直接產(chǎn)生可見光的激光器研究進(jìn)展

徐 斌，張 騰，鄒金海，羅正錢

(廈門大學(xué)電子科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，福建 廈門 361005)

可見光波長(zhǎng)范圍大致為400～780 nm，該波長(zhǎng)范圍可以直接被人眼看到，故而得名.可見光激光在顯示、通訊、生物醫(yī)學(xué)、光學(xué)傳感、光譜學(xué)、高端制造等領(lǐng)域具有重大應(yīng)用需求，因而成為重要的學(xué)術(shù)研究方向.從實(shí)現(xiàn)可見光的技術(shù)手段來看，半導(dǎo)體、固體和光纖激光器都能提供可見光激光.然而，半導(dǎo)體激光器輸出光束質(zhì)量差、激光線寬大，并且難以實(shí)現(xiàn)脈沖激光輸出，不在本文討論范圍.基于非線性頻率變換技術(shù)(倍頻、和頻)的可見光激光器，由于系統(tǒng)結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，導(dǎo)致系統(tǒng)的穩(wěn)定性差、效率低，而且基于倍頻與和頻技術(shù)的可見光激光器已經(jīng)在過去的20多年得到了廣泛的研究，大量的可見光激光器研究學(xué)術(shù)成果相繼報(bào)道，因而本文也沒有涉及非線性頻率變換可見光激光器.

固體和光纖激光器的發(fā)展在很大程度上依賴于泵浦源和稀土摻雜激光增益介質(zhì)的發(fā)展.在藍(lán)光半導(dǎo)體激光器出現(xiàn)前，上轉(zhuǎn)換方法是直接產(chǎn)生可見光激光的主要途徑，為了有效地獲得上轉(zhuǎn)換可見光激光，需要借助于適當(dāng)?shù)拿艋⊥岭x子進(jìn)行能量傳遞，從泵浦光到可見光的轉(zhuǎn)化效率仍然不高.隨著藍(lán)光半導(dǎo)體激光的不斷成熟，基于藍(lán)光半導(dǎo)體激光器泵浦的直接下轉(zhuǎn)換可見光激光得到了越來越多的關(guān)注.例如，摻Pr激光材料涵蓋了藍(lán)光、橙光、紅光和深紅光等豐富的可見光波段躍遷(Pr:Li F4(簡(jiǎn)稱：Pr:YLF)能級(jí)結(jié)構(gòu)、吸收和發(fā)射光譜如圖1所示)，且部分摻Pr激光材料具有優(yōu)異的光譜特性(如較大的受激發(fā)射截面)和較長(zhǎng)的熒光壽命，因而成為直接下轉(zhuǎn)換產(chǎn)生可見光激光的主要材料，這種直接下轉(zhuǎn)換具有效率高、結(jié)構(gòu)緊湊、穩(wěn)定性好的優(yōu)勢(shì).

圖1 Pr:YLF晶體的能級(jí)結(jié)構(gòu)(a)、偏振吸收(b)和偏振發(fā)射(c)光譜

本文對(duì)上轉(zhuǎn)換和下轉(zhuǎn)換方法直接產(chǎn)生可見光激光的相關(guān)研究進(jìn)行了綜述，介紹的內(nèi)容包括基于全固態(tài)和光纖的可見光高功率連續(xù)波激光器、可見光調(diào)Q脈沖激光和可見光鎖模脈沖激光器.其中，摻Pr可見光激光器的發(fā)展最快，取得的成果最多，廈門大學(xué)電子工程系光電子技術(shù)研究所較早在國(guó)際上開展摻Pr可見光激光器研究，也是國(guó)內(nèi)最早在摻Pr可見光激光器領(lǐng)域取得科研成果的團(tuán)隊(duì)[1].本文以摻Pr可見光激光器的介紹為主線，并穿插介紹了其他稀土材料的可見光激光器，如Dy3+和Tb3+可見光激光器，介紹當(dāng)前直接產(chǎn)生可見光激光的研究現(xiàn)狀.

1 可見光高功率連續(xù)波激光器

可見光連續(xù)波激光器正朝著高功率、高效率和新波長(zhǎng)等方向發(fā)展.高功率完全依賴于高功率的泵浦源，而高效率對(duì)泵浦光的光束質(zhì)量、激光材料的質(zhì)量和性能以及泵浦和激光光斑模式的重疊效率等因素都提出了更高的要求，新波長(zhǎng)則取決于新型激光材料的研制和激光鍍膜.

