一種用于燃料元件堆外破損檢查的核素分析方法

王 瑋 羅老永 漆明森 郭翔博 許 藎

(中國核動力研究設(shè)計院一所，四川 成都610000)

1 概述

國內(nèi)某研究堆每年都承擔(dān)著材料輻照考驗(yàn)、同位素生產(chǎn)等重要的科研生產(chǎn)任務(wù)，保證其安全穩(wěn)定運(yùn)行至關(guān)重要。反應(yīng)堆運(yùn)行期間，燃料元件由于輻照腫脹、裂變氣體產(chǎn)生、堆內(nèi)腐蝕、溫度與水流沖擊等因素，其結(jié)構(gòu)和性能會發(fā)生變化，造成包殼磨蝕、氫化、干涸、包殼疲勞和蠕變坍塌等，可能直接導(dǎo)致燃料元件破損，從而影響反應(yīng)堆安全運(yùn)行，同時對人員安全和周圍環(huán)境造成嚴(yán)重危害。為此，當(dāng)反應(yīng)堆運(yùn)行期間監(jiān)測指標(biāo)出現(xiàn)異常時，為確保反應(yīng)堆的安全運(yùn)行，在停堆后需要對出堆元件特別是下一爐段計劃再次使用的元件進(jìn)行破損檢查，找出異常元件，判斷破損情況并評估能否再次使用。目前該研究堆采用的燃料元件堆外破損檢查方法是循環(huán)沖刷元件，取樣分析沖刷水中典型裂變核素含量，根據(jù)核素分析結(jié)果憑經(jīng)驗(yàn)篩選異常元件和判斷破損情況。為了提高破損篩查的準(zhǔn)確性，需要建立一種快速有效的異常元件篩選方法和元件破損定性判斷方法，從而可以及時發(fā)現(xiàn)破損元件，為反應(yīng)堆的安全穩(wěn)定運(yùn)行提供有效保障。

2 取樣與測量

2.1 檢查系統(tǒng)

燃料元件堆外破損檢查系統(tǒng)主要由循環(huán)取樣回路、γ 在線監(jiān)測系統(tǒng)與溫度控制系統(tǒng)組成。循環(huán)取樣回路由檢查罐、儲水箱、加熱器、泵和管道組成，其基本循環(huán)流程為通過堆補(bǔ)水系統(tǒng)對儲水箱進(jìn)行補(bǔ)水，補(bǔ)水后通過泵將儲水箱內(nèi)的水打入加熱器，經(jīng)過加熱的水在檢查罐內(nèi)對被檢元件進(jìn)行反復(fù)沖刷，最后再通過元件縫隙回流至儲水箱，從而形成一個環(huán)路。

2.2 取樣流程

每盒元件的取樣流程如圖1 所示。被檢元件入罐后首先進(jìn)行排水清洗，清洗完畢后換入去離子水，開啟循環(huán)泵。循環(huán)穩(wěn)定后投入加熱器進(jìn)行升溫，并開始對元件進(jìn)行反復(fù)沖刷。每盒被檢元件取兩次水樣，在檢查開始（投入加熱器之前）抽取第一次水樣，在檢查結(jié)束時抽取第二次水樣，每次取樣控制樣品體積為50mL,兩次取樣的時間間隔一般為2h。

2.3 測量裝置

圖1 元件取樣流程

測量分析采用高純鍺γ 譜儀測量裝置，裝置由DSPEC jr2.0 多道分析器、HPGe 探測器、計算機(jī)、譜收集分析軟件和鉛屏蔽室構(gòu)成。其中高純鍺探測器型號為GEM45P4-76，能量分辨率：1.82keV（對60Co1332keV），相對效率：45%。

在測量之前，需要制備標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行能量刻度和效率刻度，測量過程中，源與探測器的距離為0cm。

3 核素分析方法

堆外破損檢查核素分析方法的主要內(nèi)容包括選擇破損標(biāo)志核素、計算釋放的活度濃度、篩選異常元件、異常元件復(fù)查及破損定性判斷。為了提高破損篩查的準(zhǔn)確性，我們建立了一種基于控制圖法的異常元件篩選與破損定性判斷方法。

