長江經(jīng)濟(jì)帶農(nóng)業(yè)種植?消費(fèi)系統(tǒng)氮流時空格局演化規(guī)律與驅(qū)動機(jī)制

龐愛萍，李春暉，易雨君

（1.北京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院，水沙科學(xué)教育部重點實驗室，北京100875；2.中共南京市委黨校公共管理教研部，南京210046）

氮素適量供給是保證糧食增產(chǎn)和人類健康的基礎(chǔ)，然而氮過量使用造成的環(huán)境污染則是當(dāng)今世界面臨的主要環(huán)境污染問題之一。農(nóng)業(yè)種植?消費(fèi)系統(tǒng)是氮素循環(huán)最主要的驅(qū)動系統(tǒng)，氮在該系統(tǒng)中的利用和去向直接關(guān)系到動植物生產(chǎn)性能、人類健康和環(huán)境效應(yīng)[1?2]。收支平衡法是相關(guān)學(xué)者對氮素開展定量研究較早且使用較為廣泛的手段[3?5]，不同學(xué)者開展了全球/國家/流域尺度的復(fù)雜社會經(jīng)濟(jì)系統(tǒng)的氮素流動研究[3，6?8]，并總結(jié)得出了較為成熟的氮平衡核算指南[9]。收支平衡法為不同種植活動下的氮素?fù)p失核算提供了有力支持，但在早期的研究尺度上主要關(guān)注整體氮素平衡，不足以定量反映各類活動對氮循環(huán)全過程的依賴以及氮流之間的內(nèi)在聯(lián)系[10]。

為了彌補(bǔ)該不足，Sokka等[11]引入了物質(zhì)流分析的思想，該成果的突出貢獻(xiàn)是將“過程”的概念引入收支平衡分析中來，對于推動該領(lǐng)域的發(fā)展起到了重要作用。此后，基于氮素的物質(zhì)流分析研究在全球、國家、城市與相關(guān)部門層面迅速開展，多數(shù)研究在對已有的氮素流動模型構(gòu)建和完善的基礎(chǔ)上，闡明了氮素流動的現(xiàn)狀及其歷史變化，揭示了不同層面人類活動導(dǎo)致的氮流失量及閾值，為揭示氮素流動特征及調(diào)控機(jī)制奠定了堅實的基礎(chǔ)[12?15]。隨著空間化技術(shù)的發(fā)展，將氮素物質(zhì)流分析由“過程”進(jìn)一步落實到“空間”，是其最終的應(yīng)用目標(biāo)[16]，然而，以“黑箱假設(shè)”為代表的系統(tǒng)思維作為一種簡化途徑，雖有效整合了“生產(chǎn)?消費(fèi)?排放”的氮素縱向流動過程，但缺少了對氮素空間分異性的闡釋。

3S技術(shù)的發(fā)展極大推動了流域內(nèi)活動類型解析及其空間格局分布的研究，很大程度上有助于辨識氮素的時空分布格局，進(jìn)而有針對性地提高不同區(qū)域氮素利用效率，達(dá)到減少其對環(huán)境污染的目的[14]。目前已有將土地利用變化這一空間因子納入到營養(yǎng)元素物質(zhì)流分析過程的研究[17?19]，這推動了物質(zhì)流方法在空間上的延伸和應(yīng)用。然而，氮素由種植?消費(fèi)系統(tǒng)進(jìn)入自然系統(tǒng)的過程較為復(fù)雜，不僅受土地利用類型等單一因子的制約，還受降雨、土壤類型、氣溫、地勢地形等一系列地理和氣候因素的影響。以往研究也有考慮地域邊界或者土地利用類型的空間化過程[20?21]，但是并未真正做到氮素向自然系統(tǒng)流動的時空解析與追蹤，相應(yīng)給不同層面的氮流調(diào)控造成一定困難[22]。

