沈陽(yáng)近地層大氣顆粒物濃度垂直變化特征及與氣象因子的關(guān)系

李麗光 李曉嵐 趙梓淇 王宏博 沈歷都2 王揚(yáng)鋒 劉寧微 馬雁軍

(1.中國(guó)氣象局沈陽(yáng)大氣環(huán)境研究所，遼寧 沈陽(yáng) 110166; 2.沈陽(yáng)區(qū)域氣候中心，遼寧 沈陽(yáng) 110166)

引言

隨著經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，城市建設(shè)加快，尤其是城市建筑高度和密度迅速增加，使得人們的活動(dòng)空間從地面向空中延伸。與此同時(shí)，由于人為排放污染物的增加，城市地區(qū)大氣污染事件頻繁發(fā)生，主要與近地面大氣顆粒物的累積有關(guān)。因此，城市地區(qū)大氣顆粒物濃度的垂直分布特征[1-3]和影響機(jī)制[4-6]的研究日益受到關(guān)注。

大氣顆粒物垂直觀測(cè)的傳統(tǒng)方式有探空氣球[5]、城市氣象梯度鐵塔[7-8]、系留飛艇[9]、飛機(jī)觀測(cè)[10]等，這些傳統(tǒng)的觀測(cè)方式有技術(shù)穩(wěn)定和方法成熟等優(yōu)勢(shì)，但也存在受探測(cè)高度的限制和觀測(cè)時(shí)間不連續(xù)且耗資巨大等缺點(diǎn)。新的觀測(cè)方式有激光雷達(dá)[11-12]和無(wú)人機(jī)[6]，雷達(dá)實(shí)現(xiàn)了自動(dòng)化連續(xù)觀測(cè)，但存在觀測(cè)盲區(qū)，同時(shí)也需要大量資金支撐，無(wú)人機(jī)作為新的便攜觀測(cè)方式同樣存在時(shí)間不連續(xù)以及飛行過(guò)程中引起流場(chǎng)不穩(wěn)定從而導(dǎo)致觀測(cè)異常等問(wèn)題。此外，由于雷達(dá)觀測(cè)盲區(qū)多出現(xiàn)在距離地面幾百米范圍內(nèi)，而這一范圍往往是污染物濃度易于積聚的高度。因此，有很多學(xué)者在近地面層不同高度設(shè)置儀器觀測(cè)[13-14]，這種方式優(yōu)點(diǎn)是可針對(duì)性地解決問(wèn)題，缺點(diǎn)是研究結(jié)束后觀測(cè)也會(huì)停止。

大氣顆粒物濃度的垂直分布和演變受排放源、地形、氣象條件等多種因素的影響。已有觀測(cè)表明[15-17]，隨著高度增加，大氣顆粒物濃度一般呈減小的趨勢(shì)。此外，根據(jù)觀測(cè)日的天氣類型可將大氣顆粒物垂直分布特征分為漸級(jí)遞減型和快速遞減型[18]。不同地區(qū)的觀測(cè)表明，顆粒物濃度的垂直變化特征有明顯差異。如香港地區(qū)的觀測(cè)表明，PM濃度在街道峽谷地區(qū)隨高度增加呈指數(shù)遞減趨勢(shì)，而在開闊街道地區(qū)則隨高度呈線性遞減特征[19]；北京地區(qū)的觀測(cè)結(jié)果則表明隨著高度增加，PM2.5濃度存在對(duì)數(shù)遞減特征[7]。大氣顆粒物垂直分布的復(fù)雜性與邊界層大氣動(dòng)力、熱力結(jié)構(gòu)和湍流特點(diǎn)以及局地氣象條件均有密切關(guān)系。研究表明，邊界層逆溫能有效抑制PM2.5和水汽的垂直向上輸送[6,20]，低空急流通過(guò)改變邊界層動(dòng)力和熱力過(guò)程直接影響大氣污染物的傳輸和擴(kuò)散[21-22]。丁國(guó)安等[18]指出，清潔日150 m以下存在的較強(qiáng)湍流使氣溶膠可以很好地混合，同時(shí)由于上層較強(qiáng)的逆溫以及各層水平方向上較大的風(fēng)速，使得320 m高度的PM濃度明顯低于100 m和8 m的值。上述研究表明，由于大氣顆粒物垂直分布特征及影響因素的復(fù)雜性，探討不同地區(qū)的相關(guān)研究對(duì)豐富這一領(lǐng)域的研究有積極作用。

