高性能超薄In-Ga-Zn-O突觸晶體管制備

楊 倩， 杜世遠， 羅榕思

(1. 福州大學(xué)至誠學(xué)院， 福建 福州 350002；2. 福建衛(wèi)生職業(yè)技術(shù)學(xué)院， 福建 福州 350101； 3. 福建省建筑科學(xué)研究院， 福建 福州 350101)

1 引 言

近年來，類腦計算已成為人工智能領(lǐng)域的研究熱點。大腦具有高密度的突觸和神經(jīng)元，它們構(gòu)成了一個復(fù)雜的神經(jīng)計算網(wǎng)絡(luò)，通過大規(guī)模并行計算確保大腦進行復(fù)雜的學(xué)習(xí)、計算和記憶[1-2]。自20世紀(jì)50年代以來，基于軟件的類腦計算已經(jīng)取得了很大的進展，然而，基于軟件的計算方法依賴于傳統(tǒng)的馮·諾依曼結(jié)構(gòu)，其數(shù)據(jù)處理和存儲在物理上是分離的，導(dǎo)致其效率低、能耗高。近年來，另一種基于硬件層面上受到大腦啟發(fā)的神經(jīng)形態(tài)計算學(xué)科——突觸電子學(xué)，成為研究的熱門話題[3]。其中，電子突觸是實現(xiàn)硬件的神經(jīng)形態(tài)計算網(wǎng)絡(luò)的基礎(chǔ)和關(guān)鍵，數(shù)據(jù)的處理和存儲可以在單一突觸器件內(nèi)同時實現(xiàn)[4-5]。

為了實現(xiàn)這一目標(biāo)，人們開發(fā)了多種電子突觸器件，例如憶阻器、相變存儲器、原子開關(guān)和突觸晶體管[6-9]。其中，三端突觸晶體管由于能耗低、擴展性高以及與生物神經(jīng)元相似，在人工突觸方面有著巨大的應(yīng)用前景。在三端突觸晶體管中，基于二維(2D)材料作為半導(dǎo)體層的突觸晶體管由于其獨特的尺寸優(yōu)勢，在改善器件性能方面顯示出巨大的潛力。2D材料具有超薄的原子或分子尺度厚度，可保護器件性能不受表面缺陷、散射和擴散的影響，且具有均勻的微觀結(jié)構(gòu)并能實現(xiàn)有效的柵極控制。因此，是一種理想的模擬突觸的材料[10-11]。Ren和他的同事研制了一種塑性可調(diào)的基于石墨烯的突觸晶體管[12]。由于石墨烯具有雙極性電導(dǎo)，故可同時實現(xiàn)興奮性和抑制性突觸。Das等利用MoS2晶體管模擬了化學(xué)突觸的神經(jīng)遞質(zhì)釋放動力學(xué)[13]。雖然基于2D材料的晶體管在突觸方面已經(jīng)取得了巨大成功，但其制備方法存在許多問題，如化學(xué)氣相沉積設(shè)備昂貴，制作后存在一定的有毒氣體殘留；機械剝離效率低，重復(fù)性差；分子束外延薄膜沉積速度慢等[14-15]。

然而，超薄金屬氧化物半導(dǎo)體薄膜在解決上述問題上有著獨特的優(yōu)勢。金屬氧化物薄膜可以通過溶液處理來沉積，具有大面積生產(chǎn)和低成本的優(yōu)點[16-17]。此外，通過降低溶液濃度或改變?nèi)芤撼练e速度來制備二維半導(dǎo)體薄膜是可行的，這不僅極大地豐富了二維材料的家族，更重要的是簡化了制備過程并擴大了其應(yīng)用范圍。此外，超薄的半導(dǎo)體薄膜可以緩解塊體薄膜中經(jīng)常出現(xiàn)的散射現(xiàn)象，從而有助于調(diào)節(jié)薄膜的性質(zhì)。但是，超薄金屬氧化物薄膜在突觸晶體管上的應(yīng)用卻鮮有報道。

本文采用簡單的提拉法制備了具有超薄有源層的N型銦鎵鋅氧化物(In-Ga-Zn-O，IGZO)突觸晶體管，TFT開關(guān)比為104，工作電壓低至3 V。在超薄突觸器件上成功模擬了生物突觸的基本功能，如興奮性后突觸后電流(EPSC)、雙脈沖易化(PPF)以及突觸長程增強(LTP)。值得注意的是，具有超薄有源層的突觸晶體管表現(xiàn)出更好的長程保持特性。這是由于較薄的薄膜中缺陷對性能有更顯著的影響，從而具有更好的保持特性。本工作提出了改善突觸晶體管長程特性的方式，同時為利用普通材料制作高性能二維突觸晶體管提供了一種簡單易行的方法。

