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    用軟錳礦渣陶粒從廢水中吸附去除Ni2+

    2021-04-08 07:58:20張鈺玨丁桑嵐孫維義蘇仕軍
    濕法冶金 2021年2期
    關(guān)鍵詞:質(zhì)量

    張鈺玨,鄢 然,丁桑嵐,孫維義,蘇仕軍

    (四川大學(xué) 建筑與環(huán)境學(xué)院,四川 成都 610065)

    從廢水中去除Ni+有多種方法[1-6],吸附法因材料易得價(jià)廉、處理效果好而被廣泛應(yīng)用[7-8]。軟錳礦渣是軟錳礦經(jīng)二氧化硫浸出、回收錳之后得到的固體廢渣,其主要成分為SiO2、Al2O3和Fe2O3[9]。將軟錳礦脫硫尾渣、粉煤灰及活性炭混合并在高溫下焙燒可制備陶粒,這種陶??捎糜趶膹U水中吸附去除鉛離子[10]。目前,這種陶粒吸附去除鉛離子的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)特性并未有深入研究,從廢水中吸附去除Ni2+的性能也未見(jiàn)報(bào)道。

    試驗(yàn)研究了用焙燒軟錳礦渣所得陶粒從廢水中吸附去除Ni2+,并探討其吸附過(guò)程的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué),旨在明確陶粒對(duì)Ni2+的吸附特性,為軟錳礦渣的資源化利用提供技術(shù)參考。

    1 試驗(yàn)部分

    1.1 軟錳礦渣陶粒的制備

    以軟錳礦渣作骨料,粉煤灰作助溶劑,活性炭作造孔劑,水為黏結(jié)劑,控制物料配比為40%粉煤灰+5%活性炭+55%軟錳礦渣,干燥時(shí)間及溫度控制在2 h、105 ℃,然后在400 ℃下預(yù)熱20 min,并在1 050 ℃下焙燒5 min[10]。

    1.2 試驗(yàn)材料

    試驗(yàn)所用軟錳礦渣為在JBR反應(yīng)器中與SO2反應(yīng)后的軟錳礦漿離心脫水后的渣,干燥研磨過(guò)100目篩;粉煤灰取自四川某燃煤電廠,過(guò)100目篩;顆粒活性炭由科隆精細(xì)化工提供,研磨過(guò)100目篩。

    室溫下,用硝酸鎳和去離子水在1 L容量瓶中配制初始濃度1 mol/L的硝酸鎳溶液(模擬廢水),試驗(yàn)時(shí)按要求稀釋。吸附試驗(yàn)以360 min為一批次。

    硝酸鎳,氫氧化鈉,硝酸,丁二酮肟,過(guò)硫酸銨,均為分析純。

    1.3 試驗(yàn)儀器及設(shè)備

    JJ-1型精密增力電動(dòng)攪拌器,DK-98-ⅡA型電熱恒溫水浴鍋,101-2AB型電熱鼓風(fēng)干燥箱,PHS-3C型雷磁pH計(jì),SX-G12123型馬弗爐,SX-G12123型節(jié)能箱式電爐。

    1.4 陶粒吸附Ni2+

    吸附試驗(yàn)在錐形瓶中進(jìn)行。錐形瓶中加入一定量陶粒和500 mL模擬廢水。調(diào)廢水pH后將錐形瓶置于恒溫水浴鍋中攪拌,每隔一段時(shí)間取樣1次至反應(yīng)平衡。分析所取水樣中Ni2+質(zhì)量濃度,計(jì)算Ni2+吸附去除率。利用試驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合Langmuir、Freundlich等溫吸附模型及準(zhǔn)一級(jí)、準(zhǔn)二級(jí)、顆粒內(nèi)擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)模型,并通過(guò)計(jì)算熱力學(xué)參數(shù)探討陶粒對(duì)Ni2+的吸附性能及作用機(jī)制。

    Ni2+吸附去除率及陶粒對(duì)Ni2+的吸附量計(jì)算公式分別為:

