不同厚度三維拓?fù)浣^緣體Sb2Te3的圓偏振光致電流光譜

夏麗佳， 陳磊， 俞金玲

(福州大學(xué)物理與信息工程學(xué)院, 福建 福州 350108)

0 引言

三維拓?fù)浣^緣體是一種新型的量子態(tài)物質(zhì)[1-3]. 理想的三維拓?fù)浣^緣體表面態(tài)是導(dǎo)電的， 而體內(nèi)是絕緣的. 表面態(tài)是狄拉克型的電子態(tài)， 受時間反演對稱性的保護(hù)， 其電子的自旋與動量方向是垂直鎖定的. 這些獨(dú)特的性質(zhì)使得三維拓?fù)浣^緣體在自旋電子器件方面具有很好的應(yīng)用前景[1, 4-5]. 然而， 實(shí)驗(yàn)生長的三維拓?fù)浣^緣體體態(tài)通常具有一定的導(dǎo)電能力， 其原因?yàn)樯L過程中引入的缺陷或者周圍環(huán)境的摻雜效應(yīng), 這使得三維拓?fù)浣^緣體的信號往往被體態(tài)的信號所掩蓋[6-8]. 因此， 迫切需要一種技術(shù)能夠提取出表面態(tài)的信號.

圓偏振光致電流(circular photogalvanic effect， CPGE)是一種新型的光電流技術(shù)[9]. 由于三維拓?fù)浣^緣體的體態(tài)屬于D3d對稱性， 而表面態(tài)屬于C3v對稱性， 因此表面態(tài)將會產(chǎn)生CPGE電流， 而體態(tài)則不會[7, 9]. 這樣可以用CPGE來研究三維拓?fù)浣^緣體的表面態(tài). 目前， 科研工作者已經(jīng)用CPGE研究了三維拓?fù)浣^緣體Bi2Se3[7-8]以及(Bi1-xSbx)2Te3[4]表面態(tài). 另外， 通過施加?xùn)艍篬4, 8]或改變組分來改變費(fèi)米能級位置， 發(fā)現(xiàn)當(dāng)費(fèi)米能級在體帶隙中時， 體系具有較強(qiáng)的CPGE效應(yīng). 然而， 目前還沒有報(bào)道不同厚度的三維拓?fù)浣^緣體Sb2Te3的CPGE光譜的研究工作.

本研究分析了厚度分別為7和30 nm的三維拓?fù)浣^緣體Sb2Te3薄膜的CPGE電流譜. 研究表明， 厚度為7和30 nm的樣品， 在1 064 nm圓偏振光激發(fā)的CPGE電流具有相反的符號， 然而， 在960 nm的圓偏振光激發(fā)的CPGE電流具有相同的符號. 通過原子力顯微鏡對樣品表面進(jìn)行粗糙度分析， 發(fā)現(xiàn)30 nm樣品比7 nm樣品具有更大的表面粗糙度， 這可能是造成其在1 064 nm光激發(fā)下的CPGE電流反號的原因. 通過對比InP襯底的CPGE電流譜以及光電導(dǎo)分析， 發(fā)現(xiàn)960 nm處的CPGE信號與InP的自旋注入有關(guān).

1 樣品與實(shí)驗(yàn)

圖1 CPGE的實(shí)驗(yàn)光路圖

本研究采用的樣品是三維拓?fù)浣^緣體Sb2Te3薄膜. 通過分子束外延MBE-Lab-10設(shè)備， 在(111)晶面InP襯底上生長了厚度分別為7 nm和30 nm的Sb2Te3薄膜. 樣品生長時， MBE腔為超高真空(1.9×10-7Pa). 首先， 將襯底加熱到400 ℃并保持半小時； 然后將襯底溫度降低到200 ℃， 通過共蒸發(fā)高純的Sb源(99.999%)和Te源(99.999%)來實(shí)現(xiàn)薄膜的制備. Te源與Sb的氣流比是6∶1， 薄膜生長好后在240 ℃下退火半個小時. 接著， 通過電子束蒸發(fā)在三維拓?fù)浣^緣體的上表面沉積一對Ti/Au電極， 如圖1所示. Ti/Au電極的間距約為2 mm， 其中θ表示激光的入射角. 樣品的長邊為10 mm， 短邊為3 mm.

