210Pb和137Cs定年技術(shù)在湖泊沉積物中的應(yīng)用與問題*

高少鵬，王君波，徐柏青,2，張小龍

(1:中國科學(xué)院青藏高原環(huán)境變化與地表過程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100101)(2:中國科學(xué)院大學(xué)，北京100049)

湖泊沉積物是流域侵蝕和環(huán)境污染物質(zhì)的重要寄宿體，記錄著環(huán)境變化的歷史[1]. 大量研究表明，尋找過去環(huán)境變化的證據(jù)，發(fā)現(xiàn)過去環(huán)境演變的規(guī)律和機(jī)制，是對未來環(huán)境演變進(jìn)行科學(xué)預(yù)測的基礎(chǔ). 與其他記錄相比，湖泊沉積具有儲存信息量大、沉積連續(xù)性好以及地理覆蓋面廣等特點(diǎn)，既可以提供長時(shí)間尺度的環(huán)境演變序列、滿足長周期氣候環(huán)境變化研究的需要，又可以得到10年左右甚至更高的分辨率[2]，因此，湖泊沉積記錄研究對了解流域侵蝕、揭示區(qū)域至全球環(huán)境變化、建立外生地球化學(xué)循環(huán)模式等均具有重要意義[1-2].

通過任何載體的研究來認(rèn)識區(qū)域環(huán)境變化和污染歷史問題都必須以精確的年代學(xué)研究作為基礎(chǔ)[1]，其中放射性核素定年是常用的手段. 放射性定年的基本原理基于相關(guān)核素的指數(shù)衰變規(guī)律，因此，定年尺度由核素的半衰期決定，湖泊沉積物定年中常用的210Pb半衰期分別為22.3 a，核素大約經(jīng)過7個半衰期后強(qiáng)度即衰減到初始值的1%左右，難以被儀器準(zhǔn)確檢測，所以210Pb的定年上限約為150 a.210Pb的定年尺度恰好彌補(bǔ)了工業(yè)革命以來14C無法應(yīng)用的缺陷[3]，這兩種定年數(shù)據(jù)結(jié)合起來，基本能夠滿足現(xiàn)代湖泊沉積物的定年需求，因而自210Pb定年法問世以來[4]，已經(jīng)在國內(nèi)外現(xiàn)代沉積記錄研究中得到了廣泛應(yīng)用[5-6]. 同時(shí)，人工核素137Cs的起始點(diǎn)和峰值可以作為時(shí)標(biāo)對210Pb定年結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證，使210Pb、137Cs組合定年法逐漸成為淺層湖泊沉積物定年的首選方法.

然而，210Pb、137Cs定年法的應(yīng)用過程中仍然存在一些顯著的問題，考慮到湖泊沉積過程的復(fù)雜性，該方法在理論上需對某些外界因素進(jìn)行假設(shè)，在此基礎(chǔ)上依據(jù)放射性核素衰變模式進(jìn)行計(jì)算、獲得定年結(jié)果. 而怎樣理解和選擇適用的計(jì)算模式，怎樣盡可能地提高測試精度和定年準(zhǔn)確度等問題對一些研究人員造成了困擾. 此外，國內(nèi)現(xiàn)有文獻(xiàn)對210Pb定年模式的表述也不盡相同[7-8]，且絕大部分文獻(xiàn)集中于討論定年結(jié)果，幾乎不涉及儀器的分析方法. 針對以上問題，本文結(jié)合本實(shí)驗(yàn)室近年來測得的數(shù)支代表性湖芯的定年結(jié)果，從樣品前處理、儀器及測試、比活度校正、數(shù)據(jù)分析及計(jì)算等全過程對210Pb、137Cs定年原理和方法進(jìn)行了較為系統(tǒng)的闡述，結(jié)果對湖泊沉積記錄研究或定年分析具有一定的借鑒意義.