總體來說，在農(nóng)業(yè)種植?消費(fèi)系統(tǒng)氮素物質(zhì)流分析方面，初步形成了基于“過程”概念的物質(zhì)流分析框架，但該框架中缺少氮流時空格局分布的深入研究，其分析結(jié)果雖可追溯排入環(huán)境氮素的源頭，卻無空間定位追蹤的作用，影響氮污染減排措施的實施和氮流優(yōu)化調(diào)控決策的制定。本研究將物質(zhì)流分析技術(shù)的“過程”性在“空間”上進(jìn)行延伸，以長江經(jīng)濟(jì)帶農(nóng)業(yè)種植?消費(fèi)系統(tǒng)氮素流動過程為研究對象，綜合考慮多因素影響設(shè)計空間分配方案，刻畫長江經(jīng)濟(jì)帶農(nóng)業(yè)種植?消費(fèi)系統(tǒng)氮排放的時空格局演化，從活動水平和自然因子入手解析氮流格局演變的主導(dǎo)影響因子，該成果為減少種植?消費(fèi)系統(tǒng)氮排放提供決策依據(jù)，對長江經(jīng)濟(jì)帶農(nóng)業(yè)面源污染控制和流域水環(huán)境管理具有重要的現(xiàn)實意義。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概述

長江經(jīng)濟(jì)帶橫跨我國西南、華中和華東三大經(jīng)濟(jì)區(qū)（圖1），覆蓋上海、江蘇、浙江、安徽、江西、湖北、湖南、重慶、四川、云南、貴州等11?。ㄊ校?，面積約205萬km2，占全國的21%。長江經(jīng)濟(jì)帶河流水系發(fā)達(dá)，經(jīng)濟(jì)和人口相對集中，是重要的糧油、畜禽和水產(chǎn)品等主產(chǎn)區(qū)，2019年沿江11?。ㄊ校┤丝谡既珖?3%，農(nóng)林牧漁業(yè)生產(chǎn)總值占42%，糧食、肉類和水產(chǎn)品產(chǎn)量分別占36%、42%和39%。2018年，長江經(jīng)濟(jì)帶氮肥施用量829萬t（折純量），占全國總量的40%，耕地單位面積使用量185 kg·hm?2，比全國平均水平高18 kg·hm?2。2018年生豬出欄超過3.4億頭，約占全國的50%，大量畜禽糞污沒有及時處理和利用，農(nóng)村垃圾污水治理在大部分地區(qū)仍然沒有得到有效解決。2018年，發(fā)展改革委和生態(tài)環(huán)境部等部委制定了《關(guān)于加快推進(jìn)長江經(jīng)濟(jì)帶農(nóng)業(yè)面源污染治理的指導(dǎo)意見》，指出農(nóng)業(yè)農(nóng)村面源污染仍是長江水體污染的重要來源之一。

1.2 研究方法

1.2.1 物質(zhì)流分析框架

本研究在Pang等[23]研究的基礎(chǔ)上，構(gòu)建長江經(jīng)濟(jì)帶種植?消費(fèi)系統(tǒng)物質(zhì)流分析框架模型，農(nóng)業(yè)種植?消費(fèi)系統(tǒng)與環(huán)境（大氣、地表水和地下水）之間存在頻繁的氮交換過程，因此進(jìn)一步將系統(tǒng)細(xì)化為消費(fèi)子系統(tǒng)（居民排泄、畜禽排泄、生活污水和生活垃圾）、種植子系統(tǒng)、大氣、地表水、地下水、土壤和市場（圖2）。氮素通過大氣沉降、無機(jī)氮肥施用、生物固氮、有機(jī)氮肥施用、灌溉等人為途徑和自然途徑進(jìn)入種植子系統(tǒng)，一部分氮素通過作物收獲的形式離開系統(tǒng)，另外一部分氮素通過秸稈燃燒、氨揮發(fā)等過程進(jìn)入大氣，累積在土壤中過量的氮素經(jīng)過徑流、淋洗等過程進(jìn)入水體，還有一部分暫時存貯在土壤氮庫中。消費(fèi)子系統(tǒng)中未經(jīng)還田處理的人畜糞便、垃圾等隨意堆放，在地理、氣象等條件合適的情況下氮素進(jìn)入生態(tài)環(huán)境中，同時還存在農(nóng)村生活污水直接排放的情況。本研究空間邊界設(shè)定為長江流域內(nèi)的種植區(qū)和農(nóng)村居民及養(yǎng)殖區(qū)，時間邊界為1998—2018年。

