鋁基薄膜憶阻器作為感覺神經(jīng)系統(tǒng)的習慣化特性*

朱瑋 郭恬恬 劉蘭 周榮榮

(長安大學電子與控制工程學院， 西安 710064)

1 引 言

感覺神經(jīng)系統(tǒng)是人類生物系統(tǒng)的基礎， 它將生物體與外界環(huán)境緊密相連.外界信息首先被人體各種感官感知， 例如視覺、觸覺和嗅覺等， 再將這些信號傳遞到大腦或中樞神經(jīng)， 最終人體可以根據(jù)這些外界信息作出不同的反應.但外部環(huán)境通常是復雜多變的， 即使是簡單的生物體， 都可以快速區(qū)分那些需要作出反應的刺激和與自身行為無關的刺激， 而神經(jīng)系統(tǒng)的習慣化特性正好滿足了這一要求.習慣化特性的定義是生物體針對單一重復的刺激會降低自身反應頻率， 使生物體更快地適應外部環(huán)境并過濾掉無關的重復信息.因此具有習慣化特性的神經(jīng)系統(tǒng)會具有更強的信息處理能力[1-5].神經(jīng)突觸和神經(jīng)元是構(gòu)成神經(jīng)系統(tǒng)的基礎， 利用憶阻器模擬神經(jīng)突觸或神經(jīng)元功能成為近年的研究熱點[6-13].它被驗證具有功耗低、運行高速、電路簡單以及處理信息高效等特點， 被認為是與單個神經(jīng)突觸或神經(jīng)元特性最接近的、體積最小的硬件實現(xiàn)[14].然而， 針對具有習慣化特性的憶阻器和具有習慣化行為的完整神經(jīng)系統(tǒng)研究卻相對匱乏.近年， 報道的可制備憶阻器阻變層的材料種類豐富，主要包括金屬氧化物、氮化物和有機材料等[15-22]，AlN 作為常見高介電常數(shù)材料(high-k)具有耐高溫特性以及良好的絕緣性， 是電子器件制備常見材料之一， 其阻變特性的研究具有實際的應用意義[23-26].本文報道的鋁基薄膜利用磁控濺射技術沉積再經(jīng)過退火處理后， 可在AlN 薄膜中生成均勻分布的直徑5—10 nm 的鋁納米顆粒.制備完整結(jié)構(gòu)的憶阻器后， 該憶阻器在連續(xù)脈沖電壓刺激下展示了明顯的習慣化特性.再將這種具有習慣化特性的憶阻器接入LIF (leaky integrate-and-fire)模型電路， 可對完整神經(jīng)系統(tǒng)的習慣化特性進行模擬.因而得到與習慣化定義中， 機體應對外界重復刺激降低自身反應頻率相符的結(jié)果.

2 器件制備

憶阻器選用p 型硅片作為襯底， 在襯底上利用離子束蒸發(fā)法制備300 nm 厚度的鋁膜作為底電極.由于鋁金屬具有強氧化性， 完成制備的鋁電極應及時放入磁控濺射設備進行鍍膜.富含鋁的氮化鋁薄膜制備可通過反應濺射實現(xiàn).本文采用純度為99.99%的鋁靶材， 在射頻濺射過程中通入流量比為45∶15 的純凈氬氣和氮氣.濺射功率為150 W，濺射時間約15 min， 濺射前腔內(nèi)壓強為1 × 10—6Pa.濺射過程中， 鋁會與氮氣發(fā)生反應生成AlN 薄膜，再將器件進行400 ℃的退火處理， 會在AlN 薄膜內(nèi)部形成直徑為5—10 nm 的鋁納米顆粒， 最終制備了富含鋁元素的厚度約為40 nm 的AlN 薄膜.同樣利用離子束蒸發(fā)法將300 nm 厚度的銀材料作為頂電極沉積在退火的AlN 薄膜上， 形成完整的三明治結(jié)構(gòu)憶阻器.銀作為活躍金屬， 常用于憶阻器電極制備， 在較強電場作用下銀離子可在阻變層內(nèi)發(fā)生遷移.利用Keithley 4200 在室溫下對憶阻器電學特性， 包括電流-電壓(I-V)和脈沖電壓進行測試， 可分析和驗證其在神經(jīng)系統(tǒng)中習慣化的行為特性.