2 實 驗

2.1 突觸晶體管的制備

IGZO前驅(qū)體溶液的制備：將硝酸銦、硝酸鎵、乙酸鋅分別作為為銦、鎵、鋅金屬源，溶解在乙二醇甲醚中攪拌至澄清透明，并且加入一定量的乙醇胺(C2H7NO，分析純)作為穩(wěn)定劑，銦、鎵、鋅3種元素的量比保持在10∶63∶27，之后60 ℃加熱2 h并靜置12 h。

突觸晶體管器件的制備：在純硅片上制備金屬氧化物突觸晶體管的絕緣層和有源層。硅片不僅可以作為整個器件的襯底，而且可以作為薄膜晶體管的柵極。首先，依次采用丙酮、異丙醇和去離子水對硅片進行超聲清洗5 min，之后立即用氮氣干燥。然后利用射頻濺射(RF)制備了130 nm厚的氧化鉭薄膜，再利用提拉法以100 μm/s的速度在氧化鉭薄膜表面沉積IGZO前驅(qū)體，并在空氣中180 ℃預(yù)退火10 min，之后400 ℃ 退火1 h，使溶劑蒸發(fā)。IGZO薄膜的厚度主要由溶液濃度決定。為了獲得不同厚度的薄膜，本文制備了不同濃度的溶液(0.05，0.1，0.3 mol/L)。最后，采用掩膜版蒸鍍金屬源漏電極并圖案化，溝道長度為30 μm，寬度為1 000 μm。

2.2 薄膜表征及突觸性能測試

薄膜特性及突觸器件的電學(xué)特性都是在室溫下大氣中測量得到的。采用原子力顯微鏡(AFM)測量了金屬氧化物薄膜的表面粗糙度和厚度。采用安捷倫B2902A半導(dǎo)體參數(shù)分析儀進行電特性和突觸行為的研究。

3 結(jié)果與討論

3.1 超薄金屬氧化物突觸晶體管的電學(xué)性能

圖1(a)為本文制備的底柵頂接觸金屬氧化物突觸晶體管結(jié)構(gòu)示意圖，其中，絕緣層為固態(tài)電解質(zhì)Ta2O5薄膜，有源層為IGZO薄膜。制備過程主要包括三個步驟：濺射氧化鉭薄膜、提拉法制備金屬氧化物溝道層、蒸鍍源極和漏極，器件的SEM截面圖如圖1(b)所示。

圖1 (a)突觸晶體管結(jié)構(gòu)示意圖；(b)突觸晶體管SEM截面圖。

為了研究有源層厚度對突觸晶體管性能的影響，我們通過控制溶液濃度制備了3種有源層厚度(7，21，47 nm)的突觸器件。圖2比較了不同溝道厚度器件的電學(xué)特性，其中，圖2(a)為本文制備金屬氧化物突觸晶體管在不同厚度下的雙掃轉(zhuǎn)移曲線，該曲線在Ta2O5薄膜厚度130 nm、源漏電壓VDS為5 V情況下測試，器件呈現(xiàn)出典型的n型特性曲線。由于固態(tài)電解質(zhì)Ta2O5的電雙層效應(yīng)，柵極介質(zhì)層和半導(dǎo)體層界面之間具有極強的電雙層調(diào)制效應(yīng)，因此，基于固態(tài)電解質(zhì)的薄膜晶體管可以在低電壓下工作，高k的Ta2O5薄膜(εr=20～35)可以有效降低驅(qū)動電壓、降低器件功耗[18]。并且，轉(zhuǎn)移曲線中的逆時針遲滯是由于固態(tài)電解質(zhì)絕緣層中移動離子的運動引起的。圖2(b)、圖2(c)～(e)分別為不同厚度下器件的轉(zhuǎn)移曲線以及輸出曲線，其不同厚度下的電學(xué)性能如表1所示。值得注意的是，隨著半導(dǎo)體厚度的減小，器件的開態(tài)電流隨之降低。這是由于在超薄半導(dǎo)體層中載流子的數(shù)量減少以及載流子在超薄半導(dǎo)體層中傳輸路徑受限，從而導(dǎo)致在超薄有源層情況下，器件開態(tài)電流減小，開關(guān)比從105降為104。并且，由于多數(shù)載流子數(shù)量的減小，閾值電壓VTH隨著半導(dǎo)體薄膜厚度的降低正向漂移，表明在零柵壓的情況下，導(dǎo)電溝道可以更好地閉合。因此，在超薄半導(dǎo)體層薄膜的情況下，突觸晶體管可以達到更好的關(guān)閉狀態(tài)，從而提高柵極調(diào)控能力。

