基于電動作用的壓水堆一回路沉積熱點(diǎn)模型

高希龍 景福庭 田 超 倪 斯 盧桂池

（1.中國核動力研究設(shè)計(jì)院核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610041；2.西安交通大學(xué)能源與動力工程學(xué)院，陜西 西安 710049；3.中陜核工業(yè)集團(tuán)公司，陜西 西安 710100）

壓水堆一回路冷卻水系統(tǒng)服役于高溫、高壓的嚴(yán)苛條件下（310 ℃，15.5 MPa）[1]，其管道結(jié)構(gòu)材料的腐蝕難以避免。 壓水堆中一回路系統(tǒng)結(jié)構(gòu)材料表面腐蝕影響著核電廠反應(yīng)堆運(yùn)行的安全性、 經(jīng)濟(jì)性和壽命。腐蝕產(chǎn)物隨著冷卻劑遷移，并在堆芯高輻照區(qū)域發(fā)生活化，產(chǎn)生的活化腐蝕產(chǎn)物在冷卻劑的攜帶下沉積到非輻照區(qū)形成了輻射場，對電廠檢修維護(hù)及運(yùn)行人員構(gòu)成了嚴(yán)重的輻照危害。 為了降低核電站的集體劑量，國內(nèi)外展開了各項(xiàng)有關(guān)輻射防護(hù)最優(yōu)化設(shè)計(jì)的研究。 腐蝕活化源項(xiàng)作為集體劑量的主要來源，在反應(yīng)堆一回路內(nèi)，其精準(zhǔn)的分布預(yù)測是輻射防護(hù)最優(yōu)化設(shè)計(jì)的核心問題。

沉積熱點(diǎn)是一種流動加速沉積現(xiàn)象， 常出現(xiàn)于管道的變徑接口、閥門等流體約束區(qū)域[2-4]，表現(xiàn)為局部沉積物的大量聚集。 由于沉積物中包含大量的活化腐蝕產(chǎn)物，沉積熱點(diǎn)將直接導(dǎo)致局部放射性活度升高，形成“放射性熱點(diǎn)”。 沉積熱點(diǎn)的預(yù)測對于活化腐蝕源項(xiàng)分布計(jì)算，以及輻射防護(hù)最優(yōu)化設(shè)計(jì)具有重要意義。

本文基于近年來提出的電化學(xué)流動電流模型[5]，首次提出了基于電動作用機(jī)理的沉積熱點(diǎn)模擬計(jì)算方法， 結(jié)合流體場模型計(jì)算了多種管道結(jié)構(gòu)下的電動作用參數(shù)，并預(yù)測了沉積熱點(diǎn)可能出現(xiàn)的位置。同時建立了基于電動作用的沉積量估算模型， 并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了對比，分析了沉積量估算模型的適用性和局限性，為后續(xù)電動作用加速沉積實(shí)驗(yàn)及機(jī)理研究提供支持。

1 約束模型建模與模擬方法

1.1 約束結(jié)構(gòu)

縮徑接頭常出現(xiàn)在管道閥門和管道接口處，是電動作用沉積現(xiàn)象發(fā)生的典型位置。 縮頸結(jié)構(gòu)也可簡化為前臺階結(jié)構(gòu)。 其結(jié)構(gòu)模型的幾何參數(shù)如表1 所示。

表1 前臺階結(jié)構(gòu)模型的幾何參數(shù)

一回路冷卻劑中電解質(zhì)含量較少，溶液主體成分簡化為水，溶液中的初始離子濃度為1 mol·m-3，管道為不銹鋼材料。 二維幾何模型示意圖如圖1 所示。 虛線框內(nèi)區(qū)域?yàn)閷?shí)驗(yàn)證實(shí)的電動作用沉積多發(fā)位置，后續(xù)流體場計(jì)算結(jié)果僅針對該區(qū)域。

圖1 前臺階二維幾何模型示意圖

1.2 網(wǎng)格劃分

由于流場和湍流變量在靠近壁的位置具有較強(qiáng)梯度，為精準(zhǔn)捕捉縮頸位置剪切層的生成，網(wǎng)格劃分必須足夠細(xì)化。 縮徑接頭拐角處設(shè)置最大網(wǎng)格大小為0.1，并對拐角處進(jìn)行細(xì)化處理，經(jīng)過網(wǎng)格無關(guān)性驗(yàn)證，最終網(wǎng)格劃分?jǐn)?shù)為23259 個。 前臺階幾何模型的網(wǎng)格劃分結(jié)果如圖2 所示。

圖2 前臺階幾何模型的網(wǎng)格劃分示意圖

1.3 流體場模型計(jì)算結(jié)果

模擬中涉及的參數(shù)取值如表2 所示。 參數(shù)取值參考了曼徹斯特大學(xué)的相關(guān)有限元模擬研究[6]。

模擬結(jié)果如圖3 所示。 充分發(fā)展的流體由左側(cè)進(jìn)入到模型中，在前臺階區(qū)域即將到達(dá)管口時，流體合流，在中心處流速劇烈增大，由初始110 m·s-1增長為250 m·s-1。 縮徑管道沿徑向方向上，緊貼壁面的區(qū)域流速較低，中心線處的流速逐漸趨于平穩(wěn)。 在后臺階區(qū)域，流體分流，在臺階下方形成回流區(qū)域，并由于重力作用，下方流體流速高于上方流體流速。

