• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    超疏水處理對(duì)木材尺寸穩(wěn)定性與力學(xué)性能的影響

    2021-03-23 08:14:44
    關(guān)鍵詞:順紋橫紋抗壓

    (中南林業(yè)科技大學(xué),材料科學(xué)與工程學(xué)院,湖南 長(zhǎng)沙 410004)

    木材作為一種天然可再生資源,廣泛應(yīng)用于家居、建筑等領(lǐng)域。然而,組成木材的主要物質(zhì)木質(zhì)素、纖維素和半纖維素含有大量的羥基,這致使木材極易吸水,極易導(dǎo)致木材的霉變和腐朽、尺寸穩(wěn)定性降低、力學(xué)性能降低[1]等缺陷,嚴(yán)重降低了木材的使用性能及其使用壽命。近年來(lái),通過(guò)仿生荷葉[2]、水黽腿[3]、壁虎腳[4]等自然界具有特殊潤(rùn)濕性的生物構(gòu)建超疏水木材已成為木材改性的研究熱點(diǎn)[5],超疏水處理不但能大幅提高木材的防水性,還能賦予木材自清潔[6-7]、防覆冰[8]、防腐[9-10]等特性,能有效地克服木材吸水導(dǎo)致的霉變、尺寸穩(wěn)定性降低、力學(xué)性能降低等缺陷,實(shí)現(xiàn)木材使用性能提升與使用壽命的延長(zhǎng)。

    目前,科研工作者已通過(guò)模板法[11-12]、溶膠-凝膠法[13]、層層自組裝法[14]、水熱合成法[15]等方法成功地制備了超疏水木材。Pori 等[15]使用TiCl4、鹽酸、十二烷基硫酸鹽鈉水溶液(SDS)等通過(guò)水熱合成法制備了超疏水木材。楊玉山等[16]以聚二甲基硅氧烷(PDMS)為主要原料,通過(guò)模板法制備了仿玫瑰花瓣表面結(jié)構(gòu)的超疏水木材。Yao 等[17]通過(guò)以纖維素和甘油硬脂酸酯為主要原料,通過(guò)對(duì)木材浸漬涂覆獲得了超疏水木材。但目前的研究大多集中在對(duì)超疏水木材的制備以及對(duì)超疏水性能的提升,在成功制備超疏水木材之后往往忽視了超疏水功能化改性木材的尺寸穩(wěn)定性和力學(xué)性能評(píng)價(jià)[18-20],鮮有研究關(guān)注到超疏水處理對(duì)木材吸水導(dǎo)致的尺寸穩(wěn)定性和自身力學(xué)性能變化的實(shí)際影響規(guī)律,在這方面仍舊缺乏較為系統(tǒng)全面的研究。

    為進(jìn)一步探究超疏水處理對(duì)木材尺寸穩(wěn)定性與力學(xué)性能的影響規(guī)律,本研究通過(guò)氣相輔助遷移法[21]對(duì)杉木進(jìn)行超疏水處理,制備了超疏水木材,并對(duì)超疏水木材進(jìn)行形貌與潤(rùn)濕性表征、水浸泡試驗(yàn)與力學(xué)性能測(cè)試,以獲得超疏水處理對(duì)木材尺寸穩(wěn)定性和力學(xué)性能的影響規(guī)律,力求為進(jìn)一步研究超疏水木材的使用性能,為實(shí)現(xiàn)理論對(duì)接實(shí)際生產(chǎn)應(yīng)用提供一定參考依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)材料

    杉木購(gòu)自湖南長(zhǎng)沙,按試驗(yàn)要求加工成對(duì)應(yīng)尺寸(表1),使用超純水超聲清洗1 h 后,進(jìn)行烘干處理;25 nm 親水銳鈦礦型二氧化鈦(TiO2,麥克林試劑公司);97%乙烯基三乙氧基硅烷(C8H18O3Si,VTES,Aladdin 化學(xué)試劑有限公司);超純水(L-超純水機(jī),湖南中沃水務(wù)環(huán)??萍加邢薰荆?;分析純無(wú)水乙醇(C2H6O,EtOH,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司);0.1 mol/L 氫氧化鈉溶液(NaOH,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司);鋁箔錫紙(佳美塑料包裝廠)。

    表1 試驗(yàn)制樣安排Table 1 Test sample arrangement

    1.2 儀器與設(shè)備

    掃描電子顯微鏡(Quanta 450 型,F(xiàn)EI 公司,美國(guó));離子濺射儀(SC7620,Quorum,英國(guó));接觸角測(cè)試儀(OCA15,DataPhysics,德國(guó));數(shù)控超聲波清洗機(jī)(KQ2200DE 型,昆山市超聲儀器有限公司);微機(jī)控制電子式木材萬(wàn)能試驗(yàn)機(jī)(MWD-50,濟(jì)南試金集團(tuán)有限公司);電熱鼓風(fēng)干燥箱(101-2A 型,天津市泰斯特儀器有限公司)。

    1.3 試驗(yàn)方法與步驟

    1)處理溶液配制。取0.066 5 g 二氧化鈦(25 nm)、25 mL 無(wú)水乙醇、1.5 mL 乙烯基三乙氧基硅烷(VTES)、9 mL 氫氧化鈉溶液,使用保鮮膜密封,放入超聲清洗機(jī)中超聲反應(yīng)1.5 h(初始溫度35℃,功率90%),獲得反應(yīng)溶液。

