平洋成礦域的交匯部位，構造演化復雜，成礦條件優(yōu)越，是中國北方重要的有色金屬礦產地(Wangetal.,2001;劉建明等,2004;毛景文等,2013;Ouyangetal.,2015)。長期以來，該區(qū)以盛產鉛鋅銀礦床聞名，而近年來，大興安嶺南段多處錫多金屬礦床的發(fā)現表明該區(qū)亦具有優(yōu)越的錫成礦條件和巨大的找礦潛力(Zhouetal.,2012;Zhaietal.,2017;陳公正等,2018a;劉瑞麟等,2018;Maoetal.,2019;Mietal.,2020)。前人的研究表明，該區(qū)錫多金屬礦床常賦存于前中生代地質體，特別是晚古生代地層和華力西期巖體之中(Zhouetal.,2012;Zhaietal.,2017;陳公正等,2018a;劉瑞麟等,2018)。鑒于本區(qū)錫多金屬礦床和成礦巖體之間復雜的空間關系，且由于以前缺少對錫多金屬礦床定年的有效方法，導致部分礦床的成礦時代爭議較大，如：白音諾爾礦床存在燕山期成礦(蔣斌斌等,2020)，印支期和燕山期兩期成礦(Jiangetal.,2017)的不同認識；邊家大院礦床有一期成礦(蔣昊原等,2020)和兩期疊加成礦的觀點(Zhaietal.,2017)；道倫達壩礦床存在燕山期成礦(陳公正等,2018a;張雪冰等,2021)，華力西期成礦(周振華等,2014;Fengetal.,2017)，燕山期和華力西期兩期成礦的爭議(李巖等,2020)。

道倫達壩礦床是一個以銅為主，共生鎢錫，伴生銀的銅鎢錫(銀)礦床，且四者的儲量均達到中型規(guī)模，明顯不同于大興安嶺南段以錫為主的多金屬礦床。前人對道倫達壩礦床的研究主要集中在成礦流體特征(徐佳佳等,2009;陳公正等,2018b)、成礦物質來源(陳公正等,2018b)以及對礦區(qū)華力西期前進場巖體成巖時代及地球化學特征的研究(徐佳佳等,2012;周振華等,2014;段明等,2016)。前人對該礦床亦開展了成礦年齡測試，但對成礦時代和成礦巖體歸屬仍有較大爭議。Fengetal.(2017)對道倫達壩礦床開展了黃銅礦和磁黃鐵礦的Rb-Sr定年，分別獲得282.7±1.7Ma的黃銅礦和283.0±2.6Ma的磁黃鐵礦Rb-Sr等時線年齡，認為該礦床形成于華力西晚期，成礦與前進場巖體有關；陳公正等(2018a)對道倫達壩礦床2件錫石開展LA-ICP-MS U-Pb測年，獲得了134.7～136.8Ma的錫石U-Pb年齡，認為該礦床形成于早白堊世，張家營子巖體為成礦巖體；張雪冰等(2021)對錫礦體中的石英開展了石英包裹體40Ar-39Ar測年，獲得了140.6±2.2Ma的年齡；李巖等(2020)在前人研究基礎上提出該礦床銅鎢礦化形成于華力西期，亦存在燕山期疊加的錫礦化事件。成礦時代的爭議嚴重制約了人們對道倫達壩礦床成礦作用的認識，亦影響了大興安嶺南段錫多金屬礦床找礦方向和區(qū)域成礦規(guī)律研究。Rb-Sr同位素體系容易被破壞，常受到假等時線的困擾(陳文等,2011)。獨居石化學性質穩(wěn)定，具有較高的U和Th含量，普通鉛含量相對較低，且其封閉溫度較高，可達700℃左右(Suzukietal.,1994)，是理想的U-Pb定年測試對象。鑒于此，本次對道倫達壩礦床的銅鎢礦體和銅礦體中的獨居石開展LA-ICP-MS U-Pb測年，對銅礦體蝕變帶中的絹云母開展40Ar-39Ar測年，并對礦區(qū)內的張家營子巖體開展LA-ICP-MS鋯石U-Pb測年，目的是查明道倫達壩礦床銅鎢礦體、銅礦體的形成時代，獲得張家營子巖體的年代學數據，厘定成巖成礦關系，揭示道倫達壩成礦系統(tǒng)的成礦作用，為大興安嶺南段錫多金屬礦床的找礦提供理論支撐，為區(qū)域成礦規(guī)律研究提供依據。

1 區(qū)域地質背景

研究區(qū)位于中亞造山帶東段(圖1a)。該區(qū)古生代構造受古亞洲洋的俯沖、增生和閉合控制(Chenetal.,2009;Yuanetal.,2016;Luetal.,2020)，在大興安嶺南段形成了多個NEE向的大型褶皺，如：米生廟復背斜和林西復向斜等；同時還形成了賀根山斷裂和西拉木倫斷裂等深大斷裂。中生代主要受蒙古-鄂霍茨克洋和古太平洋構造體制控制(Cognéetal.,2005;Wangetal.,2012;Xuetal.,2013;Zhou and Li,2017)，在此期間形成了NE-NNE向斷裂，如：大興安嶺主脊斷裂、大興安嶺西坡斷裂和嫩江-八里罕斷裂等。這些斷裂疊加在前中生代構造之上，構成了網格狀構造格架。

