美國臭氧變化趨勢(shì)氣象影響修正技術(shù)方法及啟示

王曉彥，許榮，朱媛媛，汪巍，朱莉莉，劉冰

(中國環(huán)境監(jiān)測(cè)總站/國家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012)

近年來，在《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》和《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動(dòng)計(jì)劃》的大力實(shí)施下，我國環(huán)境空氣質(zhì)量得以明顯改善。但隨著細(xì)顆粒物(PM2.5)濃度顯著降低，大氣臭氧污染問題逐漸凸顯，PM2.5和臭氧協(xié)同控制已成為“十四五”期間大氣污染防治重點(diǎn)。臭氧作為典型二次污染物，氣溫、太陽輻射、相對(duì)濕度等關(guān)鍵氣象條件對(duì)其生成速率和濃度變化有顯著影響[1-2]。為厘清氣象條件和污染物減排兩大因素對(duì)臭氧濃度變化的貢獻(xiàn)量，有必要量化并濾除氣象條件對(duì)臭氧濃度變化的影響，從而反映人為污染物減排對(duì)改善臭氧污染形勢(shì)的客觀成效。

美國自20 世紀(jì)90 年代開始探索臭氧變化趨勢(shì)氣象影響修正的技術(shù)方法，隨后建立業(yè)務(wù)化機(jī)制，逐年更新發(fā)布全美臭氧變化趨勢(shì)氣象修正數(shù)據(jù)，并應(yīng)用于NOxSIP Call(Nitrogen Oxides State Implementation Plan Call)減排計(jì)劃的實(shí)施效果評(píng)估。我國在臭氧濃度變化氣象影響修正領(lǐng)域的研究起步相對(duì)較晚，且尚未形成業(yè)務(wù)化應(yīng)用。美國的相關(guān)技術(shù)方法和管理應(yīng)用可為我國系統(tǒng)性開展氣象條件影響評(píng)估提供經(jīng)驗(yàn)和借鑒。

1 美國臭氧氣象影響修正基本方法

1.1 基本方法概述

20 世紀(jì)90 年代，美國涌現(xiàn)了眾多基于統(tǒng)計(jì)模型修正臭氧濃度氣象影響的相關(guān)研究，研究人員采用多種統(tǒng)計(jì)方法，篩選對(duì)臭氧濃度具有關(guān)鍵影響的氣象參數(shù)，搭建臭氧濃度與氣象參數(shù)之間的統(tǒng)計(jì)模型，并在多個(gè)地區(qū)和城市的臭氧濃度趨勢(shì)評(píng)估和臭氧預(yù)報(bào)中進(jìn)行實(shí)踐應(yīng)用[3]。

華盛頓大學(xué)的Thompson 等[3]在對(duì)過去十年間相關(guān)文獻(xiàn)的回顧性綜述中，將用于臭氧濃度變化氣象影響修正的統(tǒng)計(jì)模型總結(jié)為三大類統(tǒng)計(jì)方法，參見表1。

表1 三大類統(tǒng)計(jì)方法原理及特點(diǎn)

續(xù)表

1.2 模型輸入數(shù)據(jù)

統(tǒng)計(jì)模型輸入數(shù)據(jù)的變量因子、觀測(cè)空間尺度、時(shí)間序列等主要取決于當(dāng)?shù)爻粞鹾蜌庀髤?shù)觀測(cè)數(shù)據(jù)的可獲取性，而關(guān)鍵氣象參數(shù)的篩選又取決于分析目的、區(qū)域氣象差異、污染排放類型和數(shù)據(jù)可獲取性等因素。

1.2.1 臭氧觀測(cè)數(shù)據(jù)

在時(shí)間尺度上，臭氧日最大1h 濃度最為常用，其次為日均濃度，少數(shù)研究采用小時(shí)平均濃度、日最大8h 濃度、日最大30min 濃度、日最大5min 濃度等。一般采用多年觀測(cè)數(shù)據(jù)，少數(shù)研究為單個(gè)年份數(shù)據(jù)。

在空間尺度上，多采用一個(gè)區(qū)域監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)內(nèi)的多個(gè)點(diǎn)位數(shù)據(jù)。同時(shí)，為體現(xiàn)區(qū)域整體情況，多采用多點(diǎn)位平均值或最大值，或利用多元降維等方法獲取典型變量，少數(shù)研究采用單個(gè)點(diǎn)位數(shù)據(jù)。

在數(shù)據(jù)處理上，通常使用臭氧觀測(cè)濃度原值，個(gè)別文獻(xiàn)采用取對(duì)數(shù)或平方根等處理方法。

1.2.2 氣象參數(shù)觀測(cè)數(shù)據(jù)