1.2.2 氮流核算模型

本研究分析了氮在長江流域種植?消費(fèi)系統(tǒng)中的平衡及流動過程，采用氮的質(zhì)量平衡體系進(jìn)行氮流核算[23?24]，針對圖2中13條氮流構(gòu)建的核算模型如下：

式中：F01為通過大氣沉降進(jìn)入到系統(tǒng)中的氮量，kg N·a?1；λ011和λ012分別為大氣干、濕沉降系數(shù)，kg N·hm?2·a?1；Acultivation為耕地面積，hm2。

F02：糞便及垃圾還田

式中：F02為通過糞便和垃圾還田路徑進(jìn)入到系統(tǒng)中的氮量，kg N·a?1；F021、F022和F023分別為通過農(nóng)村居民糞便、畜禽糞便和居民垃圾的還田進(jìn)入系統(tǒng)的氮量，kg N·a?1；λ021、λ022和λ023分別為農(nóng)村居民糞便、畜禽糞便和居民垃圾的還田系數(shù)；Presidence、Plivestock和P′residence分別為農(nóng)村居民糞便、畜禽糞便和居民垃圾產(chǎn)生的總氮量，kg N·a?1；γresidence、γlivestock和μresidence分別為農(nóng)村居民、畜禽糞便和居民垃圾含氮系數(shù)；γ′residence、γ′livestock和μ′residence分別為日均農(nóng)村居民及畜禽糞便、居民垃圾產(chǎn)生量，kg·人?1·d?1或kg·（只/頭）?1·d?1；POPresidence和POPlivestock為農(nóng)村居民和畜禽數(shù)量，人或只/頭；POPslaughted和POPbreeding?stock分別為畜禽的存欄和出欄量，只/頭；daybreeding?cycle為飼養(yǎng)周期，d。

式中：F03為通過氨揮發(fā)輸出系統(tǒng)的氮量，kg N·a?1；F031和F032分別為種植子系統(tǒng)中無機(jī)氮肥和有機(jī)氮肥氨揮發(fā)，kg N·a?1；F033為未經(jīng)處理隨意堆放的糞便和垃圾中的氨揮發(fā)，kg N·a?1；λ031、λ032、λ033和λ′033分別為無機(jī)氮肥、有機(jī)氮肥、糞便和垃圾的氨揮發(fā)系數(shù)；F07為通過無機(jī)氮肥施用進(jìn)入到系統(tǒng)中的氮量，kg N·a?1。

式中：F04為通過秸稈還田進(jìn)入到系統(tǒng)中的氮量，kg N·a?1；λ04為秸稈還田比例；μstraw為秸稈中的含氮量，%；θ為谷草比；Pgrain為籽粒年產(chǎn)量，kg·a?1；i為i種作物。

F05：生物固氮

式中：F05為通過生物固氮進(jìn)入到系統(tǒng)中的氮量，kg N·a?1；λ051、λ052和λ053為豆類作物、水稻和旱地作物的固氮系數(shù)，kg N·hm?2·a?1；Alegume、Apaddy和Aupland分別為豆類作物、水稻和旱地作物的種植面積，hm2。

F06：燃燒

式中：F06為通過燃燒進(jìn)入到大氣中的氮量，kg N·a?1；λ06為秸稈燃燒比例。

F07：無機(jī)氮肥

式中：F07為通過無機(jī)氮肥施用進(jìn)入到系統(tǒng)中的氮量，kg N·a?1；λ07為無機(jī)肥中的氮折純；Pfertilizer為無機(jī)肥施用量，kg·a?1。

