五邊形格點的幾何阻挫和熱力學性質

朱敏敏，楊 麗，廖艷華

(湖北理工學院 數理學院，湖北 黃石 435003)

在過去的60年里，研究者們在用晶格模型來確定物質相變點附近的臨界行為方面做了很多工作，使人們更深入地理解了磁性固體中的有序和無序現(xiàn)象。自從 Onsager開拓性地提出晶格的二維伊辛模型[1]的精確解求解方法以來，利用推廣的Onsager方法陸續(xù)地得到了其他二維晶格模型的精確解[2]，如三角形蜂窩狀晶格[3-5]以及正方形二維模型[6-7]。

在三角形格點的相關研究中，幾何阻挫問題不可回避[8]，其主要基于三角形和四面體結構。但Waldor等[9]結合伊辛模型指出，類似Penrose圖案的五邊形晶格里也存在阻挫現(xiàn)象，并利用傳遞矩陣法精確地求出了該模型的解析解。此外，Rousochatzakis等[10]在Cairo的伊辛模型幫助下，對五邊形格點進行了研究，討論了臨界溫度和自發(fā)磁化強度等性質。

近年來，研究者們發(fā)現(xiàn)反鐵磁材料Bi2Fe4O9中的Fe3+晶格具有五邊形晶格結構。Singh等[11]利用五邊形海森堡模型對其進行了討論，發(fā)現(xiàn)這種材料具有明顯的阻挫現(xiàn)象。同時，利用晶格動力學方法對Bi2Fe4O9中的聲子結構進行理論模擬，研究結果也表明其結構中存在阻挫。此外，Bi2Fe4O9的偏振拉曼光譜實驗也證實該材料在10～300 K時會出現(xiàn)阻挫現(xiàn)象[12-13]。Isoda等[14]也通過推廣的玻色子Hubbard模型，使用數值量子隨機級數展開與蒙特卡羅方法對五邊形晶格進行了理論研究，但采用伊辛模型研究有限格點的量子現(xiàn)象，還鮮有討論。

本文利用伊辛模型，通過建立熱力學配分函數，研究磁場和格點間的交換強度對磁矩、自旋關聯(lián)函數和熵的影響，旨在為具有五邊形格點的準晶的微觀狀態(tài)研究提供幫助。

1 建模與計算

利用伊辛模型對正三角形和正方形構成的五邊形格點進行建模，并通過熱力學函數來研究該格點間的量子磁化機制。由正三角形和正方形構成的五邊形格點模型示意圖如圖1所示，其中，圓圈處代表具有自旋的格點。假設該格點受到沿Z軸方向的外加磁場B的作用，則每個格點的自旋在Z軸方向上的投影有2個方向，分別是向上(+)或向下(-)，大小均為1/2。

圖1 由正三角形和正方形構成的五邊形格點模型示意圖

伊辛模型下，圖1五邊形格點的哈密頓量可表示為：

H=J1SZ(1)SZ(2)+J2SZ(2)SZ(3)+J3SZ(3)SZ(4)+J4SZ(4)SZ(5)+J5SZ(5)SZ(1)-B[SZ(1)+SZ(2)+SZ(3)+SZ(4)+SZ(5)]

(1)

根據式(1)中的哈密頓量，結合伊辛模型特點，考慮最近鄰格點間的相互作用，有J1=J2=J3=J4=J5=J,系統(tǒng)的能量本征值由五邊形格點32種自旋組合模式給出：

根據能量本征值，系統(tǒng)配分函數為：

(2)

根據磁矩與配分函數的關系，可得磁矩與外加磁場和格點間交換強度關系為：

(3)

格點間自旋關聯(lián)函數為：

(4)

(5)

系統(tǒng)的熱力學熵為：

(6)

式(6)中，Ω為狀態(tài)數；k為玻爾茲曼常數。

2 五邊形格點間的自旋關聯(lián)與磁化過程的微觀機制

2.1 五邊形格點磁化過程

根據式 (2)～(6)，繪制出五邊形格點的磁矩、熱力學熵和自旋關聯(lián)分別隨交換強度與磁場強度的變化曲線如圖2～9所示。由圖2可以看出，對于一定的磁場強度(如B/kT=5), 隨著交換強度J/kT由負值變?yōu)檎担啪豈越來越小。