沈陽(yáng)作為東北地區(qū)最大的工業(yè)城市，近年來(lái)城市擴(kuò)展迅猛，城市建筑高度不斷增加[23-24]，同時(shí)，沈陽(yáng)作為東北地區(qū)主要的重工業(yè)基地，大氣污染較為嚴(yán)重[12,25]。因此，有必要對(duì)沈陽(yáng)近地層大氣顆粒物濃度垂直分布特征及其影響因子進(jìn)行分析。本文利用中國(guó)氣象局沈陽(yáng)大氣環(huán)境研究所院內(nèi)設(shè)置的3個(gè)不同高度空氣質(zhì)量觀測(cè)儀器，分析了大氣顆粒物濃度垂直分布特征，并探討了其與氣象因子的關(guān)系，以期為沈陽(yáng)地區(qū)大氣污染綜合防治提供科學(xué)依據(jù)。

1 資料與方法

1.1 觀測(cè)地點(diǎn)和觀測(cè)儀器

觀測(cè)儀器放置在中國(guó)氣象局沈陽(yáng)大氣環(huán)境研究所院內(nèi)(123°24′47″E,41°43′51″N)，3個(gè)觀測(cè)位置從低到高分別位于院內(nèi)東南角、東廂樓樓頂和主樓樓頂，觀測(cè)儀器高度分別為1.5 m、15 m和90 m(圖1)。研究區(qū)南側(cè)為沈陽(yáng)某小學(xué)校區(qū)，北側(cè)為渾河支流，南北兩側(cè)均有道路相隔，東側(cè)為空曠裸地，西側(cè)為高層住宅區(qū)，研究區(qū)東南側(cè)有一污水處理廠，相距約500 m。觀測(cè)儀器為青島合誠(chéng)環(huán)?？萍加邢薰旧a(chǎn)的H6型空氣質(zhì)量預(yù)警系統(tǒng)(恒溫型)。

圖1 三個(gè)高度觀測(cè)儀器位置示意圖Fig.1 Locations of instruments at three different height levels

1.2 觀測(cè)資料和研究方法

觀測(cè)時(shí)間為2018年10月1日至2019年9月30日，同步觀測(cè)不同高度的大氣顆粒物(包括PM2.5、PM10和TSP)質(zhì)量濃度和氣象要素(包括風(fēng)速、相對(duì)濕度和氣溫)。觀測(cè)信息詳見(jiàn)表1。大氣顆粒物和氣象要素均為分鐘數(shù)據(jù)，經(jīng)過(guò)嚴(yán)格的質(zhì)量控制，包括剔除異常點(diǎn)、插補(bǔ)缺測(cè)數(shù)據(jù)等，然后計(jì)算各要素小時(shí)平均和日平均值，再進(jìn)行逐月、季節(jié)的統(tǒng)計(jì)。大氣顆粒物濃度與氣象要素間相關(guān)分析利用SPSS軟件完成。本文四季劃分如下：冬季為12月至翌年2月，春季為3—5月，夏季為6—8月，秋季為9—11月。此外，本文利用WRF模式計(jì)算了沈陽(yáng)2018年平均大氣邊界層高度的日變化以及全年、不同季節(jié)平均邊界層高度。

表1 觀測(cè)儀器各要素特征和觀測(cè)的樣本數(shù)Table 1 Description of each element observed by instrument and the number of samplings

1.3 觀測(cè)資料對(duì)比驗(yàn)證

為了對(duì)H6型空氣質(zhì)量預(yù)警系統(tǒng)(恒溫型)觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行驗(yàn)證，選取美國(guó)熱電環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)儀器觀測(cè)的2018年11月沈陽(yáng)地區(qū)11個(gè)環(huán)境監(jiān)測(cè)站中距離本研究觀測(cè)地點(diǎn)最近的渾南東路站的觀測(cè)資料進(jìn)行了對(duì)比。從圖2可以看出，兩種儀器觀測(cè)的大氣顆粒物變化趨勢(shì)基本一致，H6型空氣質(zhì)量預(yù)警系統(tǒng)觀測(cè)的1.5 m高度PM2.5和PM10與美國(guó)熱電環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)儀器觀測(cè)的對(duì)應(yīng)值二者相關(guān)系數(shù)分別為0.90和0.84(P<0.01)，相關(guān)顯著。因此，本文觀測(cè)數(shù)據(jù)可以反映沈陽(yáng)地區(qū)大氣顆粒物分布狀況。

