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    銻烯及Co-,Ni-修飾銻烯對CO和H2S分子吸附特性的影響

    2021-04-23 12:46:40李朝孫建平梁昊艾美華北電力大學電氣與電子工程學院北京102206
    化工管理 2021年5期
    關(guān)鍵詞:能帶原子寬度

    李朝,孫建平,梁昊,艾美(華北電力大學電氣與電子工程學院,北京 102206)

    0 引言

    一氧化碳(CO)和硫化氫(H2S)是煤氣中的主要成分。CO是一種無色無味的有毒氣體。在高濃度時,會嚴重危害人體健康。CO主要通過與人體內(nèi)的血紅蛋白結(jié)合,使細胞缺氧[1]。H2S是一種有毒的氣體污染物,它在低濃度時,會有惡臭的氣味。在高濃度時會麻痹嗅覺神經(jīng)。并且硫化氫是一種易燃易爆的化學產(chǎn)品,在遇到明火、高熱會引起爆炸[2]。因此,人們正在積極尋求新的氣體傳感器,來檢測CO和H2S。

    自從石墨烯從2004年Novoselov等[3]采用機械剝離法得到石墨烯以來,二維材料吸引了大部分科學家的注意。二維材料由于具有獨特的性能被廣泛應(yīng)用于電子,電催化等領(lǐng)域。石墨烯具有較大的比表面積,較高的電子遷移率,因此二維材料在氣體傳感器的應(yīng)用具有很大的潛力[4-5]。但是由于石墨烯的無帶隙結(jié)構(gòu),使它對氣體分子不敏感,不能滿足實際傳感材料的要求。因此,尋找新的二維材料來作為氣敏材料成為當前的熱點課題。Niwat等研究發(fā)現(xiàn)過渡金屬摻雜的石墨烯納米片對CO和CO2有良好的靈敏特性,其中Cr-摻雜的石墨烯納米片對CO和CO2的吸附強度最高[6]。Shukri等證明了Pd摻雜的石墨烯薄片對CO分子具有很高的親和力[7]。Zhang等發(fā)現(xiàn)Fe摻雜的五烯石墨烯對CO和CO2分子表現(xiàn)出很高的敏感性[8]。Gui等研究發(fā)現(xiàn)Mn摻雜石墨烯對于CO的吸附能大大增加。因此Mn-摻雜石墨烯可以作為CO的氣敏材料[9]。

    2014年,磷烯的成功制備,使Ⅴ族二維材料進入人們的視野中。黑色磷烯和藍色磷烯具有超高的載流子遷移率,可調(diào)的帶隙結(jié)構(gòu),使磷烯成為當前氣敏材料的候選者之一。Chen等通過第一性原理研究過渡金屬摻雜可以顯著增強藍磷與CO和NO的相互作用[10]。F.Safari等通過研究表明,原始藍磷烯對NH3和CO分子表現(xiàn)出微弱的敏感性,而在B摻雜的藍磷烯對NH3和CO展現(xiàn)出很強的吸附特性[11]。

    銻烯是繼磷烯后發(fā)現(xiàn)的一種新型二維半導體材料,相對于磷烯具有更好的穩(wěn)定性。同時銻烯具有良好的導熱性,可調(diào)控的帶隙結(jié)構(gòu),較高的載流子遷移率等特性使它成為當前研究的熱點[12-13]。它的這些獨特性質(zhì)使它有機會成為一種新型的氣敏材料的。但是目前對于銻烯對氣體分子吸附研究還比較少。本文基于第一性原理的密度泛函理論,計算了本征銻烯,Co-,Ni-修飾銻烯對H2S,CO氣體分子吸附特性的研究。通過對吸附結(jié)構(gòu),吸附能,吸附距離,電荷轉(zhuǎn)移,能帶帶隙變化的分析,發(fā)現(xiàn)Co-,Ni-修飾銻烯是一種潛在的檢測CO的新型氣敏材料。

    1 計算方法

    文章所有的計算均采用基于第一性原理的VASP軟件包中進行。在對銻烯及Co-,Ni-修飾銻烯計算時,考慮到電荷密度的非均勻分布,能量交換函數(shù)采用PBE形式的廣義梯度近似。使用DFT-D方法修正范德華力。在進行計算時截斷能選取400 eV。選取構(gòu)建4×4×1的銻烯晶胞,共32個原子,為了避免體系層間的相互影響,我們在Z方向上取30?的真空層厚度。進行結(jié)構(gòu)優(yōu)化和靜態(tài)自洽運算時K點的取值為11×11×1,非自洽運算時K點設(shè)為Linemode來選取高對稱的K點計算能帶結(jié)構(gòu)。在進行原子弛豫時,EDIFFG設(shè)置為0.01eV/?,EDIFF設(shè)置為1×10-4eV。參數(shù)設(shè)置完成后,對所有結(jié)構(gòu)進行充分弛豫。

