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    鋰離子電池在不同區(qū)間下的衰退影響因素分析及任意區(qū)間的老化趨勢(shì)預(yù)測(cè)

    2021-02-22 05:52:12孫丙香任鵬博陳育哲崔正韜姜久春
    電工技術(shù)學(xué)報(bào) 2021年3期
    關(guān)鍵詞:模型

    孫丙香 任鵬博 陳育哲 崔正韜 姜久春

    (1. 北京交通大學(xué)國(guó)家能源主動(dòng)配電網(wǎng)技術(shù)研發(fā)中心 北京電動(dòng)車(chē)輛協(xié)同創(chuàng)新中心 北京 100044 2. 國(guó)網(wǎng)山東電力公司檢修公司 濟(jì)南 250000)

    0 引言

    隨著智能電網(wǎng)建設(shè)的持續(xù)推進(jìn),儲(chǔ)能技術(shù)在電力系統(tǒng)中的應(yīng)用規(guī)模日益增大,是可再生能源發(fā)電系統(tǒng)的重要組成部分[1-2]。其中,鋰離子電池是應(yīng)用最廣泛的儲(chǔ)能電池。鋰離子動(dòng)力電池在電動(dòng)汽車(chē)領(lǐng)域的大規(guī)模應(yīng)用大大促進(jìn)了產(chǎn)品的快速升級(jí)換代,拉動(dòng)了其在電力儲(chǔ)能領(lǐng)域的應(yīng)用[3]。在削峰填谷典型應(yīng)用場(chǎng)景中,鋰離子電池的工作溫度基本可以被控制在適宜的范圍內(nèi),倍率變化不大。因此,使用區(qū)間對(duì)電池壽命的影響就變得十分突出,不合理的區(qū)間選擇容易導(dǎo)致利用率低或?yàn)E用加速衰退等情況。雖然電池荷電狀態(tài)(State of Charge, SOC)的可用范圍是 0~100%,但實(shí)際中往往僅使用部分SOC區(qū)間,很少經(jīng)歷滿充-滿放過(guò)程。儲(chǔ)能用鋰離子電池的運(yùn)行工況比車(chē)用鋰離子電池更加簡(jiǎn)單,同時(shí)考慮到安全裕量和高端 SOC區(qū)間段對(duì)衰退的影響,鋰離子電池的實(shí)際應(yīng)用區(qū)間通常限制在一定的范圍之內(nèi)。

    現(xiàn)階段,國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)于不同材料體系的鋰離子電池進(jìn)行了分區(qū)間循環(huán)壽命的研究。平均SOC和區(qū)間寬度或放電深度(Depth of Discharge, DOD)通常用來(lái)描述SOC區(qū)間對(duì)電池衰退的影響[4-8]。文獻(xiàn)[4]通過(guò)對(duì)石墨/鈷酸鋰電池進(jìn)行不同 SOC區(qū)間和放電倍率下的循環(huán)測(cè)試,量化了部分充放電區(qū)間對(duì)電池容量衰退的影響。研究發(fā)現(xiàn),對(duì)于前500次等效循環(huán),平均SOC對(duì)電池衰退起主導(dǎo)作用,測(cè)試后期(600~800次等效循環(huán))SOC區(qū)間寬度對(duì)容量衰退的影響更大。文獻(xiàn)[5]系統(tǒng)地對(duì)比了五個(gè)20%SOC分區(qū)間和全區(qū)間循環(huán)下容量衰減和阻抗增加情況,并利用容量增量法提取量化鋰離子電池不同衰退機(jī)理的特征參數(shù),分析各區(qū)間下電池的老化原因。文獻(xiàn)[6]發(fā)現(xiàn)使用高端和低端 SOC區(qū)間會(huì)包含負(fù)極材料的電壓平臺(tái)之間的變換過(guò)程,對(duì)Li(NiMnCo)O2電池壽命造成較大影響,而在50%SOC附近循環(huán)的電池衰退最慢。與以上研究結(jié)果相對(duì)應(yīng)的是,文獻(xiàn)[4]中指出區(qū)間平均SOC越高,SOC區(qū)間寬度越大,電池老化越快。另一些研究者則認(rèn)為SOC區(qū)間寬度對(duì)鋰離子電池的性能衰退沒(méi)有影響[9-10]??梢钥闯?,以上文獻(xiàn)研究結(jié)果中存在較多的分歧,究其原因主要是所研究的鋰離子電池的材料體系不同,同時(shí)測(cè)試條件也存在明顯差異。