圖1 大興安嶺南段大地構造位置圖(a,據Ge et al.,2007修改)、大興安嶺南段西坡地質圖(b,地質底圖據徐志剛等,2008修編)及道倫達壩地區(qū)地質圖(c,據陳公正等,2018a修改)錫多金屬礦床編號：1-白音查干東山；2-毛登-小孤山；3-查木罕；4-維拉斯托；5-安樂；6-道倫達壩；7-黃崗；8-老盤道背后；9-東山灣；10-寶蓋溝；11-白音諾爾；12-浩布高；13-敖腦達壩；14-莫古吐；15-邊家大院；16-大井Fig.1 Geotectonic location of the southern Great Xing’an Range (a,modified after Ge et al.,2007) showing main geotectonic units,simplified geological map of the west slope of the southern Great Xing’an Range (b,modified after Xu et al.,2008) showing locations of major Sn-polymetallic and Sn-bearing polymetallic deposits,and geological map of the Daolundaba area (c,modified after Chen et al.,2018a)Names of numbered Sn-polymetallic deposits:1-Baiyinchagandongshan;2-Maodeng-Xiaogushan;3-Chamuhan;4-Weilasituo;5-Anle;6-Daolundaba;7-Huanggang;8-Laopandaobeihou;9-Dongshanwan;10-Baogaigou;11-Baiyinnuoer;12-Haobugao;13-Aonaodaba;14-Mogutu;15-Bianjiadayuan;16-Dajing

道倫達壩銅鎢錫礦床位于大興安嶺南段西坡。區(qū)域上出露的地層主要有中元古界、下古生界、上古生界、侏羅系-白堊系和新生界(圖1b)。中元古界寶音圖群(亦稱錫林郭勒雜巖)主要出露于米生廟復背斜核部，呈NEE向展布，巖性以斜長角閃片麻巖和黑云斜長片麻巖為主(葛夢春等,2011;于洋等,2012)。下古生界呈NEE向零星分布于錫林浩特南部地區(qū)，為一套海相火山巖、碎屑巖、碳酸鹽巖建造。該區(qū)的上古生界包括上石炭統(tǒng)和二疊系，呈NEE向廣泛分布于研究區(qū)，其中，上石炭統(tǒng)為一套海相碎屑巖、碳酸鹽巖建造，巖性以海相粉砂巖、雜砂巖和火山碎屑巖為主；下-中二疊統(tǒng)由海相火山巖、碎屑巖和碳酸鹽巖組成；上二疊統(tǒng)為陸相碎屑巖。侏羅系-白堊系主要為中生代陸相火山巖-火山碎屑巖。該區(qū)的新生界由新近紀玄武巖和第四系沖積層及風成砂土組成(內蒙古自治區(qū)地質礦產局,1991)。大興安嶺南段的斷裂構造發(fā)育，主要有晚古生代的NEE向的二連-賀根山斷裂、近EW向的西拉木倫斷裂、NEE-NE向的達青牧場斷裂；中生代斷裂呈NE-NNE向，如：大興安嶺主脊斷裂。褶皺構造主要表現為晚古生代期間形成的NEE向的米生廟復背斜和林西復向斜。大興安嶺南段的侵入巖主要包括華力西期輝長巖和花崗巖類、印支期花崗巖類和燕山期花崗巖。華力西期輝長巖零星分布于賀根山斷裂兩側和錫林浩特南部地區(qū)，形成年齡介于321～354Ma之間(Jianetal.,2012;董金元,2014;Songetal.,2015;Zhangetal.,2015)。華力西期花崗巖類主要分布于米生廟復背斜核部，呈NEE向的巖基產出，包括華力西中期和華力西晚期侵入巖，其中，前者主要巖石類型為角閃閃長巖、石英閃長巖、英云閃長巖和花崗閃長巖，形成年齡主要在305～320Ma之間(劉建峰等,2009;劉翼飛,2009;薛懷民等,2010;Wuetal.,2011a)；后者巖石類型主要為二長花崗巖和黑云母花崗巖，另有少量花崗閃長巖和石英閃長巖，成巖年齡在287～251Ma(Shietal.,2004;鮑慶中等,2007;Wuetal.,2011a)。印支期花崗巖類主要出露在米生廟復背斜東段和西拉木倫斷裂北側，呈巖株或巖基產出，主要巖石類型為角閃堿長花崗巖、二云母花崗巖、黑云母花崗閃長巖和花崗閃長斑巖，成巖年齡集中在248～216Ma(葛文春等,2005;李錦軼等,2007;劉偉等,2007;Wuetal.,2011a;李睿華,2019)。燕山期花崗巖廣泛分布，呈巖株和巖基產出，形成年齡主要集中于125～145Ma(Wuetal.,2011a;陳公正等,2018a;劉瑞麟等,2018;李睿華,2019)，與區(qū)內錫多金屬成礦關系密切(圖1b)。

道倫達壩地區(qū)主要出露中元古界寶音圖群變質巖，上石炭統(tǒng)海相碎屑巖和碳酸鹽巖，下-中二疊統(tǒng)海相碎屑巖和少量的碳酸鹽巖及上二疊統(tǒng)陸相碎屑巖，上侏羅統(tǒng)-下白堊統(tǒng)火山巖和火山碎屑巖，第四系沖積層及風成砂土(圖1c)。道倫達壩地區(qū)位于米生廟復背斜的南東翼，區(qū)內表現為3條NE向展布的擠壓破碎帶。復背斜和斷裂以NEE-NE向為主，NW向斷裂及近EW向斷裂也較發(fā)育，構成了該區(qū)近網格狀的構造格局。侵入巖漿活動主要發(fā)生在華力西中-晚期和燕山期，呈巖基或巖株狀分布(圖1c)。華力西中期侵入巖包括輝長巖和石英閃長巖，呈巖株分布于礦區(qū)的西北側；華力西晚期侵入巖主要為黑云母二長花崗巖和黑云母花崗巖，主要分布于道倫達壩礦區(qū)和礦區(qū)的南側，該期巖體侵入中元古界寶音圖群和下二疊統(tǒng)壽山溝組(圖1c)。前人對道倫達壩地區(qū)的黑云母二長花崗巖和黑云母花崗巖進行了鋯石U-Pb測年，獲得了約280Ma的年齡(徐佳佳等,2012;周振華等,2014)。燕山期花崗巖主要出露于礦區(qū)東南側，巖性以細粒花崗巖和似斑狀花崗巖為主，該巖體的分異程度較高，具有高分異花崗巖特征(陳公正,2018)。