3.1 選擇破損標(biāo)志核素

在每次的破損檢查中，需要綜合考慮反應(yīng)堆運(yùn)行時間、停堆時間、裂變產(chǎn)額等因素，選擇合適的核素作為破損標(biāo)志核素重點(diǎn)分析（一般不少于3 種）。其中137Cs 和131I 作為典型裂變核素，在反應(yīng)堆運(yùn)行期間產(chǎn)額較高，且水溶性好，γ 分支比大，易于γ譜儀的測量，因此優(yōu)先選作標(biāo)志核素。

3.2 計算釋放的活度濃度

破損檢查時，不能保證每盒元件檢查時系統(tǒng)本底在足夠低的水平，且元件不進(jìn)行脫水操作，因此，在檢查開始時，系統(tǒng)會殘留上一個元件檢查時的放射性核素，影響數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。因此我們把每盒元件第一次取樣的活度水平作為核素分析的本底值，第二次取樣的活度作為裂變核素釋放后的值，依式（1）可計算某核素在某元件破損檢查過程中所釋放的活度濃度水平。

3.3 篩選異常元件

在得到各元件在檢查中釋放的活度濃度數(shù)據(jù)后，需要從中篩選異常數(shù)據(jù)。基于經(jīng)驗(yàn)的篩選方法雖然簡單易于使用，但準(zhǔn)確性無法保證。為了提高異常元件篩選的準(zhǔn)確性，我們建立了一種基于控制圖法的篩選方法。控制圖法是一種常用的數(shù)據(jù)分析方法，一般用于工業(yè)工程中的質(zhì)量控制。由于所有樣品的取樣條件相同，且每次檢查的元件數(shù)量較大，可以認(rèn)為它們滿足控制圖法的使用條件。具體方法為：首先確定篩選值，定義數(shù)據(jù)的平均值為μ，標(biāo)準(zhǔn)差為σ，將所有數(shù)據(jù)的（μ+3σ）值作為第一篩選值，剔除超過篩選值的數(shù)據(jù)（若沒有則剔除最高數(shù)據(jù)）后剩余數(shù)據(jù)的（μ+3σ）值作為第二篩選值，再次剔除異常值后剩余數(shù)據(jù)的μ+2σ 值作為第三篩選值，最后剩余數(shù)據(jù)的平均值作為該次檢查的正常水平。我們以正常水平為中線值，0 為下限值，三個篩選值分別為不同的上限值建立控制圖，標(biāo)志核素的活度濃度超過上限值的元件即認(rèn)為是異常元件。

3.4 異常元件復(fù)查

為了確定異常元件的情況，需要對異常元件進(jìn)行復(fù)查。復(fù)查時的取樣方法、測量方法、篩選條件等均與初次檢查相同，結(jié)果修正到與初次檢查相同的時刻。

3.5 破損判斷與結(jié)果分析

根據(jù)初檢與復(fù)查中標(biāo)志核素活度濃度結(jié)果，并參考過去破損元件的數(shù)據(jù)，可以定性判斷元件是否破損及破損大致情況。某年度曾對疑似破損元件進(jìn)行過解體檢查。檢查結(jié)果顯示：元件內(nèi)表面存在起泡點(diǎn)，與外表面破損點(diǎn)位置有明顯對應(yīng)關(guān)系。該元件在解體前進(jìn)行了取樣核素分析，其2 小時137Cs 核素的釋放量為43kBq/L，以此作為參考值。根據(jù)核素分析結(jié)果在控制圖中的位置可以對元件是否破損及破損情況做出大致判斷，并給出后續(xù)使用的建議：

3.5.1 兩次檢查中存在標(biāo)志核素活度濃度超過第一、第二篩選值

若137Cs 活度濃度接近或超過參考值，判斷元件破損，且破損程度較大（破裂或鼓包已穿孔），禁止再入堆使用；若137Cs 活度濃度小于參考值，元件極有可能破損，不能再入堆使用，防止破損程度持續(xù)加大。