1 儀器設(shè)備與分析方法

1.1 儀器與標(biāo)準(zhǔn)

用于210Pb比活度測量的方法主要有γ譜和α譜兩種方法. γ譜儀可以直接測量干燥后的沉積物樣品，無需過多處理；而α譜法測量前需要對樣品進(jìn)行精細(xì)研磨以及復(fù)雜的放射化學(xué)處理[1]，因此，γ譜法逐漸成為210Pb 比活度測量的首選方法. 高純鍺γ譜儀因?yàn)槠漭^低的本底和較高的分辨率以及探測效率，在湖泊沉積物定年中廣泛應(yīng)用，本文著重介紹γ譜儀測量法. 本研究使用的儀器為美國ORTEC公司高純鍺γ譜儀，GWL-120-15井型高純鍺探頭，搭配DSPEC jr 2.0多道數(shù)字化譜儀.137Cs、210Pb、226Ra標(biāo)準(zhǔn)由中國原子能科學(xué)研究院提供，標(biāo)準(zhǔn)用7 mL圓底離心管封裝，與井型探頭內(nèi)部的幾何構(gòu)型一致，待測樣品用同樣的離心管盛放.

1.2 210Pb定年原理和定年模式

1.2.1210Pb定年原理 天然放射性同位素210Pb來自238U系衰變體系，衰變過程中會產(chǎn)生222Rn.222Rn是一種惰性氣體，能夠從巖石表面和土壤微粒中溢出并逸散到大氣中.222Rn的衰變子體(214Pb、214Bi、210Pb等)主要附著于細(xì)顆粒并在大氣中擴(kuò)散，然后可通過干、濕沉降進(jìn)入湖泊和海洋，最終埋藏在沉積物中. 因此，沉積物中蓄積的總210Pb(210Pbtot)由兩部分組成，一部分直接來自大氣中的222Rn，稱為過剩鉛(210Pbex)；另一部分來自沉積物本身的238U平衡衰變體系，稱為支持鉛或補(bǔ)給鉛(210Pbsup).210Pbex埋藏到沉積物后，由于不再接受大氣中222Rn的補(bǔ)給，會逐漸衰減，通過不同層位沉積物樣品的210Pbex比活度分析，結(jié)合其衰變規(guī)律，即可計(jì)算沉積速率或沉積年齡[6].

1.2.2210Pb定年模式 常用的210Pb定年模式主要有3種[6]：恒定通量恒定沉積模式(constant flux constant sedimentation, CFCS)、恒定補(bǔ)給速率模式(constant rate of supply, CRS)和恒定初始濃度模式(constant initial concentration, CIC).

CFCS模式[9]假設(shè)210Pb的沉積通量(f，Bq/(cm2·a))和沉積物的沉積速率(s，g/(cm2·a))均保持穩(wěn)定，因此，沉積物的沉積速率和每層210Pbex的初始比活度(f/s)均視為定值，210Pbex比活度隨時(shí)間呈指數(shù)衰減，CFCS模式可用公式1表示：

C(m)=C(0)e-λt

(1)

式中，C(0)為210Pbex的初始比活度(Bq/kg)，C(m)為深度m時(shí)210Pbex的比活度(Bq/kg)，λ為210Pb的衰變常數(shù)(0.03114 a-1)，通過譜儀測量出沉積物每層210Pbex的活度后，通過最小二乘法模擬出的指數(shù)或?qū)?shù)曲線的斜率即可以計(jì)算出平均沉積速率，進(jìn)而計(jì)算出沉積物的年齡. 同時(shí)，如果不考慮沉積物的壓實(shí)作用，m也可以用物理深度(cm)表示，從而計(jì)算出更為直觀的用長度單位表示的平均沉積速率(cm/a).

然而，很多情況下沉積物的沉積速率并不是穩(wěn)定的，CFCS模式的應(yīng)用范圍受到限制. 因此，Krishnaswami等[10]提出了適用范圍更廣的CRS模式，雖然因?yàn)槌练e速率變化，每層沉積物中210Pbex初始比活度不一致，但其沉積通量保持不變. 因此，CRS模式可以由公式2表示：

A=A(0)e-λt

(2)

式中，A(0)為整個沉積物巖芯中總的210Pbex輸入量(Bq/cm2)，A為深度m及以下巖芯中的210Pbex累計(jì)輸入量(Bq/cm2)，代入公式(2)可以得到沉積物每層的年齡t.

