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    過(guò)渡金屬原子摻雜的鋸齒型磷烯納米帶的磁電子學(xué)特性*

    2021-03-11 02:39:56張華林何鑫張振華
    物理學(xué)報(bào) 2021年5期
    關(guān)鍵詞:費(fèi)米能帶能級(jí)

    張華林 何鑫 張振華

    (長(zhǎng)沙理工大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院, 長(zhǎng)沙 410114)

    利用基于密度泛函理論的第一性原理方法, 研究了摻雜鐵、鈷和鎳原子的鋸齒型磷烯納米帶(ZPNR)的磁電子學(xué)特性.研究表明, 摻雜和未摻雜ZPNR 的結(jié)構(gòu)都是穩(wěn)定的.當(dāng)處于非磁態(tài)時(shí), 未摻雜和摻雜鈷原子的ZPNR 為半導(dǎo)體, 而摻雜鐵或者鎳原子的ZPNR 為金屬.自旋極化計(jì)算表明, 未摻雜和摻雜鈷原子的ZPNR 無(wú)磁性, 而摻雜鐵或者鎳原子的ZPNR 有磁性, 但只能表現(xiàn)出鐵磁性.處于鐵磁態(tài)時(shí), 摻雜鐵原子的ZPNR 為磁性半導(dǎo)體, 而摻雜鎳原子的ZPNR 為磁性半金屬.摻雜鐵或者鎳原子的ZPNR 的磁性主要由雜質(zhì)原子貢獻(xiàn), 產(chǎn)生磁性的原因則是在ZPNR 中存在未配對(duì)電子.摻雜位置對(duì)ZPNR 的磁電子學(xué)特性有一定的影響.該研究對(duì)于發(fā)展基于磷烯納米帶的納米電子器件具有重要意義.

    1 引 言

    最近, 實(shí)驗(yàn)上通過(guò)機(jī)械剝落方法從塊體黑磷分離出來(lái)一種新的二維材料—磷烯[1,2], 立即受到普遍關(guān)注.研究者從施加應(yīng)力[3?6]、引入缺陷[7,8]、表面吸附[8?10]和取代摻雜[10?15]等幾個(gè)角度出發(fā),對(duì)磷烯進(jìn)行了廣泛地研究.結(jié)果表明, 磷烯具有優(yōu)越的電子特性, 在未來(lái)納米電子學(xué)中具有廣闊的應(yīng)用前景[16?19].通過(guò)裁剪二維磷烯, 可以獲得準(zhǔn)一維的磷烯納米帶(PNR).根據(jù)邊緣結(jié)構(gòu)不同, PNR分為鋸齒型磷烯納米帶(ZPNR)和扶手椅型磷烯納米帶(APNR).裸邊ZPNR 為金屬, 且與納米帶的寬度無(wú)關(guān); 而裸邊APNR 為間接帶隙半導(dǎo)體, 其帶隙隨納米帶寬度的增加而減少[20?22].邊緣氫飽和后, ZPNR 轉(zhuǎn)變?yōu)榻苯訋兜陌雽?dǎo)體, APNR轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯訋栋雽?dǎo)體.邊緣用氫飽和后的ZPNR和APNR 的帶隙隨著寬度的增加而減小[20?24].邊緣被F, Cl, O, S, Se, Fe, Co, Ni 和 OH 等不同原子或基團(tuán)飽和的PNR 的電子特性也被廣泛研究[25?28].此外, 如Guo 等[29]發(fā)現(xiàn)在邊緣氫飽和的APNR中央或邊緣摻雜C 原子, APNR 轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘?Zhou等[30]發(fā)現(xiàn)在裸邊APNR 的中央或邊緣摻雜B, N, F 和Al 原子, APNR 仍然是半導(dǎo)體, 而在裸邊APNR 的中央摻雜C, O, Si, S 原子, APNR 轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘?