1.1 可見光全固態(tài)高功率連續(xù)波激光器

2004年，德國(guó)漢堡大學(xué)Huber團(tuán)隊(duì)在國(guó)際上首次報(bào)道了藍(lán)光半導(dǎo)體激光器泵浦摻Pr材料的可見光激光器，雖然藍(lán)光泵浦功率僅25 mW，輸出的639.7 nm紅光功率僅1.8 mW，斜效率24%[2]，但這一開拓性成果的意義是顯著的.它標(biāo)志著可見光激光也可以通過直接下轉(zhuǎn)換方法獲得，無需借助于非線性倍頻、和頻以及上轉(zhuǎn)換等低效的方法來產(chǎn)生，藍(lán)光半導(dǎo)體泵浦源和摻Pr激光材料的出現(xiàn)為緊湊、高效、穩(wěn)定的可見光激光光源的產(chǎn)生提供了新途徑，成為可見光研究的一個(gè)嶄新的重要方向.然而，在隨后的幾年中，由于藍(lán)光半導(dǎo)體激光器的泵浦功率仍然很低，而且輸出光束質(zhì)量差，因此研究人員仍然在試圖尋找替代半導(dǎo)體激光的藍(lán)光泵浦源.美國(guó)相干公司采用光泵浦半導(dǎo)體激光器(OPSL)技術(shù)，研制出高功率、高效率的藍(lán)光OPSL，隨后OPSL立即成為一種重要的泵浦源.例如，Ostroumov等[3]利用運(yùn)轉(zhuǎn)在479 nm的10 W藍(lán)光OPSL抽運(yùn)Pr:YLF晶體，獲得了4.3 W綠光激光輸出，斜效率達(dá)到45%.Huber團(tuán)隊(duì)[4]用5 W的OPSL作為泵浦源，在多個(gè)可見光波段獲得高功率激光輸出，其中523 nm綠光功率為2.9 W，斜效率高達(dá)72%；546 nm綠光功率為2.0 W，斜效率為60%；604 nm橙光功率為1.5 W，斜效率為44%；607 nm橙光功率為1.8 W，斜效率為48%；640 nm紅光功率為2.8 W，斜效率為68%；698 nm深紅光功率為1.5 W，斜效率為50%；720 nm深紅光功率為1.0 W，斜效率為53%.OPSL泵浦源讓人們看到了摻Pr可見光激光器的潛力，然而OPSL本身研制技術(shù)難度大、尺寸大、價(jià)格高等不利條件，使得OPSL泵浦源未能得到普及，僅有與相干公司合作的少數(shù)研究機(jī)構(gòu)有相關(guān)研究.在這種情況下，2011年，本課題組與法國(guó)卡昂大學(xué)Richard Moncorge教授團(tuán)隊(duì)合作，研發(fā)了基于非線性倍頻技術(shù)的469 nm藍(lán)光激光器，并用作泵浦源，從多個(gè)摻Pr激光晶體中獲得了可見光激光輸出，這是國(guó)內(nèi)科研團(tuán)隊(duì)首次關(guān)于摻Pr可見光激光器的報(bào)道[1].

隨著藍(lán)光半導(dǎo)體激光器的不斷發(fā)展，其功率水平逐漸提高.利用高功率藍(lán)光半導(dǎo)體激光作為泵浦源，不斷突破摻Pr可見光激光器輸出功率的上限，成為研究的焦點(diǎn)之一.表1給出了藍(lán)光激光泵浦摻Pr連續(xù)波可見光激光器的代表性成果，摻Pr可見光激光器的真正發(fā)展仍然依賴于藍(lán)光半導(dǎo)體激光器輸出功率的提升.2016年，本課題組利用8 W的InGaN半導(dǎo)體激光器作為泵浦源，在吸收功率不足4 W的情況下，從Pr:YLF晶體中獲得了高性能連續(xù)波可見光激光輸出，其中523 nm綠光功率1.7 W，斜效率49%；604 nm橙光功率0.6 W，斜效率為33%；607 nm橙光功率1.1 W，斜效率為40%；639 nm紅光功率2.3 W，斜效率為57%；698 nm深紅光功率1.3 W，斜效率36%；721 nm深紅光功率1.0 W，斜效率42%(圖2)，這代表了藍(lán)光半導(dǎo)體激光器泵浦摻Pr可見光連續(xù)波激光器的高水平成果[5]，表明藍(lán)光半導(dǎo)體激光器是一種高效的摻Pr可見光激光器泵浦源.2年后，日本千葉大學(xué)Kannari團(tuán)隊(duì)[6]利用4臺(tái)功率均為5 W的藍(lán)光半導(dǎo)體激光器泵浦Pr:YLF晶體，在吸收功率15 W的情況下，將部分可見光激光器的功率水平提升到新的高度，獲得了6.7 W紅光和3.7 W橙光激光.可見，高功率藍(lán)光泵浦源是產(chǎn)生高功率可見光的前提條件，隨著國(guó)際上百瓦級(jí)藍(lán)光半導(dǎo)體激光器的商業(yè)化普及，或許在不久的將來，通過進(jìn)一步優(yōu)化激光晶體質(zhì)量和參數(shù)，配合優(yōu)化激光泵浦源和泵浦耦合系統(tǒng)，以及優(yōu)化激光諧振腔，高功率摻Pr可見光激光器能夠取得更大突破.這種高功率、高效率、超緊湊的可見光激光器有望發(fā)揮重要應(yīng)用價(jià)值；更重要地，通過腔內(nèi)倍頻，在高基波功率密度下，實(shí)現(xiàn)高功率高效率的紫外激光輸出，取代現(xiàn)有的需要通過3次、4次這種相對(duì)低效的高次諧波方案實(shí)現(xiàn)紫外激光，摻Pr倍頻紫外激光器具有一定的優(yōu)勢(shì).