CRS模式假設(shè)210Pbex主要受大氣沉降控制，而實(shí)際上流域侵蝕來源的物質(zhì)也可能含有210Pbex. Pennington等[11]提出了恒定初始濃度模式，即CIC模式. 該模式假設(shè)沉積物中輸入的210Pbex與沉積速率呈正比，即無論沉積物來源于何處，都包含同樣比例的210Pbex. 因此，每個層位的210Pbex初始比活度都等于表層沉積物的210Pbex比活度. CIC模式可用公式(3)表示：

圖1 同一樣品填半管和滿管樣品測得的比活度差異

(3)

將譜儀測量得到的表層沉積物210Pbex比活度C(0)和深度m時(shí)210Pbex的比活度C(m)代入公式(3)，可求得沉積物每層的年齡t.

1.3 137Cs時(shí)標(biāo)定年

137Cs是一種人工核素，由核試驗(yàn)時(shí)235U裂變產(chǎn)生，因此在人工核試驗(yàn)之前，自然界中是不存在的. 自1950s初以來，核爆炸和核泄漏產(chǎn)生的137Cs開始進(jìn)入大氣環(huán)流，吸附于細(xì)顆粒物中，最終均勻沉降于地表，并在沉積物中富集. 一般認(rèn)為，最早檢測到137Cs的時(shí)間為1954年. 同時(shí)，全球大規(guī)模的核試驗(yàn)集中于1961-1963年，隨著1963年8月美、蘇、英三國《禁止在大氣層、宇宙空間和水下核試驗(yàn)條約》的簽訂，大規(guī)模核試驗(yàn)停止，大氣中的137Cs濃度開始下降，所以137Cs的最大峰值出現(xiàn)在1963年. 此外，1986年，前蘇聯(lián)(現(xiàn)烏克蘭境內(nèi))切爾諾貝利核電站發(fā)生了嚴(yán)重的核泄漏事故，也導(dǎo)致大量137Cs進(jìn)入大氣，在很多沉積物中也能檢測到峰值. 因此，理想情況下，開始出現(xiàn)137Cs的層位可定為1954年，最大峰值可定為1963年，次峰值可定為1986年.

1.4 定年樣品處理及活度測試

1.4.1 樣品前處理 沉積物的壓實(shí)作用通常不能忽略，尤其是含水量高的樣品. 因此，定年計(jì)算過程中通常用質(zhì)量深度做單位，以消除壓實(shí)作用的影響，這就對分樣的完整性提出了要求. 分樣時(shí)需要將每層完整的樣品凍干后稱取干重，用于計(jì)算質(zhì)量深度. 任何儀器分析均要求樣品與標(biāo)準(zhǔn)的測試條件保持一致. 然而在實(shí)際測試過程中，經(jīng)常發(fā)現(xiàn)有樣品不能填滿離心管的情況，這可能對測量結(jié)果產(chǎn)生影響. 從圖1的對比實(shí)驗(yàn)結(jié)果中可以發(fā)現(xiàn)，同一樣品，填充1/2離心管得到的樣品比活度比填滿離心管得到的比活度要明顯偏高. 分析原因可能是高純鍺井型探頭不同深度探測效率不一致，下部的探測效率明顯高于上部，尤其是低能端. 而樣品未填滿時(shí)集中于探頭井內(nèi)下部，導(dǎo)致測量值偏高.

因此，沉積物定年樣品的裝樣原則應(yīng)該是：在保證能夠均勻填滿離心管的前提下，填裝盡量多的樣品. 如果樣品量充足(一般需要5～7 g樣品，視密度而定)，可以均勻的壓實(shí)，以填入更多的樣品，提高測量精度；如果樣品量不足，應(yīng)首先保證填滿離心管，避免探頭不同深度探測效率對測量值產(chǎn)生影響. 高純鍺γ譜儀放射性活度測量接近無損分析(過分研磨可能改變樣品粒度分布)，測試完成的樣品不影響大部分其他指標(biāo)分析.

