EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)的極大磁電阻效應(yīng)*

蘆佳 甘渝林 顏雷? 丁洪2)3)

1) (中國(guó)科學(xué)院物理研究所, 北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心, 北京 100190)

2) (中國(guó)科學(xué)院大學(xué)物理科學(xué)學(xué)院, 北京 100049)

3) (中國(guó)科學(xué)院大學(xué), 中國(guó)科學(xué)院拓?fù)淞孔佑?jì)算卓越中心, 北京 100049)

在鐵磁/超導(dǎo)異質(zhì)結(jié)中, 鐵磁體的交換場(chǎng)通過(guò)近鄰效應(yīng)將導(dǎo)致超導(dǎo)體準(zhǔn)粒子態(tài)密度的塞曼劈裂.基于該效應(yīng), 在外磁場(chǎng)不強(qiáng)的情況下, 通過(guò)外加磁場(chǎng)可以有效地調(diào)節(jié)鐵磁/超導(dǎo)界面處的交換作用, 從而實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)體在正常態(tài)和超導(dǎo)態(tài)之間轉(zhuǎn)換, 產(chǎn)生極大磁電阻.本文利用脈沖激光沉積方法制備了EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)并研究了其電磁特性.Ta 在3.6 K 以下為超導(dǎo)態(tài), EuS 在20 K 以下為鐵磁態(tài).在2 K 時(shí), EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)中可觀測(cè)蝴蝶型磁滯回線, 證明在低磁場(chǎng)下(< ±0.18 T)異質(zhì)結(jié)中EuS 鐵磁態(tài)和Ta 超導(dǎo)態(tài)共存.磁輸運(yùn)測(cè)試表明, 通過(guò)施加外磁場(chǎng)可以有效調(diào)節(jié)EuS 的交換場(chǎng), 隨著交換場(chǎng)的增大, 同時(shí)也加強(qiáng)了界面處的交換作用, 從而抑制Ta 的超導(dǎo)態(tài), 實(shí)現(xiàn)了Ta 在超導(dǎo)態(tài)和正常態(tài)之間的轉(zhuǎn)變, 在EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)中觀測(cè)到了高達(dá)144000%的磁電阻.本文制備的EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)具有極大磁電阻效應(yīng), 在自旋電子學(xué)器件中有潛在的應(yīng)用前景.

1 引 言

鐵磁材料(ferromagnetic, F)和超導(dǎo)材料(superconductor, S)異質(zhì)結(jié)界面的近鄰效應(yīng)是研究鐵磁性和超導(dǎo)性相互作用的有效方法之一, 其豐富的物理性質(zhì)備受研究者關(guān)注.20 世紀(jì)60 年代,Deustscher 等[1], Dotsch 等[2]和de Gennes[3,4]提出的理論模型揭示了近鄰效應(yīng)的物理機(jī)理.迄今為止, 研究人員對(duì)基于鐵磁/超導(dǎo)/鐵磁的三明治異質(zhì)結(jié)做了大量的理論和實(shí)驗(yàn)工作[5?8].一般來(lái)說(shuō), 如果鐵磁材料是金屬性的, 自旋極化電流會(huì)從鐵磁層傳輸?shù)匠瑢?dǎo)層中, 需要考慮自旋閥效應(yīng)的影響[9,10],超導(dǎo)層和鐵磁層界面處的物理機(jī)理會(huì)非常復(fù)雜.另外, 受反近鄰效應(yīng)的影響, 超導(dǎo)體的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度會(huì)降低.為了避免以上弊端, 研究者將鐵磁金屬替換為鐵磁絕緣材料(ferromagnetic insulator, FI),形成鐵磁絕緣體(FI)/超導(dǎo)(S)/鐵磁絕緣體(FI)三明治結(jié)構(gòu).在此三明治結(jié)構(gòu)中, 鐵磁絕緣體中的電子波函數(shù)會(huì)在超導(dǎo)體表面幾個(gè)原子層的范圍內(nèi)衰減, 可以直接研究界面處的近鄰效應(yīng).已經(jīng)有多個(gè)團(tuán)隊(duì)證實(shí)鐵磁絕緣體(例如EuS 和EuO)的交換場(chǎng)作用在相鄰的Bardeen-Cooper-Schrieffer (BCS)超導(dǎo)體中的表面上, 通過(guò)FI/S 界面附近區(qū)域的交換作用, 可在BCS 超導(dǎo)體中產(chǎn)生態(tài)密度塞曼劈裂[11?13].態(tài)密度劈裂的幅度和交換場(chǎng)成正比, 該交換場(chǎng)在超導(dǎo)體中的滲透深度和超導(dǎo)相干長(zhǎng)度相關(guān)聯(lián), 其大小范圍從幾個(gè)特斯拉到幾十個(gè)特斯拉.Hao 等[11]研究Au/EuS/Al 隧道結(jié)在磁場(chǎng)中的電導(dǎo)率時(shí)發(fā)現(xiàn), 施加0.07 T 的外場(chǎng)可以在Al 中產(chǎn)生等效3.46 T 的交換場(chǎng).不需要施加強(qiáng)外磁場(chǎng),鐵磁絕緣體/超導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)在超導(dǎo)臨界溫度以下的溫度區(qū)間內(nèi)就產(chǎn)生可觀的超導(dǎo)準(zhǔn)粒子態(tài)密度劈裂.因此, 這一現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn)為自旋電子學(xué)器件應(yīng)用打開(kāi)了一條新思路.