2 道倫達壩礦床地質特征

道倫達壩銅鎢錫礦床位于內蒙古西烏珠穆沁旗境內，行政區(qū)劃隸屬達青蘇木道倫達壩嘎查(圖1b中的6號礦床)，礦區(qū)地理坐標：44°13′46″～44°15′52″N、117°57′37″～118°00′23″E。該礦床目前控制的銅金屬量為18.81萬噸，平均品位0.86%；三氧化鎢金屬量為3.86萬噸，平均品位0.36%；錫金屬量3.24萬噸，平均品位0.46%；伴生銀金屬量618.70噸，平均品位22.12g/t(陳公正等,2018a)。

道倫達壩礦區(qū)出露的地層為中元古界寶音圖群、下二疊統(tǒng)壽山溝組和第四系(圖2a)。寶音圖群主要巖性為黑云母片麻巖和斜長角閃片麻巖；壽山溝組主要巖性為粉砂巖和粉砂質板巖。礦區(qū)受米生廟復背斜上的NE向斷裂破碎帶控制。侵入巖僅出露華力西晚期黑云母花崗巖。礦區(qū)被劃分為北區(qū)、中區(qū)、南區(qū)和東區(qū)，共圈定76條礦帶，包括136條礦體，幾乎均為隱伏礦體。道倫達壩礦床發(fā)育銅礦體、鎢礦體、錫礦體、銅鎢礦體、銅錫礦體、鎢錫礦體和銅鎢錫礦體，成礦有明顯分帶性，銅礦體多產出于北區(qū)，銅鎢礦體常見于中區(qū)，錫礦體主要產于南區(qū)，鎢礦體多產出于東區(qū)。礦體均受斷裂控制，呈脈狀產出于壽山溝組和華力西晚期黑云母花崗巖中的構造破碎帶中，多數礦體呈NE走向，少數礦體呈NNE向、NNW向及近EW向。礦脈在走向和傾向上多呈舒緩波狀，分枝復合、尖滅再現較為明顯。礦體與圍巖界線不明顯，常通過分析品位圈定礦體。10號礦體為礦區(qū)最典型的銅礦體，主要賦存于壽山溝組地層之中，礦體延伸深度為363m，長度約781m，厚度在0.2～13.5m之間，走向在27°～48°之間，傾角變化于10°～50°之間(圖2b)。

圖2 道倫達壩礦床地質圖(a)和A-A′勘探線剖面圖(b)(據陳公正等,2018b修改)Fig.2 Geoglogical map (a) and geological cross-section along the exploration line A-A′ (b) of the Daolundaba deposit (modified after Chen et al.,2018b)

道倫達壩礦床主要礦石礦物為黃銅礦、黑鎢礦、錫石、磁黃鐵礦、黃鐵礦和毒砂(圖3a-d,f-h)，其次是黝錫礦、閃鋅礦、白鎢礦及少量自然銀、輝銀礦和自然鉍；脈石礦物以石英和螢石為主(圖3a,b,d,g,h)，亦有少量方解石、白云母、絹云母、電氣石、獨居石、磷灰石(圖3e,h,i)。黑鎢礦呈團塊狀、粒狀產于螢石和蝕變砂板巖中，形成鎢礦石、銅鎢礦石(圖3a,c)，與黃銅礦、毒砂、磁黃鐵礦一起構成銅鎢礦石(圖3d)；錫石多呈他形粒狀結構，黝錫礦多呈環(huán)帶狀包裹錫石(圖3b)；毒砂常具自形-半自形粒狀結構(圖3b)及壓碎結構(圖3d)；黃銅礦、磁黃鐵礦及閃鋅礦常呈他形粒狀結構(圖3d,g)。礦石常見浸染狀、細脈浸染狀構造(圖3a,c)和角礫狀構造(圖3f)，亦見少量的團塊狀構造(圖3i)。道倫達壩礦床圍巖蝕變較為發(fā)育，蝕變帶沿礦脈兩側分布(圖2b)，蝕變類型主要為硅化和螢石化(圖4a-e)，及少量絹云母化、白云母化(圖4f-h)、碳酸鹽化(圖4i)、高嶺土化和電氣石化。其中，硅化和螢石化與礦化關系最為密切。絹云母化及白云母化常見于蝕變黑云母花崗巖中(圖4f-h)，碳酸鹽化見于IV階段礦體的圍巖中(圖4i)。