    目前對(duì)磷烯納米帶磁性的研究也有一些報(bào)道,例如, Du 等[31]研究了裸邊ZPNR 在4 種磁構(gòu)型下的磁性, 這4 種磁構(gòu)型分別為: 鐵磁(FM)αα?αα、反鐵磁(AFM?1)αα?ββ、反鐵磁(AFM?2)αβ?αβ、反鐵磁(AFM?3)αβ?αβ, 研究表明裸邊ZPNR的FM 態(tài)和AFM?1 態(tài)無(wú)磁性, 而AFM?2 態(tài)有磁性.Zhu 等[32]發(fā)現(xiàn)邊緣氫飽和的ZPNR沒(méi)有磁性.Ding 等[33]發(fā)現(xiàn)OHO 和 OH 鈍化的ZPNR 和APNR 具有磁性.Ren 等[34]發(fā)現(xiàn)邊緣用OH/NO2(或NH2/NO2)與O 按2∶1 比率的飽和ZPNR 可實(shí)現(xiàn)自旋極化半金屬.Zhou 等[30]發(fā)現(xiàn)在裸邊APNR 的邊緣摻雜C, O, Si 和S 原子, APNR有磁性.然而對(duì)磷烯納米帶如何獲得半金屬, 如何誘發(fā)高性能的磁性, 以及誘發(fā)磁性的機(jī)理等仍需進(jìn)一步研究.

    本文采用基于密度泛函理論(DFT)的第一性原理, 探討摻雜過(guò)渡金屬鐵(Fe)、鈷(Co)和鎳(Ni)原子的ZPNR 的磁電子學(xué)特性, 以及摻雜位置對(duì)其影響.研究表明, 在ZPNR 中摻雜不同的雜質(zhì)表現(xiàn)出不同的特性, 有的有磁性, 有的沒(méi)有磁性,提出了在ZPNR 中實(shí)現(xiàn)半金屬的一種新方法, 并且摻雜位置對(duì)ZPNR 的磁電子學(xué)特性有一定的影響.這些研究結(jié)果對(duì)于發(fā)展基于磷烯的納米電子器件具有重要意義.

    2 計(jì)算模型和方法

    摻雜ZPNR 的幾何結(jié)構(gòu)如圖1 所示, 其中圖1(a)和圖1(b)分別為俯視和側(cè)視圖.圖中模型結(jié)構(gòu)為計(jì)算選取的超原胞, 納米帶沿圖1(a)中Z 方向延展.圖中白色、橙色和綠色小球分別表示H, P 和Ni 原子, n 表示ZPNR 的帶寬, 即沿寬度方向的鋸齒型磷原子鏈的排數(shù), 圖中ZPNR 的帶寬n = 8.圖中的x 表示摻雜的位置, 分別用Fe,Co 和Ni 取代x 位置的P 原子.作為例子, 圖1(a)和圖1(b)中的x 位置為Ni 原子.為了敘述方便,將Fe, Co 和Ni 原子取代P 原子后的ZPNR 分別稱為Fe?ZPNR, Co?ZPNR 和Ni?ZPNR.為了消除懸掛鍵, 所有ZPNR 邊緣用H 原子飽和.

    圖1 摻雜ZPNR 的模型結(jié)構(gòu)Fig.1.The geometric structure of doped ZPNRs.

    采用基于密度泛函理論(DFT)的第一性原理的ATK(Atomistix ToolKit)軟件包對(duì)幾何結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化和計(jì)算電磁性質(zhì), 目前這個(gè)軟件包已被廣泛用于納米結(jié)構(gòu)的研究中[35?38].模型結(jié)構(gòu)在非磁狀態(tài)下進(jìn)行優(yōu)化.結(jié)構(gòu)優(yōu)化收斂的標(biāo)準(zhǔn)是作用在每個(gè)原子上的力小于0.01 eV/?.為了求解Kohn?Sham方程, 交換關(guān)聯(lián)勢(shì)采用廣義梯度近似(GGA)中的PBE 近似, 贗勢(shì)采用模守恒贗勢(shì), 基函數(shù)組選用DZP (double ζ +polarized).在 簡(jiǎn) 約 布 里 淵 區(qū) 的k 點(diǎn)抽樣采用1 × 1 × 30.能量截?cái)喟霃?mesh cut?off)采用75 Hartree.非周期方向, 即超原胞的X 和Y 方向的真空層設(shè)置為20 ?.