    2)氣相輔助遷移法制備超疏水木材。為模擬氣相輔助遷移法制備超疏水木材,本研究將鋁箔錫紙折成同試件大小基本一致的容器(試件可輕易取出),并將準(zhǔn)備好的試件放入容器中,滴加反應(yīng)溶液至沒(méi)過(guò)試件表面(溶液加入體積按表1),使用夾子對(duì)容器口進(jìn)行密封,將容器置于100℃的烘箱中熱驅(qū)動(dòng)沉積1.5 h,獲得處理材。

    1.4 樣品測(cè)試與表征

    1)形貌與潤(rùn)濕性表征。通過(guò)離子濺射儀對(duì)超疏水木材進(jìn)行噴金鍍膜處理,使用掃描電子顯微鏡對(duì)材料表面的微觀形貌進(jìn)行表征。在常溫下使用4 μL 超純水通過(guò)接觸角測(cè)試儀測(cè)試樣品表面的水接觸角,在水滴接觸樣品表面3 s 后測(cè)試接觸角,取樣品的5 個(gè)不同部位進(jìn)行測(cè)試,取平均值代表表面整體潤(rùn)濕性。

    2)水浸泡試驗(yàn)。在室溫狀態(tài)下,將4 塊未處理材和4 塊處理材分別泡入超純水中,依次測(cè)試0、0.25、1、2、4、8、12、20、30、40、48 d 的體積以及質(zhì)量,并計(jì)算對(duì)應(yīng)的平均體積變化率和平均質(zhì)量變化率。

    3)力學(xué)測(cè)試。依據(jù)GB/T1936.1—2009 木材抗彎強(qiáng)度試驗(yàn)方法、GB/T1936.2—2009 木材抗彎彈性模量測(cè)定方法、GB/T1935—2009 木材順紋抗壓強(qiáng)度試驗(yàn)方法、GB/T15777—2017 木材順紋抗壓彈性模量測(cè)定方法、GB/T1939—2009 木材橫紋抗壓試驗(yàn)方法和GB/T1943—2009 木材橫紋抗壓彈性模量測(cè)定方法,使用萬(wàn)能力學(xué)試驗(yàn)機(jī)對(duì)未處理材和處理材(含水率低于12%的狀態(tài)下)的力學(xué)性能進(jìn)行測(cè)試,測(cè)試樣品的具體尺寸如表1,分別測(cè)試抗彎強(qiáng)度、抗彎彈性模量、順紋抗壓強(qiáng)度、順紋抗壓彈性模量、橫紋抗壓強(qiáng)度和橫紋抗壓彈性模量6 個(gè)力學(xué)數(shù)據(jù),測(cè)試樣品數(shù)量均為4 個(gè),并計(jì)算平均數(shù)值。

    學(xué)術(shù)研究是一片璀璨的星空,學(xué)科的邊界在哪里?我們一直為這個(gè)問(wèn)題苦惱和困惑。法國(guó)哲學(xué)家埃德加·莫蘭批評(píng)說(shuō),學(xué)科的邊界、它的語(yǔ)言和它特有的概念,使該學(xué)科孤立于其他學(xué)科和跨學(xué)科問(wèn)題,超級(jí)的學(xué)科性精神變成地主精神,禁止任何外人對(duì)他的小塊知識(shí)領(lǐng)地的入侵。在知識(shí)社會(huì)學(xué)研究領(lǐng)域,以華勒斯坦為首的古本根重建社會(huì)科學(xué)委員會(huì)的研究成果,給了我們很好的啟發(fā),其建議是,生產(chǎn)更加開放和更扎實(shí)可靠的知識(shí)。他們認(rèn)為我們現(xiàn)在需要做的事情,應(yīng)該是跳出傳統(tǒng)學(xué)科的邊界,甚至是將現(xiàn)有的學(xué)科界限置于不顧,去擴(kuò)大學(xué)術(shù)活動(dòng)的組織。沒(méi)有什么智慧能夠被壟斷,也不要相信有什么知識(shí)領(lǐng)域是專門保留給誰(shuí)。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 表面形貌與潤(rùn)濕性

    如圖1a 所示,當(dāng)水滴到木材橫切面上時(shí),水滴在樣品表面快速鋪展開,并被木材吸入。通過(guò)接觸角測(cè)試儀測(cè)試水滴在其表面的接觸角,測(cè)得平均接觸角為121.4°,而當(dāng)水滴靜置約15 s 后,水滴被完全吸入。這主要因?yàn)樯寄颈旧砭哂写罅康墓馨瑫r(shí)其表面含有大量的親水羥基,導(dǎo)致其極強(qiáng)的吸水性。如圖1b 所示,經(jīng)過(guò)氣相輔助遷移法處理后,木材獲得了超疏水特性,當(dāng)水滴滴在處理材表面時(shí),水滴呈現(xiàn)球形,并且在與樣品的接觸面間存在明顯的反光空氣層,經(jīng)測(cè)試處理材橫切面的接觸角平均值為151.0°。