F08=：籽粒收獲

式中：F08為通過作物收獲輸出系統(tǒng)的氮量，kg N·a?1；μgrain為籽粒中的氮素含量，%。

式中：F09為通過灌溉輸入系統(tǒng)的氮量，kg N·a?1；Iwater為每年灌溉用水量，m3·a?1；Nwater為灌溉用水含氮量，kg N·m?3。

F10：氮徑流

氮徑流包括直接徑流和間接徑流，直接徑流指農(nóng)村居民及養(yǎng)殖區(qū)未經(jīng)處理的污水直接排入地表水的過程；間接徑流指種植區(qū)的剩余氮素和農(nóng)村居民及養(yǎng)殖區(qū)隨意堆放的人畜糞便在雨水的沖刷作用下，從非特定區(qū)域發(fā)生損失的過程，其中部分進(jìn)入地表水體。

式中：F10為通過氮徑流流失的氮量，kg N·a?1；F101和F102分別為直接和間接氮排放量，kg N·a?1；λ101為居民污水排氮系數(shù)；λrunoff為氮徑流系數(shù)；Nfarmlandsurplus和Nresidentssurplus分別為種植子系統(tǒng)和消費(fèi)子系統(tǒng)中的氮剩余，kg N·a?1。

F11：氮淋洗

氮淋洗為土壤中氮素隨雨水或灌溉水下移淋濾至根系活動層之下的現(xiàn)象，是地下水硝酸鹽污染的一個重要來源。

式中：F11為通過氮淋洗輸出系統(tǒng)的氮量，kg N·a?1；λleaching為氮淋洗系數(shù)。

F12和F13：F12為暫時存貯在土壤中的氮，受施入土壤中氮肥的補(bǔ)償[25]，也有可能被后續(xù)作物所利用[24]；F13為通過反硝化作用回到大氣中的氮。這兩部分氮量一直處于動態(tài)變化中，雖然隸屬不同途徑，但現(xiàn)有手段很難對其進(jìn)行精準(zhǔn)監(jiān)測，本研究根據(jù)總量平衡的原理，計算這兩部分的總和。

式中：F12和F13分別為暫時存貯在土壤中的氮量和通過反硝化作用輸出系統(tǒng)的氮量，kg N·a?1。

1.2.3 空間化方案

氮流失過程受人為和自然地理因素雙重影響，氮徑流和氮淋洗系數(shù)的空間化能夠反映長江經(jīng)濟(jì)帶氮流失的高風(fēng)險區(qū)，本研究在EU?27[22]方法的基礎(chǔ)上，結(jié)合長江經(jīng)濟(jì)帶地理氣象數(shù)據(jù)庫構(gòu)建空間化模型：

式中：λrunoff為氮徑流系數(shù)；fslope、flu、fp、frc和fs分別為與坡度、土地利用類型、降雨及蒸發(fā)條件、土層深度和土壤類型相關(guān)的氮徑流因子；k為第k個網(wǎng)格。各因子的取值由其所代表的參數(shù)范圍來確定[23]。

式中：λleaching為氮淋洗系數(shù)；fsoil?type、f′lu、f′p、fr、ft和fc分別為與土壤類型、土地利用類型、降雨及蒸發(fā)條件、根系深度、溫度和土壤有機(jī)質(zhì)含量相關(guān)的氮淋洗因子。各因子的取值由其所代表的參數(shù)范圍來確定[23]。

1.3 數(shù)據(jù)來源與處理

本研究中所需數(shù)據(jù)包括活動水平數(shù)據(jù)、涉氮參數(shù)和地理氣象數(shù)據(jù)，主要來自統(tǒng)計年鑒、公報、文獻(xiàn)、在線數(shù)據(jù)庫、地理信息數(shù)據(jù)處理與轉(zhuǎn)換等。

（1）活動水平數(shù)據(jù)：主要包括人口、耕地面積、作物種植面積、作物產(chǎn)量、氮肥施用量、畜禽養(yǎng)殖量、灌溉水量等。主要來自統(tǒng)計年鑒（包括國家統(tǒng)計局http：//www.stats.gov.cn/，及各地方統(tǒng)計局http：//tjj.sh.gov.cn/、http：//tj.jiangsu.gov.cn/、http：//tjj.zj.gov.cn/、http：//tjj.ah.gov.cn/、http：//www.jxstj.gov.cn/、http：//tjj.hubei.gov.cn/、http：//tjj.hunan.gov.cn/、http：//tjj.cq.gov.cn/、http：//tjj.sc.gov.cn/、http：//stjj.guizhou.gov.cn/、http：//stats.yn.gov.cn/）和各?。ㄊ校┧Y源公報。