表1 藍(lán)光泵浦摻Pr連續(xù)波可見光激光代表性成果

圖2 連續(xù)波高功率Pr:YLF激光器的裝置示意圖(a)、輸出功率特性(b)和激光波長(zhǎng)(c)

從圖1可見，摻Pr激光材料不具有黃光波段的直接下轉(zhuǎn)換發(fā)射，而黃光激光具有其他可見光激光無法替代的諸多用途.現(xiàn)有的黃光激光主要通過摻Nd材料產(chǎn)生的激光經(jīng)和頻或拉曼效應(yīng)后再倍頻的方案實(shí)現(xiàn)，這兩種方案太繁瑣，導(dǎo)致激光系統(tǒng)復(fù)雜，黃光效率不高.因此，研究人員試圖從其他稀土摻雜激光材料中直接產(chǎn)生黃光激光.Bolognesi等[7]在國(guó)際上首次報(bào)道了InGaN藍(lán)光半導(dǎo)體激光器泵浦的Dy3+摻雜的連續(xù)波黃光激光器，輸出功率為55 mW，效率13.4%.近期，日本國(guó)立聚變科學(xué)研究所從Tb:YLF晶體中獲得了106 mW黃光激光，但是泵浦源仍然是OPSL，而不是緊湊的半導(dǎo)體激光器[8].可見，當(dāng)前固體黃光激光的研究水平仍然很低，黃光激光研究的突破主要有賴于激光材料和泵浦源的發(fā)展.

1.2 可見光光纖高功率連續(xù)波激光器

與固體激光器一樣，可見光光纖激光器領(lǐng)域研究的一個(gè)重要波段仍然是紅光.為了獲得高功率紅光輸出，大芯徑光纖是一個(gè)重要的選擇.2002年，Zellmer等[9]直接選用大芯徑(D=35 μm)大數(shù)值孔徑的Pr/Yb:ZBLAN光纖作為增益介質(zhì)，光束整形后的850 nm LD作為泵浦源，直接獲得了2 060 mW的上轉(zhuǎn)換635 nm 紅光激光輸出，紅光激射的效率為45%，是目前獲得的最大功率的紅光光纖激光器.隨著藍(lán)光半導(dǎo)體激光器輸出功率的不斷提升，可見光直接發(fā)射型激光器的研究也轉(zhuǎn)向下轉(zhuǎn)換泵浦階段.日本的Nakanishi等[10]采用直接鍍膜減少諧振腔損耗，并通過增加芯徑來增加耦合進(jìn)光纖中的泵浦光功率，獲得了645.7 mW的紅光激光.當(dāng)前比較突出的問題是，高功率連續(xù)光纖激光器在其他可見光波段的輸出功率依舊處于一個(gè)較低水平，幾乎未有進(jìn)展.針對(duì)這一問題，本課題組首次提出并展示了一個(gè)緊湊的瓦級(jí)高功率黃光光纖激光器.首先，為了獲得高效率的發(fā)射和高功率的輸出，詳細(xì)全面地研究了黃光光纖激光器的輸出耦合和增益光纖長(zhǎng)度對(duì)黃光激光性能的影響；隨后，根據(jù)優(yōu)化后的結(jié)果，設(shè)計(jì)并演示了一種由450 nm 半導(dǎo)體激光器、1.8 m摻Dy:ZBLAN光纖以及光纖端面鍍膜鏡組成的小型化的黃光光纖激光器；該激光器可直接產(chǎn)生中心波長(zhǎng)為575 nm的黃光激光，輸出功率達(dá)到1.12 W，效率為33.6%，如圖3所示.這一功率水平比之前報(bào)道的提高了1～2個(gè)數(shù)量級(jí)，是黃光光纖激光器迄今為止獲得的最大輸出功率.