圖3 流體場模擬結(jié)果圖

圖4 展示了前臺階位置處的流體速度場， 圖中的流約束界面是用于計(jì)算流動電流分布和壁面電流分布的界面， 其中A、C 點(diǎn)為界面邊界的端點(diǎn)，B 點(diǎn)為流體流速變化最劇烈的點(diǎn)，同時也是最易產(chǎn)生沉積熱點(diǎn)的位置。

為了研究界面位置的電動作用，從流體場分布結(jié)果中得到沿圖4 中的流體約束邊界的流體速度場分布如圖5 所示。

圖4 流體約束邊界位置處的流體場分布

圖5 沿流體約束邊界的流速分布

1.4 電動參數(shù)計(jì)算方法

表2 模擬計(jì)算中的主要參數(shù)取值

描述離子在電化學(xué)梯度作用下的Poisson-Nernst-Planck 方程可用于求解電動作用界面的電勢分布和離子濃度分布。電解質(zhì)中的離子通量由Nernst-Planck 方程描述。

式中，Ji——離子密度/mol·m-2·s-1；i——電荷的正負(fù)/i=+，-；Di——擴(kuò)散系數(shù)；m2·s-1；ci——離子的摩爾濃度/mol·m-3；μi——遷移率/s·mol·kg-1；F——法拉第常數(shù)/C·mol-1；φ——電解質(zhì)相中的電位/V；zi——離子的帶電荷量。

假設(shè)在溶液內(nèi)不發(fā)生均相的離子反應(yīng)，根據(jù)質(zhì)量守恒定律可知。

溶液相中的電位分布由Poisson 方程（泊松方程）描述。

式中，ε——介電常數(shù)/F·m-1；ρ——雙電層中的過剩電荷密度/C·m-3。

由于該方程濃度場和電勢場的強(qiáng)烈耦合， 導(dǎo)致方程求解困難。 根據(jù)McGurk 模型[7]，垂直于壁面的徑向方向上為y軸，流體流入方向?yàn)閤軸。在距離結(jié)構(gòu)材料表面y位置處，由界面雙電層導(dǎo)致的過剩電荷密度為。

式中，ρ——過剩電荷密度/C·m-3；εr——溶液相的相對介電常數(shù)；ε0——真空介電常數(shù)/F·m-1；к——德拜長度的倒數(shù)/m-1；φ——該位置的電勢/V。

當(dāng)?shù)掳蓍L度較小時，φ 可以等效為ζ 電位。

流動電流為流體速度與過剩電荷密度的乘積，圓柱管道內(nèi)的流動電流描述為。

式中，Istr——流動電流/A；a——管道的水力半徑/m；u（r）——流體速度分布/m·s-1；r——以管道中軸線為原點(diǎn)的徑向距離/m。

在кa遠(yuǎn)大于1 的情況下，對圓柱管道進(jìn)行積分，最終得到流動電流為。

由流動電流求解公式可知流體速度的變化會直接導(dǎo)致流動電流的變化，在控制體內(nèi)，需滿足電荷守恒方程▽·i=0，由連續(xù)性方程推知，圓柱管道內(nèi)壁面電流與流動電流變化量的關(guān)系為。

在反應(yīng)堆一回路冷卻劑工況下，由于冷卻劑的電導(dǎo)率很低，溶液中的傳導(dǎo)電流遠(yuǎn)小于壁面電流，傳導(dǎo)電流可以忽略不計(jì)，則

壁面電流的方向由壁面流向溶液，在界面形成局部陽極。 反之，形成局部陰極。

1.5 模型計(jì)算流程

模型結(jié)合COMSOL 流場分析和電動作用參數(shù)[8，9]計(jì)算模型，以前臺階幾何約束為例，最終實(shí)現(xiàn)沉積熱點(diǎn)位置的預(yù)測。 前臺階幾何約束下電動作用沉積效應(yīng)產(chǎn)生機(jī)理如圖6 所示。

圖6 前臺階幾何約束下電動作用沉積效應(yīng)產(chǎn)生機(jī)理示意圖

在控制體內(nèi)，首先，應(yīng)用COMSOL 進(jìn)行流體場的數(shù)值模擬，得到流體約束邊界位置的流體場分布結(jié)果；其次， 應(yīng)用電動作用參數(shù)計(jì)算模型對相應(yīng)流體約束邊界的流動電流和壁面電流值。 對流體約束邊界的全部控制體均重復(fù)上述計(jì)算過程， 最終可以得到整個邊界的流動電流分布和壁面電流分布。 通過壁面電流分布可以確定邊界位置的局部陽極位置和局部陰極位置，同時定量計(jì)算電流大小。 根據(jù)電動作用機(jī)理的相關(guān)描述，局部陽極的產(chǎn)生和壁面電位的升高，會促進(jìn)溶解性腐蝕產(chǎn)物沉積在局部形成沉積熱點(diǎn)， 同時靜電作用會吸引顆粒性腐蝕產(chǎn)物在此集聚。 通過分析壁面電流分布和局部陽極的產(chǎn)生，最終實(shí)現(xiàn)沉積熱點(diǎn)位置的預(yù)測。