圖3 道倫達壩礦床典型礦石照片(a)Ⅰ階段鎢礦石中的黑鎢礦與螢石共生；(b)Ⅰ階段錫礦石中黝錫礦生長于錫石外圍，被Ⅱ階段的毒砂穿插；(c)Ⅱ階段銅鎢礦石中的黑鎢礦和黃銅礦；(d)Ⅱ階段銅鎢礦石中的黑鎢礦、黃銅礦、磁黃鐵礦、毒砂，毒砂呈壓碎結構；(e)與Ⅱ階段銅鎢礦石共生的獨居石和磷灰石(BSE圖像)；(f)Ⅲ階段角礫狀銅礦石；(g)Ⅲ階段銅礦石中的黃銅礦、磁黃鐵礦、閃鋅礦；(h)Ⅲ階段銅礦石中的黃銅礦、毒砂、黃鐵礦、獨居石和螢石；(i)Ⅳ階段方解石脈，發(fā)育浸染狀黃鐵礦，并包含Ⅲ階段的黃銅礦角礫.Ap-磷灰石；Apy-毒砂；Cal-方解石；Cp-黃銅礦；Cst-錫石；Fl-螢石；Mnz-獨居石；Po-磁黃鐵礦；Py-黃鐵礦；Q-石英；Sl-板巖；Sp-閃鋅礦；St-黝錫礦；Wol-黑鎢礦Fig.3 Representative photos of ores in the Daolundaba deposit(a) coexisting wolframite and fluorite in W ores of the stage Ⅰ;(b) Sn ores of the stage Ⅰ,stannite growing around cassiterite,and cassiterite and stannite cut by arsenopyrite of the stage Ⅱ;(c) wolframite and chalcopyrite in Cu-W ores of the stage Ⅱ;(d) wolframite,chalcopyrite,pyrrhotite,and arsenopyrite in Cu-W ores of the stage Ⅱ,and arsenopyrite developing a crushing texture;(e) monazite and apatite (BSE) associated with Cu-W ores of the stage Ⅱ;(f) breccia Cu ores of the stage Ⅲ,broken slate breccia cemented by chalcopyrite and pyrrhotite;(g) chalcopyrite,pyrrhotite,and sphalerite in Cu ores of the stage Ⅱ;(h) coexisting chalcopyrite,arsenopyrite,pyrite,monazite,and fluorite in Cu ores of the stage Ⅱ;(i) calcite vein of the stage Ⅳ with disseminated pyrite,and containing Cu mineralized slate breccia of the stage Ⅲ.Ap-apatite;Apy-arsenopyrite;Cal-calcite;Cp-chalcopyrite;Cst-cassiterite;Fl-fluorite;Mnz-monazite;Po-pyrrhotite;Py-pyrite;Q-quartz;Sl-slate;Sp-sphalerite;St-stannite;Wol-wolframite

圖4 道倫達壩礦床圍巖蝕變典型照片(a、b)硅化板巖；(c-e)螢石化蝕變巖；(f-h)黃鐵絹英巖化黑云母花崗巖；(i)碳酸鹽化及碳酸鹽脈.Ms-白云母；Ser-絹云母Fig.4 Representative photos of wall-rock alteration in the Daolundaba deposit(a,b) silicified slate;(c-e) fluoritized altered rocks;(f-h) biotite granite with silicification,sericitization,and pyritization;(i) carbonatization and calcite vein.Ms-muscovite;Ser-sericite

結合野外觀察和室內光薄片鑒定結果，將道倫達壩礦床的成礦過程劃分為4個階段：(1)石英-螢石-白云母-電氣石-錫石-黑鎢礦階段(Ⅰ階段)，該階段以錫石和黑鎢礦的出現為特征，是錫礦化的主要階段，金屬礦物以錫石為主，黑鎢礦次之，亦有少量黝錫礦、白鎢礦和毒砂，脈石礦物以石英為主，含少量螢石，亦可見白云母和電氣石；(2)石英-螢石-黑鎢礦-黃銅礦-毒砂-磁黃鐵礦階段(Ⅱ階段)，該階段為鎢礦化的主要階段，以大量黑鎢礦和黃銅礦的共存為特征，亦有少量毒砂、磁黃鐵礦，另可見少量白鎢礦、鐵閃鋅礦和黝錫礦，脈石礦物以石英和螢石為主；(3)石英-螢石-黃銅礦-黃鐵礦-磁黃鐵礦-銀礦物階段(Ⅲ階段)，該階段以黃銅礦的大量發(fā)育和黑鎢礦的消失為特征，為銅礦化的主要階段，該階段金屬礦物主要為黃銅礦、黃鐵礦和磁黃鐵礦，亦有少量黝銅礦、閃鋅礦、輝銀礦等，脈石礦物以石英和螢石為主；(4)方解石-螢石-黃鐵礦階段(Ⅳ階段)，該階段含礦性差，不構成工業(yè)礦體。

例如，某小組想利用不同濃度的蔗糖溶液探究“洋蔥鱗片葉外表皮細胞的細胞液濃度”。該小組匯報完實驗設計后，很快有學生提出意見和建議：（1）教材實驗為定性實驗，此實驗為定量實驗，不適合采用教材的處理方式。（2）不應用同一片材料多次依次滴加不同濃度的蔗糖溶液，而應選同一部位相同位置的多片材料，分別滴加不同濃度的蔗糖溶液觀察質壁分離狀態(tài)，清水一組作為對照。（3）蔗糖溶液的濃度要換算成物質的量濃度，因為滲透壓大小跟溶質的分子數量有關。經過一輪實驗設計的匯報和修正完善后，每個小組對自的己實驗課題有了更深刻的認識，也同時經歷了多個實驗設計的思維訓練。