    為了量化不同應(yīng)力因素對(duì)電池衰退的影響,模擬電池運(yùn)行工程中的老化過(guò)程,各種電池老化模型不斷被提出。電池老化模型可分為理論模型和經(jīng)驗(yàn)?zāi)P蛢煞N。理論模型往往關(guān)注電池衰退的機(jī)理,如固體電解質(zhì)界面膜的形成和發(fā)展、鋰離子及活性物質(zhì)的損失等[11-12]。然而在對(duì)鋰離子電池部分區(qū)間的壽命進(jìn)行預(yù)測(cè)時(shí),可利用的信息只有電池的運(yùn)行工況或循環(huán)區(qū)間,電池內(nèi)部發(fā)生的微觀變化無(wú)法獲取,這使得理論模型應(yīng)用困難。相比之下,經(jīng)驗(yàn)?zāi)P透菀着c電池壽命預(yù)測(cè)及控制策略制定相結(jié)合?;趯?shí)際運(yùn)行工況,文獻(xiàn)[13]針對(duì)不同溫度、起始 SOC、ΔDODs、放電倍率和再生制動(dòng)倍率下循環(huán)的LiFePO4電池建立了經(jīng)驗(yàn)?zāi)P?。文獻(xiàn)[4]根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)建立了 Graphite/LiCoO2電池容量?jī)缏伤ネ四P?,但是該模型僅對(duì)前500次等效循環(huán)和部分區(qū)間有效。對(duì)于給定的部分SOC區(qū)間,以上研究中建立的經(jīng)驗(yàn)?zāi)P秃雎粤丝赡芗铀匐姵乩匣睦碚撘蛩兀绯潆娊刂闺妷海‥nd of Charging Voltage,EoCV)、區(qū)間內(nèi)恒壓充電時(shí)間及電池正負(fù)極材料的相變過(guò)程,導(dǎo)致經(jīng)驗(yàn)?zāi)P途容^低甚至模型無(wú)法建立。另外,經(jīng)驗(yàn)?zāi)P蛯?duì)數(shù)據(jù)具有很強(qiáng)的依賴性,不同材料體系的電池和不同的應(yīng)用場(chǎng)景下模型適用性較差。目前,結(jié)合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和鋰離子電池老化機(jī)理的半經(jīng)驗(yàn)?zāi)P脱芯窟€不夠充分。

    為了解決以上問(wèn)題,本文在考慮內(nèi)部機(jī)理的條件下,將電池實(shí)際使用過(guò)程可能存在的區(qū)間和不同反應(yīng)階段的SOC區(qū)間,按照實(shí)用區(qū)間、相變區(qū)間和20%DOD區(qū)間對(duì)電池整體使用區(qū)間進(jìn)行了劃分。分析區(qū)間特征對(duì)容量衰退的影響因素,提取多個(gè)影響電池老化程度的特征參數(shù),建立了一種基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)算法的鋰離子電池衰退半經(jīng)驗(yàn)?zāi)P?。該模型結(jié)合電池老化機(jī)理和實(shí)驗(yàn)結(jié)果,能夠?qū)崿F(xiàn)實(shí)用區(qū)間下電池老化趨勢(shì)的準(zhǔn)確預(yù)測(cè)。

    1 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

    本文選用 2.75A·h 18650型號(hào)三元材料電池作為研究對(duì)象,其基本參數(shù)見(jiàn)表 1。其最大充電倍率為 1C,最大放電倍率為 3C。供應(yīng)商提供的標(biāo)準(zhǔn)充放電方式為:在 25±2℃環(huán)境下,以 0.5C的電流恒流充電至上限截止電壓4.2V后,轉(zhuǎn)為恒壓充電至電流小于0.01C,靜置30min后,以1C恒流放電至下限截止電壓2.5V。所使用的電池測(cè)試平臺(tái)如圖1所示,由電池測(cè)試儀器(96通道Maccor充放電設(shè)備)、高低溫實(shí)驗(yàn)箱(含被測(cè)電池)和計(jì)算機(jī)組成。

    表1 2.75A?h鋰離子電池基本參數(shù)Tab.1 The basic parameters of 2.75A?h lithium-ion battery