3 實驗結(jié)果和分析

對含有鋁納米顆粒的AlN 薄膜進行了表征測試.首先對薄膜進行X 射線光電子譜(X-ray photoelectron spectroscopy， XPS)檢測， 發(fā)現(xiàn)薄膜中的鋁含量較高， 如圖1(a)所示.圖1(a)插圖為簡單的三明治型器件結(jié)構(gòu).在圖1(b)的透射電子顯微鏡(transmission electron microscope， TEM)測試結(jié)果中還可以觀察到， AlN 薄膜經(jīng)過退火形成的鋁納米顆粒直徑在5—10 nm 之間， 在AlN 薄膜中呈現(xiàn)均勻分布狀態(tài)， 這也與最初實驗設定符合.

以含有鋁納米顆粒的AlN 薄膜為基礎的憶阻器I-V 測試結(jié)果如圖2(a)所示.第一次測試施加0—1.2 V 正向電壓時， 憶阻器電流在約1.1 V 時瞬間從約10—7A 增大到約10—2A， 器件同時從高阻態(tài)(high resistance state， HRS)向低阻態(tài)(low resistance state， LRS)轉(zhuǎn)變， 這一過程稱為憶阻器開啟(switch on); 第二次測試在同個器件上再次施加0—1.2 V 正向電壓時， 憶阻器電流在約0.3 V 時瞬間從約10—2A 降低到約10—7A， 器件則從LRS向HRS 轉(zhuǎn)變， 這一過程稱為憶阻器關閉(switch off).第三次和第四次進行反向電壓I-V 測試可以得到類似的電學特性結(jié)果.由于憶阻器打開和關閉過程都發(fā)生在同極電壓測試中， 這符合單極憶阻器(unipolar memristor)特性.圖1(b)是憶阻器在電壓低于0.3 V 時對電流進行冪律擬合的結(jié)果.可以看出， 無論器件處于LRS 還是HRS 冪律擬合的n 值都近似等于1， 表明器件內(nèi)部低電壓時的電流更符合歐姆傳導機制.導電絲原理就更適合解釋本文憶阻器的阻變特性[27-30].圖2(c)所示為憶阻器在HRS 和LRS 狀態(tài)下導電絲的不同分布情況.憶阻器HRS 時導電絲呈現(xiàn)斷開狀態(tài)， LRS 則對應導電絲連接狀態(tài).鋁基薄膜憶阻器中的導電絲性質(zhì)更近似于金屬， 主要由薄膜內(nèi)部缺陷、活躍金屬離子和鋁納米顆粒構(gòu)成.當測試電壓升高至約0.3 V以上， 電流線性擬合發(fā)生偏離， 處于HRS 的器件電荷傳導機制不再符合歐姆傳導， 而更接近于肖特基發(fā)射機制， 如圖2(d)所示.這是由于逐漸增加的電場會引起器件內(nèi)電荷傳輸傾向于能量更高的傳輸形式[27].

圖1 鋁基薄膜的TEM 和XPS 測試 (a) XPS 測試(BE， 結(jié)合能); (b) TEM 測試Fig.1.The TEM and XPS results of nc-Al embedded AlN thin film: (a) XPS result (BE， binding energy); (b) TEM result.

圖2 憶阻器的電學特性和阻變原理 (a) 鋁基薄膜憶阻器I-V 測試顯示單極(unipolar)特性; (b) 憶阻器的I-V 測試在低電壓時的冪律擬合; (c) HRS 下器件內(nèi)導電絲處于斷開狀態(tài)， LRS 下器件內(nèi)導電絲處于連接狀態(tài); (d) 器件HRS 下的電荷傳導機制Fig.2.Electrical and resistive switching theory of memristor: (a) The I-V characteristic of memeristor shows unipolar property;(b) the power-law fitting of memeristor I-V measurement at low voltage region; (c) conductive filaments broken at HRS and connected at LRS; (d) conduction mechanisms of memristor at HRS.

在神經(jīng)系統(tǒng)中， 脈沖信號測試更貼近實際的神經(jīng)系統(tǒng)活動， 而神經(jīng)突觸是連接各神經(jīng)元進行信息傳遞的樞紐， 主要接受的是脈沖信號的傳遞.具有習慣化特性的神經(jīng)突觸可以排除重復信號的干擾，讓主體更快適應外部環(huán)境的變化.神經(jīng)突觸的權值越大代表信息傳遞越緊密.憶阻器在模擬神經(jīng)突觸功能中， 其電導率對應了神經(jīng)突觸的權值， 即電導率越高， 流經(jīng)器件的電流越大， 對應了神經(jīng)突觸在信息傳遞中; 若電導率下降， 則意味流經(jīng)電流降低，神經(jīng)突觸就沒有進行信息傳遞[31，32].將制備的鋁基薄膜憶阻器進行脈沖電壓測試， 可明顯觀察到器件表現(xiàn)出跟神經(jīng)突觸很相近的習慣化特性.本文將憶阻器的電導率用測量值除以最大值， 即G0/G 表達器件權值， 可以更清楚展示憶阻器模擬神經(jīng)突觸的特性， 并設定該值應在0—1 中變化.