3 樣品和分析方法

本次采集1件細?；◢弾r樣品(DW3-9)用于LA-ICP-MS鋯石U-Pb定年。采樣點位于張家營子巖體西部(圖1c)。巖石風化面呈黃褐色，新鮮面為淺黃白色，具細?；◢徑Y構(圖5)。采集3件礦石樣品(DL2、D8-2和DX8)用于LA-ICP-MS獨居石U-Pb定年。其中樣品DL2采自1162中段10號銅鎢礦體(圖2b)，為銅鎢礦石(圖3c)；樣品D8-2采自1012中段16號銅鎢礦體(圖2b)，亦為銅鎢礦石(圖3d)；樣品DX8采自1162m中段8號銅礦體(圖2b)，為銅礦石(圖3g,h)。除了獨居石，銅鎢礦石中還可見磷灰石(圖3e)。用于絹云母40Ar-39Ar定年的樣品D13采自1058m中段8號銅礦體附近的蝕變帶(圖2b)，為黃鐵絹英巖化黑云母花崗巖(圖4f-h)。

圖5 張家營子巖體細粒花崗巖照片Kf-鉀長石Fig.5 Representative photo and microphoto of fine-grained granite from the Zhangjiayingzi intrusionKf-potash feldspar

3.1 LA-ICP-MS鋯石U-Pb定年

鋯石在河北省廊坊區(qū)域地質調查院進行分選，先將樣品進行粗碎，然后采用重力和磁選方法分選，將粉碎后的樣品分粒級進行淘洗，并在雙目鏡下挑選出鋯石。鋯石制靶和照相在北京鋯年領航科技有限公司進行，將鋯石置于環(huán)氧樹脂中，磨制約一半大小，使鋯石內部暴露，并進行陰極發(fā)光(CL)、透射光和反射光拍照。鋯石U-Pb分析在北京科薈測試技術有限公司利用激光燒蝕多接收等離子體質譜儀(LA-ICP-MS)完成，采用美國ESI公司生產的NEW WAVE 193nm FX ArF準分子激光器搭配一臺美國Thermo Fisher公司生產的NEPUNE PLUS。測試過程中，激光剝蝕束斑直徑為30μm，頻率為10Hz，能量密度約為2.5J/cm2，并以氦氣作為剝蝕物質載氣。使用ICPMSdatacal進行數據的處理與年齡計算(Liuetal.,2010)，用Isoplot 3.0程序繪制鋯石年齡諧和圖以及直方圖(Ludwig,2003)。單個點的分析誤差是1σ水平，整體年齡誤差在2σ水平上是95%。

3.2 LA-ICP-MS獨居石U-Pb定年

獨居石在河北省廊坊市地科勘探有限責任公司進行挑選，先將樣品進行粗碎，然后采用重力和磁選方法分選，將粉碎后的樣品分粒級進行淘洗，并在雙目鏡下挑選出獨居石。獨居石制靶及背散射電子(BSE)圖像拍照在北京鋯年領航科技有限公司進行。LA-ICP-MS獨居石U-Pb分析在北京科薈測試技術有限公司完成，測試儀器為美國ESI公司生產的NEW WAVE 193nm FX ArF準分子激光器搭配一臺美國Thermo Fisher公司生產的NEPUNE PLUS。測試的激光束斑直徑為20μm，頻率為5Hz，測試時選擇晶形較好、裂隙和包裹體發(fā)育較少的顆粒以降低普通鉛的影響。使用ICPMSdatacal進行數據的處理與年齡計算(Liuetal.,2010)，用Isoplot 3.0程序繪制獨居石年齡諧和圖以及直方圖(Ludwig,2003)。單個點的分析誤差是1σ水平，整體年齡誤差在2σ水平上是95%。

3.3 絹云母40Ar-39Ar定年

絹云母挑選在廊坊誠信地質服務公司完成，絹云母較為細小，難以挑選出純凈的絹云母，因此本次采用反選的方法，將樣品粉碎后挑選出金屬硫化物及石英等礦物，剩余樣品即為純凈的絹云母。40Ar-39Ar同位素定年在核工業(yè)北京地質研究院進行。被分析的絹云母樣品經過選純(純度>99%)和超聲波清洗。清洗后的樣品被封進石英瓶中送核反應堆接受中子照射，樣品照射在中國原子能科學研究院的“游泳池堆”中進行，使用H8孔道，中子流密度約為6.0×1012n/cm2·S，照射總時間為3064分鐘，積分中子通量為1.10×1018n/cm2。同期接受中子照射的還有用作監(jiān)控樣的標準樣ZBH-25黑云母國內標樣，其標準年齡為132.7Ma，K含量為7.6%。樣品的階段升溫加熱使用電子轟擊爐，每一個階段加熱30分鐘，凈化30分鐘。質譜分析是在MM-1200B質譜計上進行的，每個峰值均采集8組數據。所有的數據在回歸到時間零點值后再進行質量歧視校正、大氣氬校正、空白校正和干擾元素同位素校正。系統(tǒng)空白水平：m/e=40、39、37、36分別小于6×10-15mol、4×10-16mol、8×10-17mol和2×10-17mol。中子照射過程中所產生的干擾同位素校正系數通過分析照射過的K2SO4和CaF2來獲得，其值為：(36Ar/37Ar0)Ca=0.0002389；(40Ar/39Ar)K=0.004782；(39Ar/37Ar0)Ca=0.000806。37Ar經過放射性衰變校正，40K衰變常數=5.543×10-10a-1，坪年齡誤差以2σ給出。用ISOPLOT程序計算正、反等時線(Ludwig,2003)。詳細實驗流程見陳文等(2006)。