對(duì)于臭氧濃度趨勢(shì)評(píng)估，需要有關(guān)聯(lián)性的近地面或高空氣象變量觀測(cè)數(shù)據(jù)。近地面氣象參數(shù)多采用地表溫度、風(fēng)速、風(fēng)向、相對(duì)濕度、氣壓、太陽輻射強(qiáng)度等；高空氣象參數(shù)常用高空溫度、高空風(fēng)速和風(fēng)向等；此外還涉及位勢(shì)高度、混合層高度、云量等其他氣象參數(shù)。

美國環(huán)境保護(hù)局(EPA，Environmental Protection Agency)集成了一個(gè)加強(qiáng)型的氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)庫。2007 年統(tǒng)計(jì)顯示，該數(shù)據(jù)庫包含1995—2006 年近700 個(gè)氣象站點(diǎn)的日均和小時(shí)觀測(cè)數(shù)據(jù)，其中原始的近地面氣象數(shù)據(jù)和高空氣象數(shù)據(jù)來自美國國家氣候數(shù)據(jù)中心(NCDC，National Climatic Data Center)?？捎糜谀Ｐ头治龅臍庀髤?shù)如表2 所示，其中部分氣象參數(shù)的日均觀測(cè)數(shù)據(jù)可直接獲取，另一部分氣象參數(shù)的日均數(shù)據(jù)則需通過小時(shí)數(shù)據(jù)或其他觀測(cè)參數(shù)計(jì)算得來。此外，“傳輸軌跡”相關(guān)參數(shù)由HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory，拉格朗日混合單粒子軌跡)模型模擬24h 后向軌跡計(jì)算得出[9]。

表2 美國可應(yīng)用于統(tǒng)計(jì)模型的每日氣象參數(shù)列表

續(xù)表

2 美國官方氣象影響修正模型及應(yīng)用

2.1 官方統(tǒng)計(jì)模型概述

2.1.1 廣義線性模型

目前，美國EPA 針對(duì)全美臭氧濃度氣象影響修正所采用的官方統(tǒng)計(jì)模型為EPA 空氣質(zhì)量規(guī)劃和標(biāo)準(zhǔn)辦公室研發(fā)的、最早應(yīng)用于美國東部39 個(gè)城市地區(qū)的廣義線性模型[9-10]，具體公式如下:

式中，μ表示臭氧日均濃度值；i表示第i天的觀測(cè)數(shù)據(jù)；j表示第j個(gè)氣象參數(shù)(j=1，…，p)；k表示第k年；βo表示總體均值；f()表示與i和j相關(guān)的平滑函數(shù)值；Wd表示一周中的第d天(即星期幾)(d=1，2，…，7)；Yk表示第k年經(jīng)氣象影響修正后的臭氧年均濃度值；g(μi)為聯(lián)系函數(shù)，在大氣污染統(tǒng)計(jì)中常見的有對(duì)數(shù)函數(shù)，即g(μi)=log(μi)，或簡(jiǎn)單函數(shù)，即g(μi)=μi，在此為對(duì)數(shù)函數(shù)。

2.1.2 關(guān)鍵基礎(chǔ)數(shù)據(jù)

臭氧濃度觀測(cè)數(shù)據(jù)來源于EPA 空氣質(zhì)量系統(tǒng)(AQS，Air Quality System)。為與美國國家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(NAAQS，National Ambient Air Quality Standards)保持一致，模型采用日最大O3-8h濃度值，同時(shí)對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)數(shù)處理。對(duì)于某一城市地區(qū)，以該地區(qū)各監(jiān)測(cè)點(diǎn)位日最大O3-8h 濃度的最高值代表整個(gè)地區(qū)每日臭氧濃度水平，數(shù)據(jù)時(shí)間段選取每年5 月至9 月[9]。

氣象數(shù)據(jù)來源于EPA 氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)庫，選取靠近某一城市地區(qū)中心位置的氣象站點(diǎn)數(shù)據(jù)代表該地區(qū)的氣象條件?；贔 統(tǒng)計(jì)及診斷檢查等方法，根據(jù)各氣象參數(shù)在39 個(gè)東部城市地區(qū)的顯著性表現(xiàn)，從7 大類60 項(xiàng)氣象參數(shù)中篩選出8 個(gè)最關(guān)鍵的氣象參數(shù)輸入模型，分別為日最高溫度(℃)、中午平均相對(duì)濕度(早上10 點(diǎn)到下午4點(diǎn)，%)、上午平均風(fēng)速(上午7 點(diǎn)—10 點(diǎn)，m/s)、下午平均風(fēng)速(下午1 點(diǎn)—4 點(diǎn)，m/s)、早晨地表溫差(1200 UTC 的925hPa 溫度與地表溫度差，℃)、早晨850hPa 溫度與10 年月均值的距平(1200 UTC，℃)、HYSPLIT 模型模擬的24 小時(shí)軌跡傳輸方向(正北方順時(shí)針旋轉(zhuǎn)的角度)和傳輸距離(km)。該氣象參數(shù)子集應(yīng)用到所有后續(xù)建模中[9]。