圖2 不同溝道厚度下器件的雙掃轉(zhuǎn)移曲線(a)、轉(zhuǎn)移特性曲線(b)、輸出曲線((c)～(e))。

表1 不同IGZO厚度下突觸晶體管電學(xué)特性

本文利用原子力顯微鏡(AFM)測量了薄膜的表面粗糙度和厚度。圖3(a)所示是濃度為0.05 mol/L的半導(dǎo)體層AFM圖像的表面粗糙度，其表面均方根粗糙度為0.845 nm，表明提拉法制備的薄膜具有良好的平整度，因而保證了半導(dǎo)體薄膜良好的電性能。0.05 mol/L濃度下對應(yīng)的有源層的厚度如圖3(b)所示，有源層厚度隨著溶液濃度的降低而減小，其厚度為7 nm。

圖3 (a)濃度為0.05 mol/L時半導(dǎo)體層AFM圖像的表面粗糙度；(b)其對應(yīng)的半導(dǎo)體薄膜厚度圖。

3.2 超薄金屬氧化物突觸晶體管的突觸性能

圖4(a)為生物神經(jīng)中突觸及其信號傳遞示意圖，突觸主要由突觸前膜、突觸間隙和突觸后膜三部分組成。突觸權(quán)重的精確調(diào)節(jié)是通過調(diào)節(jié)突觸間隙中Ca2+、Na+、K+等神經(jīng)遞質(zhì)離子的濃度來實現(xiàn)的。本文中，柵極誘導(dǎo)的絕緣層氧空位離子的運動在模擬突觸特征中起著重要作用。由于突觸是神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)處理信息和存儲數(shù)據(jù)的基本單元，因此，模擬生物突觸的功能是神經(jīng)形態(tài)計算不可缺少的一部分。在突觸傳遞事件中，突觸前膜的刺激會引起突觸后膜電信號的變化，這被稱為興奮性后突觸電流(Excitatory post synaptic current，EPSC)或抑制性突觸后電流(Inhibitory postsynaptic current，IPSC)[19-21]。圖4(b)所示為本文制備的突觸晶體管典型的EPSC響應(yīng)，其中，柵脈沖電壓幅度為3 V，脈沖寬度為150 ms。突觸前脈沖結(jié)束時，EPSC信號高達9.5 μA，然后衰減到1.7 μA。EPSC響應(yīng)是由于固態(tài)電解質(zhì)Ta2O5的離子耦合效應(yīng)導(dǎo)致的。當(dāng)在柵極施加一個突觸前脈沖時，由于靜電調(diào)制效應(yīng)，離子在半導(dǎo)體層/柵介質(zhì)層界面處被觸發(fā)，隨后在有源層IGZO溝道中誘發(fā)EPSC；而EPSC的緩慢衰減則是由于突觸前脈沖結(jié)束后帶正電的氧空位離子和帶負(fù)電的氧離子的緩慢復(fù)合過程導(dǎo)致的。圖4(c)為不同厚度的有源層的突觸晶體管的EPSC響應(yīng)(柵脈沖電壓幅度為3 V，脈沖寬度為150 ms)，如圖所示，隨著半導(dǎo)體層厚度從47 nm減小到7 nm，EPSC的峰值電流從10 μA降到8.6 μA以下。這是因為隨著半導(dǎo)體薄膜厚度的減小，在相同脈沖電壓下可誘發(fā)的載流子數(shù)量也隨之減少，從而導(dǎo)致電流下降。

圖4 (a)生物神經(jīng)突觸示意圖；(b)突觸晶體管典型的EPSC響應(yīng)；(c)不同厚度有源層的突觸晶體管EPSC響應(yīng)。

短程可塑性(Short term plasticity,STP)是學(xué)習(xí)和信息加工的重要形式。雙脈沖易化(Paired pulse facilitation,PPF)作為STP的一種典型形式，由兩個連續(xù)的突觸前脈沖觸發(fā)，其中第二個脈沖引起的EPSC響應(yīng)高于第一個脈沖引起的EPSC響應(yīng)。如圖5所示，對超薄金屬氧化物突觸晶體管施加兩個連續(xù)的突觸前脈沖(3 V，30 ms)，兩個脈沖的間隔時間為150 ms，可以觀察到兩個EPSC峰值，EPSC響應(yīng)(A2)為4.5 μA，明顯大于第一次突觸前脈沖引起的EPSC(A1)響應(yīng)4.1 μA。這是由于第二次突觸前脈沖誘發(fā)了更多的可移動的載流子，這些載流子位于IGZO/Ta2O5的界面附近，使得后突觸電流隨著第二次突觸前脈沖的增加而增加。