4 測試結果

4.1 LA-ICP-MS鋯石U-Pb定年

張家營子巖體細?；◢弾r樣品DW3-9中的19粒鋯石U-Pb分析點位和CL圖像見圖6，其分析結果見表1。

圖6 張家營子巖體細?；◢弾r鋯石陰極發(fā)光圖Fig.6 Representative cathodoluminescence (CL) images of zircon crystals from fine-grained granite of the Zhangjiayingzi intrusion,showing U-Pb analytical spots and corresponding ages

表1 張家營子巖體細?；◢弾r(DW3-9)LA-ICP-MS鋯石U-Pb分析結果Table 1 LA-ICP-MS zircon U-Pb data for the fine-grained granite (Sample DW3-9) from the Zhangjiayingzi intrusion

該樣品中的鋯石呈無色-淺黃色。鋯石陰極發(fā)光圖像顯示，絕大多數鋯石的晶體形態(tài)較好，主要呈單錐或雙錐狀，多數鋯石具生長韻律環(huán)帶(圖6)，表明其為巖漿成因。19粒鋯石的Th和U含量分別介于186×10-6～944×10-6和283×10-6～1358×10-6，Th/U比值介于0.48～0.83之間，亦表明其為巖漿成因(Pupin,1980)。其206Pb/238U年齡的加權平均值為136.1±0.4Ma(MSWD=1.20；圖7)，表明張家營子巖體形成于約136Ma。

圖7 張家營子巖體細?；◢弾r鋯石U-Pb年齡諧和圖(a)及加權平均年齡(b)Fig.7 Zircon U-Pb concordia diagram (a) and age histogram (b) for the fine-grained granite of the Zhangjiayingzi intrusion

4.2 LA-ICP-MS獨居石U-Pb定年

獨居石樣品DX8、DL2和D8-2的U-Pb分析點位和BSE圖像見圖8，測試結果見表2。

圖8 道倫達壩礦床獨居石背散射圖Fig.8 Representative backscattered electron (BSE) images of monazite crystals from the Daolundaba deposit,showing U-Pb analytical spots and corresponding ages

表2 道倫達壩礦床LA-ICP-MS獨居石U-Pb定年數據(樣品DL2、D8-2和DX8)Table 2 LA-ICP-MS monazite U-Pb dating data of the Daolundaba deposit (samples DL-2,D8-2 and DX8)

道倫達壩礦床礦石中的獨居石多呈不規(guī)則粒狀，長30～200μm，富含Th(2304×10-6～119436×10-6)和U(966×10-6～21109×10-6)，Pb含量相對較低(48×10-6～30968×10-6)。樣品DL2中15粒獨居石的206Pb/238U年齡的加權平均值為136.0±2.3Ma(MSWD=1.4；圖9a,b)；樣品D8-2中11粒獨居石的206Pb/238U年齡加權平均值為135.1±2.2Ma(MSWD=1.1；圖9c,d)；樣品DX8中15粒獨居石的206Pb/238U年齡加權平均值為134.7±2.8Ma(MSWD=1.4；圖9e,f)。綜上，道倫達壩礦床銅鎢礦體和銅礦體形成于134.7～136.0Ma。

圖9 道倫達壩礦床獨居石U-Pb年齡諧和圖(a、c、e)及加權平均年齡(b、d、f)Fig.9 Monazite U-Pb concordia diagrams (a,c,e) and age histograms (b,d,f) of the Daolundaba deposit

4.3 絹云母40Ar-39Ar定年

道倫達壩礦床絹云母樣品D13的10個階段的加熱分析結果列于表3?？倸怏w年齡為140.4±0.6Ma，其中800～1000℃的5個溫度階段組成了一個平坦的年齡坪，坪年齡為138.8±0.7Ma(MSWD=3.0)，對應了71.45%的39Ar析出量(圖10a)，相應的39Ar/36Ar-40Ar/39Ar等時線年齡為140.0±1.1Ma (MSWD=2.5，圖10b)。40Ar/36Ar初始比值為234±45，低于現代大氣氬比值(295.5；Nier,1950)，表明其發(fā)生了微量放射性氬丟失，等時線年齡更接近絹云母的形成年齡。鑒于本次獲得的絹云母坪年齡與等時線年齡在誤差范圍內基本一致，因此道倫達壩礦床第三成礦階段的銅礦體形成于138.8～140.0Ma之間。

圖10 道倫達壩礦床絹云母40Ar-39Ar坪年齡(a)和等時線年齡(b)Fig.10 Sericite 40Ar-39Ar plateau age (a) and isochron age (b) of the Daolundaba deposit

表3 道倫達壩礦床蝕變礦物絹云母樣品(樣品D13)40Ar-39Ar階段升溫加熱分析數據Table 3 40Ar-39Ar stepwise heating data for sericite (Sample D13) from the Daolundaba deposit