圖3 高功率黃光光纖激光器的實(shí)驗(yàn)裝置圖(a)、輸出功率特性(b)和光譜(c)

2 可見光調(diào)Q脈沖激光器

調(diào)Q運(yùn)轉(zhuǎn)是一種獲得脈沖激光的常見技術(shù)，包含主動(dòng)調(diào)Q和被動(dòng)調(diào)Q兩種方式.主動(dòng)調(diào)Q需要在激光腔內(nèi)使用電光或聲光調(diào)制器對(duì)信號(hào)光進(jìn)行調(diào)制，系統(tǒng)成本和復(fù)雜性較大.被動(dòng)調(diào)Q激光具有諧振腔結(jié)構(gòu)緊湊和低成本的優(yōu)勢(shì)，因而成為學(xué)術(shù)研究的主要方向.可飽和吸收體是被動(dòng)調(diào)Q運(yùn)轉(zhuǎn)的核心元件，可飽和吸收體主要有過渡金屬摻雜的晶體材料(傳統(tǒng)吸收體)和納米材料(新型吸收體)，以下綜述內(nèi)容涉及這兩種可飽和吸收體的被動(dòng)調(diào)Q可見光激光.

2.1 可見光全固態(tài)調(diào)Q脈沖激光器

在當(dāng)前尚無可見光波段商業(yè)化的半導(dǎo)體可飽和吸收鏡(SESAM)的情況下，納米材料成為可見光脈沖激光研究所需的可飽和吸收體的重要來源.本課題組在國(guó)際上最早開展了相關(guān)的研究，2016年，將二維納米材料WS2用作可見光波段可飽和吸收體，用于摻Pr激光器的被動(dòng)調(diào)Q研究，獲得了21.5 mW的紅光脈沖激光，脈沖寬度為630 ns，這是首次將二維材料用于可見光波段的被動(dòng)調(diào)Q研究[11]，展示了二維材料作為寬帶可飽和吸收體的潛力；此后，一些重要的納米材料相繼被用于可見光脈沖激光的研究，例如采用拓?fù)浣^緣體Bi2Se3吸收體，在604 nm橙光處獲得了26 mW被動(dòng)調(diào)Q激光，脈沖寬度為802 ns，脈沖能量為0.2 μJ[12]；某些量子點(diǎn)納米材料在可見光波段也具有可飽和吸收的特性，本課題組聯(lián)合中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所張龍研究員團(tuán)隊(duì)[13-14]開發(fā)了新型的CdTe/CdS量子點(diǎn)可飽和吸收體，在721，640，607[13]和522 nm[14]這4個(gè)可見光波段都實(shí)現(xiàn)了摻Pr激光器的調(diào)Q脈沖運(yùn)轉(zhuǎn).

研究調(diào)Q脈沖激光的一個(gè)重要原因是為了獲得大的脈沖能量和高的峰值功率，納米材料破壞閾值低，難以實(shí)現(xiàn)高性能的被動(dòng)調(diào)Q激光運(yùn)轉(zhuǎn).實(shí)現(xiàn)高性能調(diào)Q激光有必要進(jìn)一步提升輸出激光的功率水平和壓窄脈沖寬度，傳統(tǒng)的過渡金屬摻雜晶體材料吸收體易于獲得大的調(diào)制深度，且具有較高的破壞閾值，因此更能滿足這方面的要求.白俄羅斯國(guó)立技術(shù)大學(xué)的Demesh等[15]最先報(bào)道了Co2+吸收體被動(dòng)調(diào)Q的摻Pr可見光激光器，他們采用Co2+:MALO晶體作可飽和吸收體，該晶體具有從綠光到紅光波段的吸收，研究人員獲得了0.43 W綠光、0.94 W橙光和1.4 W紅光脈沖激光，對(duì)應(yīng)的脈沖寬度和能量分別為(205 ns、3.5 μJ)、(87 ns、8.6 μJ)和(103 ns、8.1 μJ)，該研究展現(xiàn)了Co2+吸收體在可見光脈沖激光的產(chǎn)生中的優(yōu)勢(shì)和潛力.2019年，本課題組[16]用Co2+:ASL晶體作為吸收體，構(gòu)建了V型激光諧振腔，在639 nm紅光處獲得了脈沖渦旋激光輸出，最短脈沖寬度為149 ns；通過調(diào)節(jié)泵浦光的軸向位移，最高階渦旋光的軌道角動(dòng)量數(shù)達(dá)到12，是當(dāng)前可見光渦旋光的最高階報(bào)道(圖4).同樣用Co2+:ASL晶體吸收體，本課題組[17]還在橙光處首次獲得了正交偏振雙波長(zhǎng)脈沖渦旋激光輸出.接下來，本課題組希望通過進(jìn)一步優(yōu)化Co2+吸收體和激光器系統(tǒng)，在獲得更高功率激光輸出的同時(shí)，進(jìn)一步壓窄調(diào)Q激光脈寬，從而提升脈沖激光的峰值功率.

(e)、(f)和(k)中數(shù)值為渦旋的階次.

2.2 可見光光纖調(diào)Q脈沖激光器

納米材料可飽和吸收體在光纖脈沖激光器的研究中尤其突出，在可見光波段，一系列納米材料可飽和吸收體被廣泛應(yīng)用于光纖調(diào)Q脈沖激光器研究[18].表2總結(jié)了基于納米材料可飽和吸收體可見光被動(dòng)調(diào)Q光纖激光器的研究成果.圖5中展示了可見光波段被動(dòng)調(diào)Q光纖激光器的典型實(shí)驗(yàn)裝置和調(diào)Q脈沖激光的輸出特性.