    圖1 鋰離子電池測(cè)試平臺(tái)實(shí)物圖Fig.1 Lithium-ion battery test platform

    為了研究不同充放電區(qū)間下鋰離子電池的循環(huán)壽命特性,本文采用區(qū)間循環(huán)的方式對(duì)鋰離子電池進(jìn)行老化測(cè)試,以不同的SOC循環(huán)區(qū)間對(duì)電池容量衰退的影響作為研究目標(biāo)。現(xiàn)階段大部分研究對(duì)于SOC區(qū)間的劃分比較隨意,沒(méi)有形成嚴(yán)格的劃分原則。考慮鋰離子電池在老化過(guò)程中的不同反應(yīng)階段及其實(shí)際運(yùn)行過(guò)程中可能的SOC使用區(qū)間,本文分別按照20%SOC區(qū)間、相變區(qū)間和實(shí)用區(qū)間對(duì)SOC區(qū)間進(jìn)行了劃分。

    1.1 20% SOC區(qū)間

    相變區(qū)間與20%SOC區(qū)間特征對(duì)比見(jiàn)表2,首先按照20%SOC原則將0~100%SOC全區(qū)間劃分為[0, 20%]、[20%, 40%]、[40%, 60%]、[60%, 80%]和[80%, 100%]共五個(gè)分區(qū)間。所選擇的區(qū)間具有相同的區(qū)間寬度,平均SOC存在差異。在倍率、溫度等影響因素相同的前提下,可以突出分析區(qū)間平均SOC和電壓水平對(duì)電池老化的作用。五個(gè)分區(qū)間之間沒(méi)有重疊,這將有助于獨(dú)立分析不同SOC區(qū)間下的電池老化機(jī)理,為電池SOC使用區(qū)間的優(yōu)化奠定基礎(chǔ)。

    表2 相變區(qū)間與20%SOC區(qū)間特征對(duì)比Tab.2 Comparison between phase transition intervals and 20% SOC intervals

    1.2 相變區(qū)間

    鋰離子電池的循環(huán)壽命還與正負(fù)極材料的相變過(guò)程相關(guān)。容量增量分析(Incremental Capacity Analysis, ICA)法是現(xiàn)階段進(jìn)行電池電化學(xué)性能分析的有效工具,也被廣泛應(yīng)用于鋰離子電池衰退分析中,本文根據(jù)容量增量曲線劃分電池的相變區(qū)間[14]。圖2所示為測(cè)試目標(biāo)電池在25℃環(huán)境下C/25倍率充放電對(duì)應(yīng)的容量增量曲線??梢钥闯?,目標(biāo)電池IC曲線中共有四個(gè)峰,分別對(duì)應(yīng)不同的電壓平臺(tái),其中②號(hào)峰最明顯,③號(hào)峰較為平緩。IC曲線峰值之間的低谷對(duì)應(yīng)了充放電平臺(tái)上電壓變化較快的點(diǎn),體現(xiàn)出不同電壓平臺(tái)的變化。被測(cè)電池不同電壓平臺(tái)轉(zhuǎn)換處的SOC分別在15%、50%和83%附近。由于循環(huán)過(guò)程中采用的充放電倍率遠(yuǎn)大于ICA特性測(cè)試采用的倍率,電池充電至SOC為90%附近時(shí)進(jìn)入恒壓階段,第4個(gè)峰消失。因此,根據(jù)IC曲線的特征點(diǎn),現(xiàn)將全區(qū)間劃分為0~15%、15%~50%、50%~100%三個(gè)相變區(qū)間進(jìn)行循環(huán)壽命測(cè)試。

    圖2 IC曲線及相變區(qū)間劃分Fig.2 IC curves and partition of phase transition SOC interval lithium-ion battery test platform

    1.3 實(shí)用區(qū)間

    鋰離子電池SOC的可用范圍是[0, 100%],但為了兼顧鋰離子電池的功率能力、使用壽命和安全性,供應(yīng)商往往建議電池的使用區(qū)間控制在一定的范圍內(nèi)??紤]到電池實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中可能的最大SOC區(qū)間,本文選取[5%, 95%]和[15%, 95%]兩個(gè)實(shí)用區(qū)間開(kāi)展循環(huán)壽命測(cè)試。以[0,100%]全區(qū)間作為參考區(qū)間,其循環(huán)壽命測(cè)試結(jié)果用于與其他區(qū)間測(cè)試結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。同時(shí)在利用相變區(qū)間和20%SOC區(qū)間循環(huán)數(shù)據(jù)建立衰退模型后,較寬的實(shí)用區(qū)間可作為驗(yàn)證數(shù)據(jù)對(duì)模型精度進(jìn)行評(píng)估。本文中電池的健康狀態(tài)(State of Health, SOH)用當(dāng)前容量Qpresent與初始容量Qinitial的百分比來(lái)表征,如式(1)所示,本文分析的老化趨勢(shì)是指電池健康狀態(tài)隨循環(huán)次數(shù)的變化趨勢(shì)。