    3 計(jì)算結(jié)果與討論

    3.1 結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性分析

    為了便于說(shuō)明摻雜ZPNR 的結(jié)構(gòu), 在圖1(a)中對(duì)雜質(zhì)原子附近的P 原子進(jìn)行了編號(hào), 分別為1—7.相應(yīng)的P 原子用Pi表示, 其中i = 1, 2, 3,4, 5, 6, 7.由圖1 可見(jiàn), 取代摻雜后, 雜質(zhì)原子附近的ZPNR 結(jié)構(gòu)發(fā)生了一些形變, 最明顯的變化就是雜質(zhì)原子與周邊5 個(gè)P 原子(P1—P5)成鍵, 而原始ZPNR 的P 原子只與相鄰3 個(gè)P 原子成鍵.雜質(zhì)原子與周邊5 個(gè)P 原子之間的鍵長(zhǎng)如表1 所示, 表中d1—d5分別為雜質(zhì)原子與其鄰近的5 個(gè)磷原子P1—P5的鍵長(zhǎng).作為對(duì)比, 表中還列出了未摻雜ZPNR 的相關(guān)參數(shù).由表1 可見(jiàn), 未摻雜ZPNR 的d1, d2和d3相等, 都為2.25 ?, 與以前的計(jì)算結(jié)果一致[11?13].摻雜ZPNR 的鍵長(zhǎng)與未摻雜ZPNR 的鍵長(zhǎng)相比略有增減, 但相差不大, 其中Ni?ZPNR 的d4和d5增加幅度最大, 大約增加了10%, 而其余鍵長(zhǎng)的增減幅度不足4%.摻雜后, 雜質(zhì)原子與P4, P5原子成鍵, 結(jié)果導(dǎo)致雜質(zhì)原子略微向納米帶對(duì)稱中心移動(dòng).

    為了研究取代摻雜結(jié)構(gòu)的能量穩(wěn)定性, 分別取各摻雜ZPNR 的超原胞計(jì)算結(jié)合能Eb, 其定義為[39?41]

    其中Edop為摻雜ZPNR 超原胞的總能量; EP,EH和EX分別為單個(gè)P、H 和雜質(zhì)原子的能量, nP,nH和nX分別為超原胞內(nèi)P, H 和雜質(zhì)原子的數(shù)量, 其中雜質(zhì)原子分別為Fe, Co 和Ni.計(jì)算結(jié)果如表1 所示, 表中還列出了未摻雜ZPNR 的結(jié)合能.由表1 可見(jiàn), 各摻雜和未摻雜ZPNR 的結(jié)合能都為負(fù)值, 說(shuō)明各摻雜和未摻雜ZPNR 的結(jié)構(gòu)都是穩(wěn)定的.

    表1 摻雜和未摻雜ZPNR 的鍵長(zhǎng)、結(jié)合能和總能差Table 1.The bond lengths, binding energy, and total energy difference of doped and pristine ZPNRs.

    圖2 模擬退火后的模型結(jié)構(gòu) (a) Fe?ZPNR; (b) Co?ZPNR; (c) Ni?ZPNRFig.2.The geometric structure after anneal simulation: (a) Fe?ZPNR; (b) Co?ZPNR; (c) Ni?ZPNR.