表2 可見光波段被動(dòng)調(diào)Q光纖激光器總結(jié)

(a)WS2紅光調(diào)Q光纖激光器的照片和裝置示意圖；(b)不同泵浦功率下紅光調(diào)Q光纖激光器的脈沖序列；(c)橙光調(diào)Q光纖激光器的輸出光譜；(d)紅光調(diào)Q光纖激光器的輸出光譜(插圖：對(duì)數(shù)坐標(biāo)光譜)；(e)碳納米管可飽和吸收體深紅光調(diào)Q光纖激光器光譜(插圖：連續(xù)光和調(diào)Q激光光譜).

2010年，本課題組首先將石墨烯應(yīng)用于摻Er光纖激光器中實(shí)現(xiàn)了調(diào)Q脈沖產(chǎn)生[33]，證明了石墨烯作為新型可飽和吸收體的潛力，使得運(yùn)轉(zhuǎn)于近紅外波段的石墨烯調(diào)Q脈沖光纖激光器迅速發(fā)展.除此之外，經(jīng)過對(duì)石墨烯可飽和吸收體的不斷研究擴(kuò)展，運(yùn)轉(zhuǎn)于可見光波段的石墨烯被動(dòng)調(diào)Q光纖激光器近年來也取得不斷的突破和發(fā)展[19-21].國(guó)際上，基于石墨烯可飽和吸收體，日本學(xué)者Fujimoto等[19]在摻Pr氟化物玻璃光纖激光器中成功獲得了603 nm橙光調(diào)Q脈沖激光，其脈沖寬度和重復(fù)頻率分別為0.47 μs和383 kHz.Kajikawa等[21]依靠石墨烯可飽和吸收體，首次在雙包層摻Pr氟化物光纖激光器中成功實(shí)現(xiàn)了636 nm紅光調(diào)Q脈沖激光產(chǎn)生.該激光器的脈沖能量高達(dá)280 nJ，是目前在可見光波段被動(dòng)調(diào)Q光纖激光器中獲得的最大脈沖能量.國(guó)內(nèi)方面，本課題組在基于納米材料吸收體的被動(dòng)調(diào)Q可見光光纖激光器的研究中也取得了一系列的進(jìn)展.本課題組[20]首次利用氧化石墨烯作為可飽和吸收體，在摻Pr:ZBLAN光纖激光器中獲得了635 nm紅光的調(diào)Q脈沖運(yùn)轉(zhuǎn)，隨著泵浦功率的增加，調(diào)Q脈沖寬度由0.55 μs增至1.04 μs.除了石墨烯可飽和吸收體，基于拓?fù)浣^緣體可飽和吸收體的可見光調(diào)Q光纖激光器近年來也得到了發(fā)展[22-23].2015年，本課題組[22]利用拓?fù)浣^緣體(Bi2Se3，Bi2Te3)作為可飽和吸收體，在Pr:ZBLAN光纖激光器中成功獲得了635 nm紅光被動(dòng)調(diào)Q脈沖，調(diào)Q脈沖具有164.5～454.5 kHz可調(diào)的脈沖重復(fù)頻率，使用Bi2Se3和Bi2Te3吸收體獲得的最短脈沖寬度分別為244和327 ns.隨后，本課題組[23]利用Bi2Se3在Pr:ZBLAN光纖激光器中成功實(shí)現(xiàn)了604 nm橙光被動(dòng)調(diào)Q脈沖輸出，極大地豐富了拓?fù)浣^緣體調(diào)Q脈沖激光器的運(yùn)轉(zhuǎn)波長(zhǎng).

過渡金屬硫化物在可見光區(qū)域有著較強(qiáng)的可飽和吸收，因此可以被用作可飽和吸收體產(chǎn)生可見光脈沖[24-26].2016年，本課題組用包括WS2、MoS2、MoSe2等在內(nèi)的3種過渡金屬硫化物首次作為可飽和吸收體，在摻Pr全光纖激光器中均成功實(shí)現(xiàn)了紅光調(diào)Q脈沖產(chǎn)生.該調(diào)Q激光器的中心波長(zhǎng)位于635 nm，并有著脈寬約為200 ns的穩(wěn)定脈沖序列，脈沖能量為28.7 nJ，重復(fù)頻率覆蓋232.7～512.8 kHz.除紅光外，也成功研制了中心波長(zhǎng)位于604 nm的橙光被動(dòng)調(diào)Q光纖激光器[24].與此同時(shí)，單層黑磷也被證實(shí)了在可見光區(qū)域擁有可飽和吸收效應(yīng)，為可見光波段黑磷被動(dòng)調(diào)Q激光器的產(chǎn)生奠定了基礎(chǔ).2017年，本課題組將黑磷可飽和吸收體用于摻Pr:ZBLAN光纖激光器中，成功產(chǎn)生了635 nm紅光調(diào)Q脈沖[27].該激光器的中心波長(zhǎng)為635 nm，重復(fù)頻率從108.8～409.8 kHz內(nèi)可調(diào)且其最窄的脈沖寬度為383 ns.該結(jié)果首次實(shí)驗(yàn)證明了黑磷作為可見光激光器可飽和吸收體的可行性.