圖3(a)所示為器件權值在脈沖數(shù)量和不同脈沖間隔(脈沖頻率)影響下的變化， 以及器件權值達到最大值所需脈沖數(shù)量與脈沖電壓幅值的關系.在器件上施加幅值為1.2 V， 寬度為5 ms， 脈沖間隔為5 ms 的脈沖電壓， 僅需要12 個脈沖器件權值就可以達到最大值; 當脈沖間隔增加到50 ms 時，器件權值就需要23 個脈沖刺激才可以達到最大值;當脈沖間隔增加到500 ms 時， 器件權值幾乎無法在有限量程內(nèi)達到最大值.這是由于脈沖間隔的實質(zhì)是反映了外界刺激的頻率， 由此可見頻率過小的外界刺激難以將權值激勵到最大值， 若權值不夠高可能在神經(jīng)網(wǎng)絡的應用中就不夠形成有效輸出.因此在進行脈沖電壓測試時， 脈沖間隔應選擇在50 ms 以下.圖3(a)插圖部分給出了脈沖電壓幅值和引起器件電導率最大值所需脈沖數(shù)量的關系， 幅值越大所需脈沖數(shù)量越少.圖3(b)—(d)給出了在不同脈沖間隔下， 器件的感知和習慣化過程.如圖3(b)所示， 當測試脈沖幅值為1.2 V， 寬度為5 ms， 脈 沖 間 隔 為2 ms 時， 憶 阻 器 在 感 知 過 程中電導率很快達到最大值～1.繼續(xù)施加脈沖時，權值在第9 個脈沖開始從最大值逐漸降低至0.15.此后繼續(xù)施加脈沖不能引起器件電導率的明顯變化， 呈現(xiàn)了類似神經(jīng)突觸的習慣化特性.若將脈沖幅值保持不變， 將信息傳遞頻率降低， 也就是將脈沖間隔提高到5 和 20 ms 時， 器件電導率分別在第19 個和第34 個脈沖開始逐漸下降到0.32 和0.52 左右， 繼續(xù)施加脈沖電壓并未引起器件電導率的明顯變化.從結(jié)果可知， 頻率較高的脈沖刺激可以讓器件更快速地進入習慣化過程， 而頻率較低的脈沖刺激則需要更久的時間才能引起器件的習慣化特性.

圖3 憶阻器的脈沖電壓測試顯示了習慣化特性 (a)間隔越大導電率到達最大值所需的脈沖數(shù)量越多; 脈沖電壓越大導電率到達最大值所需的脈沖數(shù)量越少， 如插圖所示; (b)脈沖電壓1.2 V， 間隔2 ms 時器件感知和習慣化測試; (c) 脈沖電壓1.2 V， 間隔5 ms 時器件感知和習慣化測試; (d) 脈沖電壓1.2 V， 間隔20 ms 時器件感知和習慣化測試Fig.3.Memristor exhibit habituation property in voltage pulse measurement: (a) The longer pulse interval need more pulse number to cause memristor conduction maximized and the larger pulse amplitude need less pulse number to cause memristor conduction maximized， as shown in inset figure; (b) learning and habituation measurement of memristor with pulse voltage 1.2 V and pulse interval 2 ms; (c) learning and habituation measurement of memristor with pulse voltage 1.2 V and pulse interval 5 ms;(d) learning and habituation measurement of memristor with pulse voltage 1.2 V and pulse interval 20 ms.