    (1)

    (2)

    式中:ρ0—模擬廢水Ni2+初始質(zhì)量濃度,mg/L;ρe—模擬廢水瞬時(shí)Ni2+質(zhì)量濃度,mg/L;η—Ni2+吸附去除率,%;V—模擬廢水體積,mL;m—陶粒質(zhì)量,g;qe—吸附平衡時(shí)陶粒對(duì)Ni2+的吸附量,mg/g。

    2 試驗(yàn)結(jié)果與討論

    2.1 陶粒對(duì)Ni2+的吸附性能

    2.1.1 陶粒投加量對(duì)吸附的影響

    溫度20℃,模擬廢水中Ni2+初始質(zhì)量濃度40 mg/L,溶液初始pH=6.0,吸附時(shí)間6 h,陶粒投加量對(duì)陶粒吸附去除Ni2+的影響試驗(yàn)結(jié)果如圖1所示。

    圖1 陶粒投加量對(duì)陶粒吸附去除Ni2+的影響

    由圖1看出,隨陶粒投加量增加,Ni2+去除率提高,單位陶粒對(duì)Ni2+吸附量降低。廢水中Ni2+濃度一定時(shí),加大陶粒投加量,即增大不飽和吸附位點(diǎn),Ni2+去除率升高[11],溶液中Ni2+濃度降低。根據(jù)吸附平衡原理,陶粒對(duì)于Ni2+的吸附量也隨之降低,陶粒表面活性點(diǎn)位不能被充分利用,造成浪費(fèi)。綜合考慮,確定陶粒投加量以18 g/L為宜。

    2.1.2 溶液初始pH對(duì)吸附的影響

    陶粒投加量18 g/L,溫度20 ℃,溶液初始pH=6.0, 吸附時(shí)間6 h,模擬廢水中Ni2+初始質(zhì)量濃度40 mg/L,用0.5 mol/L硫酸和0.5 mol/L氫氧化鈉溶液調(diào)模擬廢水pH,考察溶液初始pH對(duì)陶粒吸附去除Ni2+的影響。試驗(yàn)結(jié)果如圖2所示。

    圖2 溶液初始pH對(duì)陶粒吸附去除Ni2+的影響

    由圖2看出,Ni2+去除率隨廢水pH升高而提高。pH較低時(shí),溶液中的H+較多,陶粒官能團(tuán)質(zhì)子化明顯,對(duì)Ni2+的吸引力較低,使得Ni2+吸附去除率較低[12-13]。隨溶液pH升高,溶液中H+濃度降低,陶粒官能團(tuán)質(zhì)子化程度減弱,對(duì)Ni2+的吸附能力增強(qiáng),Ni2+去除率隨之提高,此時(shí),Ni2+也會(huì)向Ni(OH)2轉(zhuǎn)化,Ni(OH)2的形成也有利于提高Ni2+去除率。但是,吸附和沉淀作用共存使得Ni2+去除過(guò)程變得復(fù)雜,難以獲得吸附去除Ni2+的真實(shí)規(guī)律[14]。因此,為避免由于Ni2+沉淀而造成的吸附去除率偏差,后續(xù)試驗(yàn)均在pH=6.0條件下進(jìn)行。

    2.1.3 Ni2+初始質(zhì)量濃度對(duì)吸附的影響

    陶粒投加量18 g/L,溫度20 ℃,廢水pH=6.0,吸附時(shí)間6 h,Ni2+初始質(zhì)量濃度對(duì)陶粒吸附去除Ni2+的影響試驗(yàn)結(jié)果如圖3所示。