    為了進(jìn)一步研究取代摻雜結(jié)構(gòu)的能量穩(wěn)定性,分別取各摻雜ZPNR 的超原胞計(jì)算吉布斯自由能EG, 其定義為[42]

    其中ET為摻雜ZPNR 超原胞的每個(gè)原子的能量;χP, χH和χi分別為P、H 和雜質(zhì)原子的摩爾分?jǐn)?shù);μP, μH和μi分別為每個(gè)P、H 和雜質(zhì)原子的化學(xué)勢(shì), 其中雜質(zhì)原子分別為Fe, Co 和Ni.μP為磷烯中每個(gè)原子的能量, μH為氫分子中每個(gè)原子的能量, μi為體態(tài)下每個(gè)雜質(zhì)原子的能量.計(jì)算結(jié)果顯示, Fe?ZPNR, Co?ZPNR 和Ni?ZPNR 的吉布斯自由能分別為—0.40, —0.41, —0.40 eV.由此可見(jiàn), 各摻雜ZPNR 的吉布斯自由能都為負(fù)值, 說(shuō)明各摻雜ZPNR 的結(jié)構(gòu)都穩(wěn)定.

    為了檢驗(yàn)取代摻雜結(jié)構(gòu)的熱穩(wěn)定性, 我們?cè)趲缀蝺?yōu)化后對(duì)其進(jìn)行了Forcite 退火分子動(dòng)力學(xué)模擬[43].整個(gè)模擬過(guò)程使用4 個(gè)退火循環(huán), 并使用微正則系綜.每個(gè)退火循環(huán)由初始溫度300 K 升高至最高溫度500 K, 然后冷卻至初始溫度.整個(gè)模擬過(guò)程運(yùn)行8000 步, 總時(shí)間為8 ps.模擬退火后的幾何結(jié)構(gòu)如圖2 所示, 圖2(a)—(c)分別為Fe?ZPNR, Co?ZPNR 和Ni?ZPNR.與退火前的ZPNR相比, 雜質(zhì)原子與周邊P 原子間的鍵長(zhǎng)略有變化,但沒(méi)有產(chǎn)生局部重建.這表明所有摻雜ZPNR 的熱穩(wěn)定性很好.

    3.2 摻雜ZPNR 的磁電子學(xué)特性

    我們首先對(duì)摻雜ZPNR 進(jìn)行自旋非極化計(jì)算,其對(duì)應(yīng)的非磁(NM)態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度(DOS)如圖3(a)和圖3(b)所示.圖中Fe, Co 和Ni 分 別 表 示Fe?ZPNR, Co?ZPNR 和Ni?ZPNR,而ZPNR 表示未摻雜的ZPNR.圖中虛線表示費(fèi)米能級(jí), 設(shè)為零.由圖3 可見(jiàn), 未摻雜的ZPNR 沒(méi)有能帶穿越費(fèi)米能級(jí), 且在費(fèi)米能級(jí)附近一定能量范圍內(nèi), ZPNR 的DOS 為零, 故未摻雜的ZPNR為半導(dǎo)體.未摻雜的ZPNR 的導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂都位于Γ 點(diǎn), 故為直接帶隙半導(dǎo)體, 其帶隙大小為1.51 eV, 這與以前的研究結(jié)果是一致的[20?24].由圖3(a)可見(jiàn), 摻雜ZPNR 都由于摻雜而引入了兩條能帶, 圖中用a, b 進(jìn)行了標(biāo)示.Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR 各有一條能帶(即能帶a)穿越費(fèi)米能級(jí),而Co?ZPNR 沒(méi)有能帶穿越費(fèi)米能級(jí).由圖2(b)可見(jiàn), Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR 的DOS 在費(fèi)米能級(jí)處都不為零, 而Co?ZPNR 的DOS 在費(fèi)米能級(jí)處為零.故當(dāng)處于NM 態(tài)時(shí), Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR為金屬, 而Co?ZPNR 依然為半導(dǎo)體.Co?ZPNR 為間接帶隙半導(dǎo)體, 其帶隙大小為1.12 eV, 小于未摻雜的ZPNR 的帶隙.由此可見(jiàn), 摻雜Fe 或者Ni 原子將ZPNR 由半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘? 而摻雜Co 原子則將ZPNR 由直接帶隙半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變成為間接帶隙半導(dǎo)體, 且?guī)稖p小.

