基于蒙特卡羅方法的碳化硅包殼失效概率論評價

鄧陽斌，殷 園，巫英偉，田文喜，秋穗正，蘇光輝

基于蒙特卡羅方法的碳化硅包殼失效概率論評價

鄧陽斌1，殷 園1，巫英偉2，田文喜2，秋穗正2，蘇光輝2

（1 深圳大學(xué) 核科學(xué)與核技術(shù)系，廣東 深圳 518061；2 西安交通大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，陜西 西安 710049）

碳化硅（SiC）包殼是一種極具前景的反應(yīng)堆事故容錯包殼。本文基于大量實驗數(shù)據(jù)，考慮尺寸效應(yīng)開發(fā)了單相SiC材料、SiCf-SiC復(fù)合材料、多層SiC包殼的失效預(yù)測模型?；诖耍捎煤巳剂闲阅芊治龀绦蜷_展了壓水堆燃料pin-by-pin性能分析和包殼失效概率計算，完成了全堆芯尺度包殼安全特性不確定性評價，并以失效概率最大的燃料棒為例，通過蒙特卡羅模擬計算深入剖析了包殼應(yīng)力和安全狀態(tài)的關(guān)鍵影響因素。

核燃料元件；碳化硅包殼；安全分析；失效概率論評價

福島核事故后，尋求事故容錯燃料（ATF）替換傳統(tǒng)核燃料，以提升抵抗事故能力并延長事故發(fā)生后操縱員不干預(yù)時間成為了國際研究熱點和前沿[1]。碳化硅（SiC）擁有良好的中子經(jīng)濟性和抗氧化性，是最具前景的ATF包殼候選材料之一，但是應(yīng)力致脆性失效是目前困擾SiC包殼的重大問題[2]。不同于金屬材料，無論是單相SiC還是SiCf-SiC復(fù)合材料的失效都具有明顯的不確定性，包殼的安全狀態(tài)是以失效概率的形式表征，為SiC包殼的安全特性評價帶了新的挑戰(zhàn)。目前，國內(nèi)外針對SiC材料應(yīng)力失效，開展了大量的基礎(chǔ)性測試實驗[3,4]和失效概率計算[5,6]，為SiC包殼的安全分析提供了一定的理論參考。然而，這些研究主要針對SiC材料開展。

并未深入探索SiC包殼作為整體的安全特性，例如，包殼尺寸效應(yīng)的影響、多層包殼的泄漏和破損的區(qū)別等；此外，當前關(guān)于SiC包殼失效概率計算也未考慮SiCf-SiC復(fù)合材料物性自身的不確定性帶來的影響。因此，本研究將充分考慮多層SiC包殼整體的結(jié)構(gòu)材料特征，基于蒙特卡洛方法系統(tǒng)開展燃料性能分析和SiC包殼失效概率論評價。

1　SiC應(yīng)力失效概率論分析方法

常用的核用SiC有單相SiC和SiCf-SiC復(fù)合材料。前者是均質(zhì)陶瓷材料，擁有良好的氣密性，但是存在高脆性的致命弱點，通常采用化學(xué)氣相沉積（CVD）技術(shù)制造。SiCf-SiC是纖維增強的陶瓷基復(fù)合材料（CMC），由單相SiC基體滲入SiC纖維束編織層制備而成，擁有類塑性變形能力，能夠一定程度上克服單相SiC的脆性弱點，但是不具備絕對氣密性。為了同時滿足韌性和氣密性需求，通常將兩種SiC材料的組合作為設(shè)計方案，主要有三層設(shè)計（由內(nèi)至外：CVD-CMC-CVD）和兩層設(shè)計（由內(nèi)至外：CMC-CVD）。研究[7,8]表明單相SiC層只有置于包殼外圍才能夠降低停堆期間失效風(fēng)險，故兩層SiC復(fù)合包殼是最新主流設(shè)計也是本研究的計算對象，如圖1所示。需要指出的是，本研究中CMC特指HNLS/ML- F型[2]。

圖1　兩層結(jié)構(gòu)SiC包殼

1.1　CVD材料失效

CVD的失效具有相當大的不確定性，一般采用概率分布描述。Weibull分布[9]已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于陶瓷材料應(yīng)力失效的計算：

式中：f,CVD——CVD失效概率；

——材料應(yīng)力/Pa；

——Weibull特征應(yīng)力強度/Pa；

——Weibull模量常數(shù)。

對于陶瓷材料，只要某處出現(xiàn)微小裂紋，在正應(yīng)力作用下可以迅速擴展導(dǎo)致整個材料的失效，故通常存在尺寸效應(yīng)，即尺寸越大失效概率越大。Byun的實驗[10]證實了CVD失效存在尺寸效應(yīng)，根據(jù)其實驗結(jié)果可以建立考慮尺寸效應(yīng)的CVD失效概率公式：