（2）涉氮參數(shù)：包括大氣氮沉降系數(shù)、作物固氮率、人/畜糞便產(chǎn)生量和含氮量、作物秸稈/籽粒含氮量、谷草比、糞便/秸稈還田率、農(nóng)村居民垃圾/污水產(chǎn)生量、氮肥氨揮發(fā)率、單位灌溉用水的含氮量，主要取自文獻(xiàn)和書籍[23?24，26?36]，以及各省（市）生態(tài)環(huán)境狀況公報。氮徑流/淋洗系數(shù)受自然因子影響，與長江經(jīng)濟(jì)帶自然環(huán)境密切相關(guān)，無法從文獻(xiàn)等途徑獲取，本研究在EU?27[22]方法的基礎(chǔ)上結(jié)合長江經(jīng)濟(jì)帶地理氣象數(shù)據(jù)構(gòu)建模型，獲取具有空間差異的參數(shù)。

（3）地理氣象數(shù)據(jù)：用于核算氮徑流/淋洗系數(shù)，包括高程（http：//www.jspacesystems，分辨率30 m）、土壤類型（http：//westdc.westgis.ac.cn，分辨率500 m）、土地 利 用 類 型（http：//www.globallandcover.com/GLC30Download/index.aspx，分辨率30 m）、降雨等氣象數(shù)據(jù)（http：//data.cma.gov.cn），這些數(shù)據(jù)在Arc-GIS10.2平臺上進(jìn)行裁剪、轉(zhuǎn)化、插值和解譯等處理。將所有空間數(shù)據(jù)的分辨率統(tǒng)一至100 m，其中，坡度來自高程數(shù)據(jù)的轉(zhuǎn)化，降雨等氣象數(shù)據(jù)主要通過插值法進(jìn)行點面轉(zhuǎn)換。

2 結(jié)果與分析

2.1 氮素流動系統(tǒng)分析

圖3為1998、2008、2018年長江經(jīng)濟(jì)帶農(nóng)業(yè)種植?消費(fèi)系統(tǒng)氮素流動過程，通過無機(jī)氮肥施用年均輸入系統(tǒng)的氮量為1.131 6×1010kg N，是長江經(jīng)濟(jì)帶農(nóng)業(yè)種植子系統(tǒng)氮肥的主要來源，為其他途徑氮源的1.6倍。2018年長江經(jīng)濟(jì)帶無機(jī)氮肥的施用量比2008年降低了7.65%，并且低于1998年的無機(jī)氮肥施用水平。通過糞便和垃圾等有機(jī)氮肥路徑進(jìn)入系統(tǒng)的氮量一直處于減少的狀態(tài)，2018年糞便和垃圾的還田量分別為2008年和1998年的84.58%和74.11%。秸稈還田量在近10年內(nèi)增加了0.75倍，但占有機(jī)氮輸入的比例較低，2018年總的氮輸入量減少到了1998年的水平。系統(tǒng)通過籽粒收獲形式輸出系統(tǒng)的有效氮量，并未受氮素輸入波動的影響，2018年作物收獲量分別比1998年和2008年高18.97%和25.71%。

系統(tǒng)通過氮徑流流失的年均氮量為1.769×109kgN，占無機(jī)氮肥施用總量的15.63%，占氮素輸入總量的9.65%。通過氮淋洗流失的氮量約為氮徑流流失量的2倍。1998—2018年間，長江經(jīng)濟(jì)帶每年有6.910×109kg N的氮素殘留在土壤中，占年均無機(jī)氮肥施用量的62.38%，這部分氮素一部分通過反硝化作用回到大氣中，另一部分暫時存貯在土壤中。存貯在土壤中的氮素一直處于動態(tài)變化中，不斷和大氣和水體發(fā)生頻繁的氮交換作用，也有可能被后續(xù)作物所利用[24]。