2 結(jié)果分析

2.1 不同高度大氣顆粒物濃度的時(shí)間變化

2.1.1 季變化

由圖3可知，大氣顆粒物四季變化明顯不同，秋冬季明顯高于春夏季。冬季(圖3a)，PM2.5平均濃度從低至高依次為54.98±12.67 μg·m-3、63.77±15.1 μg·m-3和39.27±5.62 μg·m-3，即各層對(duì)應(yīng)值15 m>1.5 m>90 m，PM10平均濃度各層對(duì)應(yīng)值為15 m>90 m>1.5 m(圖3b)，TSP平均濃度各層對(duì)應(yīng)值為15 m>1.5 m≈90 m(圖3c)。以往研究指出[13,26]，氣象條件對(duì)PM的垂直分布有明顯影響。冬季15 m高度的大氣顆粒物濃度明顯大于其他兩個(gè)高度的濃度，與局地氣象條件密切相關(guān)。15 m高度的溫度為-1.60 ℃，明顯高于1.5 m(-3.72 ℃)和90 m(-2.76 ℃)的值，高度的相對(duì)濕度為38.42%，15 m高于1.5 m和90 m高度的相對(duì)濕度(表2)，較高的相對(duì)濕度有利于大氣顆粒物吸濕增長(zhǎng)，不利于擴(kuò)散，導(dǎo)致濃度較高。

圖2 2018年11月青島和誠(chéng)儀器和美國(guó)熱電儀器觀測(cè)的沈陽(yáng)逐日PM2.5(a)和PM10(b)濃度對(duì)比Fig.2 Comparison of daily PM2.5(a) and PM10(b) concentrations in Shenyang observed by instruments from Qingdao of China and the US of American in November of 2018

圖3 2018年10月至2019年9月沈陽(yáng)不同高度PM2.5(a)、PM10(b)和TSP(c)季節(jié)變化Fig.3 Variations of seasonal mean PM2.5(a) ,PM10(b) ,and TSP (c) concentrations at different height levels from October of 2018 to September of 2019 in Shenyang

表2 2018年10月至2019年9月沈陽(yáng)四季不同高度氣象條件Table 2 Seasonal change characteristics of meteorological elements at different height levels from October of 2018 to September of 2019 in Shenyang

春季，近地層PM2.5平均濃度從低到高依次為25.67±10.18 μg·m-3、25.77±10.64 μg·m-3和22.09±4.34 μg·m-3，即各層對(duì)應(yīng)值1.5 m≈15 m>90 m，三個(gè)高度上大氣顆粒物濃度相差不大。四季相比，春季大氣顆粒物濃度最低(1.5 m高度PM10和TSP夏季最低)(圖3)，主要是因?yàn)樯蜿?yáng)春季從低到高三層高度對(duì)應(yīng)的平均風(fēng)速分別為0.73 m·s-1、1.27 m·s-1和1.51 m·s-1(表2)，明顯高于其他季節(jié)，較大的風(fēng)速有利于大氣污染物擴(kuò)散。有研究指出[27-29]，風(fēng)速是影響大氣顆粒物濃度分布的重要因素。此外，沈陽(yáng)春季大氣邊界層高度為748 m(表3)，是四季中最高的，這有利于大氣垂直擴(kuò)散。賈健等[30]在烏魯木齊的研究也指出，春季較高的邊界層高度使得大氣擴(kuò)散增強(qiáng)。

表3 2018年沈陽(yáng)不同時(shí)期大氣邊界層高度變化Table 3 Planetary boundary layer heights in a different period in Shenyang in 2018 m

夏季，PM2.5平均濃度從低到高依次為26.96±4.17 μg·m-3、31.77±6.65 μg·m-3和30.91±7.58 μg·m-3，各高度濃度值相差不大。這與夏季太陽(yáng)輻射強(qiáng)度大、地面強(qiáng)烈增溫、大氣極不穩(wěn)定、垂直方向上湍流對(duì)流作用增強(qiáng)、空氣擴(kuò)散較強(qiáng)有關(guān)[7]。研究指出[31]，夏季大氣顆粒物易向高空擴(kuò)散，低空顆粒物尤其是細(xì)顆粒物濃度較低。