    圖3 ZPNR 處于NM 態(tài)的 (a) 能帶結(jié)構(gòu)和 (b) 態(tài)密度Fig.3.(a) The band structure and (b) density of states of ZPNRs in the nonmagnetic state.

    為了更清楚地分析雜質(zhì)原子對(duì)能帶結(jié)構(gòu)的影響, 圖4 繪出了摻雜ZPNR 能帶結(jié)構(gòu)中能帶a 的電荷密度圖, 圖4(a)—(c)分別為Fe?ZPNR, Co?ZPNR 和Ni?ZPNR, 等值面取0.3 |e|/?3.由圖4可見(jiàn), 摻雜ZPNR 的能帶a 由雜質(zhì)原子起主要作用, 而起次要作用的是雜質(zhì)原子附近的幾個(gè)P 原子.由此可見(jiàn), 能帶a 正是由于摻雜而引入的雜質(zhì)能帶, 并導(dǎo)致Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR 由半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘? 而Co?ZPNR 的帶隙小于未摻雜的ZPNR的帶隙.

    為了更進(jìn)一步分析雜質(zhì)原子中哪個(gè)軌道的電子起主要作用, 圖5 繪出了摻雜ZPNR 的投影態(tài)密度(PDOS)圖, 圖5(a)—(c)分別為Fe?ZPNR,Co?ZPNR 和Ni?ZPNR.圖中的Fe, Co 和Ni 分別表示投影到Fe, Co 和Ni 原子的PDOS, 而s,p 和d 則分別表示投影到相應(yīng)雜質(zhì)原子的s, p 和d 軌道的PDOS.可見(jiàn), 雜質(zhì)原子的PDOS 主要由其d 軌道的電子貢獻(xiàn), 即摻雜ZPNR 的雜質(zhì)原子對(duì)電子特性起主要作用的是d 軌道的電子.

    現(xiàn)在我們對(duì)摻雜ZPNR 進(jìn)行自旋極化計(jì)算以研究摻雜誘發(fā)的磁性.定義NM 態(tài)與鐵磁(FM)態(tài)之間的總能差為 ? E =ENM?EFM, ENM和EFM分別為各超原胞在NM 態(tài)和FM 態(tài)的總能.由表1可見(jiàn), 未摻雜ZPNR 和Co?ZPNR 的總能差ΔE =0, 表明未摻雜ZPNR 和Co?ZPNR 無(wú)磁性, 基態(tài)即 為NM 態(tài).Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR 的總能差ΔE > 0, 即ENM> EFM, 表明Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR的基態(tài)是FM 態(tài).

    圖4 部分能帶的電荷密度 (a) Fe?ZPNR; (b) Co?ZPNR; (c) Ni?ZPNRFig.4.The charge density of partial band: (a) Fe?ZPNR; (b) Co?ZPNR; (c) Ni?ZPNR.

    圖5 摻雜ZPNRs 投影態(tài)密度 (a) Fe?ZPNR; (b) Co?ZPNR; (c) Ni?ZPNRFig.5.The partial density of states of ZPNRs: (a) Fe?ZPNR; (b) Co?ZPNR; (c) Ni?ZPNR.

    圖6 ZPNR 處于FM 態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度 (a) ZPNR; (b) Fe?ZPNR; (c) Co?ZPNR; (d) Ni?ZPNRFig.6.The band structure and density of states of ZPNRs in the ferromagnetic state: (a) ZPNR; (b) Fe?ZPNR; (c) Co?ZPNR;(d) Ni?ZPNR.