    圖3 Ni2+初始質(zhì)量濃度對(duì)陶粒吸附去除Ni2+的影響

    由圖3看出:隨Ni2+初始質(zhì)量濃度增大,Ni2+去除率呈下降趨勢(shì);Ni2+初始質(zhì)量濃度為40 mg/L 左右時(shí),Ni2+去除效果最好,去除率為74.59%左右。Ni2+質(zhì)量濃度較低時(shí),溶液中離子相互之間的作用較弱,Ni2+質(zhì)量濃度變化對(duì)吸附率的影響較小;而Ni2+質(zhì)量濃度升高后,抑制其從本體溶液向陶粒表面遷移的傳質(zhì)阻力的驅(qū)動(dòng)力增大,陶粒吸附能力相對(duì)減弱[13,15]。根據(jù)吸附平衡原理,溶液中Ni2+質(zhì)量濃度升高使平衡吸附量增大,但溶液中殘留的Ni2+質(zhì)量濃度也隨之升高,導(dǎo)致Ni2+去除率下降。

    2.1.4 溫度對(duì)吸附的影響

    其他條件不變,溫度對(duì)陶粒吸附去除Ni2+的影響試驗(yàn)結(jié)果如圖4所示。

    圖4 溫度對(duì)陶粒吸附去除Ni2+的影響

    由圖4看出:在20~40 ℃范圍內(nèi),隨溫度升高,Ni2+吸附去除率逐漸降低;溫度為20 ℃時(shí),Ni2+吸附去除率較高,為74.59%。這可能是隨溫度升高,被吸附的Ni2+又脫附下來(lái)[16]所致。綜合考慮,確定適宜溫度為20 ℃。

    2.2 吸附反應(yīng)熱力學(xué)

    2.2.1 吸附等溫線

    Freundlich等溫吸附式為

    (3)

    Langmuir等溫吸附式為

    (4)

    式中:t—吸附時(shí)間,min;qe—平衡吸附量,mg/g;ρe—吸附平衡時(shí)溶液中Ni2+質(zhì)量濃度,mg/L;qm—最大吸附量,mg/g;kF—Freundlich等溫吸附常數(shù),L/g;kL—Langmuir溫吸附常數(shù),L/mg;1/n—常數(shù)。

    軟錳礦渣陶粒對(duì)Ni2+的等溫吸附模型擬合曲線如圖5所示,擬合參數(shù)見(jiàn)表1。可以看出:不同溫度下,陶粒吸附Ni2+的Freundlich和Langmuir方程的擬合系數(shù)均大于0.92,表明這2種模型均能很好描述吸附行為;Langmuir方程的擬合系數(shù)更高,在0.996以上,表明吸附屬于單層吸附。

    a—Freundlich;b—Langmuir。圖5 陶粒對(duì)Ni2+的等溫吸附模型時(shí)的合曲線

    表1 陶粒吸附Ni2+的吸附等溫方程參數(shù)

    2.2.2 吸附反應(yīng)熱力學(xué)

    熱力學(xué)主要參數(shù)為熵(ΔS0)、焓(ΔH0)和吉布斯自由能(ΔG0),計(jì)算公式如下:

    (5)

    (6)

    ΔG0=ΔH0-T·ΔS0。

    (7)

    式中:ρe—吸附平衡時(shí)Ni2+質(zhì)量濃度,mg/L;qt—吸附t時(shí)間時(shí)的吸附量,mg/g;ρe—吸附平衡時(shí)的吸附量,mg/g;ρt—吸附t時(shí)間時(shí)Ni2+質(zhì)量濃度,mg/L;T—熱力學(xué)溫度,K。

    以lnkd為縱坐標(biāo),1/T為橫坐標(biāo)繪圖,結(jié)果為一條直線(圖6),ΔH0、ΔS0可通過(guò)此直線斜率和截距得到[17]。由表2看出:ΔG0>0,ΔH0<0,表明反應(yīng)為非自發(fā)放熱反應(yīng),升高溫度不利于吸附反應(yīng)進(jìn)行;ΔS0<0,符合吸附交換理論[18]。

    圖6 陶粒對(duì)Ni2+的吸附熱力學(xué)擬合曲線

    表2 陶粒對(duì)Ni2+的吸附反應(yīng)熱力學(xué)參數(shù)

    2.3 吸附反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

    準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,

    (8)

    準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,

    (9)