    針對(duì)以上11個(gè)SOC區(qū)間,每個(gè)獨(dú)立SOC區(qū)間選取同一批次的3個(gè)測(cè)試單體,來(lái)減少隨機(jī)性的影響,所有單體按照標(biāo)準(zhǔn)充放電方式進(jìn)行循環(huán)測(cè)試。從測(cè)試起點(diǎn)開(kāi)始,每完成100次循環(huán)壽命測(cè)試,進(jìn)行一次性能測(cè)試,包括容量測(cè)試、混合功率脈沖特性(Hybrid Power Puls Characteristic, HPPC)測(cè)試和容量增量分析(ICA)性能測(cè)試,總體流程如圖3所示。

    圖3 循環(huán)壽命測(cè)試流程Fig.3 Flow chart of cycle life test

    2 電池衰退的影響因素分析

    本節(jié)將對(duì)不同 SOC區(qū)間下鋰離子電池的容量衰退結(jié)果進(jìn)行分析。由于部分區(qū)間寬度差異較大,如上限為100%的SOC區(qū)間和實(shí)用區(qū)間,無(wú)法僅根據(jù)區(qū)間循環(huán)次數(shù)和容量衰退值對(duì)比不同 SOC區(qū)間下電池老化速度的快慢。此時(shí)需要將分區(qū)間循環(huán)次數(shù)轉(zhuǎn)換成等效全區(qū)間循環(huán)次數(shù)后再進(jìn)行對(duì)比分析。基于容量吞吐量相同的原則,等效全區(qū)間循環(huán)次數(shù)(Equivalent Full Cycles, EFC)的計(jì)算式見(jiàn)式(2)。每100次分區(qū)間循環(huán)的等效全區(qū)間循環(huán)次數(shù)為循環(huán)過(guò)程中電池的累計(jì)放電容量Qcycle除以上一次性能測(cè)試中得到的容量值Capcycle-100。下文中循環(huán)次數(shù)指各區(qū)間的實(shí)際循環(huán)次數(shù),等效循環(huán)次數(shù)指等效全區(qū)間循環(huán)次數(shù)。

    2.1 循環(huán)區(qū)間寬度對(duì)容量衰退的影響分析

    以實(shí)用區(qū)間為例,得到[0, 100%]、[5%, 95%]和[15%, 95%]SOC區(qū)間下電池的衰退結(jié)果如圖 4所示。25℃下,在[0, 100%]區(qū)間內(nèi)循環(huán)的電池老化最為顯著,900次循環(huán)以后SOH達(dá)到80%以下。值得注意的是,區(qū)間[5%, 95%]和[15%, 95%]下電池的健康狀態(tài)呈現(xiàn)線性下降的趨勢(shì),而區(qū)間 0~100%下的電池在600次循環(huán)以后出現(xiàn)加速衰退的現(xiàn)象。由結(jié)果可以看出,電池使用區(qū)間在接近滿充滿放的狀態(tài)下,老化前期容量衰減速度基本相同,隨著循環(huán)次數(shù)的增加,SOC循環(huán)區(qū)間越往中間收縮,電池實(shí)際衰退速度越慢。