    為了分析摻雜ZPNR 的磁電子學(xué)特性, 圖6展示了摻雜ZPNR 處于FM 態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度, 圖6(a)—(d)分別為未摻雜ZPNR, Fe?ZPNR,Co?ZPNR 和Ni?ZPNR.圖6 中藍(lán)色實(shí)線和紅色實(shí)線分別表示α 和β 自旋(下同).由圖6(a)和圖6(c)可見(jiàn), 未摻雜ZPNR 和Co?ZPNR 的能帶是簡(jiǎn)并的, 沒(méi)有能帶穿越費(fèi)米能級(jí), 在費(fèi)米能級(jí)附近一定能量范圍內(nèi), ZPNR 的DOS 為零, 故未摻雜ZPNR和Co?ZPNR 為半導(dǎo)體, 其帶隙大小分別為1.51 和1.12 eV.能帶簡(jiǎn)并這一特性結(jié)合總能差ΔE = 0,進(jìn)一步表明未摻雜ZPNR 和Co?ZPNR 沒(méi)有磁性.未摻雜ZPNR 沒(méi)有磁性, 這一結(jié)果與之前的研究結(jié)果[32]是一致的.由圖6(b)和圖6(d)可見(jiàn), Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR 在費(fèi)米能級(jí)附近的能帶都發(fā)生了分裂, 表明Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR 具有磁性.Fe?ZPNR 的α 和β 自旋都沒(méi)有能帶穿越費(fèi)米能級(jí), 且在費(fèi)米能級(jí)處的態(tài)密度都為零, 故Fe?ZPNR為自旋半導(dǎo)體, 且為半?半導(dǎo)體.Fe?ZPNR 的α 和β 自旋的導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂都位于Γ 點(diǎn), 故都為直接帶隙, 其帶隙大小分別為0.87 和0.13 eV.Ni?ZPNR的β 自旋沒(méi)有能帶穿越費(fèi)米能級(jí), 但α 自旋有能帶穿越費(fèi)米能級(jí), 且在費(fèi)米能級(jí)處β 自旋的態(tài)密度不為零, 而α 自旋的態(tài)密度為零, 故Ni?ZPNR 為半金屬.Ni?ZPNR 的β 自旋為間接帶隙, 其帶隙大小為0.90 eV.可見(jiàn), 摻雜Fe 原子可使ZPNR 由無(wú)磁性半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榇判园雽?dǎo)體, 而摻雜Ni 原子可使ZPNR 由無(wú)磁性半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榇判园虢饘?

    為了分析磁性的來(lái)源, 圖7 給出了摻雜ZPNR在FM 態(tài)的自旋極化電荷密度等值面圖, 圖7(a)—(c)分別為Fe?ZPNR, Co?ZPNR 和Ni?ZPNR.圖7中紅色和藍(lán)色分別代表α 和β 自旋, 等值面取0.02 |e|/?3.自旋極化電荷密度 ? ρ=ρα?ρβ, 其中 ρα和 ρβ分別表示α 和β 自旋的電荷密度.由圖7(a)和圖7(c)可見(jiàn), Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR 的自旋極化電荷密度的共同特點(diǎn)是, 在該等值面下,幾乎只見(jiàn)到α 自旋電荷, 且自旋電荷主要分布于雜質(zhì)原子, 其次分布于雜質(zhì)原子附近的P 原子.因?yàn)橹辉诩{米帶左邊緣摻雜, α 自旋的電荷分布在左邊緣, 右邊緣未見(jiàn)到自旋電荷, 所以Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR 磁性狀態(tài)都表現(xiàn)為鐵磁性, 而且只能表現(xiàn)出FM 態(tài), 不會(huì)出現(xiàn)反鐵磁(AFM)態(tài).由圖7(b)可見(jiàn), 在該等值面下, Co?ZPNR 沒(méi)有觀察到自旋極化電荷.可見(jiàn)Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR 的磁性主要來(lái)源于雜質(zhì)原子, 而Co?ZPNR 無(wú)磁性.