3.5.2 兩次檢查中存在標(biāo)志核素活度濃度超過第三篩選值

若137Cs 活度濃度超過篩選值，元件破損的幾率很大，但破損程度不大（可能存在細(xì)小裂紋或起泡點(diǎn)），建議不再入堆使用，防止破損程度加大；若131I 活度濃度超過篩選值，元件存在破損可能，盡量不入堆使用，若使用在下一次破損檢查時要重點(diǎn)關(guān)注。

3.5.3 初檢時異常，復(fù)查時回到正常水平

可以使用，若使用在下一次破損檢查時要予以關(guān)注。

3.5.4 其余元件的活度濃度處于正常水平上下，破損可能性很小，可以再次入堆使用。

4 實(shí)際應(yīng)用

我們將該篩選與判斷方法在某爐段出堆元件的堆外破損檢查中進(jìn)行了應(yīng)用, 該爐段運(yùn)行期間一次水在線監(jiān)測數(shù)據(jù)明顯偏高，因而懷疑元件存在破損情況。本次檢查共檢查64 盒元件，選取137Cs 和131I 核素作為破損標(biāo)志核素，圖2 和圖3 給出了初檢時破損標(biāo)志核素的異常數(shù)據(jù)篩選圖，其中三條虛線分別代表第一、第二和第三篩選值，圖中數(shù)據(jù)單位均為kBq/L，且統(tǒng)一修正到第一盒元件的取樣時刻。

圖2 137Cs 核素異常數(shù)據(jù)篩選

圖3 131I 核素異常數(shù)據(jù)篩選

經(jīng)過篩選共找到15 盒異常元件。對這15 盒元件進(jìn)行了復(fù)查，復(fù)查結(jié)果顯示，其中8 盒仍為異常元件，另外7 盒的核素分析結(jié)果回到平均水平附近。由以上初檢與復(fù)查的核素分析結(jié)果可以對所有被檢元件作出以下判斷：a. 其中1 盒元件在兩次檢查中標(biāo)志核素活度濃度均超過第一、二篩選值，且復(fù)查中137Cs核素的活度濃度高達(dá)40.7kBq/L，判定為破損元件，禁止再入堆使用；b. 有3 盒元件在兩次檢查中標(biāo)志核素活度濃度均超過第三篩選值，元件破損的幾率很大，推薦不再入堆使用；c.有4 盒元件在兩次檢查中131I 核素活度濃度超過第三篩選值，137Cs 核素活度濃度在篩選值以下，元件存在破損可能，謹(jǐn)慎入堆使用；d.另有7 盒元件初檢時異常，復(fù)檢時正常，可以繼續(xù)入堆使用；e.其余元件破損可能性很小，均可繼續(xù)入堆使用。

根據(jù)破損檢查結(jié)果，在入堆時剔除了所有異常元件，反應(yīng)堆在下一爐段運(yùn)行期間各項(xiàng)在線監(jiān)測數(shù)據(jù)明顯下降，均處于正常水平。

5 結(jié)論

本文介紹了國內(nèi)某研究堆采用的堆外破損檢查核素分析方法，為提高破損篩查的準(zhǔn)確性，建立了一種基于控制圖法的異常元件篩選方法與元件破損定性判斷方法，并將該方法在某爐段出堆元件破損檢查中進(jìn)行了應(yīng)用，發(fā)現(xiàn)了破損元件。該方法可以快速準(zhǔn)確地找到異常元件，對定性判斷燃料元件是否破損、評估破損情況起到了重要作用，并為實(shí)現(xiàn)堆外破損檢查定量核素分析奠定了基礎(chǔ)。通過在后續(xù)檢查中的應(yīng)用，可以及時發(fā)現(xiàn)破損元件，保證所有入堆元件的完整性，從而為反應(yīng)堆的安全穩(wěn)定運(yùn)行提供有效保障。