    圖4 實(shí)用區(qū)間SOH變化曲線Fig.4 SOH changing curve of practical SOC intervals

    2.2 恒壓充電時(shí)間對(duì)容量衰退的影響分析

    本文分別選取[0%, 100%]、[50%, 100%]和[80%,100%]三個(gè)上限為 100%的區(qū)間來(lái)研究恒壓充電時(shí)間對(duì)電池老化的加速作用,得到恒壓充電與容量變化關(guān)系如圖5所示。圖5a所示為三塊單體的容量均呈現(xiàn)指數(shù)衰減趨勢(shì)。三個(gè)區(qū)間的電池老化速度由慢到快依次為:[80%, 100%]<[50%, 100%]<[0, 100%],按照容量吞吐量換算至等效循環(huán)次數(shù)坐標(biāo)下的衰退結(jié)果如圖5b所示,三個(gè)區(qū)間在電池老化初期(<400次等效循環(huán))都是線性衰退的,且衰減速率非常接近。400次等效循環(huán)以后,[80%, 100%]的SOC區(qū)間最先出現(xiàn)加速衰退現(xiàn)象,隨后依次為[50%, 100%]和[0, 100%]區(qū)間。可以看出,對(duì)于上限SOC為100%的區(qū)間而言,區(qū)間寬度越小,容量衰退“拐點(diǎn)”出現(xiàn)的越早。

    圖5 恒壓充電與容量變化關(guān)系分析Fig.5 Relationship analysis between constant voltage charging and capacity degredation

    以上區(qū)間中,[0, 100%]區(qū)間的寬度是[80%,100%]區(qū)間的5倍,也就是說(shuō),在容量吞吐量相同的前提下,[80%, 100%]區(qū)間的循環(huán)次數(shù)是[0, 100%]的5倍。因此在相同容量吞吐量的條件下,恒壓充電時(shí)間在充電過(guò)程的占比大小關(guān)系為[0, 100%]<[50%, 100%]<[80%, 100%],區(qū)間寬度越小,恒壓充電時(shí)間在其充電過(guò)程中的比例越大。這就意味著[80%, 100%]區(qū)間內(nèi)循環(huán)的單體,長(zhǎng)時(shí)間處于較高的電壓水平下,鋰離子電池承受的壓力急劇增加,容量加速衰退。因此為了提高鋰離子電池的循環(huán)壽命和使用經(jīng)濟(jì)性,在使用過(guò)程中,應(yīng)盡量避免其使用區(qū)間中包含過(guò)多的恒壓充電時(shí)間。

    2.3 平均SOC對(duì)電池容量衰退的影響分析

    區(qū)間寬度與容量變化關(guān)系分析如圖6所示。在圖6中,區(qū)間的寬度固定為20%,平均SOC為變化的參數(shù)。為了減少恒壓充電時(shí)間對(duì)分析結(jié)果的干擾,使用除[80, 100%]區(qū)間之外的四個(gè)20%的SOC區(qū)間分析區(qū)間特征與電池老化的關(guān)系。可以看出,[0,20%]區(qū)間下電池衰退最慢,[60%, 80%]區(qū)間最快。區(qū)間[20%, 40%]和[40%, 60%]下電池衰退速度非常接近,所有區(qū)間下電池老化速度為[0, 20%]<[20%,40%]<[40%, 60%]<[60%,80%]。根據(jù)目前的對(duì)比結(jié)果可得出結(jié)論:在循環(huán)區(qū)間寬度相同的前提下,區(qū)間平均SOC值越高,電池老化速度越快。因此對(duì)于電池管理系統(tǒng)來(lái)說(shuō),在電池達(dá)到功率需求的前提下,應(yīng)盡量避免高SOC區(qū)間的使用。

    圖6 區(qū)間寬度與容量變化關(guān)系分析Fig.6 Relationship analysis between interval width and capacity degradation

    2.4 相變過(guò)程對(duì)電池容量衰退的影響分析

    由于石墨電極的分級(jí)嵌入特征通常伴隨著材料性能的變化,電壓平臺(tái)的頻繁切換會(huì)導(dǎo)致材料膨脹和收縮,從而產(chǎn)生機(jī)械應(yīng)力進(jìn)而導(dǎo)致石墨材料的破裂損失。因此,當(dāng)循環(huán)區(qū)間包含了電壓平臺(tái)之間的轉(zhuǎn)換點(diǎn)時(shí),電池具有更快的老化速度。本研究中選取兩個(gè)20%SOC區(qū)間和兩個(gè)相變區(qū)間來(lái)分析相變過(guò)程對(duì)電池老化的影響,對(duì)比結(jié)果如圖7所示。相變區(qū)間與20%SOC區(qū)間特征對(duì)比見(jiàn)表2。由表2可知,區(qū)間[0, 15%]和[15%, 50%]都位于電壓平臺(tái)上,但衰退結(jié)果卻有很大的差異。如表2所示,[0, 15%]區(qū)間具有最小的區(qū)間寬度和平均SOC值,衰退速度卻是四個(gè)區(qū)間中最快的。與其相對(duì)應(yīng)的是,[15%, 50%]區(qū)間寬度最大,平均SOC值最高,衰退速度卻是最慢的。由此可知,鋰離子電池區(qū)間循環(huán)壽命也會(huì)受到電池電壓平臺(tái)和區(qū)間寬度的影響。但是不同的區(qū)間特征和相變過(guò)程對(duì)電池的老化作用出現(xiàn)重疊,僅從以上數(shù)據(jù)中很難發(fā)現(xiàn)明顯的規(guī)律。