2.2 氮素流失的時間變化分析

圖4給出了1998—2018年長江經(jīng)濟(jì)帶農(nóng)業(yè)種植?消費(fèi)系統(tǒng)氮徑流和淋洗流失量，農(nóng)業(yè)種植子系統(tǒng)氮徑流量為1.564×109kg N，占系統(tǒng)氮徑流總流失氮量的87.02%。從時間尺度上來看，2006年長江經(jīng)濟(jì)帶部分省份生豬養(yǎng)殖業(yè)受到“豬高熱病”的影響，導(dǎo)致生豬的存欄量比2005年下降了17.69%，居民及養(yǎng)殖區(qū)氮徑流量比2005年減少了14.25%。近幾年長江經(jīng)濟(jì)帶生豬養(yǎng)殖量也有所下降，但受糞便還田率下降的影響，居民和養(yǎng)殖區(qū)的氮徑流量并沒有明顯的減少趨勢。1998年開始長江經(jīng)濟(jì)帶農(nóng)村人口以每年634.28萬的速度減少，受長江經(jīng)濟(jì)帶城鎮(zhèn)化進(jìn)程的加快及農(nóng)村人居環(huán)境整治的綜合影響，通過污水直排路徑的氮流失量呈現(xiàn)不斷下降的趨勢。

1998年以來，長江經(jīng)濟(jì)帶無機(jī)氮肥施用量一直以1.14%的速度增長，直到2013年開始減少，2018年無機(jī)氮肥的施用量低于1998年水平。2006年受“豬高熱病”的細(xì)微影響，農(nóng)業(yè)種植子系統(tǒng)的氮徑流量有一個微小的轉(zhuǎn)折，其他年份中種植子系統(tǒng)氮徑流的變化趨勢與無機(jī)氮肥施用的變化趨勢類似，但受其他氮流的綜合影響，其變化趨勢有明顯的滯后性。種植子系統(tǒng)的氮徑流經(jīng)歷了一個上升期后從2014年開始下降，具體由1998年的1.439×109kg N上升到2014年的1.687×109kg N，2018年下降到1.525×109kg N，接近2007年的排放水平。

農(nóng)業(yè)種植區(qū)的氮淋洗流失量是農(nóng)村居民及養(yǎng)殖區(qū)的9.67倍，是長江經(jīng)濟(jì)帶地下水污染的主要來源。2006年“豬高熱病”的影響導(dǎo)致氮淋洗量略有波動，其他年份氮淋洗量呈現(xiàn)先升后降的狀態(tài)，由1998年的3.634×109kg N上升到2011年的4.175×109kg N，而后呈現(xiàn)下降的趨勢。

2.3 氮素流失的空間變化分析

從種植區(qū)的氮徑流量來看（圖5），不同省份之間的差異顯著，流失量較高地區(qū)分布在四川和云南，占長江經(jīng)濟(jì)帶種植子系統(tǒng)總氮徑流量的40%，流失量較少的地區(qū)分布在上海、江蘇、江西、浙江和安徽，這5個省份種植區(qū)氮徑流總量和四川省的氮徑流量相當(dāng)。受人為和自然因素的多重影響，種植區(qū)的氮徑流量與耕地面積并沒有太大的相關(guān)性。比較有代表性的是浙江和安徽，前者的耕地面積僅占后者的33.70%，但兩者卻有相似的氮流失量；而江蘇和江西的耕地面積相似，但是前者種植區(qū)的氮徑流量僅占后者的14.62%。從種植區(qū)的氮淋洗損失情況來看，不同省份之間的差異顯著，雖然也受到多種氮流的綜合影響，但是耕地面積對排放量的影響還是較為顯著的。