曲線的變化態(tài)勢說明五邊形格點間的自旋關聯(lián)由鐵磁態(tài)過渡到反鐵磁態(tài)，最終磁矩變?yōu)橐粋€電子的剩余磁矩，且為正值，此時自旋方向和磁場方向保持一致。這一變化過程也表明，當交換強度為負值時，系統(tǒng)偏向于鐵磁關聯(lián)；交換強度為正值時，系統(tǒng)偏向于反鐵磁關聯(lián)。由圖2還可以看出，當磁場很小時，如B/kT=1時，系統(tǒng)的最大磁矩接近2.5，表明此時的交換強度和磁場使得五邊形中格點的自旋都指向Z軸的正方向。當交換強度足夠大時，磁矩最終會接近至0.25左右，而不是0.5，這表明格點中存在阻挫，系統(tǒng)是一個量子混合態(tài)。隨著磁場增大，如B/kT=10時, 系統(tǒng)的最大磁矩為2.5，說明此時磁矩趨于飽和，5個格點的自旋方向一致；而此時的最小磁矩接近0.5，表明磁場能消除部分交換強度對格點形成的反鐵磁的影響，展現(xiàn)了磁場與交換強度的一個競爭機制。特別地，我們繪制了B/kT=0的曲線，此時磁矩為0。這是由于在沒有外加磁場下，交換強度會使格點之間形成反鐵磁關聯(lián)，但格點的自旋方向是隨機的，所以總磁矩為0。

圖2 不同磁場強度下，磁矩隨交換強度的變化曲線

由圖3可以看出，當磁場足夠大時，五邊形格點中的自旋均會朝向磁場方向，完全被磁化，所以曲線中總磁矩最大值為2.5。當晶格之間交換強度較小時，如J/kT=1時，隨著磁場強度正向增大，磁矩快速變化，表明格點會被迅速磁化；隨著交換強度變大，如J/kT=15時，磁矩變化速度放緩。從圖3也能觀察到曲線都通過坐標(0,0)點，且關于該點對稱。這是因為當磁場為0時，每個格點的自旋方向是隨機的，自旋的方向在某一方向上都不比其他方向有優(yōu)勢，從統(tǒng)計學角度來看，各個方向的概率相同，故而宏觀體現(xiàn)出來的是0。同時，隨著交換強度變大，如J/kT=5，10，15時，在M=0.5處會出現(xiàn)臺階，且臺階的寬度會隨著交換強度的增強而變寬，這是由磁場與交換強度的競爭所導致。磁矩為0.5的情況，可以通過圖4和圖5進行解釋。