    圖7 相變過(guò)程與容量變化關(guān)系分析Fig.7 Relationship analysis between phase transition and capacity degradation

    3 任意區(qū)間老化趨勢(shì)預(yù)測(cè)模型

    從上文的分析可以看出,區(qū)間循環(huán)工況下的鋰離子電池壽命受多個(gè)因素的影響,這使電池老化模型的建立更富挑戰(zhàn)性。鋰離子電池的數(shù)值模型,具有明確的數(shù)學(xué)表達(dá)式,但其建立過(guò)程中需要對(duì)不同的應(yīng)力進(jìn)行解耦,電池測(cè)試實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)及建模任務(wù)復(fù)雜。數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型利用機(jī)器學(xué)習(xí)甚至深度學(xué)習(xí)方法,從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中挖掘電池老化結(jié)果與不同影響因子的潛在關(guān)系,更適用于老化趨勢(shì)預(yù)測(cè)。

    3.1 區(qū)間特征提取

    圖8為電池在[0,100%]區(qū)間循環(huán)過(guò)程中IC曲線隨循環(huán)次數(shù)的變化圖,IC曲線峰反映電池的相變過(guò)程,與充電過(guò)程中鋰離子在石墨負(fù)極中的分層嵌入有關(guān)。由于內(nèi)阻的增加,充電IC曲線整體向上限電壓偏移;由于各部分活性材料和鋰離子的損失,IC曲線峰值呈下降趨勢(shì)。IC曲線隨電池老化產(chǎn)生的變化趨勢(shì)在一定程度上反映了電池的衰退狀態(tài),是表征電池老化的重要特征。本文建立的電池老化模型主要考慮SOC區(qū)間、恒壓充電和相變過(guò)程的作用機(jī)制。

    圖8 [0,100%]的IC曲線變化圖Fig.8 IC curve variation diagram of [0, 100%]

    首先選取區(qū)間寬度(ΔSOC)和平均 SOC(SOCmean)兩個(gè)參數(shù)對(duì)區(qū)間進(jìn)行量化。其中 SOCmean代表了區(qū)間內(nèi)的電壓水平;ΔSOC表示電池循環(huán)過(guò)程中的放電深度,與電池的容量吞吐量和等效全區(qū)間循環(huán)次數(shù)密切相關(guān)。為了體現(xiàn)相變過(guò)程對(duì)電池老化的影響,分別用區(qū)間上限SOCk和區(qū)間下限SOCk-1與容量增量特征 SOC點(diǎn)的距離來(lái)表述循環(huán)區(qū)間與電池電壓平臺(tái)之間的包含關(guān)系。將區(qū)間內(nèi)是否存在恒壓充電階段作為布爾型輸入特征,如果區(qū)間內(nèi)經(jīng)歷恒壓充電,該特征取值為1,反之為0。區(qū)間上限SOCk到100%的距離(Up2one)說(shuō)明了區(qū)間恒壓充電時(shí)間的多少,Up2one參數(shù)越小,恒壓充電時(shí)間越長(zhǎng)。以區(qū)間[20%, 40%]為例,其上、下限SOC與電池第一個(gè)相變點(diǎn)(SOC為15%)對(duì)應(yīng)SOC的距離分別是5%和25%。兩個(gè)數(shù)值都為正數(shù),說(shuō)明第一個(gè)相變點(diǎn)位于區(qū)間[0, 20%]之內(nèi),且數(shù)值的大小代表了區(qū)間所包含兩個(gè)電壓平臺(tái)的多少。選取等效全區(qū)間循環(huán)次數(shù)作為時(shí)序數(shù)據(jù)的時(shí)間軸,相較于區(qū)間循環(huán)次數(shù)能更好地體現(xiàn)不同區(qū)間寬度下電池的衰退情況。每個(gè)時(shí)間點(diǎn)電池容量體現(xiàn)了當(dāng)前的老化狀態(tài)并對(duì)下一個(gè)時(shí)刻的循環(huán)結(jié)果產(chǎn)生影響,因此將上一個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)的容量值作為模型特征。所有特征匯總結(jié)果見(jiàn)表3。