    圖1 表面潤(rùn)濕性Fig.1 Surface wettability

    如圖2a 所示,通過(guò)掃描電鏡能明顯地觀察到未處理材的橫切面表面存在大量的管胞,這些管胞對(duì)水具有一定的毛細(xì)作用,而木材化學(xué)組成中的纖維素、半纖維素以及木質(zhì)素又含有極為豐富的羥基,這些羥基的存在能極大增強(qiáng)樣品的吸水性,兩者的綜合作用致使未處理材具有極強(qiáng)的吸水能力,這與圖1中顯示的未處理材的潤(rùn)濕性一致。而在處理材的表面(圖2b),能明顯觀察到木材表面沉積了一層顆粒,有的顆粒附著于表面,有的則嵌入木材管胞內(nèi)部,粒子的尺寸大小不一,部分顆粒遠(yuǎn)大于原料TiO2的尺寸(25 nm),達(dá)到10 μm,并且不同尺寸的粒子之間交錯(cuò)分布,大的微米顆粒群上面附著了小的納米顆粒,形成了由粒子在3D 空間排列形成的微米/納米分級(jí)結(jié)構(gòu)。這種分級(jí)結(jié)構(gòu)的存在能隔絕水和木材的接觸,同時(shí)也為構(gòu)建超疏水表面提供了極為重要的結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)。

    2.2 尺寸穩(wěn)定性

    為探究超疏水處理對(duì)木材尺寸穩(wěn)定性的影響,對(duì)試樣進(jìn)行水浸泡試驗(yàn),通過(guò)測(cè)試浸泡過(guò)程中木材質(zhì)量和體積的變化,獲得未處理材和超疏水木材的吸水、尺寸變化規(guī)律。

    圖2 表面形貌Fig.2 Surface morphology

    如圖3a 所示,在經(jīng)過(guò)6 h 的浸泡試驗(yàn)后,未處理材的吸水質(zhì)量就達(dá)到了原始樣品質(zhì)量的125.14%,而在測(cè)試1 d 后,能明顯觀察到未處理材表面已被完全潤(rùn)濕,且絕大部分沉入水中(如圖3b 左側(cè)樣品)。同時(shí),未處理材的質(zhì)量變化存在明顯的三個(gè)階段,第一階段為,吸水處于激增階段(0~12 d),此階段木材吸水主要集中在木材外圍,吸水面積較大、外層滲水阻力較小,未處理材吸水質(zhì)量呈現(xiàn)明顯增加的趨勢(shì);第二階段為吸水處于減緩階段(12~30 d),吸水逐漸往中心移動(dòng),吸水面積逐漸減小、滲水阻力逐漸增加,吸水質(zhì)量呈現(xiàn)明顯減緩的趨勢(shì);第三階段為吸水處于穩(wěn)定階段(30~48 d),此時(shí)樣品吸水已接近木材中心,吸水面積已減小至接近于0,吸水達(dá)到飽和,吸水質(zhì)量穩(wěn)定波動(dòng)。浸泡試驗(yàn)進(jìn)行到第48 天時(shí),未處理材的吸水量達(dá)到了自身原始質(zhì)量的322.54%。

    圖3 浸泡試驗(yàn)中的質(zhì)量變化率的變化情況與樣品狀態(tài)Fig.3 The ratio of q mass change in soaking test and the sample status

    相比未處理材,處理材在48 d 的測(cè)試中,吸水質(zhì)量變化則呈現(xiàn)兩個(gè)階段(圖3a),第一階段為0~12 d,吸水質(zhì)量由第6 小時(shí)的13.35%緩慢增至第12 天的20.52%,此時(shí)的吸水率遠(yuǎn)低于未處理材第6 小時(shí)的125.14%。當(dāng)測(cè)試進(jìn)行1 d 后,處理材樣品仍漂浮于水中,表面未被明顯潤(rùn)濕,并且與水接觸的表面存在明顯的反光空氣層(圖3b右側(cè)樣品),這主要得益于木材表面的超疏水層對(duì)水的阻隔作用,使得處理材具有較低的吸水率,但隨著浸泡時(shí)間延長(zhǎng),水分子會(huì)逐漸進(jìn)入超疏水層維納空隙,因此可以初步判斷第一階段為超疏水復(fù)合層的吸水階段。在第二階段(12~48 d),處理材吸水量開始連續(xù)加速增加,初步判斷為水分子滲透超疏水復(fù)合層與木材表面未被修飾劑封閉的羥基相結(jié)合,引發(fā)了木材表層的吸水潤(rùn)脹,但因超疏水復(fù)合層仍存在一定阻隔作用,其吸水增速仍小于未處理材的第一階段增速。到浸泡試驗(yàn)進(jìn)行到第48 天時(shí),處理材的吸水質(zhì)量為初始質(zhì)量的89.10%,相比未處理材,吸水率降低了72.38%。