當(dāng)超導(dǎo)體插入兩個(gè)鐵磁層中時(shí), 隧道結(jié)電阻值受兩個(gè)磁性層的調(diào)制, 當(dāng)兩個(gè)磁性層磁矩反平行時(shí), 電阻值為零, 而當(dāng)磁矩平行時(shí), 電阻值為有限值.這一現(xiàn)象被Fe3O4/In/Fe3O4隧道結(jié)證實(shí)[14].麻省理工的Li 等[15]又在EuS/Al 雙層結(jié)構(gòu)和EuS/Al/EuS 三明治結(jié)構(gòu)中發(fā)現(xiàn)控制界面磁交換場(chǎng)可以控制Al 在超導(dǎo)態(tài)和正常態(tài)轉(zhuǎn)變從而產(chǎn)生極大磁電阻效應(yīng), 在1.21 K 時(shí)觀測(cè)到3000%的磁電阻率.然而, Al 暴露在空氣中容易氧化形成AlOx絕緣層, 影響其界面特性.同時(shí), 基于其他BSC 超導(dǎo)體的FI/S 異質(zhì)結(jié)構(gòu)由于制備工藝及界面匹配的問(wèn)題, 相關(guān)研究報(bào)道得比較少.在前人研究基礎(chǔ)上,本文選擇性質(zhì)更穩(wěn)定的Ta 作為超導(dǎo)層, EuS 作為鐵磁絕緣層, 制備了EuS/Ta 異質(zhì)結(jié), 并對(duì)該異質(zhì)結(jié)在低溫下的輸運(yùn)性質(zhì)和鐵磁性進(jìn)行了詳細(xì)的測(cè)試分析.

2 實(shí)驗(yàn)方法與結(jié)果

本文采用脈沖激光沉積方法在10 mm × 10 mm SrTiO3(STO)絕緣襯底上沿(001)方向依次外延生長(zhǎng)EuS 和Ta 薄膜, 制備出了如圖1 所示的Ta/EuS/STO 異質(zhì)結(jié).通過(guò)在STO 襯底上安裝掩模板, 直接沉積出1 mm × 10 mm 的標(biāo)準(zhǔn)霍爾器件和4 mm ×4 mm 的方形膜.其中EuS 和Ta 靶 材 分 別 由99.95%純度的EuS 粉末與99.99%純度的Ta 顆粒用固相燒結(jié)法制成.燒蝕靶材的激光器選用Nd:YAG 固體激光器, 其輸出波長(zhǎng)為355 nm, 脈沖寬度為10 ns.聚焦在靶材表面的激光能量密度為1 J·cm–2, 激光重復(fù)頻率為5 Hz.本底真空為8 ×10–7Pa, 生長(zhǎng)過(guò)程中, 將襯底溫度升至550 ℃, 先沉積10 nm 的鐵磁絕緣薄膜EuS, 隨后將襯底溫度緩慢降至500 ℃, 將20 nm 的Ta 薄膜直接沉積在EuS 薄膜上.

基于四探針?lè)? 利用Quantum Design 公司的綜合物性測(cè)試系統(tǒng)對(duì)樣品的輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行詳細(xì)的測(cè)試分析.還利用Quantum Design 公司的超導(dǎo)量子干涉儀測(cè)試了樣品的磁特性.

圖1 EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)以及輸運(yùn)測(cè)試示意圖Fig.1.Schematic diagram of the EuS/Ta heterostructure geometry.

在EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)中, EuS 是典型的鐵磁絕緣體[16], 因此輸運(yùn)結(jié)果主要反應(yīng)Ta 膜的電磁學(xué)響應(yīng).EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)的電阻隨溫度變化的曲線如圖2 所示, 從圖中可以看出Ta 薄膜在4.1 K 時(shí)開(kāi)始超導(dǎo)態(tài)轉(zhuǎn)變, 直至2.3 K 時(shí)完全轉(zhuǎn)變?yōu)槌瑢?dǎo)態(tài),表明其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc約為3.6 K, 低于其塊材的4.5 K[17,18], 超導(dǎo)薄膜的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度一般和膜厚以及界面應(yīng)力有關(guān).同塊材相比, 薄膜的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度一般隨著膜厚的減小而降低[17].

圖2 EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)的電阻隨溫度的變化曲線; 插圖為超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度放大圖Fig.2.Resistance as a function of temperature for EuS/Ta heterostructure.Inset: zoom of R-T curve at low temperature range.

EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)的熱磁曲線和磁滯回線如圖3 所示.從圖3(a)中可以看出, 在0.01 T 的面內(nèi)磁場(chǎng)下, 該異質(zhì)結(jié)的居里溫度約為20 K, 稍高于EuS 塊材的居里溫度(16.7 K).Stachow-Wójcik等[19]在KCl 襯底上生長(zhǎng)的EuS 得到了類似的結(jié)果, 證明了EuS 薄膜居里溫度的升高歸因于薄膜和襯底之間晶格失配度產(chǎn)生的應(yīng)力.另外, 在3.2 K,接近Ta 的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度處, 該異質(zhì)結(jié)的熱磁曲線出現(xiàn)了一個(gè)拐點(diǎn), 說(shuō)明在異質(zhì)結(jié)中Ta 處于超導(dǎo)態(tài)從而表現(xiàn)出抗磁性.因此我們推測(cè)在3.2 K 附近,EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)中EuS 的鐵磁態(tài)和Ta 的超導(dǎo)態(tài)共存.將外磁場(chǎng)進(jìn)一步提高至1 T, 異質(zhì)結(jié)的熱磁曲線只表現(xiàn)出鐵磁性.可能是在高磁場(chǎng)下, Ta 層由超導(dǎo)態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)檎B(tài), 進(jìn)而異質(zhì)結(jié)中只有鐵磁性被觀測(cè)到.

圖3 (a) EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)的熱磁曲線, 插圖是低溫區(qū)域的放大, 黑色箭頭指向熱磁曲線的拐點(diǎn); (b) 2 K 時(shí)EuS/Ta異質(zhì)結(jié)和EuS 單層膜的磁滯回線Fig.3.(a) Magnetization of temperature dependence of the EuS/Ta heterostructure.Inset: zoom of M-T curve at low temperature, the black arrow marks the kick point of M-T curve with H = 0.01 T; (b) magnetic hysteresis loop of the EuS/Ta heterostructure and EuS single layer at 2 K, respectively.

在溫度為2 K 時(shí), 在EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)中觀察到不同于鐵磁性EuS 單層膜的磁滯回線[20,21], 磁滯回線呈蝴蝶狀, 如圖3(b)所示.異質(zhì)結(jié)的磁化強(qiáng)度在外磁場(chǎng)0.18 T 以上時(shí)呈飽和態(tài), 隨著磁場(chǎng)降低而升高, 降至負(fù)磁場(chǎng)時(shí)突然下降, 形成一個(gè)突起.磁場(chǎng)向負(fù)磁場(chǎng)方向增加時(shí), 磁化強(qiáng)度緩慢增加至飽和.磁場(chǎng)由負(fù)磁場(chǎng)向正磁場(chǎng)方向增加時(shí), 磁化強(qiáng)度的變化呈對(duì)稱趨勢(shì).在S/FI 結(jié)構(gòu)的界面處因?yàn)榇嬖谄骖l超導(dǎo)態(tài)(odd-frequency superconducting state),在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度下引發(fā)邁斯納效應(yīng), 從而在界面處誘導(dǎo)出磁化方向隨機(jī)分布的磁疇構(gòu)造.當(dāng)異質(zhì)結(jié)處于外磁場(chǎng)中, 在鐵磁層磁矩和界面磁矩的相互作用下, 可以觀測(cè)到不同于單鐵磁層的現(xiàn)象[22?25].在低磁場(chǎng)下, Ta 的超導(dǎo)態(tài)因界面處的邁斯納效應(yīng)出現(xiàn)的抗磁性影響了EuS 的鐵磁性, EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)的磁化強(qiáng)度隨磁場(chǎng)降低而升高, 說(shuō)明了異質(zhì)結(jié)中存在一定的抗磁性.這一現(xiàn)象和圖3(a)中EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)在低磁場(chǎng)(0.01 T)低溫(< 3 K)區(qū)域的磁化強(qiáng)度受Ta 超導(dǎo)態(tài)的抑制相符合.EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)的矯頑場(chǎng)為5 mT, 比EuS 的單層膜的矯頑場(chǎng)增大了約十倍, 推測(cè)EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)矯頑力的增加是受磁晶各向異性和應(yīng)力[26]的影響, 還有一種原因是相對(duì)于EuS 的磁矩偏轉(zhuǎn)對(duì)應(yīng)的矯頑場(chǎng), 界面處磁矩隨外場(chǎng)偏轉(zhuǎn)對(duì)應(yīng)的矯頑場(chǎng)更大[24].

