原子基態(tài)函數(shù)對高次諧波譜影響的研究

李忠元,郭迎春,王兵兵

（1. 華東師范大學 物理與電子科學學院，上海 200241; 2. 中國科學院 物理研究所北京凝聚態(tài)物理國家重點實驗室 光物理實驗室，北京 100190）

0 引 言

處于強激光場中的原子、分子會產(chǎn)生頻率為入射激光場頻率整數(shù)倍的高次諧波. 人們發(fā)現(xiàn)諧波譜具有以下特點: 最初的諧波強度隨諧波階次的增加而迅速下降, 接著出現(xiàn)隨階次增加強度不變的平臺區(qū)域, 最后在某一階次處(截止頻率)急劇下降為0. 高次諧波的這一特點使其成為潛在的超短脈沖光源及高頻深紫外光源[1-3], 也使其逐漸成為測量分子準直[4-5]、分子[6-7]和原子[8]軌道, 以及凝聚態(tài)物質(zhì)拓撲性質(zhì)[9-10]的有力工具. 以上這一切都要求深刻理解原子及分子的結(jié)構(gòu)與高次諧波的關系. 對于高次諧波的理解, Corkum[11]給出了著名的三步模型的物理圖像: 電子先隧穿電離為速度為零的自由電子,在電場作用下運動; 電子獲得動能, 并在激光場的驅(qū)動下回到母核附近, 發(fā)生復合; 輻射的高次諧波的能量為電子的動能與電離勢能的和. Lewenstein等[12]在強場近似下解析求解薛定諤方程, 獲得了諧波強度的積分表達式, 該強場近似理論對分析物理圖像非常方便.

惰性氣體一直都是高次諧波研究的首選對象[13-22]. 因為惰性氣體原子中的電子是滿殼層的, 電子的分布是中心對稱分布的, 所以文獻[18]用s軌道函數(shù)作為基態(tài)函數(shù), 運用頻域理論得到了惰性氣體高次諧波譜和正確的截止頻率. 文獻[19]采用類氫的s軌道函數(shù)作為基函數(shù), 探討了雙色場下氖(Ne)的圓偏振的高次諧波譜. 而在實際中, 參與高次諧波的電子在Ne、 氬(Ar)、 氪(Kr)、 氙(Xe)原子氣體中, 都是p電子. 文獻[20]研究了惰性氣體p軌道的空間分布大小對雙色場下的高次諧波譜的影響, 強調(diào)了使用p軌道波函數(shù)的重要性. 文獻[21]探討了p電子軌道對雙色場下的Ne的圓偏振的高次諧波譜的影響. 文獻[22]測量了氦氣、氖氣和氬氣的HHG譜, 將它們的光譜的不同歸因于復合步驟中原子軌道的影響. 本文采用Lewenstein理論[12], 在單電子近似下, 分別用高斯型的p電子和s電子的軌道波函數(shù)為基函數(shù), 通過計算惰性氣體的高次諧波譜, 探討了基態(tài)函數(shù)的不同空間分布對高次諧波的影響; 通過p軌道情況和s軌道情況的比較, 獲得了p軌道情況下高次諧波的獨特特征.

本文的安排: 第1章原理部分, 首先概述Lewenstein等計算高次諧波的理論, 然后給出以s電子軌道函數(shù)為基態(tài)函數(shù)和以p電子軌道函數(shù)為基態(tài)函數(shù)這兩種情況下計算高次諧波的表達式; 第2章,首先給出兩種情況下諧波譜的計算結(jié)果并進行比較, 然后通過理論推導, 給出p軌道情況下諧波譜中出現(xiàn)凹陷結(jié)構(gòu)的位置; 第3章給出結(jié)論.

1 Lewentein理論

原子在x方向偏振的激光電場Ecos(t)作用下, 其單電子近似的薛定諤方程為[12](本節(jié)的公式中涉及的能量都是以激光場頻率ω為單位的, 即ω=1).

不考慮激發(fā)態(tài)對高次諧波的貢獻, 并且忽略激光電場對原子態(tài)的影響, 得到電場方向的偶極矩

其中,

對偶極矩進行傅里葉展開, 獲得高次諧波譜

2k+1階高次諧波的強度為

1.1 高斯型s軌道函數(shù)為基態(tài)函數(shù)情況下的高次諧波

研究氫原子或惰性氣體原子, 通常用高斯型s軌道函數(shù)來近似基態(tài)函數(shù), 即

進而,

結(jié)合式(5)、式(6)、式(7)和式(10), 得到偶極矩的2k+1階的傅里葉分量為

式(11)中的B(τ),D(τ),C(τ),Fk(τ) 的表達式見文獻[12]附錄中的A5–A8.