2 結(jié)果分析

通過模擬得到的流體場和流速分布圖，編寫電動參數(shù)計(jì)算程序?qū)﹄妱幼饔脜?shù)進(jìn)行了建模計(jì)算和數(shù)據(jù)處理，得到流動電流分布圖和壁面電流分布圖如圖7（a）和7（b）所示。

圖7（a）中可以看出，流動電流分布和流體速度場分布相似， 流動電流與流體流速的7/4 次方呈線性關(guān)系，與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行比較，擬合度可以達(dá)到0.999。 流動電流最大的位置為縮徑管口處，達(dá)到1.25×10-11A。

圖7 流動和壁面電流分布圖

在流動電流增大的區(qū)域，為保持控制體內(nèi)的電流平衡，在忽略溶液傳導(dǎo)電流的前提下，流動電流的變化量全部由壁面電流來平衡，并在局部產(chǎn)生陽極。 由圖7（b）中可以看出，圖中在24 μm

由壁面電流分析得到的沉積熱點(diǎn)預(yù)測位置示意圖如圖8 所示（沉積物以Fe3O4為例）。

圖8 前臺階幾何結(jié)構(gòu)下沉積熱點(diǎn)的位置預(yù)測

在局部陽極位置， 電流由材料壁面流向溶液，溶液中的溶解性腐蝕產(chǎn)物中的二價(jià)鐵離子會直接發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)，在局部陽極環(huán)境下被氧化，生成四氧化三鐵沉積物。 另一方面，局部陽極的壁面電動勢改變會影響材料表面電流分布和靜電相互作用，同時改變局部腐蝕產(chǎn)物溶解度，靜電引力會導(dǎo)致溶液中顆粒性腐蝕產(chǎn)物的集聚，并最終附著在材料表面。

為驗(yàn)證沉積熱點(diǎn)預(yù)測模型計(jì)算的準(zhǔn)確性，文章模擬結(jié)果與M. Guillodo 團(tuán)隊(duì)的實(shí)驗(yàn)研究進(jìn)行了對比，采用相同的模擬參數(shù)，將計(jì)算得到的流動電流與流體約束區(qū)域的流體流速進(jìn)行了線性擬合， 擬合結(jié)果如圖9所示。

圖9

實(shí)驗(yàn)和模擬得到流動電流測量值與流體流速之間的函數(shù)關(guān)系可以由式（10）和式（11）表示。 從式中可以看出， 流動電流值與流速的7/4 次方之間存在明顯的線性關(guān)系，擬合優(yōu)度分別達(dá)到0.997 和0.999。

式中，f （x）—流動電流分布/A；x——流速的7/4次方/（m7/4·s-7/4）。

模擬計(jì)算證明了對于流動電流隨流速的變化關(guān)系，電動作用沉積的數(shù)值模擬方法可以得到很好的體現(xiàn)。 從流動電流的數(shù)值來看，流動電流的實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果與模擬計(jì)算結(jié)果符合的很好。 通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與模擬結(jié)果的對比可以看出，該模型可以計(jì)算電動作用參數(shù)并預(yù)測沉積熱點(diǎn)的位置。

3 結(jié)論與展望

一回路沉積熱點(diǎn)模型和沉積量估算模型是基于電動作用的一種沉積位置和沉積率的預(yù)測模型。 模型采用了CFD 方法進(jìn)行流體場建模，并根據(jù)流體場分布計(jì)算得到的電動作用參數(shù)預(yù)測了流體約束邊界的沉積熱點(diǎn)位置。 模型的計(jì)算結(jié)果顯示，在流體約束中，流速增大的位置是沉積熱點(diǎn)多發(fā)的區(qū)域，該區(qū)域會產(chǎn)生與流速的7/4 次方線性相關(guān)的流動電流， 流動電流會導(dǎo)致局部位置腐蝕產(chǎn)物的大量沉積。 計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對比，驗(yàn)證了計(jì)算模型的可靠性。 此模型可以在一定程度上反映腐蝕活化源項(xiàng)的沉積情況，可以為后續(xù)的理論和實(shí)驗(yàn)研究提供參考和支持。

由于模型的建立與計(jì)算均是基于電動作用的，故在計(jì)算分析中認(rèn)為電動作用是主導(dǎo)， 忽略了其他影響因素。 事實(shí)上，電動作用對于沉積熱點(diǎn)最初的形成起到主導(dǎo)作用， 而后續(xù)沉積熱點(diǎn)的不斷增大和擴(kuò)展同時也受到傳質(zhì)效應(yīng)、重力沉降作用等影響。 后續(xù)研究中應(yīng)考慮傳質(zhì)效應(yīng)、重力沉降作用的影響，可以使沉積熱點(diǎn)的位置預(yù)測以及后續(xù)的沉積量預(yù)估工作更加準(zhǔn)確。