5 討論

5.1 成巖成礦時代

道倫達壩地區(qū)主要發(fā)育前進場巖體和張家營子巖體。徐佳佳等(2012)報道了273～278Ma的前進場巖體黑云母花崗巖的LA-ICP-MS鋯石U-Pb年齡；周振華等(2014)報道了292～293Ma的前進場巖體黑云母花崗巖的LA-ICP-MS鋯石U-Pb年齡。道倫達壩礦床的礦體賦存于二疊系壽山溝組地層和華力西晚期前進場巖體內的構造破碎帶中，前進場巖體與礦體空間上的緊密關系加之精確定年方法的缺乏使前人多認為道倫達壩礦床成礦與該巖體有關(徐佳佳等,2012;周振華等,2014)，并根據前進場巖體的形成時代認為道倫達壩礦床亦形成于華力西期(徐佳佳等,2009,2012;周振華等,2014;張雪冰,2017)。前人對成礦時代進行了研究，但爭議較大：Fengetal.(2017)對道倫達壩礦床中的黃銅礦和磁黃鐵礦開展了Rb-Sr測年，獲得5件黃銅礦和5件磁黃鐵礦的等時線年齡在282.7～283.0Ma之間，與前進場巖體形成時代基本一致，并據此認為前進場巖體為道倫達壩礦床成礦巖體；陳公正等(2018a)對道倫達壩礦床第一成礦階段錫礦體中的錫石開展了LA-ICP-MS U-Pb測年，獲得了135～137Ma的年齡，并認為道倫達壩礦床形成于早白堊世；張雪冰等(2021)對道倫達壩錫礦體中的石英開展包裹體40Ar-39Ar定年，獲得了140.6±2.2Ma的年齡；李巖等(2020)指出，道倫達壩礦床存在早白堊世的錫礦化事件，但銅鎢礦化與前進場巖體有關，形成于華力西期。以往的研究表明，Rb-Sr同位素體系容易被破壞，常受到假等時線的困擾(陳文等,2011)。

本次測試獲得張家營子巖體細粒花崗巖的鋯石U-Pb年齡為136.1±0.4Ma；與銅鎢礦體共生的2件獨居石樣品的U-Pb年齡分別為136.0±2.3Ma和135.1±2.2Ma；與銅礦體共生的1件獨居石樣品的U-Pb年齡為134.7±2.8Ma；與銅礦體關系密切的1件蝕變絹云母樣品的40Ar-39Ar年齡為138.8～140.0Ma。野外考察發(fā)現，道倫達壩礦床雖然空間上與前進場巖體相近，但是礦體兩側的黑云母花崗巖均發(fā)生了強烈蝕變，蝕變帶沿礦體呈明顯的帶狀分布(圖2b)，而遠離礦體的巖石面貌新鮮。Yuanetal.(2018)對華南W-Sn礦床研究表明，在很多情況下，賦礦巖體與成礦并無關聯，真正的成礦巖體可能隱伏于深部或出露于礦區(qū)外圍。這些事實暗示前進場巖體更可能作為賦礦圍巖存在，而非成礦巖體。此外，前人對道倫達壩礦床的硫化物開展了Pb同位素測試，硫化物Pb同位素組成與中生代巖體一致，明顯不同于該地區(qū)的晚古生代巖體的Pb同位素組成，亦表明道倫達壩礦床與前進場巖體并無成因聯系(陳公正等,2018b)。綜上，我們認為道倫達壩礦床的銅鎢礦體、銅礦體均形成于早白堊世，該礦床的銅鎢錫礦化屬于同一個成礦系統(tǒng)，成礦與早白堊世花崗質巖漿活動有密切的成因關系。

大興安嶺南段發(fā)育的錫多金屬礦床多呈NE向沿米生廟復背斜分布，礦床聚集區(qū)域大面積出露晚古生代地層及華力西期巖體，賦礦圍巖常為前中生代地質體，但已有的研究表明幾乎所有的錫多金屬礦床均形成于晚侏羅世-早白堊世，特別是早白堊世。如：維拉斯托礦床的礦體賦存在中元古界寶音圖群和石炭紀石英閃長巖中，但其LA-ICP-MS錫石U-Pb年齡為136.6±6Ma(劉瑞麟,2018)；白音查干東山礦床主要產于二疊系大石寨組地層中，但其LA-ICP-MS錫石U-Pb年齡為134±15Ma(李睿華,2019)；拜仁達壩礦床的賦礦圍巖為中元古界寶音圖群，但其成礦相關的絹云母和白云母40Ar-39Ar年齡分別為133.5Ma(劉翼飛,2009)和135Ma(常勇和賴勇,2010)。礦床及侵入巖可以作為地球動力學演化的標志(Maoetal.,2021)，大興安嶺南段侵入巖和錫多金屬礦床的形成年齡見表4和圖11。表4和圖11顯示，侵入巖主要形成于4個時期：晚石炭世、早二疊世、早-中三疊世和晚侏羅世-早白堊世，尤以早白堊世巖漿活動最強烈(圖11a)，這4個時期分別對應了古亞洲洋的俯沖、賀根山洋的閉合、古亞洲洋的閉合(Luetal.,2020)和古太平洋板塊的俯沖后撤或俯沖角度變化(Wuetal.,2002;Liuetal.,2005;Wangetal.,2012)。錫多金屬礦床的成礦時代集中于130～150Ma之間，且以早白堊世為主(圖11b)。我們本次研究結果和前人獲得的成巖成礦年齡表明，雖然大興安嶺南段存在多期巖漿活動，但錫多金屬礦床集中形成于早白堊世，成礦與晚侏羅世-早白堊世，特別是早白堊世的花崗質巖漿活動有關。

表4 大興安嶺南段主要錫多金屬礦床成巖成礦時代Table 4 Ages of major Sn-polymetallic deposits and ore-related intrusions in the southern Great Xing’an Range