相比種植區(qū)，引發(fā)不同省份居民及養(yǎng)殖區(qū)氮流失差異的原因更為復(fù)雜，其具有很大的不確定性。從居民及養(yǎng)殖區(qū)氮徑流量來看，排放量較高的為四川和云南，占長江經(jīng)濟(jì)帶居民及養(yǎng)殖區(qū)徑流總量的45.33%，排放量較少的包括上海、江蘇、浙江、安徽、重慶和江西，這幾個省份居民區(qū)的氮徑流總量為5.4×107kg N，低于云南6.0×107kg N的排放量。

3 討論

3.1 氮素流失驅(qū)動因子的時間特征分析

從圖6可以看出，系統(tǒng)向水環(huán)境的氮流失（氮徑流和氮淋洗過程）同總的氮輸入的變化趨勢相似，從2013年開始總的氮輸入和氮流失都開始呈現(xiàn)減少的趨勢，2018年氮流失量開始低于1998年的水平。無機(jī)氮肥施用、糞便和垃圾的產(chǎn)生（包括還田及未還田等過程）、大氣沉降、秸稈還田、污水直排和灌溉等路徑對氮徑流損失的年貢獻(xiàn)比分別為0.53、0.28、0.11、0.04、0.02和0.01。因年均輸入量的不同，各路徑對氮流失量的影響呈現(xiàn)差異，如糞便和垃圾產(chǎn)生后經(jīng)過處理進(jìn)入到種植區(qū)、無序堆放在居民和養(yǎng)殖區(qū)或經(jīng)過加工流出系統(tǒng)，經(jīng)過20年綜合變化的影響，該路徑對系統(tǒng)內(nèi)氮流失的貢獻(xiàn)由最初的0.33下降到0.26。從總體變化趨勢來看，長江經(jīng)濟(jì)帶糞便和垃圾還田率提升的空間較大，其資源化水平的提升能進(jìn)一步降低糞便和垃圾的產(chǎn)生對長江經(jīng)濟(jì)帶氮流失的影響。

與氮流失過程不同，通過作物收獲形式輸出的氮量不受總的氮輸入減少的影響，總體呈現(xiàn)增加的趨勢，如2014—2018年總的氮輸入量每年減少率為2%，但是作物卻能保持5.5×109kg N左右的氮輸出量不變。長江經(jīng)濟(jì)帶隨農(nóng)作物收獲輸出的氮量在氮肥施用量減少的狀態(tài)下依然保持著現(xiàn)有水平，說明目前長江經(jīng)濟(jì)帶的氮肥施用量超過了經(jīng)濟(jì)最佳施肥量或最高產(chǎn)量施氮量，因而在減少氮肥用量以提升氮素有效輸出率上仍有一定的空間。有關(guān)研究表明，農(nóng)業(yè)的產(chǎn)量增長已不再依賴氮肥的增量，反而呈現(xiàn)隨著產(chǎn)量的增長單位產(chǎn)值氮肥污染排放量下降的狀態(tài)[37]。本研究結(jié)果進(jìn)一步證實了這個觀點，系統(tǒng)內(nèi)總的氮輸入的減少會降低氮流失量，但是到目前為止還未對作物產(chǎn)量產(chǎn)生直接的脅迫。未來一段時間內(nèi)，有機(jī)肥、化肥減量仍然是長江經(jīng)濟(jì)帶減少面源污染的主要措施。

3.2 氮素流失驅(qū)動因子的空間特征分析

從空間尺度來看，不同省（市）氮流路徑和氮流失系數(shù)差異顯著（圖7）。四川、浙江、貴州、重慶和云南省受地理氣象因素的影響較大，氮流失嚴(yán)重，這幾個省份的氮素有效輸出率都普遍低于30%（氮的有效輸出與氮輸入的比值），累積在土壤中的剩余氮素大約有20%通過氮徑流途徑流失。安徽、江西和江蘇省氮素有效輸出率較高，分別為41.98%、40.81%和36.36%。對比江蘇和江西兩省，江蘇省的無機(jī)氮肥施用占比較高，占總的氮輸入量的70.72%，而江西省該比例不足50%，每公頃無機(jī)氮肥施用量前者是后者的1.53倍，說明江西省具有更好的有機(jī)氮肥利用體系。江蘇省地處廣闊平原，氮徑流系數(shù)不足0.02，相較于氮徑流損失，剩余氮素傾向于累積在土壤中，通過氮淋洗方式向地下水遷移。