對(duì)比在同樣條件下生長(zhǎng)的EuS 單層膜飽和磁化強(qiáng)度, 在外磁場(chǎng)0.18 T 以上可以發(fā)現(xiàn)EuS/Ta異質(zhì)結(jié)的飽和磁化強(qiáng)度下降了近57% (見(jiàn)圖3(b)),在V/Pd1–xFex和Fe/Nb 結(jié)構(gòu)中也觀測(cè)到[27,28]類似的結(jié)果.這種異常的下降是因?yàn)樵诔瑢?dǎo)轉(zhuǎn)變溫度以下, 由于反近鄰效應(yīng), 界面處的超導(dǎo)態(tài)中的傳導(dǎo)電子通過(guò)交換作用, 可以影響EuS 內(nèi)部的Eu2+離子的磁有序從而使磁矩的取向發(fā)生改變.磁化強(qiáng)度的改變不僅僅源于鐵磁層的磁性離子磁矩改變, 同時(shí)和超導(dǎo)層內(nèi)部的自由電子有一定關(guān)系, 受磁近鄰效應(yīng)的影響, 非磁性金屬內(nèi)可以觀測(cè)到典型的鐵磁特性, 從而導(dǎo)致Ta 超導(dǎo)層內(nèi)的配對(duì)電子會(huì)沿著磁性離子磁化方向的相反方向進(jìn)行極化[29?31].綜合上面所述的兩種因素, 超導(dǎo)的抗磁性通過(guò)界面的交換作用最終導(dǎo)致了EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)中鐵磁EuS 層飽和磁化強(qiáng)度降低.

為了深入探索EuS 鐵磁態(tài)和Ta 超導(dǎo)態(tài)的交換相互作用, 進(jìn)一步研究了2 K 下EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)在磁場(chǎng)中的磁電阻效應(yīng)和霍爾效應(yīng)(見(jiàn)圖4).從圖4 中可以看出, 當(dāng)磁場(chǎng)從最大值開(kāi)始下降時(shí), 縱向電阻先線性下降, 到達(dá)一臨界場(chǎng)后急劇下降到接近零, 同時(shí)在一定磁場(chǎng)范圍內(nèi)電阻表現(xiàn)為一個(gè)極小值; 同樣地, 電阻急劇上升行為出現(xiàn)在磁場(chǎng)繼續(xù)向負(fù)值增加的過(guò)程中, 電阻隨磁場(chǎng)的急劇變化出現(xiàn)清晰的回滯現(xiàn)象.這種電阻急劇變化的原因是當(dāng)磁場(chǎng)降至一定值附近, 類似接近場(chǎng)開(kāi)關(guān)的值, EuS 內(nèi)的磁疇大小會(huì)接近甚至小于Ta 的超導(dǎo)相干長(zhǎng)度(ξs),EuS/Ta 界面的交換作用變?nèi)趸蛘呦? Ta 層內(nèi)電子感受到的交換場(chǎng)也變?nèi)? 配對(duì)電子受到的抑制效果降低, 從而使Ta 從正常態(tài)變?yōu)槌瑢?dǎo)態(tài), EuS/Ta異質(zhì)結(jié)電阻值也變?yōu)闃O小.當(dāng)磁場(chǎng)增大時(shí), EuS/Ta界面處交換作用變強(qiáng), Ta 層內(nèi)電子感應(yīng)的交換場(chǎng)隨之變強(qiáng), Ta 超導(dǎo)態(tài)的電子配對(duì)受到破壞, 使Ta 從超導(dǎo)態(tài)恢復(fù)為正常態(tài), EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)也變?yōu)榻饘傩?磁電阻曲線中Ta 的零電阻區(qū)域形成了一個(gè)平臺(tái), 對(duì)應(yīng)的Ta 超導(dǎo)態(tài)和正常態(tài)切換的磁場(chǎng)值遠(yuǎn)大于EuS 的矯頑力場(chǎng), 約為0.54 T, 電阻回滯對(duì)應(yīng)的磁場(chǎng)值約為0.11 T.因此可以通過(guò)外磁場(chǎng)的大小控制Ta 在超導(dǎo)態(tài)和正常態(tài)變化從而改變電阻值, 實(shí)現(xiàn)極大磁電阻效應(yīng).通常磁電阻定義為因?yàn)槌瑢?dǎo)態(tài)的電阻為0, 利用轉(zhuǎn)變磁場(chǎng)時(shí)的最小電阻值為Rmin計(jì)算磁電阻, R(B)對(duì)應(yīng)轉(zhuǎn)變后不同磁場(chǎng)的電阻值; 可以看到當(dāng)外場(chǎng)為1 T 時(shí), MR 可達(dá)到144000%, 相對(duì)于EuS/Al 結(jié)構(gòu)[15]提高了兩個(gè)數(shù)量級(jí).在高磁場(chǎng)區(qū)(> 1 T), 磁阻值隨磁場(chǎng)增大而線性增大.