    如圖4所示,從未處理材的體積變化可以看出,未處理材因?yàn)榭焖傥?,在第一階段就達(dá)到了纖維飽和點(diǎn)[22],體積變化在6%~10%左右,體積變化浮動(dòng)較大,并逐步趨于較為穩(wěn)定的波動(dòng)狀態(tài),在第48 天測(cè)試時(shí)體積變化率為7.49%。對(duì)于處理材的體積變化,從第6 小時(shí)的1.86%緩慢增加至第12 天的4.33%,低于未處理材第一階段的體積變化率,此時(shí)超疏水復(fù)合層在阻隔水的侵入,并發(fā)生了超疏水復(fù)合層的吸水潤(rùn)脹;而在12~20 d之間未處理材體積發(fā)生突變,并且在第20 天時(shí),體積變化率為6.29±2.94%,存在較大偏差,這主要是各處理材樣品之間疏水性差異所導(dǎo)致的體積變化不一致引起的,由此可以說(shuō)明處理材表層在12~20 d 期間開始吸水潤(rùn)脹。當(dāng)處理材測(cè)試到第20 天后,體積基本趨于穩(wěn)定,說(shuō)明此時(shí)處理材達(dá)到了木材的纖維飽和點(diǎn),在測(cè)試的第48 天體積變化率為6.36%。相比未處理材,處理材達(dá)到體積變化飽和點(diǎn)的時(shí)間推遲了約20 d,并且在第48 天體積變化率相比未處理材降低了15.09%。

    圖4 浸泡試驗(yàn)中體積變化率的變化情況Fig.4 The volume change in soaking test

    2.3 力學(xué)性能

    為探究超疏水處理對(duì)木材力學(xué)性能的影響,分別測(cè)試了未處理材以及處理材的抗彎強(qiáng)度、抗彎彈性模量、順紋抗壓強(qiáng)度、順紋抗壓彈性模量、橫紋抗壓強(qiáng)度以及橫紋抗壓彈性模量6 項(xiàng)力學(xué)性能。

    如圖5a 所示,未處理材的抗彎強(qiáng)度、順紋抗壓強(qiáng)度和橫紋抗壓強(qiáng)度測(cè)試的平均值分別為74.60、39.34 和4.03 MPa,而處理材中對(duì)應(yīng)的測(cè)試平均值分別為62.63、47.97 和2.93 MPa,未處理材和處理材的在同一性能的平均值相近,并同時(shí)滿足抗彎強(qiáng)度>順紋抗壓強(qiáng)度>橫紋抗壓強(qiáng)度的大致趨勢(shì)。如圖5b所示,未處理材的抗彎彈性模量、順紋抗壓彈性模量和橫紋抗壓彈性模量測(cè)試的平均值分別為5.98、5.56 和0.45 GPa,對(duì)應(yīng)在處理材的彈性模量分別為5.73、3.34 和0.50 GPa。與在力學(xué)強(qiáng)度的測(cè)試中一樣,在彈性模量的測(cè)試中,未處理材和處理材在同一性能的平均值相近,并同樣呈現(xiàn)抗彎彈性模量>順紋抗壓彈性模量>橫紋抗壓彈性模量的變化趨勢(shì)。

    圖5 力學(xué)性能測(cè)試Fig.5 Mechanical performance test

    3 結(jié)論與討論

    3.1 討 論

    實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示未處理材經(jīng)過(guò)超疏水處理后,表面疏水性有了非常大的提升,在木材表面構(gòu)建了一層微米/納米分級(jí)結(jié)構(gòu),這與Xing 等[23]和Yang 等[24]在木材表面構(gòu)建的超疏水結(jié)構(gòu)基本一致。在制備過(guò)程中,反應(yīng)溶液中低表面能修飾劑VTES 在醇和堿的作用下,發(fā)生水解反應(yīng),并與納米粒子表面的-OH 發(fā)生脫水縮合,實(shí)現(xiàn)對(duì)納米粒子的低表面能接枝修飾。在此基礎(chǔ)上,納米粒子之間將通過(guò)修飾劑進(jìn)一步縮聚,進(jìn)而發(fā)生成核作用[21,25],致使實(shí)際顆粒的尺寸大小不一,且遠(yuǎn)大于原料尺寸(25 nm)。同時(shí),接枝的修飾劑會(huì)與木材表面的羥基脫水成鍵,實(shí)現(xiàn)對(duì)納米粒子的錨固以及對(duì)木材表面羥基的封閉,進(jìn)而在木材表面構(gòu)建具有微納米交錯(cuò)的分級(jí)結(jié)構(gòu),賦予木材超疏水特性。

    浸泡試驗(yàn)結(jié)果顯示,未處理材的吸水情況與徐峰等[26]的結(jié)論研究一致,并且處理材相比未處理材在耐水性方面有了很大的提升,處理材對(duì)木材的質(zhì)量變化和體積變化都存在一定抑制作用,其中對(duì)質(zhì)量變化的抑制作用尤為明顯,能有效地延緩木材吸水,維持尺寸穩(wěn)定性。不足之處在于處理材的質(zhì)量變化過(guò)程未完全獲得,試驗(yàn)48 d 后的規(guī)律有待進(jìn)一步研究。

