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    ICP-MS分析不同產(chǎn)地黃連中39種無機(jī)元素△

    2021-04-19 13:52:54周利康利平郝慶秀郭蘭萍康傳志王升楊健
    中國現(xiàn)代中藥 2021年2期
    關(guān)鍵詞:黃連藥典無機(jī)

    周利,康利平,郝慶秀,郭蘭萍,康傳志,王升,楊健

    中國中醫(yī)科學(xué)院 中藥資源中心 道地藥材國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育基地,北京 100700

    近年來研究發(fā)現(xiàn),某些無機(jī)元素對中藥材的生長、藥效物質(zhì)的積累及功效的發(fā)揮具有重要的作用。如硼、鉬、銅、鋅等元素是植物體內(nèi)酶或輔酶的重要組成部分,在植物生長發(fā)育過程中起著不可缺少的作用[1]。李璇[2]研究發(fā)現(xiàn),高濃度的鎘處理對丹參有效成分的積累有一定的促進(jìn)作用。武志菲[3]通過統(tǒng)計發(fā)現(xiàn),相同功效類型的中藥材在元素的富集特征上具有一定的相似性,如活血類中藥材中鉀元素含量中位數(shù)最高,鈣元素次之;止血類中藥中鈣、鉀、鈉的含量高于其他元素。許磊等[4]研究發(fā)現(xiàn),鉀元素在常用的跌打損傷類中藥治療運(yùn)動損傷中具有重要意義。鐵元素含量較高的藥材多具有滋陰補(bǔ)血的功效,銅元素含量較高的藥材多能增強(qiáng)新陳代謝,硒元素則可增強(qiáng)機(jī)體免疫力[5];鐵、鋅、鉬等元素的適當(dāng)補(bǔ)充對預(yù)防肝硬化和肝癌的發(fā)生具有重要意義[6]。

    黃連作為我國傳統(tǒng)中藥,為毛茛科植物黃連CoptischinensisFranch.(習(xí)稱味連)、三角葉黃連C.deltoideaC.Y.Chenget Hsiao(習(xí)稱雅連)或云連C.teetaWall.的干燥根莖[7],具有清熱燥濕、瀉火解毒、抗病毒、降糖、降壓等功效,具有廣闊的應(yīng)用前景[8-10]。本研究以目前市場主流商品味連為研究對象,采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS),對其主產(chǎn)區(qū)重慶石柱及湖北利川采集的67批樣品中的39種無機(jī)元素進(jìn)行含量分析,為黃連后續(xù)的相關(guān)研究提供參考。

    1 材料

    1.1 試藥

    黃連樣品采集于2018、2019年,均已達(dá)到種植年限,滿足入藥需求。樣品主要來源于重慶石柱和湖北利川兩大黃連主產(chǎn)區(qū)的各個鄉(xiāng)鎮(zhèn),共計67個批次,具體樣品信息見表1。樣品經(jīng)中國中醫(yī)科學(xué)院中藥資源中心楊健副研究員鑒定為毛茛科植物黃連CoptischinensisFranch.。樣品采集、干燥后用小刷刷凈土壤和須根,經(jīng)球磨儀打粉后過60目篩備用。

    39種元素標(biāo)準(zhǔn)溶液由Muti-element Solution 1和Muti-element Solution 2(SPEX CertiPerp公司,批號:XPNCN-17-100)混合標(biāo)準(zhǔn)溶液配制而成;硝酸(分析級,默克公司,由酸純化器二次純化);過氧化氫溶液(分析純,天津市大茂化學(xué)試劑廠);水為經(jīng)Millipore Milli-Q型水處理系統(tǒng)處理后的去離子水。

    1.2 儀器

    ICAP-Q型電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(賽默飛世爾科技有限公司);Mars 6型微波消解儀(美國CEM公司);MM 400型混合球磨儀(Retsch公司);AUW120D型電子天平(日本島津公司);Mill-Q型超純水機(jī)(美國Millipore 公司);DST-1000型酸純化器(美國Savillex公司)。

    表1 黃連樣品信息

    2 方法

    2.1 混合對照品儲備溶液的配制

    精密量取混合對照品溶液適量,用2%硝酸溶液稀釋,制成各元素質(zhì)量濃度均為10 μg·mL-1的對照品儲備液,4 ℃貯存?zhèn)溆谩?/p>

    2.2 ICP-MS工作條件

    射頻功率:15 500 W;采樣深度:5.0 mm;采樣錐孔徑:1.0 mm;截取錐孔徑:0.4 mm;輔助氣和載氣(均為氬氣)流速分別為0.8、1.1 L·mL-1;冷卻氣流速為14.0 L·mL-1;霧化器類型:同心霧化器;霧化室溫度:2 ℃;掃描方式:STD模式;采集點(diǎn)數(shù):3;重復(fù)次數(shù):3次。