過剩鉛210Pbex的活度可由210Pbtot活度和沉積物本身238U衰變體系平衡活度的差值求得.222Rn的釋放破壞了其后的238U衰變平衡，因此，需用222Rn的上一級母體226Ra來表示238U衰變體系的平衡活度.210Pbtot(46.54 keV)的活度可由γ譜儀直接測量得到，而226Ra在γ譜儀上的特征譜線(186.10 keV)與235U (185.71 keV)過于接近，超過譜儀的分辨能力，因此，不能直接測量226Ra的活度，需要測量它的衰變子體(公式(4))：

(4)

226Ra的衰變子體214Pb (351.92 keV)和214Bi (609.31 keV) 均能在γ譜儀上尋到無干擾的特征譜線，都可以用來表示226Ra的活度. 然而，為保證樣品填裝的均勻性，沉積物樣品通常需要進(jìn)行一定程度的研磨再進(jìn)行裝樣[1]，研磨的過程中也可能導(dǎo)致222Rn釋放，從而破壞226Ra至214Bi這一段衰變的放射性平衡. 根據(jù)放射性平衡的定義，226Ra至214Bi這一段衰變的再平衡時(shí)間由222Rn的半衰期(3.8 d)決定. 因此，沉積物樣品裝入離心管并由封口膜密封后，再放置3～4周(約5～7個222Rn的半衰期)后方可上機(jī)測試.

1.4.2 高純鍺γ譜儀放射性活度測量 高純鍺探頭需要在低溫下工作，常用的探頭冷卻方式有液氮制冷、電制冷、液氮回凝裝置等. 實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，即使輕微的振動也會對γ譜儀的本底產(chǎn)生影響，尤其是低能量區(qū)間，而210Pb 的特征譜線(46.54 keV)剛好位于低能端，對本底要求較高. 電制冷工作過程中會有振動，不推薦使用. 液氮制冷對本底的影響最小，但需要每周補(bǔ)充液氮以保持探頭的高壓穩(wěn)定，否則探頭頻繁回溫會造成真空度下降、吸附劑飽和，導(dǎo)致分辨率、穩(wěn)定性等指標(biāo)下降. 因此，推薦采用直接液氮制冷或液氮回凝方式對高純鍺探頭進(jìn)行冷卻.

高純鍺γ譜儀的日常校準(zhǔn)包括能量刻度和效率校正. 能量刻度是指在能譜上確定多道分析器的道址與射線能量的關(guān)系，偏差大于0.3 keV時(shí)執(zhí)行能量刻度操作. 效率校正可采用效率曲線擬合或單點(diǎn)校正的方式，本研究專注于210Pb、226Ra、137Cs的活度測試，采用更為準(zhǔn)確的單點(diǎn)校正方法. 校正用的標(biāo)準(zhǔn)源本身活度也在不斷衰減，因此需要依據(jù)核素的半衰期在線動態(tài)校正或定期離線計(jì)算其實(shí)際活度，確保校正結(jié)果的準(zhǔn)確性. Bq是常用的放射性活度單位，表示每秒衰變.

沉積物定年樣品的測量時(shí)間一般為40000 s或80000 s，計(jì)數(shù)時(shí)間越長，測量精度越高，同時(shí)測試效率下降，樣品測試時(shí)可根據(jù)具體樣品的活度情況確定計(jì)數(shù)時(shí)間.210Pb譜線位于低能端，容易受到本底干擾，積分時(shí)可采用一次平滑的方式提高積分準(zhǔn)確性，但不推薦更多的平滑次數(shù)，每次平滑均會降低積分面積. 樣品上機(jī)測試前，可用保鮮膜簡單包裹，避免將樣品管外壁的污染物帶入探頭井內(nèi).

2 結(jié)果與討論

2.1 樣品比活度校正

從圖1的初步實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出，如果定年樣品不能填滿樣品管，測得的樣品比活度將會明顯偏高. 然而在實(shí)際工作中，由于沉積物樣品含水量過高、分樣間隔過密或者兼顧其他指標(biāo)同時(shí)分析等原因，經(jīng)常出現(xiàn)定年樣品不能填滿樣品管的情況. 因此，如果不進(jìn)行校正，將對樣品比活度的測量和最終的定年結(jié)果產(chǎn)生嚴(yán)重影響.