    力學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示,處理材的抗彎強(qiáng)度、抗彎彈性模量、順紋抗壓彈性模量和橫紋抗壓強(qiáng)度均低于未處理材的,其主要原因?yàn)闅庀噍o助遷移法制備超疏水木材的過(guò)程中,木材會(huì)被置于堿性的溶液環(huán)境中進(jìn)行100℃的熱處理,會(huì)對(duì)木材內(nèi)部的木質(zhì)素等成分產(chǎn)生一定的抽提作用[27],致使木材內(nèi)部結(jié)構(gòu)中起強(qiáng)化作用的木質(zhì)素產(chǎn)生部分缺失[28],進(jìn)而導(dǎo)致木材力學(xué)性能降低,力學(xué)強(qiáng)度和力學(xué)彈性模量都在一定程度上降低了,并致使木材的表面顏色在一定程度加深(圖1b)。但處理材的順紋抗壓強(qiáng)度和橫紋抗壓彈性模量卻明顯高于未處理材的,這主要是由于處理過(guò)程中,溶液中的納米粒子會(huì)在氣壓的用下沿木材橫切面的管胞帶入木材內(nèi)部,在木材的軸向上產(chǎn)生納米粒子的管道填充,對(duì)木材起到一定的密實(shí)化作用[29-30],使得木材的強(qiáng)度和剛度在一定程度上增加[28],致使處理材的順紋抗壓強(qiáng)度和橫紋抗壓彈性模量較未處理材有明顯提高,同時(shí)也說(shuō)明這種納米粒子的填充增強(qiáng)作用對(duì)順紋抗壓強(qiáng)度和橫紋抗壓彈性模量的影響較為明顯。

    3.2 結(jié) 論

    綜上所述,可得出以下結(jié)論:

    1)通過(guò)鋁箔紙模擬氣相輔助遷移制備的杉木處理材擁有了超疏水特性,其表面獲得了由不同尺寸的粒子在3D 空間交錯(cuò)分布形成的微米/納米分級(jí)結(jié)構(gòu),橫切面接觸角可達(dá)151.0°。

    2)超疏水處理能有效地延緩木材的吸水過(guò)程,并在一定程度上維持木材的尺寸穩(wěn)定性,相比未處理材,浸泡試驗(yàn)第48 天超疏水木材質(zhì)量變化率降低了72.38%,體積變化率降低了15.09%,達(dá)到體積變化飽和點(diǎn)的時(shí)間推遲了約20 d,超疏水處理對(duì)質(zhì)量變化的抑制作用比對(duì)體積變化的更為明顯。

    3)超疏水處理能明顯提高木材的順紋抗壓強(qiáng)度、橫紋抗壓彈性模量,但卻會(huì)使木材的抗彎強(qiáng)度、抗彎彈性模量、順紋抗壓彈性模量、橫紋抗壓強(qiáng)度產(chǎn)生一定程度的減弱。