在可見光波段，除了上面介紹的幾種低維納米材料外，單壁碳納米管通過改變管徑，也可被用作可見光波段光纖激光器中的可飽和吸收體.2017年，本課題組使用單壁碳納米管作為可飽和吸收體在Pr:ZBLAN 光纖激光器中產(chǎn)生了716 nm深紅光調(diào)Q脈沖[28].隨著泵浦功率的增加，深紅光脈沖有32.6～86.5 kHz的可調(diào)重復(fù)頻率，最大平均輸出功率為1.5 mW，對(duì)應(yīng)18.3 nJ的最高單脈沖能量.近些年，貴金屬納米材料由于其在可見光波段具備較強(qiáng)非線性可飽和吸收，已被廣泛用于在光纖激光器中產(chǎn)生可見光脈沖運(yùn)轉(zhuǎn).2015年，本課題組[30]首次成功實(shí)現(xiàn)了基于金納米?？娠柡臀阵w的635 nm紅光調(diào)Q脈沖激光器.類似于金納米粒，在可見光波段，銅納米線一樣具備可飽和吸收效應(yīng).2016年，本課題組[31]又首次將銅納米線作為可飽和吸收體用于Pr:ZBLAN光纖激光器中，成功實(shí)現(xiàn)中心波長(zhǎng)635 nm的調(diào)Q脈沖激光.除了上述提到的這些成果，近期越來越多的研究者開始關(guān)注可見光光纖脈沖激光器中的高階模式運(yùn)轉(zhuǎn)或渦旋光束振蕩.2019年，課題組[32]通過錯(cuò)位熔接結(jié)合Au NRs可飽和吸收體，在全光纖可見光激光器中成功獲得了綠光/紅光調(diào)Q渦旋激光振蕩(圖6).該調(diào)Q光纖渦旋激光器的成功實(shí)現(xiàn)，為可見光高階?；驕u旋脈沖激光器的產(chǎn)生提供了新模式.

(a)綠光調(diào)Q渦旋激光器的照片；(b)綠光調(diào)Q渦旋激光器的輸出光譜；(c)綠光調(diào)Q渦旋激光器的輸出功率；(d)調(diào)Q綠光基模及高階模的近場(chǎng)強(qiáng)度分布((i)LP01，(ii)LP02，(iii)LP11及(iv)LP21 模)；(e)紅光調(diào)Q渦旋激光器的輸出光譜；(f)紅光調(diào)Q渦旋激光器的輸出功率；(g)紅光調(diào)Q渦旋光束的CCD圖像((i)和(ii)為軌道角動(dòng)量±1階模的光強(qiáng)度分布，(iii)和(iv)為對(duì)應(yīng)的螺旋干涉圖).

3 可見光鎖模脈沖激光器

當(dāng)前商用的超快激光主要運(yùn)行在1 μm近紅外波段，采用摻Nd和摻Y(jié)b固體和光纖激光技術(shù)實(shí)現(xiàn)，為了獲得可見光超快激光，需要借助倍頻手段.鈦寶石超快激光可以進(jìn)一步延伸到更短波長(zhǎng)(約780 nm)，但鈦寶石超快激光技術(shù)和工藝復(fù)雜、不緊湊，且目前主要被幾家國(guó)外公司壟斷.為了獲得更短波長(zhǎng)的可見光超快激光，通過摻Pr和摻Dy等激光材料結(jié)合鎖模技術(shù)直接實(shí)現(xiàn)，無疑在系統(tǒng)的緊湊性和技術(shù)成本上具有優(yōu)勢(shì).短波長(zhǎng)的超快激光在超快光譜、傳感探測(cè)、微納加工等領(lǐng)域具有前所未有的新應(yīng)用，研究?jī)r(jià)值和意義巨大.當(dāng)前，可見光超快激光的發(fā)展仍受到制約，發(fā)展嚴(yán)重滯后.