    吸附能的定義為:

    式中:Eantimonene代表本征銻烯的能量,Eadsorbate代表的是在銻烯上所吸附物種的能量,Eantimonene/adsorbate為吸附后整個體系的總能量。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 本征銻烯對H2S和CO的吸附特性

    銻烯是一種具有六角蜂窩狀的類石墨烯結(jié)構(gòu),在以往的文獻中得到最穩(wěn)定的銻烯結(jié)構(gòu)為β-銻烯[14-15],因此我們選取4×4×1的β-銻烯晶胞。為了清楚地區(qū)分銻烯上層原子和下層原子,采用不同顏色區(qū)分,其中金色原子代表上層Sb原子,綠色原子代表下層Sb原子。初始結(jié)構(gòu)經(jīng)過充分弛豫后,Sb-Sb鍵長2.87 ?,鍵角89.41°,與相關(guān)文獻報道一致[16-17]。銻烯的能帶圖如圖1(c),本征銻烯的價帶頂位于布里淵區(qū)的G點,導帶底位于布里淵區(qū)的K點和G點之間,表明本征銻烯是一種帶隙寬度為1.06eV的間接帶隙半導體。由于使用PBE方法會對計算的帶隙寬度產(chǎn)生一定誤差,導致帶隙寬度偏小。因此銻烯實際的帶隙寬度略大于計算值。銻烯的態(tài)密度圖如圖1(d)所示,可以看出其存在明顯帶隙,態(tài)密度相對于費米能級不對稱。

    圖1 本征銻烯

    在本征銻烯上進行H2S,CO吸附,需要考慮到銻烯表面的高對稱位,分別是空位(銻烯六角蜂窩結(jié)構(gòu)中心的正上方,H位)、橋位(在相鄰Sb-Sb鍵正上方,B位)、谷位(在下層Sb原子的正上方,V位)、頂位(在上層Sb原子的正上方,T位)。分別搭建H2S和CO在本征銻烯各個高對稱位的初始結(jié)構(gòu),對各個結(jié)構(gòu)的原子進行充分弛豫,得到的最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)如圖2所示。圖中黃色原子為S原子,白色原子為H原子,棕色原子為C原子,紅色原子為O原子。

    如圖2所示,H2S傾向吸附于銻烯V位附近,吸附能是0.17 eV,吸附距離3.91 ?。CO傾向吸附于銻烯的V位,吸附能為0.19 eV,吸附距離為3.61 ?。在兩種吸附構(gòu)型中銻烯的形變不大,吸附能較小,均屬于物理吸附,表明銻烯對于H2S和CO的吸附作用較弱。同時對最優(yōu)吸附體系進行Bader電荷分析,如表1所示,CO從銻烯獲得0.05e,H2S從銻烯獲得0.01e,H2S和CO兩種氣體吸附后與銻烯之間的電荷轉(zhuǎn)移接近為0,表明銻烯與H2S和CO基本沒有電荷轉(zhuǎn)移,相互作用較弱。吸附氣體分子后帶隙的變化是衡量傳感材料的重要指標之一。銻烯吸附H2S,CO銻烯的能帶圖如圖2(c)和圖2(d)所示,帶隙寬度分別為1.11 eV,1.12 eV,與本征銻烯相比帶隙值的變化值分別為0.05 eV,0.06 eV帶隙變化較小。進一步表明本征銻烯與CO分子和H2S分子沒有較強的相互作用,吸附性能較差。