    表3 區(qū)間特征匯總表Tab.3 Summary of SOC interval features

    3.2 數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型

    對(duì)于鋰離子電池而言,循環(huán)衰退過(guò)程中出現(xiàn)的容量衰退就是以循環(huán)次數(shù)為時(shí)間軸的時(shí)間序列。以第t次循環(huán)為例,電池容量Ct與其內(nèi)阻大小、功率狀態(tài)等參數(shù)密切相關(guān)。如式(3)所示,在進(jìn)行t+1次循環(huán)時(shí)Ct會(huì)影響電池的循環(huán)過(guò)程進(jìn)而影響到t+1時(shí)刻的容量值Ct+1。因此鋰離子電池的衰退容量值之間存在關(guān)聯(lián)性,可以使用時(shí)間序列處理電池的循環(huán)壽命問(wèn)題。

    循環(huán)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(Recurrent Neural Network,RNN)非常適用于解決具有長(zhǎng)期依賴特性的時(shí)間序列問(wèn)題,長(zhǎng)短周期記憶網(wǎng)絡(luò)(Long-Short Term Memory network, LSTM)解決了RNN在長(zhǎng)期依賴計(jì)算中存在的梯度爆炸或梯度消失問(wèn)題。本文采用Keras深度學(xué)習(xí)框架完成了 LSTM RNN網(wǎng)絡(luò)模型的搭建、調(diào)試和評(píng)估過(guò)程?;贚STM的鋰離子電池區(qū)間衰退模型能夠在訓(xùn)練數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上,根據(jù)區(qū)間范圍[SOCk-1, SOCk]的不同,輸出不同循環(huán)次數(shù)下的電池容量值,即對(duì)電池的衰退曲線進(jìn)行預(yù)測(cè)。

    基于LSTM的容量時(shí)間序列的構(gòu)建采用了循環(huán)迭代的過(guò)程。首先采用電池的初始容量和區(qū)間特征參數(shù)作為第 100次等效循環(huán)的模型輸入樣本,從LSTM衰退模型中輸出第100次循環(huán)容量預(yù)測(cè)值。然后將模型輸出與區(qū)間特征作為第200次等效循環(huán)的輸入,依此往復(fù),當(dāng)模型容量預(yù)測(cè)值達(dá)到壽命終點(diǎn)或指定循環(huán)次數(shù)時(shí)迭代停止,整個(gè)模型的運(yùn)行流程如圖9所示。

    圖9 LSTM衰退模型運(yùn)行流程Fig.9 Flow chart of battery aging model based on LSTM

    本研究中,LSTM RNN網(wǎng)絡(luò)初始化為雙層LSTM結(jié)構(gòu),每層的神經(jīng)元數(shù)量分別是50個(gè)和100個(gè),Dense層用于輸出最終的估計(jì)結(jié)果。所采用的Adam優(yōu)化方法能基于訓(xùn)練數(shù)據(jù)自適應(yīng)更新學(xué)習(xí)率,在解決深度學(xué)習(xí)問(wèn)題中具有高效性。在模型達(dá)到最優(yōu)值或訓(xùn)練損失變化小于規(guī)定閾值時(shí),Earlystop函數(shù)能夠使模型停止訓(xùn)練,有效提高優(yōu)化效率和防止過(guò)擬合,模型參數(shù)設(shè)置見(jiàn)表4。

    表4 LSTM RNN模型參數(shù)Tab.4 LSTM RNN model initialization summary of SOC interval features

    3.3 模型驗(yàn)證

    選取[0, 100%]、[15%, 95%]、[0, 15%]、[15%,50%]、[50%, 100%]、[0, 20%]、[20%, 40%]、[60%,80%]、[80%, 100%]共九個(gè)區(qū)間作為模型訓(xùn)練數(shù)據(jù),[5%, 95%]、 [40%, 60%]共2個(gè)區(qū)間作為模型驗(yàn)證數(shù)據(jù)。即使是同一循環(huán)區(qū)間下的不同單體也會(huì)由于個(gè)體差異以及環(huán)境因素導(dǎo)致衰退結(jié)果不一致。因此本文將相同工況下多個(gè)單體的容量平均值作為研究對(duì)象,以減小偶然性對(duì)研究結(jié)果的影響。