圖3 不同交換強度下，磁矩隨磁場強度的變化曲線

圖4 不同磁場強度下，熵隨交換強度的變化曲線

圖5 不同交換強度下，熵隨磁場強度的變化曲線

圖4和圖5描繪的是一定磁場(交換)強度下熵隨交換(磁場)強度的變化情況。利用公式(6)可以觀察系統(tǒng)對應的狀態(tài)數，運算時取k=1。由圖4可以看出，對應一定的磁場強度，當交換強度為負值時，系統(tǒng)微觀狀態(tài)為0。這是由于當存在正向磁場和負的交換強度時，五邊形格點間存在純粹的鐵磁關聯(lián)，格點的自旋狀態(tài)只有一個；隨著負的交換強度減小，格點間的鐵磁關聯(lián)減弱，五邊形各格點自旋方向狀態(tài)數增多，熵變大。此外，隨著磁場強度增大，峰值會隨著交換強度的增加而右移，表明交換強度與磁場存在競爭。從圖5可以看出，熵圖呈現(xiàn)了左右對稱性，這一特性也反映出圖3中磁矩關于原點對稱的情況。這里需要特別指出的是，對于圖4和圖5，當J/kT=0，B/kT=0時，五邊形總的狀態(tài)個數是32個，這是由于在沒有交換強度和磁場影響下，每個格點自旋有向上或向下2種情況，5個格點自旋的組合個數就是32種。隨著交換強度增加，格點間形成的鐵磁關聯(lián)越來越強，所以狀態(tài)數會越來越少，在B/kT=0處的峰高會越來越低。這里我們也注意到，對應一定的交換強度，如J/kT=15時，系統(tǒng)的狀態(tài)數會隨著磁場強度的變化出現(xiàn)振蕩，這是由于系統(tǒng)在磁場增大過程中，交換強度與磁場的競爭導致狀態(tài)數變化；而對于交換強度沒有或較小時，如J/kT=1時，由于交換強度不足以和磁場競爭，隨著磁場增大，五邊形格點的自旋會被快速磁化，向磁場方向偏轉，不會出現(xiàn)振蕩現(xiàn)象。

2.2 五邊形格點間的關聯(lián)

五邊形1，2格點和2，3格點之間的自旋關聯(lián)隨交換強度和磁場強度的變化曲線如圖6～9所示。由圖6可以看出，當交換強度為負值時，由于其作用效果和正向磁場都會使格點自旋方向與磁場保持一致，此時會出現(xiàn)鐵磁關聯(lián)，所以關聯(lián)度為0.5×0.5=0.25。隨著交換強度減小，鐵磁關聯(lián)隨之減小。當交換強度為正值時，1與2格點間呈現(xiàn)反鐵磁關聯(lián)，同時，即使在B/kT=0時，即沒有外加磁場時，較大的交換強度也不能使五邊形格點間達到完全的反鐵磁關聯(lián)值-0.25，這是由阻挫所導致。這一現(xiàn)象可以通過比較圖6和圖7獲得驗證。同為全同格點，1與2的關聯(lián)和2與3的關聯(lián)應該相同，但實際情況是這2種關聯(lián)在交換強度為負值時相同，但在交換強度取正值時出現(xiàn)不同，這與文獻[15]討論的三角形阻挫情況類似。根據能量越低越穩(wěn)定的特點，系統(tǒng)的哈密頓量趨向能量最低，即反鐵磁關聯(lián)。但由于存在阻挫，2，3格點無法與1格點同時形成反鐵磁關聯(lián)，當2，3格點形成反鐵磁關聯(lián)時，1與2格點反而存在一定幾率的鐵磁關聯(lián)(沒有達到完全鐵磁或反鐵磁關聯(lián)度0.25)。這些現(xiàn)象都表明系統(tǒng)存在鐵磁與反鐵磁的混合態(tài)。

圖6 不同磁場強度下，1與2格點間的自旋關聯(lián)隨交換強度的變化曲線

圖7 不同磁場強度下，2與3格點間的自旋關聯(lián)隨交換強度的變化曲線

圖8 不同交換強度下，1與2格點間的自旋關聯(lián)隨磁場強度的變化曲線

圖9 不同交換強度下，2與3格點間的自旋關聯(lián)隨磁場強度的變化曲線

3 結論

利用伊辛模型對由正三角形與正方形構成的五邊形格點的晶格進行了理論研究。在熱力學配分函數的幫助下，通過研究格點間的磁化強度、自旋關聯(lián)函數和熱力學熵，得出了五邊形磁化的微觀機制，指出五邊形格點中會存在類似正三角形格點中的阻挫現(xiàn)象。同時，五邊形格點在磁化過程中呈現(xiàn)的磁化臺階與三角形個數不相同，且熵值出現(xiàn)振蕩，表明系統(tǒng)的微觀態(tài)會隨著磁場或交換強度的變化而變化。由于格點數增加后微觀態(tài)數會相應變多，五邊形格點的磁化過程中的微觀態(tài)較為復雜。研究結果表明，通過有限格點的伊辛模型精確求解，所得出的五邊形磁化規(guī)律結論與采用數值方法獲得的無限格點的結論一致[14，16]。