式中：σ——考慮尺寸效應(yīng)的特征應(yīng)力強度/Pa，可由公式（3）計算：

式中：eff——材料有效表面積/m2。

公式（2）只考慮了單軸應(yīng)力導(dǎo)致的CVD失效，而實際中SiC包殼承受多軸應(yīng)力。相關(guān)研究[11]表明，SiC材料中各正交方向應(yīng)力致使失效基本相互獨立，故可將公式（2）擴展為多軸應(yīng)力失效概率計算公式：

式中：下標為正交應(yīng)力分量標號。

圖2　CVD失效概率密度

表1　CVD失效實驗數(shù)據(jù)

續(xù)表

1.2　CMC材料失效

CMC復(fù)合材料結(jié)構(gòu)特殊，能夠發(fā)生類塑性變形，其拉伸曲線由初始彈性模量/MPa、線性極限應(yīng)力（PLS）σ/MPa、強度極限應(yīng)力（UTS）σ/MPa（或者兩極限應(yīng)力差值/MPa）和最大類塑性應(yīng)變pseudo四個物理量描述。后三個參數(shù)本身具有很大不確定性，分布概率可由公式（5）[13]描述：

式中為取值概率，下標1、2和3分別代表后三個參數(shù)。CMC物性自身的不確定性為力學(xué)安全評估帶來了極大的挑戰(zhàn)，本研究采用Stone等人[7]建立的方法計算CMC失效概率。該方法的核心思想是采用蒙特卡洛樣本法對大量CMC樣本（不同的物性參數(shù)）進行失效概率計算，再對所有樣本失效概率進行抽樣概率加權(quán)平均。本研究采用對CMC的不確定參數(shù)在取樣概率＞0.001%范圍內(nèi)進行均勻取樣50次（例如PLS參數(shù)在57～217 MPa范圍內(nèi)取值概率＞0.001%，則取樣為57.000，60.265，63.530，…，217.000），針對三個不確定性參數(shù)的抽樣樣本數(shù)則為50×50×50=125 000，取樣置信度為0.999 98×0.999 98×0.999 98=0.999 94。125 000次樣本計算可以得到125 000個f，所有f×對取樣概率（1×2×3）之和為最終的加權(quán)平均失效概率，即公式（6）所表達：

式中：f,CMC——CMC材料加權(quán)失效概率；f是單樣本失效概率，由抽樣的最大計算應(yīng)力與強度極限應(yīng)力對比判斷，數(shù)學(xué)表達如下：

1.3　多層SiC包殼失效

燃料元件包殼的兩大功能是氣密性和幾何維持，當包殼的氣密性無法保證時則認為發(fā)生了泄漏失效，部分裂變產(chǎn)物可以滲透包殼發(fā)生外泄。CVD具備極好的氣密性，而CMC因孔隙率而不認為具備初始氣密性（或運行后氣密性失效），故只有CVD發(fā)生破碎時包殼才會失去氣密性功能，即：

式中：f,leakage——包殼的泄漏失效概率。

當包殼失去幾何維持功能時，則發(fā)生包殼破損失效，冷卻劑可直接進入燃料元件從而帶出大量的放射性物質(zhì)。CVD失效是脆性失效，整個材料碎裂成碎片，不能維持原始幾何。對于CMC，即使應(yīng)力超過PLS，類塑性變形仍然可以維持其幾何完整性，只有的應(yīng)力大于其UTS時CMC才發(fā)生破裂，其幾何完整性遭到破壞。因此，將CVD失效和CMC超過UTS同時發(fā)生時定義為兩層結(jié)構(gòu)SiC包殼的破損失效，即：

式中：f,fracture——包殼的破損失效概率。

2　全堆芯燃料性能和包殼安全評價

2.1　堆芯尺度燃料分析方法

反應(yīng)堆內(nèi)燃料元件數(shù)量巨大，且不同燃料棒的運行參數(shù)差異較大，給全堆芯安全評估帶來了挑戰(zhàn)。對于合金包殼，即每根包殼管只有失效和未失效兩種確定狀態(tài)，通過對典型燃料棒失效分析即可大致評估全堆芯包殼安全性能。然而，SiC包殼的失效都具有明顯的不確定性，包殼的安全狀態(tài)是以失效概率的形式表征，需要開展全堆芯Pin-by-pin安全評價才能有效掌握包殼的安全特性。本研究采用Python2.7語言編制了一套全堆芯燃料性能分析運行腳本，用以管理輸入、運行、輸出和后處理整個研究流程。圖3展示了整個運行流程，主要包括堆芯物理計算、燃料分析輸入文件生成、燃料性能分析和后處理四大流程。