    顆粒內(nèi)擴(kuò)散方程,

    qt=kpt1/2+c。

    (10)

    式中:t—吸附時(shí)間,min;qt—吸附t時(shí)間時(shí)的吸附量,mg/g;qe—吸附平衡時(shí)的吸附量,mg/g;k1—準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)常數(shù),min-1;k2—準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)常數(shù),g/(mg·min);kp—顆粒內(nèi)擴(kuò)散為常數(shù),g/(mg·min1/2);c—無(wú)量綱常數(shù)。

    針對(duì)不同Ni2+初始質(zhì)量濃度的模擬廢水,陶粒對(duì)Ni2+的吸附反應(yīng)的準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)、準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)及顆粒內(nèi)擴(kuò)散模型擬合結(jié)果如圖7所示,擬合參數(shù)見(jiàn)表3、4。由圖7看出:圖7(a)、7(b)擬合曲線均顯示為線性關(guān)系,但準(zhǔn)二級(jí)方程的相關(guān)系數(shù)略大于準(zhǔn)一級(jí)方程的相關(guān)系數(shù),表明準(zhǔn)二級(jí)方程能更好地描述陶粒對(duì)Ni2+的吸附動(dòng)力學(xué)行為。表3中,準(zhǔn)二級(jí)方程的平衡吸附量與試驗(yàn)值相差不大,表明準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型能夠較真實(shí)地反映Ni2+在陶粒上的吸附行為。

    a—準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型;b—準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型;c—顆粒內(nèi)擴(kuò)散模型。圖7 陶粒對(duì)Ni2+的吸附動(dòng)力學(xué)模型擬合曲線

    表3 陶粒對(duì)Ni2+的吸附動(dòng)力學(xué)擬合參數(shù)

    表4 陶粒吸附Ni2+的顆粒內(nèi)擴(kuò)散模型參數(shù)

    2.4 陶粒的再生

    根據(jù)溶液pH降低、Ni2+吸附量下降的特性,用硝酸溶液進(jìn)行解吸[19]。陶粒在最優(yōu)條件下飽和吸附Ni2+后靜置去除上清液并烘干,分別用不同濃度硝酸溶液解吸2 h,之后用去離子水清洗至中性;然后再用于從模擬廢水中吸附Ni2+,如此循環(huán)。根據(jù)Ni2+去除率判斷陶粒的解吸再生性能。

    由圖8看出:隨硝酸濃度增大,再生后的陶粒對(duì)Ni2+的吸附去除率逐漸提高,硝酸濃度為2.0 mol/L 時(shí),陶?;净謴?fù)到使用前的狀態(tài)。與硝酸溶液接觸后,陶粒表面結(jié)合大量H+,表面吸附平衡被打破,吸附的Ni2+發(fā)生脫落,陶?;謴?fù)一定吸附能力。用2.0 mol/L硝酸溶液解吸,陶粒經(jīng)4次吸附、解吸循環(huán)后,吸附率有所下降,但仍保持在65%以上(圖9),表明陶粒的再生性能較好,可多次重復(fù)利用。

    圖8 硝酸濃度對(duì)陶粒再生的影響

    圖9 吸附、解吸循環(huán)次數(shù)對(duì)陶粒吸附去除Ni2+的影響

    3 結(jié)論

    用軟錳礦渣作骨料,粉煤灰作助溶劑,活性炭作造孔劑,水作黏結(jié)劑,可獲得軟錳礦渣陶粒。用此陶粒從廢水中吸附去除Ni2+,適宜條件下,對(duì)Ni2+的吸附去除率可達(dá)74.59%。

    陶粒對(duì)Ni2+的吸附行為更符合Langmuir等溫吸附模型,吸附反應(yīng)屬于單層吸附。吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,反應(yīng)為非自發(fā)放熱反應(yīng),升高溫度不利于吸附反應(yīng)進(jìn)行。

    吸附了Ni2+的陶??捎孟跛崛芤涸偕?,實(shí)現(xiàn)重復(fù)利用。

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