    對(duì)ZPNR 磁矩計(jì)算結(jié)果表明, 未摻雜ZPNR和Co?ZPNR 超原胞的總磁矩為0μB, Fe?ZPNR和Ni?ZPNR 超原胞的總磁矩分別為1.00μB和0.89μB, μB為玻爾磁子.磁矩計(jì)算結(jié)果同樣表明,對(duì)Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR 的磁矩貢獻(xiàn)最大的是雜質(zhì)原子.Fe 和Ni 原子的磁矩分別為0.96μB和0.43μB, 分別對(duì)其超原胞的總磁矩貢獻(xiàn)了96.0%和48.3%.由此可進(jìn)一步說(shuō)明摻雜Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR 的磁性主要由雜質(zhì)原子貢獻(xiàn).而未摻雜ZPNR 和Co?ZPNR 超原胞的總磁矩為零, 也進(jìn)一步表明未摻雜ZPNR 和Co?ZPNR 沒(méi)有磁性.

    摻雜誘發(fā)ZPNR 的磁性, 可做如下解釋.由于P 原子最外層具有5 個(gè)價(jià)電子, 每個(gè)P 原子與周邊3 個(gè)P 原子成鍵, 即有3 個(gè)電子與周邊原子的電子配對(duì), 剩余2 個(gè)電子配對(duì).按照能量最小原理, 原子內(nèi)的電子先填充4s 層, 再填充3d 層.對(duì)于Fe, Co 和Ni 原子來(lái)說(shuō), 它們的4s 層都填充2 個(gè)電子, 而3d 層填充的電子數(shù)量分別為6, 7 和8 個(gè).由前面的分析知道, 在摻雜ZPNR 中, 雜質(zhì)原子與周邊5 個(gè)P 原子成鍵, 且雜質(zhì)原子對(duì)電子特性起主要作用的是d 軌道的電子.Fe 原子的3d 層有6 個(gè)電子, Fe 原子與周邊5 個(gè)P 原子成鍵, 剩下1 個(gè)未配對(duì)電子.Co 原子的3d 層有7 個(gè)電子, Co 原子與周邊5 個(gè)P 原子成鍵, 剩下的兩個(gè)電子配對(duì).而Ni 原子的3d 層有8 個(gè)電子, Ni 原子與周邊5 個(gè)P 原子成鍵, 剩余3 個(gè)電子, 其中2 個(gè)電子配對(duì), 剩下1 個(gè)未配對(duì)電子.正是由于在ZPNR 中摻雜Fe 和Ni 原子出現(xiàn)了未配對(duì)電子,才導(dǎo)致Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR 具有磁性.而在ZPNR 中摻雜Co 原子沒(méi)有出現(xiàn)未配對(duì)電子, 因此Co?ZPNR 沒(méi)有磁性.

    3.3 摻雜位置對(duì)磁電子學(xué)特性的影響

    圖7 自旋極化電荷密度等值面圖 (a) Fe?ZPNR; (b) Co?ZPNR; (c) Ni?ZPNRFig.7.The isosurface plots of spin polarization charge density in the ferromagnetic state: (a) Fe?ZPNR; (b) Co?ZPNR; (c) Ni?ZPNR.

    圖8 改變摻雜位置時(shí)ZPNR 的能帶結(jié)構(gòu) (a) NM; (b) FMFig.8.The band structure of ZPNRs with different doping position: (a) NM; (b) FM.