    猜你喜歡
    順紋橫紋抗壓
    三明毛竹材的順紋抗拉力學(xué)性能分析
    廢舊輪胎橡膠顆粒——黏土的單軸抗壓特性
    黔東南州杉木物理力學(xué)性能研究
    福建建筑(2020年6期)2020-07-03 05:46:52
    排便訓(xùn)練前 先訓(xùn)練你的抗壓神經(jīng)
    媽媽寶寶(2019年9期)2019-10-10 00:53:48
    On the Generic Taxonomy of Opisthotropis balteata (Cope, 1895)(Squamata: Colubridae: Natricinae): Taxonomic Revision of Two Natricine Genera
    小兒推拿“四橫紋穴”定位考究
    基于紅外熱像的襯砌混凝土抗壓損傷試驗(yàn)研究
    新型外螺紋橫紋管管外強(qiáng)化傳熱分析
    化工科技(2016年6期)2016-06-06 01:54:18
    帶蒂橈動(dòng)脈掌淺支腕橫紋部皮瓣在拇指創(chuàng)面修復(fù)中的應(yīng)用
    新型GFRP筋抗壓力學(xué)性能研究
    河南科技(2014年16期)2014-02-27 14:13:13
    亚洲精品在线观看二区| 国产在线精品亚洲第一网站| 精品国产乱码久久久久久男人| 999久久久精品免费观看国产| 欧美最黄视频在线播放免费 | 国产精品影院久久| 亚洲欧美一区二区三区久久| 精品国产一区二区久久| 99久久综合精品五月天人人| 伦理电影免费视频| 亚洲国产欧美网| 美国免费a级毛片| 激情视频va一区二区三区| 成人国产一区最新在线观看| 村上凉子中文字幕在线| 国产精品二区激情视频| 久久精品人人爽人人爽视色| 免费高清在线观看日韩| 母亲3免费完整高清在线观看| 久99久视频精品免费| 精品久久久久久电影网| 三级毛片av免费| 国产av又大| 久久香蕉激情| 嫁个100分男人电影在线观看| 最近最新免费中文字幕在线| 操出白浆在线播放| 国产欧美日韩一区二区精品| 满18在线观看网站| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 男女高潮啪啪啪动态图| 中出人妻视频一区二区| 免费av中文字幕在线| 亚洲avbb在线观看| svipshipincom国产片| 久久伊人香网站| xxxhd国产人妻xxx| 精品国内亚洲2022精品成人| 香蕉久久夜色| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国产伦人伦偷精品视频| 国产又爽黄色视频| 黄色 视频免费看| 亚洲精品在线美女| 一区二区三区激情视频| 老汉色∧v一级毛片| 午夜激情av网站| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | www.熟女人妻精品国产| 免费观看精品视频网站| 精品高清国产在线一区| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 亚洲专区国产一区二区| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲伊人色综图| 另类亚洲欧美激情| 亚洲av成人av| 成在线人永久免费视频| tocl精华| 国产精品亚洲av一区麻豆| 免费不卡黄色视频| 久久久国产成人精品二区 | 亚洲成人免费av在线播放| 丰满饥渴人妻一区二区三| 国产精品免费视频内射| 咕卡用的链子| 亚洲一区中文字幕在线| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 国产欧美日韩一区二区三| 美女高潮到喷水免费观看| 交换朋友夫妻互换小说| 99久久国产精品久久久| 黑人猛操日本美女一级片| 美国免费a级毛片| 中文亚洲av片在线观看爽| 日韩精品免费视频一区二区三区| 精品久久久久久久毛片微露脸| 成人手机av| 久久久国产成人免费| 亚洲免费av在线视频| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 精品午夜福利视频在线观看一区| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 亚洲av成人一区二区三| 男女下面进入的视频免费午夜 | 一区二区日韩欧美中文字幕| 成人特级黄色片久久久久久久| 日本黄色视频三级网站网址| 中文亚洲av片在线观看爽| 麻豆一二三区av精品| 国产熟女xx| 美女国产高潮福利片在线看| 国产精品一区二区免费欧美| 国产精品一区二区精品视频观看| 成熟少妇高潮喷水视频| 欧美中文日本在线观看视频| 日韩欧美在线二视频| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 黑人操中国人逼视频| 十分钟在线观看高清视频www| 国产高清国产精品国产三级| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 久久久久久久久中文| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 女性被躁到高潮视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 久久婷婷成人综合色麻豆| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 亚洲一区二区三区色噜噜 | 欧美精品一区二区免费开放| 色综合站精品国产| 1024视频免费在线观看| 男人的好看免费观看在线视频 | 后天国语完整版免费观看| 国产成年人精品一区二区 | 久久人人爽av亚洲精品天堂| 天堂影院成人在线观看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 欧美激情极品国产一区二区三区| 国产精品偷伦视频观看了| 日本免费a在线| 日本vs欧美在线观看视频| 亚洲情色 制服丝袜| 丁香六月欧美| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 亚洲五月色婷婷综合| 精品福利观看| 亚洲精品成人av观看孕妇| 亚洲精品一区av在线观看| 久久狼人影院| 日韩欧美三级三区| 黄频高清免费视频| 动漫黄色视频在线观看| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 9热在线视频观看99| 久久人人97超碰香蕉20202| 在线免费观看的www视频| 精品免费久久久久久久清纯| 久久久久九九精品影院| 少妇的丰满在线观看| 国产成人av激情在线播放| 岛国在线观看网站| 国产精品影院久久| 宅男免费午夜| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 1024视频免费在线观看| 亚洲免费av在线视频| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 日韩国内少妇激情av| 国产亚洲av高清不卡| 18禁观看日本| 男女做爰动态图高潮gif福利片 | 日日摸夜夜添夜夜添小说| 丁香六月欧美| 欧美精品亚洲一区二区| 三上悠亚av全集在线观看| 波多野结衣高清无吗| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 亚洲熟妇中文字幕五十中出 | 久久国产亚洲av麻豆专区| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 一二三四在线观看免费中文在| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 无人区码免费观看不卡| 首页视频小说图片口味搜索| 在线av久久热| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 多毛熟女@视频| 亚洲 欧美一区二区三区| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 欧美日韩精品网址| 精品福利观看| 