圖5 突觸晶體管PPF響應(yīng)

突觸的長程可塑性(Long term plasticity, LTP)是指在外界刺激下突觸權(quán)重的變化能夠保持相對較長的時間，LTP被廣泛認(rèn)為是學(xué)習(xí)過程的關(guān)鍵和形成大腦記憶的基礎(chǔ)[22-25]。本文探討了超薄金屬氧化物突觸晶體管的長程可塑性，并研究了半導(dǎo)體薄膜厚度對長程可塑性LTP的影響。圖6(a)所示為在Ta2O5/IGZO突觸晶體管上施加30個突觸前脈沖(3 V，30 ms)后的EPSC響應(yīng)。第30個EPSC(A30)顯著大于第一個EPSC(A1)。刺激完成后，EPSC電流衰減緩慢，并在很長一段時間內(nèi)保持穩(wěn)定，這表明從短程記憶向長程記憶的轉(zhuǎn)變。圖6(b)所示為超薄有源層(7 nm)情況下學(xué)習(xí)記憶行為的仿真，對器件所施加的脈沖次數(shù)從5增加至30，即意味著學(xué)習(xí)次數(shù)的增加。從圖中可以看到，隨著脈沖數(shù)的增加，EPSC峰值和記憶水平(穩(wěn)態(tài)衰減電流)明顯增強，表明增加脈沖刺激可有效提高超薄突觸器件的記憶水平。然而，與超薄突觸晶體管相比，將厚的IGZO薄膜(47 nm)作為溝道層的器件(圖6(c))其記憶水平并沒有明顯的變化，衰減后的電流并沒有隨脈沖數(shù)的增加而有明顯的增加，這與薄IGZO的情況形成鮮明對比。因此，有源層的厚度對突觸晶體管的LTP有調(diào)節(jié)作用，進而調(diào)節(jié)突觸器件的記憶水平。

圖6 (a)施加30個突觸前脈沖(3 V，30 ms)的突觸晶體管的EPSC響應(yīng)；(b)超薄有源層突觸晶體管不同脈沖數(shù)下的EPSC相應(yīng)；(c)厚的有源層突觸晶體管不同脈沖數(shù)下的EPSC相應(yīng)。

圖7 Ta2O5/IGZO基突觸晶體管在半導(dǎo)體薄膜厚度為普通(a)、超薄(b)情況下的器件機理圖。

上述結(jié)果清楚地表明，Ta2O5/IGZO基突觸晶體管的突觸行為明顯受到有源層薄膜厚度的影響。圖7為本文制備的突觸晶體管在有源層厚度為47 nm(圖7(a))和7 nm(圖7(b))時器件的機理圖。當(dāng)柵電極施加正電壓時，絕緣層中帶負(fù)電的氧離子被吸引到Si/Ta2O5界面，帶正電的離子氧空位被排斥到Ta2O5/IGZO界面上，因而導(dǎo)致在絕緣層/半導(dǎo)體層界面氧空位的積累。本文認(rèn)為，在超薄半導(dǎo)體薄膜的情況下，絕緣層與半導(dǎo)體層之間的缺陷帶來的影響會更為突出，從而導(dǎo)致柵極對晶體管更加有效的調(diào)控。并且，載流子輸運路徑減少和載流子活動范圍受限都有助于提高保留時間，從而提升突觸晶體管的長程特性。

4 結(jié)論和展望

本文制備了具有超薄IGZO有源層的高性能金屬氧化物突觸晶體管。通過簡單的提拉法，成功地將有源層薄膜的厚度調(diào)至7 nm左右。在超薄金屬氧化物突觸晶體管上成功地模擬了EPSC、PPF、LTP等重要突觸行為。更重要的是，本文證明了通過減小有源層的厚度可以顯著提高突觸器件的長程特性。在超薄有源層的情況下，缺陷對突觸晶體管特性的影響更為顯著，從而導(dǎo)致柵極對晶體管更加有效的調(diào)控，并增強了突觸晶體管的保持能力。本文的工作為突觸晶體管的尺寸縮放提供了一種新的方法，同時也為提高突觸晶體管的性能提供了一種有效的途徑。