    2.3 供試品溶液的制備

    精密稱取藥材粉末0.1 g置于聚四氟乙烯微波消解罐中,依次加入過氧化氫溶液1 mL和硝酸5 mL,密閉消解罐,置于微波消解儀中消解,消解程序見表2。消解完全后,自然冷卻,取消解內(nèi)罐置于電熱板上180 ℃趕酸至剩余1 mL,放冷,用超純水定容至10 mL,搖勻,過0.45 μm濾膜,即得無機(jī)元素供試品溶液。分別精密量取以上供試品溶液1 mL至10 mL和50 mL量瓶中,以超純水定容,搖勻,過0.45 μm濾膜,即得Fe、Zn、Mn元素和Mg、K元素供試品溶液。按相同方法制備空白對照溶液。

    表2 微波消解程序

    2.4 線性關(guān)系考察

    分別精密量取混合對照品儲備液適量,加2%硝酸溶液稀釋,分別配成含Mg、K質(zhì)量濃度為20、50、100、200、500、1000、2000 ng·mL-1;含Cu、Mn、Fe、Ni、Zn、Rb、Sr、Ba質(zhì)量濃度為1、2、5、10、50、100、200、500 ng·mL-1;含Ag、Pb、As、Cd、Cr、Li、Be、V、Co、Ga、Se、Y、Cs、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Tl、Th質(zhì)量濃度為0.1、0.2、0.5、1.0、2.0、5.0、10.0、50.0 ng·mL-1的系列對照品混合溶液,以計數(shù)比率為縱坐標(biāo),質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線(表3)。結(jié)果顯示,各元素的標(biāo)準(zhǔn)曲線線性關(guān)系良好,r均大于0.99。將對照品溶液逐步稀釋,直至各元素信號值為空白溶液信號值的3倍左右(S/N≈3),此時各元素的質(zhì)量濃度即為該元素的檢出限(LOD)。

    2.5 精密度考察

    精密吸取同一混合對照品溶液,按照2.2項(xiàng)下方法分別連續(xù)進(jìn)樣6次,計算各元素響應(yīng)信號的RSD,結(jié)果顯示各元素響應(yīng)信號的RSD均小于3%,表明儀器精密度良好。

    2.6 穩(wěn)定性考察

    取同一份供試品溶液(編號:LC1),按2.2項(xiàng)下方法分別于0、2、4、8、12、18、24 h進(jìn)樣測定,記錄各元素響應(yīng)信號值,計算不同時間點(diǎn)間各元素響應(yīng)信號值的RSD均小于3.5%,表明供試品溶液在24 h內(nèi)穩(wěn)定性良好。

    2.7 重復(fù)性考察

    分別精密稱取藥材粉末(編號:LC1)共6份,每份約0.1 g,按2.3項(xiàng)下供試品溶液的制備方法操作,按2.2項(xiàng)下條件進(jìn)行測定,計算各元素含量。結(jié)果表明,各元素含量的RSD在2.25%~7.97%,在痕量分析的要求下,重復(fù)性良好,可以滿足檢測要求。

    3 結(jié)果

    3.1 黃連樣品元素分析結(jié)果

    67批黃連樣品中39種無機(jī)元素的含量分析結(jié)果見表4~6。結(jié)果顯示,黃連中所含元素的種類較為豐富,在絕大多數(shù)樣品中39種無機(jī)元素均有檢出,其中含量水平最高的為K,平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3 552.75 mg·kg-1,其次依次為Mg(1 441.53 mg·kg-1)、Mn(253.49 mg·kg-1)、Fe(219.62 mg·kg-1)和Zn(177.39 mg·kg-1)。此5種元素均為植物生長發(fā)育過程中必不可少的營養(yǎng)元素,直接參與植物的新陳代謝。其余無機(jī)元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均在50 mg·kg-1以下。在所檢出的14種稀土元素中,Ce含量最高,平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到0.86 mg·kg-1;其次為La和Nd,平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0.53、0.33 mg·kg-1。其余11種稀土元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均在0.1 mg·kg-1以下,含量水平普遍較低。

    樣品所含重金屬元素中Cu的平均含量最高,其次依次為Cr、Pb、Cd、As。Cu的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為6.10~30.74 mg·kg-1,平均值為16.28 mg·kg-1,其在ISO國際標(biāo)準(zhǔn)下[11]不存在超標(biāo)情況(ISO國際標(biāo)準(zhǔn)未對Cu進(jìn)行限量規(guī)定),但其在《中華人民共和國藥典》(以下簡稱《中國藥典》)2020年版標(biāo)準(zhǔn)(Cu≤20 mg·kg-1)下共計有17批次超標(biāo),超標(biāo)率為25.37%;Cr的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.07~2.67 mg·kg-1,平均值為1.65 mg·kg-1,《中國藥典》2020年版還未制定中藥材中Cr的限量標(biāo)準(zhǔn);Pb的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.02~16.05 mg·kg-1,平均值為1.62 mg·kg-1,總體含量水平較低,僅有4個批次超過了《中國藥典》2020年版標(biāo)準(zhǔn),在ISO國際標(biāo)準(zhǔn)下不超標(biāo);Cd的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.12~1.14 mg·kg-1,平均值為0.43 mg·kg-1。在《中國藥典》2020年版標(biāo)準(zhǔn)下僅有2批次不符合要求,在國際標(biāo)準(zhǔn)下(Cd≤2 mg·kg-1),黃連中Cd不超標(biāo);As的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0~0.83 mg·kg-1,平均值為0.16 mg·kg-1??傮w而言As在黃連樣品中的含量較低,在《中國藥典》2020年版標(biāo)準(zhǔn)(As≤2 mg·kg-1)及ISO國際標(biāo)準(zhǔn)(As≤5 mg·kg-1)下均不存在超標(biāo)情況。