圓偏振光致電流的測量光路如圖1所示， 為了避免樣品暴露在空氣中， 使其表面受氧氣和水蒸氣的影響， 將樣品放置在真空金屬杜瓦瓶中， 所采用的光源是波長為1 064 nm的鈦-藍(lán)寶石激光器. 激光器出來的光經(jīng)過斬波器、 起偏器和四分之一波片后， 照射到樣品上兩個圓形點(diǎn)狀電極連線的中點(diǎn)處. 1 064 nm波長的激光通過起偏器和四分之一波片， 使得出射光的偏振方向發(fā)生改變. 實(shí)驗(yàn)在室溫下進(jìn)行， 通過轉(zhuǎn)動衰減片來調(diào)整入射在樣品上的激光功率， 選取的激光功率為80 mW， 樣品上光斑的直徑約為1 mm. 在激光以30°斜入射的照射下， 三維拓?fù)浣^緣體Sb2Te3薄膜中將會產(chǎn)生光生電流. 這個電流經(jīng)過前置電流放大器和鎖相放大器后， 進(jìn)入數(shù)據(jù)采集卡進(jìn)行采集.

為了將CPGE信號從光電流中提取出來， 將測得的不同偏振狀態(tài)(即不同四分之一波片轉(zhuǎn)角下)的光電流I(φ)用以下的公式進(jìn)行擬合， 即可得到CPGE電流[10].I(φ)=ICPGEsin 2φ+I1sin 4φ+Icos 4φ+I0. 其中:ICPGE為CPGE電流;I1表示線偏振引起的電流;I2是各向異性引起的光電流;I0為偏振無光的電流， 主要來自光伏效應(yīng)、 熱電效應(yīng)和丹培效應(yīng);φ為四分之一波片主軸和起偏器偏振方向的夾角.

2 結(jié)果與討論

圖2 光電流的變化曲線

圖2是厚度為7 nm的三維拓?fù)浣^緣體Sb2Te3薄膜在1 064 nm激光激發(fā)下， 當(dāng)入射角為30°的情況下測得的圓偏振光致電流在圓偏振光和線偏振光間周期性變化的數(shù)據(jù). 該數(shù)據(jù)用光功率進(jìn)行了歸一化. 采用的入射激光的光功率為80 mW， 實(shí)驗(yàn)在室溫300 K下進(jìn)行. 圖中空心圓點(diǎn)為實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)， 實(shí)線為利用I(φ)擬合得到的曲線， 紅色虛線為擬合得到的CPGE電流， 綠色和藍(lán)色虛線分別是擬合得到的線偏振光致電流I1和各向異性引起的光電流I2, 黑色點(diǎn)劃線為擬合得到的背景電流. 可見， 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)能夠很好地用I(φ)進(jìn)行擬合.

通過在不同激發(fā)光波長下進(jìn)行轉(zhuǎn)動四分之一波片的光電流測試和擬合， 可以得到CPGE電流光譜， 如圖3(a)所示. 圖3(a)是在入射角為30°情況下測的厚度分別為7和30 nm的Sb2Te3薄膜的CPGE電流光譜, 這兩條光譜曲線已經(jīng)用光功率進(jìn)行了歸一化. 可以看到在1 064 nm激光激發(fā)下， 7 nm樣品和30 nm樣品的CPGE電流具有相反的符號. 這是由于其中一個樣品的信號是由上表面占主導(dǎo)， 而另外一個樣品的信號是由下表面占主導(dǎo), 且三維拓?fù)浣^緣體的上表面和下表面具有相反的自旋軌道耦合， 因此， 其產(chǎn)生的CPGE電流也相反.

為了驗(yàn)證本研究構(gòu)想， 對樣品表面形貌進(jìn)行表征， 實(shí)驗(yàn)所用的表征儀器是美國Agilent公司的5500型原子力顯微鏡. 通過原子力顯微鏡測量， 得到厚度分別為7和30 nm的樣品表面粗糙度分別為0.91 nm和1.71 nm， 表明厚度30 nm的樣品具有更大的表面粗糙度. 因此， 厚度為30 nm的樣品的上表面態(tài)產(chǎn)生的CPGE電流較小， 其CPGE電流主要由下表面占主導(dǎo)， 而厚度為7 nm的樣品則可能是上表面態(tài)的CPGE電流貢獻(xiàn)占主導(dǎo). 所以， 二者具有相反的符號. 另外， 本研究也進(jìn)行X射線光電子能譜(XPS)的測量， 實(shí)驗(yàn)所用的表征測試儀器為美國Thermo Scientific公司的ESCALAB 250型X射線光電子能譜儀. XPS光譜表明這兩個樣品的表面氧化程度相當(dāng)， 因此CPGE電流反號不是由表面氧化狀態(tài)不同引起的.