圖3　全堆芯燃料分析流程

燃料性能和包殼安全分析工具采用二次開發(fā)后的FRAPCON 4.0程序，程序的二次開發(fā)包括SiC包殼物性、多層結(jié)構(gòu)包殼力學(xué)、芯塊包殼力學(xué)相互作用（PCMI）和包殼失效概率論分析等方面的功能擴展，二次開發(fā)和驗證工作在之前研究[14,15]中已經(jīng)完成。

2.2　堆芯尺度包殼安全評價

本研究基于西屋公司現(xiàn)有4環(huán)路壓水堆，將鋯包殼替換為SiC包殼，開展了全堆芯pin-by-pin燃料性能和包殼安全分析。堆芯和燃料元件的設(shè)計參數(shù)來源于文獻[2]。

圖4（a）和（b）分別展示了CVD和CMC最大應(yīng)力的堆芯分布。大多數(shù)燃料棒中CVD的最大應(yīng)力非常小，有效地降低了包殼失效概率，直接證明了CMC-CVD兩層SiC設(shè)計的有效性，與其他研究[7,8]相符。但是仍有部分燃料棒中CVD應(yīng)力非常大，主要是這些燃料元件發(fā)生了強烈的PCMI作用。至于CMC，除外圍低功率燃料元件外，CMC最大應(yīng)力均集中在220～260 MPa區(qū)間，這是因為CMC中類塑性變形極大降低了運行條件的影響。圖5（a）和圖（b）展示了 SiC 包殼的泄漏和破損概率分布，可以看出絕大部分包殼并不會發(fā)生失效，少數(shù)發(fā)生強烈PCMI的包殼存在泄漏風(fēng)險，最大概率約為 46%，包殼破損失效的概率都較小，最大概率僅為4%。全堆芯包殼安全評估初步證明了 SiC 包殼可在大部分運行工況下經(jīng)受住考驗。

圖4　SiC包殼最大應(yīng)力分布

圖5　SiC包殼失效概率分布

3　單棒包殼失效概率論分析

CMC的力學(xué)物性本身就存在不確定性，故需要采用蒙特卡洛方法進行不確定性計算，再由樣本概率進行加權(quán)平均。本研究對、和pseudo三個參數(shù)分別進行30次抽樣計算，即每根燃料棒的結(jié)果都是2.7萬次計算的加權(quán)平均。本節(jié)以堆芯最大失效概率燃料棒為例，剖析2.7萬次敏感性計算結(jié)果，探索CMC力學(xué)參數(shù)不確定性對包殼的應(yīng)力和安全狀態(tài)的影響規(guī)律。

圖6和展示了CMC最大應(yīng)力隨物性參數(shù)的變化。整體上，最大應(yīng)力隨著PLS的增加而增加，這是因為PLS是線性變形的最大應(yīng)力，進入PLS后應(yīng)力就因楊氏模量的下降而增長緩慢。類塑性曲線斜率（類塑性模量）對CMC的力學(xué)性能影響體現(xiàn)在兩個方面：（1）斜率越大，越不容易發(fā)生類塑性變形，類塑性應(yīng)變和總應(yīng)變越小，應(yīng)力越?。唬?）斜率越大，材料發(fā)生類塑性應(yīng)變時模量下降越小，模量相對越大，從而應(yīng)力的相對越大。應(yīng)變較小時，類塑性使得模量的快速下降，第（2）方面的影響占主導(dǎo)；相反，應(yīng)變較大時，類塑性對模量下降作用較小，第（1）方面的影響占主導(dǎo)。這是CMC中最大應(yīng)力隨類塑性曲線斜率的增大先減小而后增大的原因，如圖7所示。

圖6　CMC最大應(yīng)力隨物性變化

相同載荷增量時類塑性變形明顯大于彈性變形，對CMC應(yīng)變而言，PLS越大越晚進入類塑性變形，故CMC應(yīng)變隨著PLS的增大而減小，如圖7所示。整體而言，PLS大小對CMC應(yīng)變的影響較小，因為PLS的變化范圍較小。然而，CMC材料的應(yīng)變受類塑性模量的變化影響十分明顯，最大總應(yīng)變隨著類塑性變形斜率快速下降，如圖7所示。這是因為CMC的類塑性斜率直接反映了類塑性變形的難易程度，且類塑性應(yīng)變通常在總應(yīng)變中占較大份額。