秋季，PM2.5平均濃度在近地層從低至高依次遞減(圖3a)，分別為42.40±16.71 μg·m-3、37.31±11.29 μg·m-3和35.99±9.60 μg·m-3，PM10(圖3b)和TSP(圖3c)濃度也有同樣的變化規(guī)律，即隨著垂直高度增加，大氣顆粒物濃度依次遞減，這與在北京[18]、天津[15]和南京[31]的研究結(jié)果類似。

2.1.2 月變化

由圖4可知，沈陽(yáng)地區(qū)大氣顆粒物濃度變化明顯分為兩個(gè)階段，即10月至翌年3月的冬半年和4—9月的夏半年。冬半年，1.5 m高度月平均PM2.5(圖4a)、PM10(圖4b)和TSP(圖4c)濃度均為增—減—增—減的變化特征，即10—11月增加，12月下降，1月又增加，2月濃度達(dá)最大值，3月明顯下降；15 m高度三個(gè)粒徑的大氣顆粒物月平均濃度變化均為先增后減的變化特征，即10月至翌年1月增加，然后一直下降；90 m高度細(xì)粒子PM2.5月平均濃度呈增—減—增—減的變化特征，即10—11月增加，12月下降，1月又增加，2—3月下降，而粗粒子PM10和TSP的濃度為先增后減的變化特征，即10月至翌年1月增加，然后遞減，表明隨著垂直高度的增加，粗細(xì)粒子的變化特征明顯不同。各月相比，15 m高度1月大氣顆粒物濃度最高，并且三個(gè)高度間大氣顆粒物濃度差值也最大，如PM2.5最大的差值為15 m和90 m高度之間的31.38 μg·m-3。三個(gè)高度相比，從低至高冬半年P(guān)M2.5月平均濃度依次為50.41±8.55 μg·m-3、52.27±13.01 μg·m-3、37.33±6.45 μg·m-3，即各層對(duì)應(yīng)值15 m>1.5 m>90 m，1.5 m和15 m的低層大氣顆粒物濃度明顯高于高層90 m的值，PM10和TSP濃度從低到高也有相同的規(guī)律。相比90 m高度，低層顆粒物濃度明顯偏高，這與冬半年大氣穩(wěn)定度增加、垂直混合作用減弱、邊界層高度降低以及供暖季近地面排放加強(qiáng)導(dǎo)致顆粒物積聚在較低的高度有關(guān)。Chan等[19]指出，地面至50 m高度較強(qiáng)的逆溫和穩(wěn)定的大氣條件有利于污染物的積累。此外，1.5 m和15 m高度的顆粒物在不同月份存在高低變化，這與地面不同高度排放源的影響[27]、建筑物對(duì)氣流的擾動(dòng)作用[13]以及地面植被的吸附作用等[32]有關(guān)。

圖4 2018年10月至2019年9月沈陽(yáng)不同高度PM2.5(a)、PM10(b)和TSP(c)濃度逐月變化Fig.4 Monthly variations of PM2.5(a) ,PM10(b) ,TSP (c) concentrations at different height levels from October of 2018 to September of 2019 in Shenyang

夏半年，1.5 m、15 m和90 m三個(gè)高度大氣顆粒物PM2.5、PM10和TSP月平均濃度變化規(guī)律基本一致，均呈增—減—增的變化特征，即自4月開始濃度逐漸增加，至6月達(dá)最大，然后逐月下降，至8月達(dá)最低，9月又增加。各月相比，6月大氣顆粒物濃度最高，并且6月三個(gè)高度間的濃度差也最大，如PM2.5最大的差值為1.5 m和90 m高度之間的8.78 μg·m-3，但這個(gè)差值遠(yuǎn)低于冬半年相應(yīng)值。三個(gè)高度相比，從低至高PM2.5月平均濃度依次為24.59±4.49 μg·m-3、27.05±6.55 μg·m-3、26.80±6.86 μg·m-3，三個(gè)高度大氣顆粒物濃度相差不大，PM10和TSP濃度從低到高的濃度相差也不大。與冬半年相比，夏半年大氣顆粒物濃度明顯偏低(冬半年大氣顆粒物濃度約為夏半年的2倍，PM2.5濃度在90 m約為1.5倍)，這是因?yàn)橄募救照諘r(shí)間長(zhǎng)且到達(dá)地面的短波輻射增強(qiáng)，大氣湍流運(yùn)動(dòng)較為劇烈，有利于污染物稀釋和擴(kuò)散[27]。同時(shí)，夏季三個(gè)高度的顆粒物濃度值較為接近，這主要是由于夏季邊界層高度增加以及湍流對(duì)流活動(dòng)加強(qiáng)[16]，使得近地面層顆粒物更趨于混合均勻,因此大氣顆粒物濃度的垂直梯度較小。