本研究嘗試對實(shí)際測量過程中由于樣品量不足，不能填滿樣品管而造成的比活度測量誤差進(jìn)行校正. 7 mL離心管長度約5.5 cm，按0.5 cm間隔可以分為11個單位. 將標(biāo)準(zhǔn)樣品11等分后，按照0.5 cm間隔均勻填入離心管中，并依次放入高純鍺γ譜儀中進(jìn)行活度測試，得到不同填裝深度的比活度測量數(shù)值. 將不同填裝深度測得的比活度與離心管填滿時(shí)測得的比活度的比值作為校正系數(shù)，繪制校正系數(shù)和填裝深度的關(guān)系圖. 從圖2可以看出，2 cm以上的填裝深度(填裝深度2 cm以下測量誤差較大)與校正系數(shù)呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系(R2>0.98)，線性回歸曲線即是比活度校正公式，將實(shí)際填裝深度代入校正公式，即可獲得對應(yīng)核素的校正系數(shù).

圖2 樣品管未填滿時(shí)測得比活度校正方法

用上述校正曲線對圖1中的半管樣品比活度進(jìn)行校正，從表1可以看出，校正前半管樣品與滿管樣品比活度測量值的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差在20%左右，而校正后的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差控制在4%以內(nèi)，說明校正方法準(zhǔn)確有效. 另外，雖然高純鍺γ譜儀都配備有低本底鉛室，仍難避免本底干擾的出現(xiàn)，尤其是210Pb譜線所在的低能端. 因此需要定期測試空白離心管作為本底，結(jié)果計(jì)算時(shí)加以扣除.

表1 樣品比活度校正前后結(jié)果對比

2.2 210Pb定年模式的選擇

CFCS模式是最簡單的計(jì)算模式[6]，通常用于計(jì)算平均沉積速率，如果定年區(qū)間內(nèi)沉積速率有明顯變化，也可以分段采用CFCS模式計(jì)算. CRS基于的三個基本假設(shè)貼近大部分沉積物的實(shí)際情況，因此絕大部分研究都采用CFCS模式計(jì)算平均沉積速率，并用CRS年齡作為定年參考[5,8]. 然而，如果湖泊曾發(fā)生大的水文變化，改變了常規(guī)沉積模式，或者由于發(fā)生坍塌、滑坡、混濁流等而形成了沉積記錄間斷，CRS模式就不再適用，此時(shí)可考慮選用CIC模式[6]. 圖3是2011年采自青藏高原唐古拉地區(qū)TGL-E湖(32°54′N, 91°57′E)的定年結(jié)果[12]，CRS、CIC模式計(jì)算得到的各層沉積速率均值和CFCS模式求得的平均沉積速率分別為0.042、0.041和0.039 g/(cm2·a). 因此，在210Pbex沉積通量和沉積速率均比較穩(wěn)定的理想情況下，3種210Pb模式給出的定年結(jié)果是一致的.

圖3 2011年唐古拉地區(qū)TGL-E湖定年結(jié)果

從CFCS模式跟CIC模式的計(jì)算公式來看，公式(1)與公式(3)在形式上完全一樣，實(shí)際上二者有本質(zhì)區(qū)別. CIC模式只是假設(shè)了恒定的210Pbex初始比活度，通過不同深度沉積物的實(shí)測比活度來反推年齡，可以獲得每個層位的沉積年齡(圖3). CFCS模式除假設(shè)了恒定的210Pbex初始比活度以外，進(jìn)一步假設(shè)沉積速率是恒定的，因此，其年代可以簡單地用深度除以沉積速率來表示，再利用210Pbex指數(shù)衰變擬合曲線的斜率求得平均沉積速率. 部分研究中提到用CIC模式計(jì)算平均沉積速率[5,7,13-15]，給出的CIC年齡完全與深度呈比例變化，是不準(zhǔn)確的，實(shí)際應(yīng)用的應(yīng)該是CFCS模式.