長江經(jīng)濟(jì)帶氮徑流系數(shù)范圍為0～0.44（圖8），以2018年為例，氮徑流的高發(fā)區(qū)（氮徑流系數(shù)大于0.30的區(qū)域）主要分布在四川省貫穿東北到西南的中部地區(qū)、浙江省中南部的大部分地區(qū)、重慶市東北和東南地區(qū)、安徽省東南部的一部分地區(qū)、湖北和湖南省的西部地區(qū)、江西省周邊地區(qū)，以及云南和貴州全省范圍都有高風(fēng)險區(qū)的零星分布。就所占范圍來看，高風(fēng)險區(qū)在各?。ㄊ校┧嫉拿娣e比例差別也較大，其中重慶、浙江、四川和云南所占比例較高，分別為21.80%、22.10%、22.83%和25.14%，上海、江蘇、安徽和湖北所占比例較低，分別為0.05%、0.16%、6.44%和7.45%。結(jié)合圖5的分析，四川和云南省種植?消費(fèi)系統(tǒng)的氮徑流量較多，除了人為因素影響之外，兩省所處的自然、氣象和地理環(huán)境更容易發(fā)生氮徑流過程。

除了受人為活動的影響，氮淋洗過程還主要受土壤類型、土地利用類型、降雨及蒸發(fā)條件、根系深度和溫度等自然因素的影響。和氮徑流過程不同，地形地勢對氮淋洗影響不大，因而整個系統(tǒng)氮淋洗比氮徑流過程具有更高的均一性，長江經(jīng)濟(jì)帶各省份氮淋洗系數(shù)均在0.35～0.40之間（圖8），高于0.50的區(qū)域面積僅占長江經(jīng)濟(jì)帶總面積的10%左右，主要分布在四川和江蘇省的部分區(qū)域。對于面源污染高發(fā)區(qū)，僅采取化肥減量等方法不能達(dá)到預(yù)期的效果，還需要在提升氮肥利用率的同時結(jié)合當(dāng)?shù)氐乩淼匦巍庀?、水文等因子，采取休耕或者?gòu)建污染緩沖區(qū)等方式對高風(fēng)險區(qū)進(jìn)行管理。

4 結(jié)論

（1）1998—2018年，長江經(jīng)濟(jì)帶農(nóng)業(yè)種植?消費(fèi)系統(tǒng)的年均氮徑流量占無機(jī)氮肥施用量的15.63%，占氮素輸入總量的9.65%。無機(jī)氮肥施用、糞便和垃圾的產(chǎn)生、大氣沉降、秸稈還田、污水直排和灌溉等途徑的氮徑流損失的年均貢獻(xiàn)比分別為0.53、0.28、0.11、0.04、0.02和0.01，因年均輸入量的不同，各路徑對氮流失量的影響呈現(xiàn)差異。

（2）1998—2018年，長江經(jīng)濟(jì)帶農(nóng)業(yè)種植?消費(fèi)系統(tǒng)的氮素輸入呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢，但是近幾年氮的有效輸出卻不受影響，維持在30%左右，說明近年來長江經(jīng)濟(jì)帶在氮素利用水平提升、氮肥減施等方面的成效初現(xiàn)。但是由于長江經(jīng)濟(jì)帶總體氮輸入基數(shù)較大，每年約有38%的氮素被存貯在土壤氮庫，因此目前的氮輸入減少幅度還不足以遏制長江經(jīng)濟(jì)帶的氮流失，在短期內(nèi)長江經(jīng)濟(jì)帶的面源污染仍是主要問題。

（3）2018年，長江經(jīng)濟(jì)帶農(nóng)業(yè)面源污染區(qū)主要分布在四川、浙江、貴州、重慶和云南等省份，這幾個省份的氮有效輸出率普遍低于長江經(jīng)濟(jì)帶的平均水平，累積在土壤中的剩余氮素約有20%通過氮徑流損失，極易引發(fā)水體的富營養(yǎng)化。