3.1 可見光全固態(tài)鎖模脈沖激光器

最早直接實(shí)現(xiàn)可見光鎖模激光的研究要追溯到1996年，英國(guó)帝國(guó)理工學(xué)院的Sutherland等[34]用克爾透鏡鎖模技術(shù)，首次實(shí)現(xiàn)了摻Pr晶體的超快激光輸出，激光波長(zhǎng)為613 nm，脈沖寬度達(dá)到400 fs，這一成果仍然是目前為止脈沖寬度最寬的摻Pr可見光鎖模激光器.然而，該研究采用的是龐大笨重的氬離子激光器作為泵浦源，且無法實(shí)現(xiàn)自啟動(dòng)；更加不利的是，由于克爾透鏡鎖模要求激光諧振腔在臨界穩(wěn)定區(qū)間運(yùn)轉(zhuǎn)，該研究中泵浦功率受限，因此鎖模激光僅能穩(wěn)定運(yùn)轉(zhuǎn)幾分鐘.在隨后的近20年中，直接產(chǎn)生的可見光超快激光幾乎毫無進(jìn)展.2014年，瑞士納沙泰爾大學(xué)和德國(guó)漢堡大學(xué)合作，采用尚未商業(yè)化的SESAM對(duì)Pr:YLF晶體進(jìn)行被動(dòng)鎖模運(yùn)轉(zhuǎn)，成功地在639 nm紅光處實(shí)現(xiàn)了18 ps的超快激光[35].作為超快激光產(chǎn)生的核心和關(guān)鍵元件，SESAM這種經(jīng)過商業(yè)化驗(yàn)證的可飽和吸收體的使用，為摻Pr乃至摻Dy等潛在可見光超快激光的研究帶來了一絲曙光.然而，至今仍然沒有可見光波段的SESAM商業(yè)產(chǎn)品，在這種情況下，研究人員又再次將目光轉(zhuǎn)移到納米材料可飽和吸收體以及(基于克爾透鏡效應(yīng)的)自鎖模這兩種產(chǎn)生超快激光的手段上.

2016年，山東大學(xué)Zhang等[36]利用平凹鏡短腔搭建了摻Pr自鎖模激光器，其在639 nm紅光處的脈沖寬度為53 ps，輸出功率為612 mW.而且，由于激光諧振腔長(zhǎng)度很短，所以該研究獲得了很高的脈沖重復(fù)率，達(dá)到3.03 GHz，相較于常見的重復(fù)頻率在100 MHz的長(zhǎng)腔鎖模激光器，這種短腔高重復(fù)頻率鎖模激光在通信、高信噪比測(cè)量、光子開關(guān)等領(lǐng)域具有較高的應(yīng)用價(jià)值.隨后，本課題組[37]實(shí)現(xiàn)了六鏡長(zhǎng)腔自鎖模摻Pr激光器的激光輸出，進(jìn)一步將639 nm紅光的自鎖模功率提高到1.44 W，綠光輸出功率也達(dá)到了0.68 W.同年，山東大學(xué)Zhang等[38]利用MoS2作為可飽和吸收體，實(shí)現(xiàn)了摻Pr可見光激光器的被動(dòng)鎖模，639 nm紅光脈沖寬度為55 ps，522 nm綠光為46 ps.石墨烯是最早被應(yīng)用到脈沖激光產(chǎn)生的二維納米材料之一，其寬帶可飽和特性在先前的實(shí)驗(yàn)研究中已經(jīng)得到了廣泛的驗(yàn)證，但基于石墨烯吸收體的超快激光波長(zhǎng)主要集中在近紅外波段，在可見光波段幾乎沒有任何進(jìn)展.為了將石墨烯這種二維納米材料應(yīng)用于可見光波段，本課題組聯(lián)合廈門大學(xué)物理系制備了高質(zhì)量的化學(xué)氣相沉積石墨烯，研制了高性能的石墨烯鎖模器件，并用于721 nm摻Pr深紅激光器的超快激光研究中，獲得了73.4 ps的鎖模脈沖激光[39].在此研究基礎(chǔ)上，本課題組[39]通過諧振腔像散的方法，首次實(shí)現(xiàn)了可見光超快渦旋激光輸出(圖7)，這為超快渦旋激光的直接產(chǎn)生提供了新途徑.近期，為了獲得更高重復(fù)頻率和更高階軌道角動(dòng)量數(shù)的可見光超快渦旋激光，本課題組[40]設(shè)計(jì)了一個(gè)更加緊湊的鎖模諧振腔，腔長(zhǎng)僅為18 mm，通過減少泵浦光斑尺寸并優(yōu)化諧振腔模式尺寸，微調(diào)節(jié)摻Pr激光晶體的俯仰以抑制干涉，獲得了5.9 GHz的高重復(fù)頻率639 nm紅光超快激光，脈沖寬度為44.9 ps，需要指出的是，由于調(diào)節(jié)了諧振腔輸出鏡的俯仰，使得出射的激光光斑為2階的厄米-高斯模式，即HG02模；進(jìn)而在諧振腔外用雙柱透鏡將HG02模變換為L(zhǎng)G02模，通過這樣一系列的實(shí)驗(yàn)操作，最終獲得了高重復(fù)頻率的2階超快渦旋激光輸出，如圖8所示.