從CRS模式的計(jì)算公式(公式(2))可以看到，需要用到整個沉積物巖芯中總的210Pbex輸入量(Bq/cm2). 然而，某些沉積物樣品采樣深度未達(dá)到210Pb的本底值，理論上不能使用CRS模式計(jì)算年齡. Sanchez-Cabeza等[16]提出可用CFCS模式推算出底部210Pbex的比活度，并代入CRS模式計(jì)算年齡，取得了較為可信的結(jié)果. 實(shí)際測量中也不可能測到210Pb的絕對本底，這也是圖3和圖4中底部CRS結(jié)果偏離其它模式，發(fā)生“翹尾”的主要原因. 另外，210Pbex經(jīng)過3個半衰期后，活度已經(jīng)很低，差減法獲得的實(shí)測值本身也會產(chǎn)生很大誤差，因此這種CFCS結(jié)合CRS的新模式，反而可能會得到更為準(zhǔn)確的年代結(jié)果[8]. 但是，推算時(shí)已經(jīng)假設(shè)樣品底部沉積速率是相對穩(wěn)定的，如果此區(qū)間內(nèi)粒度等參數(shù)發(fā)生了明顯變化，推算結(jié)果可能會產(chǎn)生很大誤差.

圖4 2009年納木錯湖芯定年結(jié)果

2.3 137Cs的縱向遷移

137Cs作為一種人工放射性核素，無天然本底，且容易吸附到粘土礦物中而很難解吸[17]，因此其起始點(diǎn)和峰值時(shí)標(biāo)在湖泊沉積研究中廣泛應(yīng)用. 但是，銫是一種堿金屬，其大部分鹽類是可溶的，沉積后可能發(fā)生上下遷移. 通常認(rèn)為，沉積物中137Cs擴(kuò)散的主要原因一是沉積后的再遷移作用，另一種是核素通過間隙水?dāng)U散遷移[18]. 圖3中TGL-E湖芯中137Cs的起始點(diǎn)和峰值能夠跟210Pb數(shù)據(jù)計(jì)算得到的1954年、1963年基本對應(yīng)，且在1986年附近也出現(xiàn)了明顯的峰值. 張信寶等總結(jié)了近年來東亞地區(qū)若干支湖芯的137Cs活度變化趨勢，明確指出東亞地區(qū)不存在明顯的1974或1986年137Cs蓄積峰[19]，Lan等在中國西北部的最新研究也給出了同樣的結(jié)果[20]. 而青藏高原湖區(qū)的研究中，137Cs分布也多以單蓄積峰為主，僅指示了1963年的時(shí)標(biāo)[21-24]，因此，須謹(jǐn)慎應(yīng)用1974和1986年的137Cs時(shí)標(biāo). TGL-E湖芯中137Cs的總體活度很低，測量誤差也可能是其在1986年附近出現(xiàn)峰值的原因. 從2009年納木錯(30°30′～30°56′N, 90°16′～91°03′E)湖芯的定年結(jié)果來看[25]，3種210Pb定年模式給出的定年結(jié)果基本一致，但137Cs有明顯的遷移現(xiàn)象. 1963年的137Cs峰值只是隱約有顯示，但并非最高值，也低于表層，同時(shí)137Cs的起始點(diǎn)更是在1930年左右，遠(yuǎn)遠(yuǎn)偏離了1954年，說明137Cs沉積后發(fā)生了上下遷移.

Brunskill等在Fayettevile Green湖研究中發(fā)現(xiàn)，137Cs在富含有機(jī)質(zhì)的深色層理中的含量是淺色層的6倍，排除沉積速率的因素后，仍說明有機(jī)質(zhì)對137Cs有明顯的富集作用[26]. 項(xiàng)亮在Crawford湖的研究中也發(fā)現(xiàn)了137Cs明顯的上下擴(kuò)散現(xiàn)象，通過紋層年齡進(jìn)一步確認(rèn)，單一的137Cs峰值明顯偏離1963年，起始點(diǎn)也遠(yuǎn)遠(yuǎn)老于1954年[27].137Cs沉降到湖底后易溶于水被有機(jī)質(zhì)吸收，同時(shí)，有機(jī)質(zhì)經(jīng)過一段時(shí)間后發(fā)生降解，會釋放出137Cs，如果缺乏足夠的黏土礦物吸附，137Cs也會通過間隙水上下擴(kuò)散. 此外，核污染治理的相關(guān)研究中發(fā)現(xiàn)，由于Cs和K化學(xué)性質(zhì)上的相似性，富K植物對Cs有較好的吸收能力，可用于治理放射污染區(qū)土壤[28-29]. 因此，如果沉積物表層有水生植物活動，可能會強(qiáng)烈吸附137Cs，造成137Cs富集于沉積物表面. 圖5是喜馬拉雅中部地區(qū)尼泊爾境內(nèi)的Panchpokhari(28°2′～28°3′N, 85°42′～85°43′E)湖芯[30]和色林錯(31°34′～31°51′N, 88°33′～89°21′E)湖芯150年左右的137Cs分布圖. 其中2013年P(guān)anchpokhari湖芯的137Cs活度從表層往下呈現(xiàn)指數(shù)下降趨勢，說明137Cs已經(jīng)明顯向表層富集，而2014年和2017年在色林錯采集的湖芯中137Cs 則呈現(xiàn)了銳利的單一峰值，且活度很快歸零，說明137Cs沒有明顯遷移. 因此，137Cs的遷移程度跟湖泊本身的沉積環(huán)境有關(guān)，137Cs的上下遷移甚至峰位改變都是可能的.