圖11 大興安嶺南段巖漿侵入時代(a)和主要的錫多金屬礦床成礦時代(b)直方圖侵入巖年齡數據引自王國政(1997)、王一先和趙振華(1997)、Shi et al.(2004)、葛文春等(2005)、Zhu et al.(2006)、鮑慶中等(2007)、劉翼飛(2009)、劉建峰等(2009)、薛懷民等(2010)、張曉靜等(2010)、周振華等(2010)、江思宏等(2011a，b)、Wu et al.(2011a,b)、郭志軍等(2012)、Zhou et al.(2012)、Ma et al.(2013)、阮班曉等(2013)、Shu et al.(2013a,b)、許文良等(2013)、Zhai et al.(2014)、Ruan et al.(2015)、王承洋(2015)、顧玉超等(2017)、Zhai et al.(2017)、劉瑞麟(2018)、Liu et al.(2018)、李睿華(2019)、Mi et al.(2020)及本文.成礦年齡數據引自艾永富和張曉輝(1996)、Ishiyama et al.(2001)、王國政(2002)、劉翼飛(2009)、潘小菲等(2009)、常勇和賴勇(2010)、周振華等(2010)、翟德高等(2012)、王明艷和何玲(2013)、廖震等(2014)、萬多等(2014)、王承洋(2015)、Zhai et al.(2017)、陳公正等(2018a)、劉瑞麟(2018)、劉瑞麟等(2018)、Liu et al.(2018)、李睿華(2019)、Wang et al.(2019a)及本文Fig.11 Age histograms for intrusions (a) and major Sn-polymetallic ore deposits (b) in the southern Great Xing’an Range

5.2 道倫達壩礦床成礦作用

張家營子巖體具有高硅(73.73%～76.61%)、富堿(6.96%～8.6%)，貧鐵、鎂、鈣的特征，微量元素以富集Rb、Th、U、K，強烈虧損Ba、Sr、P、Eu和Ti等元素為特征，稀土總量低，Eu負異常強(0.01～0.25)，輕重稀土分餾不明顯，稀土配分曲線呈“海鷗”式，具有明顯的稀土元素四分組效應(陳公正,2018)。前進場巖體中SiO2含量為65.42%～67.41%，CaO含量在1.35%～2.22%之間，TiO2含量在0.55%～0.70%，Mg#值為36～44，稀土配分曲線呈右傾式，具有中等Eu負異常(周振華等,2014)。相比于張家營子巖體，前進場巖體具有貧硅、高CaO和TiO2含量和高Mg#值的特點。地球化學特征表明張家營子巖體為高分異花崗巖，而前進場巖體的分異程度較低。

盡管對與錫多金屬礦床成礦相關的巖體成因類型仍有不同認識(Blevin and Chappell,1995;Romer and Kroner,2015,2016;Zhaoetal.,2018)，但是多數研究者認為花崗質巖漿的結晶分異在錫多金屬礦床形成過程中起著重要的作用(Lehmann,1990;Singh and Singh,2001;Neiva,2002;Breiter,2012;Fogliataetal.,2012;Teixeiraetal.,2012;Yuanetal.,2018)。在大興安嶺南段，白音查干東山超大型Sn-Ag多金屬礦床與高分異的含電氣石花崗斑巖和花崗斑巖有關(李睿華,2019)；維拉斯托大型稀有金屬-錫多金屬礦床成礦與高分異的斑狀細粒堿長花崗巖有關(劉瑞麟等,2018)。在華南地區(qū)，許多錫鎢多金屬礦床的成礦巖體亦為高分異花崗巖，如個舊大型錫多金屬礦床(Cheng and Mao,2010;Chengetal.,2013)、大廠大型錫多金屬礦床(Wangetal.,2019b)、以及西華山和大湖塘鎢礦床(Guoetal.,2012;Yangetal.,2013;Huang and Jiang,2014;Maoetal.,2015)。泰國北部的Sn-W成礦作用被認為與高分異的昆坦巖基有關(Yokartetal.,2003)；歐洲厄爾士山脈中部和葡萄牙北部的錫鎢礦床(Neiva,2002;Breiter,2012)、印度巴爾達地區(qū)的鎢礦床(Singh and Singh,2001)成因都與高分異花崗巖有關。張家營子巖體屬于高分異花崗巖，且成巖年齡與道倫大壩礦床的成礦年齡在誤差范圍內一致，暗示其可能與該礦床的成礦作用有成因聯系。但目前出露的張家營子巖體距道倫大壩礦床約10km，前人的研究表明錫多金屬礦床的成礦巖體常隱伏于礦床的深部(陳公正,2018;劉瑞麟,2018;Yuanetal.,2018)，因此，我們推斷，道倫達壩礦床真正的成礦巖體仍然隱伏在道倫達壩礦床深部，其與張家營子巖體具有相同的成巖時代和相似的地球化學特征。

綜上，富F、Cl等揮發(fā)分的高分異花崗巖對Sn、W的成礦有重要意義，暗示道倫達壩礦床的成礦作用與早白堊世高分異花崗巖有密切的成因聯系。

6 結論

(1)道倫達壩地區(qū)的張家營子巖體LA-ICP-MS鋯石U-Pb年齡為136.1±0.4Ma，為早白堊世巖漿活動的產物。

(2)道倫達壩礦床LA-ICP-MS獨居石U-Pb年齡為134.7～136.0Ma，絹云母40Ar-39Ar年齡為138.8～140.0Ma，表明道倫達壩礦床銅鎢礦化和銅礦化均形成于早白堊世。

(3)道倫達壩銅鎢錫礦床的成礦作用與礦區(qū)內隱伏的早白堊世花崗巖有密切的成因聯系，花崗質巖漿的分離結晶在道倫達壩礦床的形成過程中起到了重要作用。

致謝野外工作得到了內蒙古銀鑫礦業(yè)有限公司各級領導的大力支持；內蒙古自治區(qū)地質調查院張彤、章培春、李雪嬌、趙靜、閆潔、張婷婷和魏雅玲參加了部分野外工作；二位審稿人提出了寶貴的修改意見。在此一并致以誠摯的感謝。