2.1.3 日變化

由圖5a可知，冬季各時(shí)次PM2.5濃度均表現(xiàn)為15 m的最高，90 m的最低，即各層對(duì)應(yīng)值15 m>1.5 m>90 m，北京時(shí)間17—23時(shí)PM10濃度和北京時(shí)間16—23時(shí)TSP濃度也有類似規(guī)律，這種變化規(guī)律主要是沈陽(yáng)夜間大氣邊界層高度較低，僅為339 m，明顯低于白天的949 m(表3)。也有研究指出[5]，夜間大氣穩(wěn)定度強(qiáng)，氣溶膠垂直混合受到抑制，更易在近地層積聚。從三個(gè)高度大氣顆粒物濃度日變化看(圖5a)，PM2.5濃度在1.5 m和15 m高度日變化均呈明顯的雙峰，峰值分別出現(xiàn)在上午08時(shí)和晚上19時(shí)，谷值出現(xiàn)在14時(shí)左右，90 m高度為單峰，PM2.5濃度變化幅度不大。PM10濃度和TSP濃度在對(duì)應(yīng)高度上日變化規(guī)律、峰谷值出現(xiàn)時(shí)間都與PM2.5濃度的變化規(guī)律類似。沈陽(yáng)冬季PM日雙峰的變化與文獻(xiàn)[29,33]的報(bào)道一致。值得注意的是，冬季大氣顆粒物日雙峰相比，上午的峰值濃度明顯高于晚上的值，這可能與沈陽(yáng)冬季寒冷人類活動(dòng)主要集中在白天有關(guān)。研究指出[16]，PM2.5的峰值出現(xiàn)時(shí)間主要與人類活動(dòng)規(guī)律有關(guān)。此外，沈陽(yáng)冬季供暖導(dǎo)致排放源增加也可能是主要原因之一。

圖5 2018年10月至2019年9月沈陽(yáng)不同高度大氣顆粒物濃度冬(a)、春(b)、夏(c)和秋(d)季日變化Fig.5 Diurnal variation of atmospheric particular concentrations at different height levels in winter (a),spring (b),summer (c),and autumn (d) from October of 2018 to September of 2019 in Shenyang

由圖5b可知，春季北京時(shí)間18—23時(shí)PM2.5、PM10和TSP平均濃度各層對(duì)應(yīng)值表現(xiàn)為1.5 m>15 m>90 m，其他時(shí)次90 m的濃度最低。春季與冬季同樣表現(xiàn)為夜間低層的兩個(gè)高度大氣顆粒物濃度較高，其原因與冬季相同。楊龍等[7]指出，夜間地面輻射冷卻作用導(dǎo)致逆溫容易發(fā)生，顆粒物的垂直混合作用減弱。1.5 m和15 m高度的日變化曲線呈雙峰，90 m為單峰，但峰谷值都不明顯，尤其是90 m高度。PM10和TSP濃度的日變化曲線與PM2.5的變化基本相同。

由圖5c可知，夏季PM2.5濃度在1.5 m和90 m高度沒(méi)有明顯變化規(guī)律，15 m高度在00—08時(shí)濃度相對(duì)較高。PM10和TSP濃度在低層有明顯的峰谷值，但在90 m高度沒(méi)有明顯的峰谷變化。其原因與夏季雨水較多，對(duì)顆粒物起著清除作用，尤其是對(duì)高空中粗顆粒物的清除作用較強(qiáng)有關(guān)[31]。