與Cs不同，Pb的鹽類溶解度通常很低，很難通過間隙水上下遷移，也難以被有機(jī)質(zhì)或水生植物吸附，因此在沉積物中能夠穩(wěn)定存在. 綜上，本研究認(rèn)為，如果137Cs有明顯峰值，且能夠與210Pb的年代結(jié)果基本對應(yīng)的話，可以用137Cs的1963年峰值作為準(zhǔn)確時(shí)標(biāo)參考，東亞地區(qū)絕大部分沉積物中1974和1986年的峰值并不明顯，不能將唯一峰值定為1974或1986年；如果137Cs有明顯的單一峰值，但與210Pb結(jié)果無法良好對應(yīng)的話，應(yīng)慎重檢查210Pb的定年結(jié)果，選擇合適的計(jì)算模式，可能的話，與紋層等其他定年方法比對；如果137Cs無明顯峰值或者峰值明顯偏離實(shí)際，說明137Cs已經(jīng)發(fā)生了嚴(yán)重的縱向遷移，無法作為定年時(shí)標(biāo)使用，定年結(jié)果應(yīng)以210Pb為準(zhǔn).

圖5 色林錯和Panchpokhari湖沉積物中137Cs活度變化趨勢

3 結(jié)論

1)210Pb定年樣品封裝時(shí)，應(yīng)遵循“在保證能夠均勻填滿樣品管的前提下，填裝盡量多樣品”的原則，提高測量精度. 如果樣品量不足不能填滿離心管，應(yīng)進(jìn)行校正以減小實(shí)驗(yàn)誤差. 本研究以樣品管不同填裝深度測得的比活度與填滿時(shí)測得的比活度的比值作為校正系數(shù)，建立了校正系數(shù)與填裝深度的相關(guān)關(guān)系，獲得了3種核素的校正公式. 用該系列公式對實(shí)際樣品進(jìn)行校正，結(jié)果顯示，校正前半管樣品與滿管樣品測量值的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差在20%左右，而校正后的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差控制在4%以內(nèi)，說明校正方法準(zhǔn)確有效.

2)CIC模型可用于計(jì)算沉積物每層的年齡，而不是平均沉積速率. CIC模式只是假設(shè)了恒定的210Pbex初始比活度，通過不同深度沉積物的實(shí)測比活度來反推每層的年齡. CFCS則進(jìn)一步假設(shè)沉積速率是恒定的，利用210Pbex指數(shù)衰變擬合曲線的斜率可求得平均沉積速率. 部分研究中提到用CIC模式計(jì)算平均沉積速率，給出的CIC年齡完全與深度呈比例變化，是不準(zhǔn)確的.

3)137Cs堿金屬的屬性決定了其大部分鹽類是可溶的，沉積后可能隨間隙水發(fā)生上下遷移. 從納木錯和Panchpokhari湖的137Cs活度變化趨勢來看，137Cs發(fā)生了明顯的上下遷移，其遷移程度跟湖泊本身的沉積環(huán)境有關(guān). 與Cs不同，Pb的鹽類溶解度通常很低，很難通過間隙水上下遷移，也難以被有機(jī)質(zhì)或水生植物吸附，在沉積物中能夠穩(wěn)定存在. 因此，當(dāng)二者出現(xiàn)明顯差異時(shí)，建議定年結(jié)果以210Pb為準(zhǔn).