圖8和圖9分別展示了CVD層最大應(yīng)力和最大應(yīng)變隨CMC物性的變化?？梢钥闯?，CVD力學(xué)性能隨CMC物性參數(shù)的變化相對簡單，主要是因為CVD的彈性模量不受CMC類塑性的影響。CMC的類塑性參數(shù)對CVD中最大應(yīng)力和最大應(yīng)變的影響規(guī)律完全一致，而且與CMC的應(yīng)變變化規(guī)律相同：最大應(yīng)力和最大應(yīng)變隨PLS的增大而輕微減??；最大應(yīng)力和最大應(yīng)變隨類塑性模量的增大而快速下降。這是因為CMC放置于內(nèi)層，其外表面為CVD變形的基準面，故CMC應(yīng)變很大程度上決定了CVD應(yīng)變的大小。CVD中應(yīng)力和應(yīng)變?yōu)榫€性變化關(guān)系，故應(yīng)變變化與應(yīng)力變化變化規(guī)律基本一致。

圖7　CMC最大應(yīng)變隨物性變化

圖8　CVD最大應(yīng)變隨物性變化

圖9　CVD最大應(yīng)變隨物性變化

圖10展示了CMC失效概率隨物性變化的散點分布，CMC失效主要出現(xiàn)在類塑性曲線斜率和PLS都比較小的樣本中，這是因為該區(qū)域中CMC的最大應(yīng)力很大（見圖6）。類似的，CVD的失效概率也由CVD應(yīng)力決定，故圖11展示的CVD失效曲面圖與圖8類似。圖12展示了包殼破損（CVD和CMC都失效）概率散點圖，該圖也體現(xiàn)了破損概率是CVD和CMC失效概率的綜合影響。

圖10　CMC失效概率變隨物性變化

圖11　CVD失效概率隨物性變化

圖12　包殼破損概率變隨物性變化

4　結(jié)論

本研究建立了多層SiC包殼泄漏和破損失效概率計算方法，開展了壓水堆燃料pin-by-pin性能分析和包殼安全特性評價，并以最大失效概率燃料棒的蒙特卡洛樣本分析結(jié)果為例，深入剖析了CMC材料的物性不確定性對包殼應(yīng)力和安全狀態(tài)的影響。研究結(jié)果表明：內(nèi)CMC外CVD排布的兩層SiC包殼設(shè)計，可在全堆芯范圍內(nèi)基本滿足壓水堆燃料安全需求；全堆芯僅有極少部分燃料棒因發(fā)生PCMI而存在泄漏風(fēng)險，最大泄漏風(fēng)險為46%，包殼破損的風(fēng)險則更低，最大破損概率為4%；CMC復(fù)合材料自身力學(xué)物性的不確定性對SiC包殼整體的力學(xué)安全狀態(tài)具有重要影響，在包殼安全概率論分析時需要重點考慮。

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Failure Probabilistic Assessment of the Silicon Carbide Cladding Based on the Monte Carlo Method

DENG Yangbin1，YIN Yuan1，WU Ying wei2，TIAN Wenxi2，QIU Suizheng2，SU Guanghui2

（1. Department of nuclear science and technology，Shenzhen University，Shenzhen of Guangdong Prov. 518060，China 2. School of Nuclear Science and Technology, Xi’an Jiaotong University, Xi’an of Shaanxi Prov. 710049, China）

The silicon carbide (SiC) cladding is a promising accident tolerant cladding in future nuclear reactors. Based on a large number of experimental data, the failure prediction models for monolithic SiC, SiCf-SiC composite and multi-layer SiC cladding were developed with the consideration of size effect. By using of the nuclear fuel performance analysis code, the pin-by-pin fuel performance and cladding failure probability calculation was conducted, and the full-core scale uncertainty evaluation of cladding safety characteristics was completed. In addition, taking the fuel rod with the highest failure risk as an example, the key factors affecting the cladding stress and safety sate were analyzed deeply through Monte Carlo calculation.

Nuclear fuel element; Silicon carbide cladding; Safety analysis; Failure probabilistic assessment

TL364

A

0258-0918（2021）06-1215-08

2021-07-11

國家自然科學(xué)基金（12005140），廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金（2019A1515110318）

鄧陽斌（1991—），江西贛州人，助教，博士，現(xiàn)主要從事核工程領(lǐng)域研究