    為了研究摻雜位置對(duì)摻雜ZPNR 磁電子學(xué)特性的影響, 在此以摻雜Ni 原子為例進(jìn)行分析, 其能帶結(jié)構(gòu)如圖8 所示, 圖8(a)和圖8(b)分別為NM 態(tài)和FM 態(tài), 圖8(b)中的插圖為費(fèi)米能級(jí)附近能帶結(jié)構(gòu)的局部放大圖.為了說(shuō)明方便, 將Ni 原子取代圖1(a)中標(biāo)注x, 6 和7 的P 原子的ZPNR 分別用Nix?ZPNR, Ni6?ZPNR 和Ni7?ZPNR表示.標(biāo)注x, 6 和7 的P 原子分別位于第1, 第2和第3 條P 原子鏈靠納米帶對(duì)稱中心一側(cè)的中間位置.圖8 中的6 和7 分別代表Ni6?ZPNR 和Ni7?ZPNR.結(jié)合圖3(a)和圖8(a)可見(jiàn), 當(dāng)處于NM態(tài)時(shí), 在ZPNR 的3 個(gè)不同位置摻雜Ni 原子, 都在費(fèi)米能級(jí)附近引入了兩條雜質(zhì)能帶, 并且有一條穿越費(fèi)米能級(jí), 故ZPNR 屬性不變, 都為金屬.結(jié)合圖6(d)和圖8(b)可見(jiàn), 當(dāng)處于FM 態(tài)時(shí), 在ZPNR 的3 個(gè)不同位置摻雜Ni 原子, 費(fèi)米能級(jí)附近的能帶都發(fā)生了分裂, 但呈現(xiàn)出不同的特性.Ni6?ZPNR 的磁電子學(xué)特性與Nix?ZPNR 相同,α 自旋有能帶穿越費(fèi)米能級(jí), 但β 自旋沒(méi)有能帶穿越費(fèi)米能級(jí), 即呈現(xiàn)為半金屬.Ni6?ZPNR 的β 自旋為直接帶隙, 其帶隙大小為0.74 eV.但Ni7?ZPNR的磁電子學(xué)特性與Nix?ZPNR 不同, 此時(shí)α 和β自旋都沒(méi)有能帶穿越費(fèi)米能級(jí), 即呈現(xiàn)為磁性半導(dǎo)體.Ni7?ZPNR 的α 和β 自旋都為間接帶隙, 其帶隙大小分別為0.16 eV 和 0.74 eV.由此可見(jiàn), 當(dāng)處于FM 態(tài)時(shí), 在靠近納米帶邊緣位置摻雜Ni 原子,ZPNR 表現(xiàn)為磁性半金屬, 而在靠近納米帶對(duì)稱中心位置摻雜Ni 原子, ZPNR 則表現(xiàn)為磁性半導(dǎo)體.

    4 結(jié) 論

    利用基于密度泛函理論的第一性原理方法, 研究了摻雜Fe, Co 和Ni 原子的鋸齒形磷烯納米帶的磁電子學(xué)特性.研究表明, 摻雜和未摻雜ZPNR的結(jié)構(gòu)都是穩(wěn)定的, 未摻雜ZPNR 和Co?ZPNR的基態(tài)為NM 態(tài), 而Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR的基態(tài)是FM 態(tài).當(dāng)處于NM 態(tài)時(shí), 摻雜Fe 或者Ni 原子將ZPNR 由半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘? 而摻雜Co 原子則將ZPNR 由直接帶隙半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變成為間接帶隙半導(dǎo)體, 且?guī)稖p小.發(fā)生這種轉(zhuǎn)變是由于摻雜在能帶結(jié)構(gòu)中引入了雜質(zhì)能帶.處于FM 態(tài)時(shí), 未摻雜ZPNR 和Co?ZPNR 無(wú)磁性, 摻雜Fe 原子使ZPNR 由無(wú)磁性半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榇判园雽?dǎo)體, 而摻雜Ni 原子使ZPNR 由無(wú)磁性半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榇判园虢饘?Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR 的磁性主要由雜質(zhì)原子貢獻(xiàn).Fe?ZPNR 和Ni?ZPNR 具有磁性, 是由于在ZPNR 中摻雜Fe 和Ni 原子出現(xiàn)了未配對(duì)電子.而Co?ZPNR 沒(méi)有磁性, 則是在ZPNR 中摻雜Co 原子沒(méi)有出現(xiàn)未配對(duì)電子.摻雜位置對(duì)ZPNR的磁電子學(xué)特性有一定的影響, 當(dāng)處于FM 態(tài)時(shí),在靠近納米帶邊緣位置摻雜Ni 原子, ZPNR 表現(xiàn)為半金屬, 而在靠近納米帶對(duì)稱中心位置摻雜Ni 原子, ZPNR 則表現(xiàn)為磁性半導(dǎo)體.該研究對(duì)于發(fā)展基于磷烯納米帶的納米電子器件具有重要意義.

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