由圖5d可知，秋季北京時(shí)間05—07時(shí)和16—00時(shí)PM2.5濃度從低到高明顯遞減，即各層對(duì)應(yīng)值表現(xiàn)為1.5 m>15 m>90 m，北京時(shí)間17—23時(shí)PM10和TSP濃度也有相同的變化規(guī)律，這與冬季夜間近地層低層污染更嚴(yán)重的變化相似。秋季三個(gè)高度PM2.5、PM10和TSP濃度的日變化曲線如冬季一樣也均呈雙峰，第1個(gè)峰值1.5 m出現(xiàn)在07時(shí)，15 m和90 m對(duì)應(yīng)的峰值出現(xiàn)在08時(shí)，第2個(gè)峰值前兩個(gè)高度出現(xiàn)在20時(shí)，90 m對(duì)應(yīng)的峰值出現(xiàn)在22時(shí)，谷值均出現(xiàn)在13—14時(shí)。秋季晚上的峰值濃度明顯高于上午的，這與以往研究結(jié)果一致[34]，這種變化與大氣邊界層的日變化有關(guān)[5]。

由圖6可知，不同高度氣象條件有明顯差異，如90 m高度有較高的風(fēng)速和溫度以及較低的相對(duì)濕度，使得大氣顆粒物濃度明顯低于其他兩個(gè)高度的濃度，而1.5 m的氣象條件與90 m高度的正好相反，即有較低的風(fēng)速和溫度以及較高的相對(duì)濕度，大氣顆粒物吸濕增長(zhǎng)，導(dǎo)致大氣顆粒物濃度較高，因此大氣顆粒物濃度在四季和各月均表現(xiàn)為1.5 m的值大于90 m的值。15 m高度氣象條件相對(duì)于其他兩個(gè)高度要復(fù)雜些，大氣顆粒物濃度變化也較大，這可能與局地湍流及其垂直方向的輸送有關(guān)，還需要進(jìn)行深入的研究。

圖6 2018年10月至2019年9月沈陽(yáng)不同高度冬(a)、春(b)、夏(c)、秋(d)季風(fēng)速，冬(e)、春(f)、夏(g)、秋(h)季溫度，冬(i)、春(j)、夏(k)、秋(l)季相對(duì)濕度日變化Fig.6 Variations of winter,spring,summer,and autumn wind speed (a,b,c,d),temperature (e,f,g,h) and relative humidity (i,j,k,l) at different height levels from October of 2018 to September of 2019 in Shenyang,respectively

2.2 不同高度大氣顆粒物濃度與氣象因子關(guān)系

利用不同高度觀測(cè)的氣象要素，分析了逐日風(fēng)速、溫度和相對(duì)濕度與大氣顆粒物濃度的關(guān)系。由圖7可知，風(fēng)速與大氣顆粒物濃度呈負(fù)相關(guān)，這與文獻(xiàn)報(bào)道是一致的[5,35]。隨著風(fēng)速增加PM2.5濃度降低(圖7a、圖7d和圖7g)，二者的相關(guān)系數(shù)在1.5 m和15 m高度都為-0.22(表4)，90 m高度二者相關(guān)系數(shù)為-0.37，表明隨高度增加二者的相關(guān)性也增加。研究表明，溫度與PM2.5濃度呈負(fù)相關(guān)[29]，本文也得出同樣的結(jié)論。風(fēng)速與PM10(圖7b、圖7e和圖7h)關(guān)系、與TSP(圖7c、圖7f和圖7i)關(guān)系的變化規(guī)律與PM2.5的基本一致。溫度與PM2.5濃度的相關(guān)系數(shù)從1.5 m至90 m依次為-0.37、-0.16和-0.13，即隨高度增加二者的相關(guān)性變?nèi)?。溫度與PM10或TSP在三個(gè)高度上也為負(fù)相關(guān)，但在不同高度上相關(guān)系數(shù)的值排序均為1.5 m>90 m>15 m(表4)。相對(duì)濕度與PM2.5濃度的關(guān)系相對(duì)復(fù)雜，1.5 m高度上二者為負(fù)相關(guān)，90 m高度上既有正相關(guān)也有負(fù)相關(guān),15 m高度二者為正相關(guān)。Li等[29]研究也指出，相對(duì)濕度在不同季節(jié)與PM的關(guān)系有正有負(fù)。本文15 m高度僅有177個(gè)樣本且多來(lái)自冬半年，為進(jìn)一步分析其特征，分冬半年和夏半年進(jìn)行統(tǒng)計(jì)。由表3可知，冬半年二者為正相關(guān)，不同高度相對(duì)濕度與PM2.5濃度的相關(guān)系數(shù)的值排序?yàn)?.5 m≈90 m>15 m。夏半年二者也呈正相關(guān)，90 m高度的相關(guān)系數(shù)為0.22，大于1.5 m高度的0.10，15 m高度由于樣本數(shù)太少?zèng)]有進(jìn)行統(tǒng)計(jì)。相對(duì)濕度與PM10或TSP關(guān)系同樣也較為復(fù)雜。冬半年二者關(guān)系同PM2.5一樣為負(fù)相關(guān)，PM10與相對(duì)濕度的相關(guān)系數(shù)在三個(gè)高度的排序與PM2.5的一致，但TSP表現(xiàn)為隨高度增加相關(guān)系數(shù)降低(表4)。夏半年1.5 m高度PM10和TSP與相對(duì)濕度都為負(fù)相關(guān)，但在90 m高度二者為正相關(guān)。