圖7 深紅波段基于石墨烯鎖模的摻Pr激光器的裝置示意圖和激光輸出特性

圖8 摻Pr自鎖模高重復(fù)頻率超快激光器的裝置示意圖(a)；HG02模式的輸出激光波長(zhǎng)(b)和激光脈沖寬度(c)；RF頻譜(d)；HG02模式雙柱透鏡變換為L(zhǎng)G02模式的裝置示意圖(e)；LG02模式的激光脈沖寬度(f)

3.2 可見光光纖鎖模脈沖激光器

當(dāng)前，可見光波段的增益光纖和光纖器件發(fā)展不成熟，且可見光波段光纖諧振腔具有超大正色散值問題，建立可見光穩(wěn)定鎖模的難度急劇增加，借助于低維納米材料的被動(dòng)鎖模運(yùn)轉(zhuǎn)未有進(jìn)展，仍需進(jìn)一步研究.探索一套適用于可見光光纖激光器鎖模的技術(shù)，繼而獲得可見光超快光纖激光輸出一直是困擾超快激光研究領(lǐng)域的一個(gè)難題，也是近年來研究的熱點(diǎn).基于近紅外波段利用非線性被動(dòng)鎖模的經(jīng)驗(yàn)，通過數(shù)值求解金茲伯格-朗道方程，本課題組發(fā)現(xiàn)耗散孤子諧振機(jī)制可應(yīng)用于可見光波段超大正色腔鎖模的穩(wěn)定建立[41].隨后，基于非線性放大環(huán)鏡，本課題組首次實(shí)現(xiàn)了小型化全光纖635 nm紅光上轉(zhuǎn)換被動(dòng)鎖模光纖激光器的運(yùn)轉(zhuǎn)，實(shí)驗(yàn)裝置如圖9(a)所示.該鎖模光纖激光器獲得鎖模中心波長(zhǎng)為635 nm(紅光)，最窄脈沖寬度為96 ps，射頻(RF)信噪比為67 dB，光譜帶寬<0.1 nm如圖9(b)所示.此外，利用非線性光學(xué)環(huán)鏡，本課題組成功實(shí)現(xiàn)了635 nm紅光下轉(zhuǎn)換類噪聲鎖模光纖激光器的運(yùn)轉(zhuǎn).獲得的最大輸出功率為16 mW，脈沖能量為3.4 nJ，峰值功率達(dá)到2.7 W.這些工作是最近在可見光超快激光領(lǐng)域的重要進(jìn)展，為獲得可見光波段的超快光纖激光的產(chǎn)生提供了一種新的模式，將為可見光超快光纖激光在精密光譜學(xué)、生物醫(yī)學(xué)、顯微成像、光通信、科學(xué)研究等領(lǐng)域的應(yīng)用奠定基礎(chǔ).

圖9 可見光全光纖紅光被動(dòng)鎖模激光器的實(shí)驗(yàn)裝置圖(a)；鎖模光纖激光器的鎖模光譜(b)、脈沖系列(c)、單脈沖(d)和RF頻譜(e)

4 總結(jié)與展望

本文從固體和光纖激光器兩個(gè)技術(shù)途徑綜述了當(dāng)前直接產(chǎn)生可見光激光的研究進(jìn)展，總的來說，由于藍(lán)光半導(dǎo)體激光器泵浦源的不斷成熟，對(duì)直接下轉(zhuǎn)換可見光激光的發(fā)展起到了至關(guān)重要的促進(jìn)作用.無論固體還是光纖可見光激光，在連續(xù)波、被動(dòng)調(diào)Q和被動(dòng)鎖模這3個(gè)重要激光運(yùn)轉(zhuǎn)模式都取得了顯著的發(fā)展.然而，相較于成熟的1 μm近紅外激光而言，上轉(zhuǎn)換和下轉(zhuǎn)換直接產(chǎn)生的可見光激光仍然有一些問題亟待解決，其中最重要的是高功率、大脈沖能量和飛秒超快問題.目前，能獲得連續(xù)最高功率可見光激光的是摻Pr固體激光器，功率水平僅在10 W以下，與摻Y(jié)b和Nd激光器等相比，有數(shù)量級(jí)上的落差；同樣的問題也出現(xiàn)在大脈沖能量調(diào)Q激光器上，而且針對(duì)調(diào)Q激光器有必要進(jìn)一步深入研究飽和吸收體的性能，以期在獲得更高平均輸出功率的同時(shí)，也能獲得更短的脈沖寬度.針對(duì)超快可見光激光，需要進(jìn)一步挖掘新的高增益寬帶激光材料，并研制大調(diào)制深度的高性能可飽和吸收體，從而為飛秒超快可見光激光的研制鋪平道路.

總而言之，為了提升可見光激光的輸出性能，主要需要從半導(dǎo)體激光泵浦源、激光增益介質(zhì)和可飽和吸收體等多方面進(jìn)行改進(jìn)和提高.