    圖2 本征銻烯吸附H2S,CO的最優(yōu)吸附結(jié)構(gòu)和能帶圖

    2.2 Co-,Ni-修飾銻烯對H2S和CO的吸附特性

    本征銻烯對于CO和H2S氣體的敏感性較弱,而過渡金屬原子摻雜和修飾二維材料對于提高氣體分子吸附具有顯著作用,因此我們在這里研究了Co-,Ni-修飾的銻烯對CO和H2S的吸附作用。首先搭建Co-,Ni-修飾的銻烯結(jié)構(gòu)。Co原子和Ni原子是磁性原子,因此在進行模擬計算時考慮自旋。將Co,Ni原子分別置于本征銻烯的四個高對稱位,H位、B位、V位、T位,經(jīng)過原子充分弛豫,得到的最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)如圖3所示。Co,Ni原子在銻烯上的最優(yōu)吸附位均為谷位,吸附能分別為3.44 eV,4.83 eV。吸附能較高,表明Co,Ni原子能穩(wěn)定吸附于銻烯表面。由圖4可得,Co-,Ni-修飾的銻烯自旋向上和自旋向下的能帶圖對稱,表明這兩個體系是非磁性的。在接下來的氣體吸附將不在考慮自旋。對于Co原子修飾的銻烯,得到的價帶頂位于布里淵區(qū)的G點,導帶底位于布里淵區(qū)G點和M點之間。其帶隙寬度為0.51 eV。與本征銻烯相比,帶隙減少0.55 eV。Ni原子修飾的銻烯,能帶圖顯示,價帶頂和導帶底均位于布里淵區(qū)的G點,為直接帶隙,其帶隙寬度為0.84 eV。與本征銻烯相比,帶隙減少0.22 eV。Co,Ni原子的修飾改變了銻烯的電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)。

    圖3 Co和Ni在本征銻烯上吸附結(jié)構(gòu)

    將CO和H2S分子放到Co,Ni修飾的銻烯上,進行結(jié)構(gòu)優(yōu)化,經(jīng)過充分弛豫,最優(yōu)結(jié)構(gòu)構(gòu)型如圖5所示。CO和H2S均傾向于吸附在Co和Ni原子上。CO和H2S在Co-修飾的銻烯的吸附能分別是2.19 eV,0.94 eV。吸附距離分別為1.75 ?,2.19 ?。Co-修飾的銻烯對CO分子的吸附能要高于對H2S分子的吸附能。CO和H2S在Ni-修飾的銻烯的吸附能分別是2.06 eV,1.05 eV。吸附距離分別為1.76 ?,2.19 ?。Ni-修飾的銻烯對CO分子的吸附能要高于對H2S分子的吸附能。CO在Co-,Ni-修飾銻烯上的吸附能均大于H2S分子,吸附距離均小于H2S分子,表明CO分子與Co-,Ni-修飾銻烯之間的相互作用相對于H2S分子更加明顯。Co-,Ni-修飾銻烯對CO氣體的敏感性要更高。CO和H2S在Co-,Ni-修飾銻烯上的能帶圖如圖6所示,在吸附CO和H2S分子后,Co-修飾銻烯的能帶結(jié)構(gòu)保持為間接帶隙,帶隙寬度分別為0.66 eV,0.57 eV。吸附CO和H2S分子后,Ni-修飾銻烯的能帶結(jié)構(gòu)由直接帶隙變?yōu)殚g接帶隙,帶隙寬度分別為0.97 eV,0.91 eV。CO吸附于Co-,Ni-修飾銻烯上的帶隙值變化相對于H2S更加明顯。差分電荷密度圖如圖7所示,其中黃色區(qū)域為電荷聚集區(qū),藍色區(qū)域為電荷耗盡區(qū)。通過Bader電荷分析,在Co-修飾的銻烯,CO分子和H2S分別得到0.31e,0.01e。在Ni-修飾的銻烯,CO得到0.26e,H2S失去0.04e。CO分子在Co修飾銻烯和Ni修飾銻烯上的電荷轉(zhuǎn)移均遠大于H2S分子。從吸附能,帶隙變化,電荷轉(zhuǎn)移上分析,說明CO與Co-,Ni-修飾銻烯作用明顯,敏感性更高。

    圖4 CO和H2S在本征銻烯上吸附能帶圖

    圖5 CO和H2S在Co-,Ni-修飾銻烯上的最優(yōu)吸附結(jié)構(gòu)

    圖6 CO和H2S在Co-,Ni-修飾銻烯上的能帶圖

    圖7 CO和H2S在Co-,Ni-修飾銻烯上的差分電荷密度

    表1 CO分子和H2S分子在本征銻烯,Co-,Ni-修飾銻烯上的吸附特性

    3 結(jié)語

    綜上所述,我們利用第一性原理計算研究了CO和H2S分子在本征銻烯和Co-,Ni-修飾銻烯上的吸附結(jié)構(gòu),吸附能,吸附距離,電荷轉(zhuǎn)移等。結(jié)果表明,本征銻烯對CO和H2S屬于較弱的物理吸附,對CO和H2S分子不敏感。當引入Co-,Ni-原子修飾的銻烯后,銻烯對氣體分子的吸附能力大大加強。通過比較CO和H2S氣體分子在Co-,Ni-原子修飾的銻烯上的吸附,發(fā)現(xiàn)CO分子與Co-,Ni-修飾的銻烯相互作用更強。在吸附過程中,電子從修飾的銻烯上轉(zhuǎn)移到CO分子上,CO得電子能力更強。Co-,Ni-修飾的銻烯有望成為一種新的CO氣體分子的檢測材料。

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