2.2 主要業(yè)務(wù)應(yīng)用

2.2.1 全美臭氧氣象影響修正及展示

美國自2000 年起，每年選取臭氧污染高發(fā)季節(jié)(5 月—9 月)，系統(tǒng)性修正全美臭氧趨勢(shì)變化氣象影響，并在EPA 官網(wǎng)逐年滾動(dòng)更新發(fā)布相關(guān)結(jié)果，包括全美城市(110 個(gè)地區(qū))和鄉(xiāng)村(48 個(gè)地區(qū))整體、九大分區(qū)(中部、東北中部、東北部、西北部、南部、東南部、西南部、西部、西北中部)以及上述158 個(gè)具體地區(qū)的臭氧濃度修正前和修正后的變化曲線和差值分布[11]。

2.2.2 區(qū)域尺度臭氧變化總體趨勢(shì)研判

由于各地區(qū)天氣類型有所差異，因此氣象影響修正更適用于區(qū)域尺度臭氧變化總體趨勢(shì)評(píng)估。盡管統(tǒng)計(jì)模型針對(duì)各地區(qū)采用相對(duì)獨(dú)立的當(dāng)?shù)爻粞鹾蜌庀笥^測(cè)數(shù)據(jù)，但臭氧濃度修正前后差值分布仍會(huì)表現(xiàn)出較強(qiáng)的空間一致性。以2009 年夏季為例，美國東北部地區(qū)較往年偏冷，但西北部地區(qū)相對(duì)偏暖，因此在氣象影響修正結(jié)果上兩大區(qū)域表現(xiàn)相反，東北部多數(shù)地區(qū)修正后臭氧濃度高于原觀測(cè)值5ppb～10ppb，而西北部地區(qū)修正后臭氧濃度降低0～5ppb。

2.2.3 臭氧污染管控項(xiàng)目成效評(píng)估

臭氧濃度變化趨勢(shì)氣象影響修正在美國評(píng)估臭氧污染管控項(xiàng)目成效上有深入應(yīng)用。例如在2003 年實(shí)施NOxSIP Call 計(jì)劃后，美國東部多數(shù)地區(qū)經(jīng)氣象調(diào)整后的臭氧濃度下降量增長(zhǎng)了一倍多。2004 年與2002 年相比，美國東部電力行業(yè)NOx削減量與經(jīng)氣象影響修正后的O3-8h 降低幅度分布吻合度較高，在NOx減排量較大的地區(qū)臭氧濃度降低明顯[12]。

3 對(duì)我國的啟示

3.1 借鑒統(tǒng)計(jì)方法搭建本地化模型

目前我國暫未研發(fā)官方統(tǒng)一模型開展全國性的臭氧濃度氣象影響修正，在相關(guān)科研領(lǐng)域，數(shù)值模型和統(tǒng)計(jì)模型均有所涉及。考慮到國際上統(tǒng)計(jì)模型在臭氧趨勢(shì)評(píng)估和臭氧預(yù)報(bào)中的廣泛應(yīng)用，建議積極借鑒國外統(tǒng)計(jì)模型的實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)，結(jié)合我國實(shí)際情況，探索搭建本地化的統(tǒng)計(jì)模型，基于統(tǒng)計(jì)方法客觀評(píng)價(jià)濾除氣象條件影響后的年度、月度臭氧濃度變化趨勢(shì)，多角度為臭氧污染管控提供技術(shù)支撐。

3.2 拓展立體化氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)應(yīng)用

基于統(tǒng)計(jì)模型開展氣象影響修正的前提是篩選關(guān)鍵氣象參數(shù)，美國應(yīng)用于統(tǒng)計(jì)模型的氣象參數(shù)同時(shí)包括近地面和高空不同高度層的氣象數(shù)據(jù)，以及傳輸軌跡模型計(jì)算的相關(guān)結(jié)果。目前我國在開展臭氧濃度氣象影響分析時(shí)，多采用近地面常規(guī)氣象參數(shù)，建議進(jìn)一步融合并推進(jìn)立體化氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)應(yīng)用，多維度深入評(píng)估氣象條件對(duì)臭氧濃度的客觀影響。

3.3 落腳臭氧污染管控成效評(píng)估

美國臭氧變化趨勢(shì)氣象影響修正的一大應(yīng)用是服務(wù)NOxSIP Call 計(jì)劃推進(jìn)的臭氧污染管控成效評(píng)估。評(píng)估時(shí)聚焦到具體污染行業(yè)和不同時(shí)段，參照美國經(jīng)驗(yàn)，可將臭氧氣象影響評(píng)估細(xì)化到不同時(shí)間、空間和污染源等多個(gè)尺度，分類評(píng)估量化不同減排措施對(duì)臭氧濃度變化的客觀影響，從而方便于后續(xù)更有針對(duì)性地、更為高效地開展相關(guān)污染管控。