圖4 EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)的在2 K 時(shí)的磁電阻和霍爾效應(yīng)Fig.4.MR and Hall effect as a function of field of EuS/Ta heterostructure at 2 K.

通過(guò)分析圖4 中的霍爾效應(yīng)發(fā)現(xiàn), 當(dāng)Ta 處于超導(dǎo)態(tài)時(shí), 霍爾電阻為0.隨著磁場(chǎng)的增加, 超導(dǎo)態(tài)在0.54 T 后迅速受到抑制.當(dāng)磁場(chǎng)高于0.54 T 時(shí),在霍爾電阻中觀測(cè)到明顯的回滯現(xiàn)象, 這可歸因于Ta 薄膜中靠近鐵磁薄膜EuS 的界面附近電子在磁近鄰作用下發(fā)生了自旋極化后產(chǎn)生的反?；魻栃?yīng).在磁場(chǎng)增大到1 T 后, 反?；魻栯娮柽_(dá)到飽和, 呈現(xiàn)出線性的變化, 此現(xiàn)象來(lái)源于常規(guī)霍爾效應(yīng).該界面處的反?；魻栃?yīng)進(jìn)一步證實(shí)了S/FI異質(zhì)結(jié)中普遍存在磁近鄰效應(yīng)[31].該反?；魻栃?yīng)中出現(xiàn)的回滯現(xiàn)象與磁電阻曲線中超導(dǎo)態(tài)與正常態(tài)轉(zhuǎn)變產(chǎn)生的回滯相對(duì)應(yīng), 體現(xiàn)了該體系中超導(dǎo)和鐵磁性的相互作用.

3 結(jié) 論

采用脈沖激光沉積方法制備了EuS/Ta 異質(zhì)結(jié), 通過(guò)電輸運(yùn)和磁性測(cè)試研究了EuS 薄膜鐵磁態(tài)和Ta 薄膜超導(dǎo)態(tài)在界面處的交換作用.實(shí)驗(yàn)表明, 通過(guò)控制外磁場(chǎng), 可以調(diào)節(jié)EuS/Ta 界面處的交換作用, 基于磁近鄰效應(yīng), 實(shí)現(xiàn)Ta 膜中超導(dǎo)態(tài)與正常態(tài)的轉(zhuǎn)變, 從而產(chǎn)生了極大磁電阻.該異質(zhì)結(jié)的電阻急劇變化, 在外場(chǎng)為1 T 時(shí), 其磁電阻值高達(dá)144000%, 遠(yuǎn)高于文獻(xiàn)中報(bào)道的結(jié)果.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明EuS/Ta 異質(zhì)結(jié)在新型自旋電子學(xué)中邏輯器件和存儲(chǔ)器件中有潛在應(yīng)用價(jià)值, 具有很重要的實(shí)驗(yàn)意義和應(yīng)用前景.