男人舔女人的私密视频| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 国产一区二区在线av高清观看| 交换朋友夫妻互换小说| 老司机午夜十八禁免费视频| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产亚洲精品一区二区www| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产高清视频在线播放一区| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产又爽黄色视频| 久久久水蜜桃国产精品网| 长腿黑丝高跟| 国产一区二区在线av高清观看| 欧美激情 高清一区二区三区| 长腿黑丝高跟| 狠狠狠狠99中文字幕| 亚洲九九香蕉| 中文字幕人妻丝袜制服| 热99re8久久精品国产| 精品久久久久久久久久免费视频 | 国产亚洲精品一区二区www| 精品久久久精品久久久| 欧美人与性动交α欧美软件| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 在线观看66精品国产| 国产一区二区三区视频了| 少妇粗大呻吟视频| 亚洲 国产 在线| 无遮挡黄片免费观看| 亚洲第一av免费看| 黄色女人牲交| 午夜福利,免费看| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 叶爱在线成人免费视频播放| 18禁美女被吸乳视频| 亚洲av熟女| 亚洲五月天丁香| 久久九九热精品免费| bbb黄色大片| 性少妇av在线| svipshipincom国产片| 欧美久久黑人一区二区| 日韩大尺度精品在线看网址 | 国产精品亚洲av一区麻豆| 99久久国产精品久久久| 国产麻豆69| 99久久综合精品五月天人人| 国产激情欧美一区二区| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 神马国产精品三级电影在线观看 | 精品国产美女av久久久久小说| 91成人精品电影| 村上凉子中文字幕在线| 婷婷精品国产亚洲av在线| 天堂√8在线中文| 在线观看午夜福利视频| 成人影院久久| a级毛片黄视频| 国产野战对白在线观看| 国产精品免费一区二区三区在线| 精品久久久久久久毛片微露脸| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 亚洲欧美日韩高清在线视频| 色哟哟哟哟哟哟| 一二三四社区在线视频社区8| 午夜老司机福利片| 精品国产乱子伦一区二区三区| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 久久欧美精品欧美久久欧美| 久久久久久久午夜电影 | 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 久久狼人影院| 国产三级黄色录像| 午夜免费激情av| 黄色丝袜av网址大全| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 久久久久国产一级毛片高清牌| 人妻久久中文字幕网| 日本三级黄在线观看| 中文字幕精品免费在线观看视频| 亚洲精品一区av在线观看| 成人免费观看视频高清| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 正在播放国产对白刺激| 99久久99久久久精品蜜桃| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 村上凉子中文字幕在线| 午夜福利免费观看在线| tocl精华| 中文字幕色久视频| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 两个人看的免费小视频| 色播在线永久视频| 国产精品免费视频内射| 18禁观看日本| 欧美黑人精品巨大| 国产午夜精品久久久久久| 免费观看人在逋| 国产黄色免费在线视频| 国产国语露脸激情在线看| 老司机午夜十八禁免费视频| 真人一进一出gif抽搐免费| 视频区图区小说| 一级片'在线观看视频| bbb黄色大片| 国产区一区二久久| 两性夫妻黄色片| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 午夜久久久在线观看| 一级毛片精品| 亚洲国产精品合色在线| 亚洲精品在线美女| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 久久精品国产亚洲av高清一级| 日韩有码中文字幕| 夜夜夜夜夜久久久久| 丰满迷人的少妇在线观看| 一级黄色大片毛片| 国产不卡一卡二| 色精品久久人妻99蜜桃| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 亚洲成人久久性| 在线观看一区二区三区| 亚洲片人在线观看| 国产精品二区激情视频| 日韩人妻精品一区2区三区| 人妻久久中文字幕网| 9热在线视频观看99| 国产一区在线观看成人免费| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 色综合婷婷激情| 国产高清视频在线播放一区| 色在线成人网| 国产成人精品在线电影| 成人手机av| 久久久久精品国产欧美久久久| 无限看片的www在线观看| 国产av在哪里看| 久久久精品欧美日韩精品| 午夜精品久久久久久毛片777| 久久午夜综合久久蜜桃| 黄色成人免费大全| 91成人精品电影| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 欧美激情极品国产一区二区三区| 满18在线观看网站| 欧美色视频一区免费| 成人亚洲精品av一区二区 | 999久久久精品免费观看国产| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 免费在线观看黄色视频的| 国产精品亚洲av一区麻豆| 久久久国产一区二区| 国产成人精品久久二区二区免费| 日韩精品中文字幕看吧| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 交换朋友夫妻互换小说| 精品久久久久久成人av| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 他把我摸到了高潮在线观看| 日韩视频一区二区在线观看| 欧美色视频一区免费| 亚洲在线自拍视频| 老司机靠b影院| 91精品三级在线观看| 99香蕉大伊视频| 91精品国产国语对白视频| 国产深夜福利视频在线观看| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲国产欧美一区二区综合| 精品久久久久久电影网| 国产成人欧美在线观看| 可以在线观看毛片的网站| 欧美成人午夜精品| 精品乱码久久久久久99久播| 超色免费av| 成人影院久久| 国产精品久久久久成人av| 999久久久精品免费观看国产| 亚洲片人在线观看| av在线天堂中文字幕 | 母亲3免费完整高清在线观看| 首页视频小说图片口味搜索| 黄色a级毛片大全视频| 超碰97精品在线观看| 男女下面进入的视频免费午夜 | 黄色 视频免费看| 日韩欧美三级三区| 日韩高清综合在线| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 亚洲精品成人av观看孕妇| 最好的美女福利视频网| 成年人免费黄色播放视频| 免费看十八禁软件| 亚洲国产中文字幕在线视频| 日韩大尺度精品在线看网址 | 国产精品久久电影中文字幕| 精品福利观看| 宅男免费午夜| 波多野结衣一区麻豆| 精品无人区乱码1区二区| 精品久久久久久久久久免费视频 | 日本五十路高清| 91av网站免费观看| 精品第一国产精品| 午夜精品国产一区二区电影| 高清黄色对白视频在线免费看| 91老司机精品| 亚洲成人精品中文字幕电影 | 亚洲国产欧美一区二区综合| 成人三级做爰电影| 黄色成人免费大全| 男女床上黄色一级片免费看| 1024视频免费在线观看| 国产高清国产精品国产三级| 天堂俺去俺来也www色官网| 久久中文字幕人妻熟女| 校园春色视频在线观看| 国产成人欧美| 69av精品久久久久久| 