    續(xù)表5

    續(xù)表5

    表6 黃連樣品中Ce等13種元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)(n=3) mg·kg-1

    續(xù)表6

    將利川和石柱2個產(chǎn)地黃連樣品中重金屬的含量進(jìn)行比較,利川產(chǎn)黃連樣品中Cr、Cu、As、Cd、Pb的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為1.51、16.09、0.15、0.29、2.11 mg·kg-1,石柱產(chǎn)黃連樣品中Cr、Cu、As、Cd、Pb的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為1.79、16.48、0.17、0.57、1.10 mg·kg-1。Cr、Cu、As的含量在2個產(chǎn)地樣品中差異無統(tǒng)計學(xué)意義,但石柱所產(chǎn)黃連中Cd的含量總體高于利川產(chǎn)黃連,而利川產(chǎn)黃連樣品中Pb的含量總體高于石柱產(chǎn)黃連。除此以外,其余無機(jī)元素的含量相對較低。

    3.2 黃連樣品中無機(jī)元素含量的聚類分析

    應(yīng)用SPSS 19.0軟件,以各無機(jī)元素含量進(jìn)行系統(tǒng)聚類分析,樹形圖見圖1。在較短的遺傳距離內(nèi),各鄉(xiāng)鎮(zhèn)樣品表現(xiàn)出一定的聚集趨勢。在遺傳距離為10時,各產(chǎn)地樣品表現(xiàn)出了較好的聚集性。對于兩大產(chǎn)區(qū)而言,雖然某些產(chǎn)地的樣品有較好的聚集趨勢,但總體來說無法通過聚類分析的手段將兩大產(chǎn)區(qū)的樣品徹底分開。

    圖1 黃連樣品中無機(jī)元素含量聚類分析

    4 討論

    元素分析結(jié)果表明,黃連中的無機(jī)元素種類豐富,本研究分析的39種無機(jī)元素在絕大多數(shù)樣品中均有檢出,但不同產(chǎn)地樣品間元素含量的差異較大。在所有元素中,以K、Mg、Mn、Zn、Fe含量最高,其為植物生長所必需的元素,同時也具有較強(qiáng)的生理活性。其次,本研究測定了樣品中當(dāng)前最受關(guān)注的5種重金屬元素,其中Cd因?yàn)樵凇吨袊幍洹?015年版標(biāo)準(zhǔn)下(≤0.3 mg·kg-1)在黃連中的超標(biāo)率總體較高,故而其在黃連中的含量一直備受關(guān)注,以本研究結(jié)果為例,67批樣品中Cd質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于0.3 mg·kg-1的有44批。針對此情況,此前筆者研究小組針對黃連傳統(tǒng)以煎煮入藥的情況,對黃連煎煮后留下的藥湯中Cd的含量進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn),Cd在水煎液中的溶出率僅約為黃連中Cd總含量的20.86%,且風(fēng)險評估結(jié)果顯示,黃連中重金屬對人體沒有顯著危害[12]。當(dāng)前,《中國藥典》2020年版將Cd的限量標(biāo)準(zhǔn)提高到了≤1 mg·kg-1,在新標(biāo)準(zhǔn)下,本研究樣品中僅有2個批次不符合要求。說明新標(biāo)準(zhǔn)中Cd的限量要求更加符合黃連的實(shí)際情況,新標(biāo)準(zhǔn)的頒布也大大減少了黃連中Cd的不合格率,有利于黃連產(chǎn)業(yè)的發(fā)展。

    此外,Cr元素的含量也同樣值得關(guān)注。首先,Cr元素在當(dāng)前的工業(yè)生產(chǎn)過程中應(yīng)用十分廣泛,而廣泛的應(yīng)用必然會導(dǎo)致環(huán)境的污染,并加劇動植物對其的吸收,因此必須加強(qiáng)對藥材中Cr元素的關(guān)注。其次,該元素又是一種形態(tài)毒性差異較大的元素。Cr最主要的存在形態(tài)為Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ),其中Cr(Ⅲ)為人體必需的營養(yǎng)元素,參與人體的糖、脂代謝;而Cr(Ⅵ)則被國際癌癥機(jī)構(gòu)列為一級致癌物質(zhì),可誘導(dǎo)細(xì)胞凋亡、DNA損傷和線粒體損傷,具有顯著的基因毒性和致癌作用[13]。因此,針對此類較為特殊的元素,應(yīng)該進(jìn)一步做好元素的形態(tài)分析,確定藥材中該元素毒性較高形態(tài)存在的含量及比例,科學(xué)評價藥材中重金屬對人體的健康風(fēng)險。

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