在之前的測試中明確了脈沖頻率會對器件的習慣化產(chǎn)生影響， 其關系如圖4(a)所示.若固定脈沖幅值和寬度為+1.2 V 和5 ms， 脈沖間隔分別為2， 5， 10， 20 和50 ms 時， 器件發(fā)生習慣性行為所需脈沖分別為9， 19， 26， 34 和85 個; 若固定脈沖幅值和寬度為—1.2 V 和5 ms， 脈沖間隔分別為2，5， 10， 20 和50 ms 時， 器件發(fā)生習慣性行為所需脈沖分別為30， 48， 66， 90 和220 個.可見頻率越低的刺激能夠引起器件習慣化行為所需的時間越長，與之前的推論符合.圖4(b)所示為脈沖幅值和器件發(fā)生習慣性行為所需脈沖之間的關系.若固定脈沖寬度和間隔都為5 ms， 正向脈沖幅值從1.2 V逐漸增大到1.6 V 時， 器件引起習慣化行為所需的脈沖數(shù)量從19 個降低至4 個左右; 若固定脈沖寬度和間隔都為5 ms， 負向脈沖幅值從—1.2 V 逐漸增大到—1.6 V 時， 器件引起習慣化行為所需的脈沖數(shù)量從45 個降低至10 個左右.可見脈沖幅值越高， 會更快地引發(fā)器件的習慣化特性.這一現(xiàn)象的本質(zhì)原因與含有鋁納米顆粒的AlN 薄膜阻變特性相關: 導電絲在電壓影響下可以由斷開變?yōu)檫B接，以提高器件導電率; 但持續(xù)較高的電壓刺激又會在導電絲上產(chǎn)生過多熱量導致其熔斷， 導電率因此而下降， 即觀察到的憶阻器習慣化特性顯現(xiàn).另外，活躍金屬銀作為頂電極， 也會在電場作用下遷移進入或者離開阻變層， 參與到導電絲的連接和斷開過程中[33，34].同時從圖4(a)和圖4(b)可知， 負向脈沖需要更多的脈沖數(shù)量才能引起器件習慣化， 主要是由器件的非對稱結(jié)構(gòu)， 即上電極為銀， 下電極為鋁而引起的.在負向脈沖刺激下， 頂電極的銀離子在該電場方向下無法遷移到阻變層參與導電絲連接或斷開， 因此器件需要更多的脈沖刺激才能實現(xiàn)阻變特性.

圖4 器件引起習慣化所需脈沖數(shù)量與脈沖間隔和脈沖電壓幅值的關系 (a) 固定脈沖幅值和寬度， 脈沖間隔越大引起器件習慣化特性所需的脈沖數(shù)量越多， 負向脈沖比正向脈沖需要更多的脈沖數(shù)量引起器件習慣化; (b) 固定脈沖間隔和寬度， 脈沖電壓越大引起器件習慣化特性所需的脈沖數(shù)量越少， 負向脈沖比正向脈沖需要更多的脈沖數(shù)量引起器件習慣化Fig.4.Relationship of the number of pulses required for device habituation to the pulse interval and pulse voltage: (a) The relationship between the number of pulses required for device habituation and pulse interval with fixed pulse voltage and width; (b) the relationship between the number of pulses required for device habituation and pulse voltage with fixed pulse interval and width.

圖5 感覺神經(jīng)系統(tǒng)的工作原理[10] (a) 神經(jīng)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)圖; (b) 神經(jīng)系統(tǒng)的LIF 模型; (c)頻率較低的輸入信號不能引起神經(jīng)元的激發(fā); (d) 頻率較高的輸入信號引起神經(jīng)元激發(fā)Fig.5.Working principle diagram of sensory nervous system (SNS)[10]: (a) Structure of SNS; (b) LIF model of SNS; (c) no firing observed with low frequency input pulse signal; (d) firing of neuron observed with high frequency input pulse signal.

根據(jù)憶阻器特性， 習慣化行為產(chǎn)生后， 器件不會永久處于高阻值狀態(tài); 若重新施加高電壓或高頻率刺激， 導電絲可能再次重新連接使器件回到高導電狀態(tài)， 這一過程也被稱為去習慣化過程.習慣化和去習慣化行為都屬于神經(jīng)系統(tǒng)的基本功能.

在神經(jīng)系統(tǒng)中， 神經(jīng)元之間由神經(jīng)突觸相連，結(jié)構(gòu)如圖5(a)所示， 信息以脈沖序列的方式通過神經(jīng)突觸由前神經(jīng)元傳遞給后神經(jīng)元.每個神經(jīng)元在接收到固定的輸入脈沖信號后， 都可發(fā)出與自身相關的幅值相等但頻率略低的輸出脈沖信號.感覺神經(jīng)系統(tǒng)的信號處理過程可以用LIF 模型模擬[35，36]， LIF 模型結(jié)構(gòu)如圖5(b)所示.和神經(jīng)元相連的各個神經(jīng)突觸可接收到不同頻率和幅值的脈沖信號， 這類信號在脈沖神經(jīng)網(wǎng)絡中稱為時空信號.不同幅值和頻率的時空信號傳遞到神經(jīng)元時，神經(jīng)元接收后可根據(jù)自身屬性發(fā)出特有頻率的輸出脈沖信號.這里的神經(jīng)元可用閾值憶阻器實現(xiàn)，即閾值憶阻器接受足夠信號刺激并超過自身閾值時， 才會釋放出一個自身特有幅值的脈沖信號.當刺激信號持續(xù)時， 閾值憶阻器就可以釋放出一連串特有頻率的信號， 通常頻率會低于輸入信號.只有足夠高頻率的輸入信號才可以引起閾值憶阻器的激發(fā).這一過程可通過圖5(c)和圖5(d)展示， 當輸入信號頻率過低時并不能引起閾值憶阻器激發(fā)，即神經(jīng)元不對此類信號作出反應， 如圖5(c)所示.當輸入信號頻率增加時， 閾值憶阻器才可被激發(fā)，發(fā)出更低頻率的輸出信號， 如圖5(d)所示.此時，神經(jīng)元開始進行信息傳遞.