不同粒徑大氣顆粒物與氣象因子的關(guān)系表明，隨著大氣顆粒物粒徑增加，其在三個(gè)高度與風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)均減小，與溫度的相關(guān)系數(shù)在1.5 m隨大氣顆粒物粒徑增加相關(guān)系數(shù)變化不大，在15 m和90 m隨大氣顆粒物粒徑增加相關(guān)系數(shù)也增加，與相對(duì)濕度的相關(guān)系數(shù)在冬半年隨大氣顆粒物粒徑增加而減少，尤其是在90 m高度，而夏半年1.5 m高度隨大氣顆粒物粒徑增加相關(guān)系數(shù)也增加，90 m 高度完全相反(表4)。

3 結(jié)論

(1)大氣顆粒物濃度的季節(jié)變化明顯不同，秋冬季明顯高于春夏季；三個(gè)高度相比，冬季15 m的濃度最高，90 m的濃度最低，秋季表現(xiàn)為隨垂直高度增加大氣顆粒物濃度依次遞減，春季1.5 m 和15 m濃度明顯高于90 m的濃度，夏季大氣顆粒物濃度總體較低，各層濃度值相差不大。從四季日變化看，冬季和秋季三個(gè)高度均為雙峰曲線，但90 m高度雙峰不明顯，春季三個(gè)高度均為單峰曲線，夏季15 m高度為單峰曲線，其他高度不明顯。秋冬季夜間低層大氣顆粒物濃度明顯高于90 m高度的濃度。

(2)大氣顆粒物濃度的逐月變化分為明顯的兩個(gè)階段，即冬半年和夏半年。冬半年，1.5 m高度月平均PM2.5、PM10和TSP濃度均為增—減—增—減的變化特征，15 m高度均為先增后減，90 m高度細(xì)粒子PM2.5為增—減—增—減的變化特征，而粗粒子PM10和TSP為先增后減，表明隨著垂直高度的增加，粗細(xì)粒子的變化特征明顯不同。各月相比，15 m高度1月大氣顆粒物濃度最高。三個(gè)高度相比，1.5 m和15 m的低層大氣顆粒物濃度明顯高于高層90 m的值。夏半年，1.5 m、15 m和90 m三個(gè)高度大氣顆粒物PM2.5、PM10和TSP月平均濃度變化規(guī)律基本一致，均呈增—減—增的變化特征，6月濃度最高。三個(gè)高度相比，大氣顆粒物濃度相差不大。與冬半年相比，夏半年大氣顆粒物濃度明顯偏低。

(3)大氣顆粒物濃度與風(fēng)速呈負(fù)相關(guān)，隨著高度增加相關(guān)系數(shù)增加，但隨著大氣顆粒物粒徑增加相關(guān)系數(shù)減小，風(fēng)速與細(xì)粒子PM2.5在90 m高度的相關(guān)性最好；大氣顆粒物濃度與溫度也呈負(fù)相關(guān)，隨著高度增加PM2.5濃度與溫度的相關(guān)系數(shù)遞減，但PM10濃度和TSP濃度與溫度的相關(guān)系數(shù)的值為1.5 m>90 m>15 m，隨著大氣顆粒物粒徑的增加相關(guān)系數(shù)也增加；大氣顆粒物濃度與相對(duì)濕度的關(guān)系相對(duì)復(fù)雜，既有正相關(guān)也有負(fù)相關(guān)，在冬半年均為正相關(guān)，夏季與粗粒子PM10和TSP為負(fù)相關(guān)，冬半年隨著高度增加相關(guān)系數(shù)只有TSP呈遞減，PM2.5和PM10均為1.5 m的相關(guān)系數(shù)最高，15 m的最低。