    圖 10所示為模型訓(xùn)練結(jié)果,其中圖10a為不同優(yōu)化次數(shù)下的訓(xùn)練與驗(yàn)證損失變化曲線,圖10b為模型在訓(xùn)練數(shù)據(jù)集上的表現(xiàn)。LSTM RNN網(wǎng)絡(luò)能夠很好地?cái)M合不同循環(huán)區(qū)間下電池的容量變化趨勢(shì),經(jīng)過(guò)1 516個(gè)訓(xùn)練周期后,模型損失降至10-4以下。

    圖10 模型訓(xùn)練結(jié)果Fig.10 Model training results

    根據(jù)式(4)計(jì)算了預(yù)測(cè)誤差(Error),驗(yàn)證數(shù)據(jù)的模型預(yù)測(cè)結(jié)果與誤差曲線如圖 11所示??梢钥闯觯P皖A(yù)測(cè)SOH值與電池實(shí)際SOH值匹配度非常高。因此,盡管存在累積誤差的影響,該模型可以很好地學(xué)習(xí)到不同老化因素對(duì)電池衰退的作用,從而準(zhǔn)確預(yù)測(cè)任意循環(huán)區(qū)間下電池的容量變化趨勢(shì)。

    圖11 模型在驗(yàn)證數(shù)據(jù)上的預(yù)測(cè)結(jié)果Fig.11 Model prediction results of valid data

    式中,SOHR、SOHT分別為SOH的預(yù)測(cè)值和真實(shí)值。

    為了更好地分析該方法的準(zhǔn)確性和可靠性,分別采用誤差最大值(Maximum)、平均絕對(duì)誤差(MAE)、方均根誤差(RMSE)和方差(Variance)對(duì)誤差性能進(jìn)行評(píng)估,詳細(xì)的統(tǒng)計(jì)分析見(jiàn)表 5。區(qū)間[5%, 95%]最大預(yù)測(cè)誤差為 0.013 8,平均絕對(duì)誤差為0.049。

    表5 SOH驗(yàn)證誤差統(tǒng)計(jì)Tab.5 The statistic list of SOH validation errors

    從以上分析可以看出,本文提出的電池容量衰退模型,能夠很好地預(yù)測(cè)不同SOC區(qū)間下電池的容量變化趨勢(shì)。這對(duì)于電池的運(yùn)行維護(hù)及儲(chǔ)能系統(tǒng)中經(jīng)濟(jì)計(jì)劃的制定具有一定的參考意義。

    4 結(jié)論

    本文從循環(huán)區(qū)間寬度、恒壓充電時(shí)間、平均SOC及電池相變過(guò)程三個(gè)方面,對(duì)不同區(qū)間內(nèi)的電池容量衰退結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比分析。結(jié)果表明,電池使用區(qū)間在接近滿充滿放的狀態(tài)下,越往中間收縮,實(shí)際衰退速度越慢。恒壓充電是導(dǎo)致電池出現(xiàn)衰退加速“拐點(diǎn)”的重要原因。對(duì)于上限SOC固定為100%的區(qū)間,線性衰退階段容量下降速率相近,但區(qū)間寬度越小“拐點(diǎn)”出現(xiàn)越早。當(dāng)SOC區(qū)間相同時(shí),SOC均值越大,電池老化越快。

    結(jié)合區(qū)間容量衰退結(jié)果和衰退機(jī)理,提取了部分SOC區(qū)間下壽命影響因素的量化特征,采用循環(huán)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(LSTM RNN)方法,建立了基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法的鋰離子電池SOC區(qū)間循環(huán)衰退模型。在給定任意SOC區(qū)間上、下限前提下,模型輸出不同循環(huán)次數(shù)的容量預(yù)測(cè)值,通過(guò)[5%, 95%]、[40%, 60%]區(qū)間進(jìn)行模型驗(yàn)證,利用平均絕對(duì)誤差、方均根誤差等對(duì)模型進(jìn)行性能評(píng)估,發(fā)現(xiàn)隨著循環(huán)次數(shù)的增加,預(yù)測(cè)誤差有所增大,但最大誤差不超過(guò)2%,證明了該預(yù)測(cè)方法的可行性和有效性。

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