從圖3(a)可以看出950～980 nm的波長范圍內(nèi)， 厚度為7和30 nm的三維拓?fù)浣^緣體Sb2Te3薄膜的CPGE電流是同號的. 光電導(dǎo)電流是指在樣品的一對電極上施加一個直流偏壓， 同時對樣品進(jìn)行光照， 測量光照引起的光生載流子在直流偏壓下形成的電流. 為了找到該信號來源， 進(jìn)行了光電導(dǎo)電流的測量， 利用前置放大器的兩端分別與樣品的上下電極相接， 給上下兩電極提供直流偏壓的同時檢測光電流， 該電流就是光電導(dǎo)電流， 結(jié)果如圖3(b)所示(I圓偏振表示圓偏振光致電流，P光表示光功率， 下同).

(a) 圓偏振光電流曲線 (b) 光電導(dǎo)電流曲線

圖3(b)中施加的直流偏壓大小為200 mV， 從圖3(b)中可以看到厚度為7和30 nm的樣品的光電導(dǎo)光譜上都有兩個峰， 其中在920 nm附近的峰對應(yīng)InP的帶邊吸收. 而960 nm附近的峰來源InP襯底， 為了找出這個峰的來源， 進(jìn)行了InP襯底的CPGE電流光譜和光電導(dǎo)電流光譜的測量， 結(jié)果如圖4所示， 其數(shù)據(jù)是利用光功率進(jìn)行歸一化后的結(jié)果. 其中， 光電導(dǎo)電流光譜測量中施加的直流偏壓為200 mV. 從圖4(b)可以看到InP襯底的光電導(dǎo)電流光譜上也出現(xiàn)了兩個峰， 峰分別位于920和960 nm. 而且， 在InP襯底的CPGE電流光譜中也可以看到960 nm附近有明顯的峰. 因此， 可以得到在三維拓?fù)浣^緣體Sb2Te3薄膜觀測到的960 nm附近的CPGE電流峰與襯底有關(guān).

InP襯底的帶邊在920、 960 nm附近的吸收峰可能來自InP襯底的缺陷或者雜質(zhì)的吸收. 襯底在缺陷打磨過程中可能存在較多的表面缺陷， 從而引入帶尾態(tài). 當(dāng)入射激光的光子能量小于帶隙且光強(qiáng)較大時， 入射激光將會在前后表面之間來回反射， 導(dǎo)致低于帶隙能量的光電流信號得到增強(qiáng)， 這將導(dǎo)致該缺陷引起的光電流峰進(jìn)一步紅移. 因此， InP襯底在960 nm附近的CPGE電流峰可能來自InP襯底表面缺陷引入的表面對稱性破缺.

通過對比發(fā)現(xiàn)， 襯底上960 nm附近的CPGE電流信號比Sb2Te3薄膜的信號小很多， 因此， Sb2Te3薄膜960 nm附近的信號可能跟襯底的自旋注入有關(guān). 即襯底吸收光以后產(chǎn)生自旋極化的電子， 這些電子注入到近鄰的Sb2Te3薄膜中， 增強(qiáng)了Sb2Te3薄膜的CPGE電流信號. 由于自旋注入的電子主要增強(qiáng)下表面態(tài)的信號， 使得下表面態(tài)的信號超過上表面態(tài)的信號而占主導(dǎo)， 因此在960 nm光激發(fā)下， 7和30 nm的樣品的CPGE電流同號.

(a) 圓偏振光電流曲線 (b) 光電導(dǎo)電流曲線

3 結(jié)論

本研究分析了不同厚度和不同波長激發(fā)下的三維拓?fù)浣^緣體的CPGE電流光譜. 在1 064 nm圓偏振激光激發(fā)下， 厚度為7和30 nm的Sb2Te3薄膜的CPGE電流符號相反， 這是由于兩者的表面粗糙度不同， 分別是上表面態(tài)和下表面態(tài)的貢獻(xiàn)占主導(dǎo). 而在960 nm激光激發(fā)下， 兩種不同厚度的樣品以及InP襯底的CPGE電流呈現(xiàn)相同的符號， 該信號可能與InP襯底的自旋注入有關(guān). 三維拓?fù)浣^緣體是目前自旋電子器件的研究熱點(diǎn)之一， 對于其自旋相關(guān)特性以及量子相關(guān)特性尚需要進(jìn)一步研究. 后續(xù)的工作可以探究具體溫度對不同膜厚的三維拓?fù)浣^緣體的逆自旋霍爾效應(yīng)的影響以及柵壓對圓偏振光致電流效應(yīng)的調(diào)控.