黄色a级毛片大全视频| 自线自在国产av| 一级,二级,三级黄色视频| 国产成人av激情在线播放| 欧美日韩亚洲高清精品| 美女高潮到喷水免费观看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| av国产精品久久久久影院| 韩国精品一区二区三区| 久久精品91无色码中文字幕| 美女福利国产在线| avwww免费| tocl精华| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 亚洲熟妇中文字幕五十中出 | 中文字幕精品免费在线观看视频| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| a在线观看视频网站| 在线国产一区二区在线| 99re在线观看精品视频| 99香蕉大伊视频| 色老头精品视频在线观看| a级片在线免费高清观看视频| 久久亚洲真实| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 久久香蕉精品热| 国产精品二区激情视频| 一级作爱视频免费观看| 色综合婷婷激情| 国产成人系列免费观看| 久久久久久久久久久久大奶| 搡老乐熟女国产| 少妇粗大呻吟视频| 久久久精品欧美日韩精品| 狂野欧美激情性xxxx| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 99热只有精品国产| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 美女扒开内裤让男人捅视频| 妹子高潮喷水视频| 99国产综合亚洲精品| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 亚洲七黄色美女视频| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 老司机午夜十八禁免费视频| 国产精品免费视频内射| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 婷婷精品国产亚洲av在线| 久久久久九九精品影院| 超碰成人久久| 美女高潮到喷水免费观看| 久久久久国产一级毛片高清牌| 丝袜在线中文字幕| 国产亚洲精品久久久久5区| 久久国产精品人妻蜜桃| 久久久久亚洲av毛片大全| 母亲3免费完整高清在线观看| 国产精品电影一区二区三区| 亚洲国产精品999在线| 黄片大片在线免费观看| 中文字幕精品免费在线观看视频| 亚洲av成人av| 亚洲精品国产色婷婷电影| av中文乱码字幕在线| 一区在线观看完整版| 手机成人av网站| 丝袜美腿诱惑在线| 人人澡人人妻人| 国产又爽黄色视频| aaaaa片日本免费| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 国产免费现黄频在线看| 美女扒开内裤让男人捅视频| 老汉色∧v一级毛片| 国产精品av久久久久免费| 一级毛片女人18水好多| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 日韩免费av在线播放| 在线观看免费日韩欧美大片| 色综合婷婷激情| 国产高清激情床上av| 欧美日韩一级在线毛片| 美女国产高潮福利片在线看| 久久精品影院6| 人妻久久中文字幕网| 丝袜在线中文字幕| 日本a在线网址| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 美女大奶头视频| 后天国语完整版免费观看| 国产精品国产高清国产av| 90打野战视频偷拍视频| 天堂影院成人在线观看| 欧美av亚洲av综合av国产av| 99在线视频只有这里精品首页| 9热在线视频观看99| 男女之事视频高清在线观看| 久久国产亚洲av麻豆专区| 精品人妻在线不人妻| 亚洲欧美精品综合久久99| 波多野结衣高清无吗| 高清毛片免费观看视频网站 | 国产不卡一卡二| 少妇被粗大的猛进出69影院| 男女午夜视频在线观看| 一级片免费观看大全| 级片在线观看| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 国产不卡一卡二| 在线av久久热| 在线观看66精品国产| 久久中文字幕一级| 黑人欧美特级aaaaaa片| 老汉色∧v一级毛片| 中文字幕人妻丝袜制服| 91老司机精品| 欧美日本亚洲视频在线播放| 国产精华一区二区三区| 亚洲色图av天堂| 91成年电影在线观看| 国产激情欧美一区二区| 亚洲第一青青草原| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 老汉色∧v一级毛片| 男人的好看免费观看在线视频 | 丁香欧美五月| 99riav亚洲国产免费| 成人永久免费在线观看视频| 久久久国产精品麻豆| 国产精品一区二区在线不卡| 国产男靠女视频免费网站| 99精品久久久久人妻精品| 动漫黄色视频在线观看| 欧美成人性av电影在线观看| 无限看片的www在线观看| av有码第一页| 亚洲在线自拍视频| 一进一出好大好爽视频| 精品久久蜜臀av无| 日韩免费av在线播放| 欧美精品一区二区免费开放| 在线观看免费视频日本深夜| av超薄肉色丝袜交足视频| 国产精品久久久久成人av| 长腿黑丝高跟| xxx96com| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 女人被狂操c到高潮| 老熟妇仑乱视频hdxx| 午夜精品在线福利| 在线观看免费视频日本深夜| 十八禁人妻一区二区| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 国产成人精品久久二区二区91| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产一区二区激情短视频| xxx96com| 亚洲av成人av| 人人澡人人妻人| 午夜免费观看网址| 国产高清国产精品国产三级| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 欧美日本亚洲视频在线播放| av片东京热男人的天堂| 欧美一区二区精品小视频在线| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 人成视频在线观看免费观看| 老司机亚洲免费影院| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 国产免费男女视频| 中文字幕人妻丝袜制服| 超碰成人久久| 男女之事视频高清在线观看| 国产伦一二天堂av在线观看| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 久久精品国产综合久久久| 嫩草影院精品99| 午夜日韩欧美国产| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| av天堂久久9| 免费在线观看完整版高清| www.精华液| 一区二区日韩欧美中文字幕| 国产亚洲欧美精品永久| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 欧美中文综合在线视频| 少妇被粗大的猛进出69影院| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产一卡二卡三卡精品| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 一进一出好大好爽视频| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 日本精品一区二区三区蜜桃| 怎么达到女性高潮| 久久久水蜜桃国产精品网| 一区二区三区国产精品乱码| 久久久精品欧美日韩精品| 又黄又粗又硬又大视频| 天堂中文最新版在线下载| 欧美性长视频在线观看| 日日干狠狠操夜夜爽| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 欧美成人性av电影在线观看| 97人妻天天添夜夜摸| 中亚洲国语对白在线视频| 午夜激情av网站| 中国美女看黄片| 热re99久久精品国产66热6| 99香蕉大伊视频| www.自偷自拍.com|