為了驗證具有習慣化特性憶阻器作為神經(jīng)突觸在LIF 模型中的優(yōu)勢， 本文將含有鋁納米顆粒的鋁基薄膜憶阻器M 接入圖6(a)所示的電路中.比較器可以設定閾值電壓為0.5 V， 電容C (約120 pF)提供存儲電荷的功能， 電阻R1(約2 kΩ)和R2(約150 Ω)承擔分壓功能可以將輸出脈沖電壓幅值穩(wěn)定在目標范圍內(nèi)， 另外還需一個接地N 型金屬-氧化物-半導體晶體管提供放電功能.在整個電路中， 具有習慣化特性憶阻器提供輸入端的輸入信號.輸入脈沖電壓統(tǒng)一幅值為1.2 V， 寬度和間隔都為5 ms 的500 個連續(xù)脈沖電壓.

輸出信號如圖6(b)所示， 連續(xù)的脈沖刺激通過習慣化憶阻器傳遞到神經(jīng)元， 在最初的感知過程中， 輸出脈沖頻率幾乎與輸入脈沖頻率一致， 約為200 Hz.這是由于憶阻器對脈沖刺激的實時傳遞直接將輸入信號傳遞給神經(jīng)元， 在強烈脈沖刺激下神經(jīng)元給出了頻率較高的反饋.再繼續(xù)施加輸入脈沖電壓， 就會引起憶阻器的習慣化特性， 此時的器件電導率逐漸降低， 導致電容放電頻率變慢， 輸出脈沖頻率也相應降低到40 Hz 左右， 可稱為習慣化初期.當輸入脈沖電壓累積到一定數(shù)量后就會引起憶阻器完全的習慣化特性， 器件導電率也保持在較低的水準， 引起輸出頻率繼續(xù)降低到8 Hz 左右， 此時的神經(jīng)系統(tǒng)已經(jīng)完全適應這種連續(xù)刺激， 不會再針對此類重復刺激作出激烈反應， 直到下一個不同的刺激信號到來.具有習慣化特性的神經(jīng)系統(tǒng)更貼合生物機體本能， 對于重復發(fā)生的事件， 生物體在經(jīng)歷習慣化后給出的反饋時間會明顯縮短.這更有利于神經(jīng)系統(tǒng)高效率地處理較為復雜的脈沖信號，也符合本文一開始提到的具有習慣化特性的神經(jīng)系統(tǒng)應對重復外界刺激逐漸降低自身反應頻率的設定.

圖6 神經(jīng)系統(tǒng)LIF 模型習慣化特性測試 (a) 含有習慣化特性憶阻器的LIF 模型圖; (b) 連續(xù)脈沖測試， 展示了習慣化特性對完整神經(jīng)系統(tǒng)的影響Fig.6.Habituation measurement of LIF model: (a) LIF model structure with habituation memristor; (b) the effect of habituation memristor in LIF model with continuous pulse stimuli.

4 結(jié) 論

本文制備的含有鋁納米顆粒的AlN 薄膜憶阻器在連續(xù)脈沖電壓刺激下呈現(xiàn)了特殊的習慣化特性， 這一特性的產(chǎn)生與脈沖電壓幅值和間隔都有相關性.產(chǎn)生這一特性的原因與鋁基薄膜本身以導電絲原理為基礎的阻變特性相關.將具備習慣化特性的憶阻器接入LIF 模型， 可模擬完整神經(jīng)系統(tǒng)的習慣化行為.具有習慣化特性的神經(jīng)系統(tǒng)更貼近生物機體本身特性， 對于長期重復的刺激會主動降低自身反應頻率， 使主體更快適應周圍環(huán)境變化， 具備更強的學習和信息處理能力.