1.2 高斯型p軌道函數(shù)為基態(tài)函數(shù)情況下的高次諧波

對于氦(He)原子, 用上面的s軌道函數(shù)來近似基態(tài)函數(shù)是合理的, 因為參與高次諧波過程的是s軌道電子. 但對于氖原子、氬原子、氪原子、氙原子, 因為參與高次諧波過程的是p電子, 所以用p電子軌道函數(shù)作為基態(tài)函數(shù)更為合理. 在粒子坐標系中, p電子的波函數(shù)可近似為

在實驗室坐標系中, 因固定在粒子上的x′軸的方向角是 (θ0,φ0), 故而基態(tài)的波函數(shù)為

相應地

將鞍點式(6)以及式(14)代入式(5), 得到偶極矩, 經(jīng)過繁瑣的運算得到偶極矩的2k+1次的傅里葉分量為

其中,

式(15)中的Fk(τ),C(τ),XF5(τ),XF3(τ),XF1(τ),XZ1(τ),XZ3(τ),XZ5(τ) 的表達式見文后附錄A.

需要強調(diào)的是, 固定在原子上的粒子坐標系在固定的實驗室坐標系中不是固定不變的, 即上面公式中的方位角 (θ0,φ0) 的取值是隨機的, 所以最終的諧波的強度需要對方向角進行積分, 即

幸運的是, 在式(15)除c′外, 其他因子都和 (θ0,φ0)無關, 所以積分帶來的變化體現(xiàn)在c′上, 與階次2k+1無關, 即不影響高次諧波譜的輪廓.

2 計算結(jié)果及分析

本文采用這些參數(shù)來計算惰性氣體的單原子響應的高次諧波譜: 入射激光的偏振方向是x方向;激光光強為I=5.18×1014W/cm2; 激光的波長為 1 064 nm ; 對應的角頻率ω在原子單位下為0.043 a.u.;從而對應的有質(zhì)動力勢能是Up=20ω; 氦原子、氖原子、氬原子、氪原子和氙原子的電離勢Ip分別是21.1ω、 18.5ω、 13.4ω、 12ω和 10.4ω; 對于s軌道函數(shù)α=2Ip, 對于p軌道函數(shù)α=Ip. 采用上面的數(shù)據(jù), 本文計算了: ①基態(tài)看作是s軌道函數(shù)情況下, 由公式(11)計算的氦原子、氖原子、氬原子、氪原子和氙原子所對應的高次諧波譜, 如圖1a)所示, 其中, 橫坐標為諧波階次, 縱坐標為諧波強度;②基態(tài)看作是p軌道函數(shù)情況下, 由公式(15)計算的氖原子、氬原子、氪原子和氙原子的高次諧波譜,如圖1b)所示.

綜合圖1a)和圖1b)可見, 兩種情況下都表現(xiàn)出了在光電場不變的條件下, 氦原子、氖原子、氬原子、氪原子和氙原子的高次諧波效率隨著它們電離勢能的減小而依次增大. 這是由于電離勢能越大,高次諧波的第一步的電子電離幾率越小, 所以諧波效率越小, 截止頻率兩種情況是一致的, 都符合截止頻率為Ip+3.17Up的規(guī)律.

圖1 a)以s軌道函數(shù)為基函數(shù)獲得的惰性氣體的高次諧波譜; b)以p軌道函數(shù)為基函數(shù)獲得的高次諧波譜;c) Ne原子和d) Xe原子分別以s軌道函數(shù)和p軌道函數(shù)為基態(tài)函數(shù)的高次諧波譜的比較Fig. 1 The HHG spectra of noble gases. The ground state wave function is an s orbital function in a) and a p orbital wave function in b); The comparison of the HHG spectra between the above two cases are shown for Ne in c) and Xe in d), respectively

如圖1c)和圖1d)所示, 對于s軌道和p軌道兩種情況下, 高次諧波譜一方面有共同的特征: 相同的截止頻率, 在截止頻率附近, 有由量子干涉效應引起的局部極小值(如59次諧波). 另一方面輪廓稍有差別: 即p電子產(chǎn)生的高次諧波譜會在平臺區(qū)額外產(chǎn)生一個凹陷, 對應圖1c)和圖1d)中用箭頭標明的位置, 而s電子產(chǎn)生的高次諧波譜的輪廓沒有此凹陷.

下面分析p軌道電子產(chǎn)生的在高次諧波譜上產(chǎn)生凹陷的原因. 我們借用Ne原子的電離勢能的數(shù)據(jù), 改變p軌道函數(shù)的參數(shù)α, 給出了不同α下的高次諧波譜, 如圖2所示. 由圖2可見, 凹陷位置取決于α的大小, 即α越大凹陷越趨向于截止頻率的方向. 由圖2還可見, 不同的α值情況下的截止頻率都是圖中黑色虛線所對應的位置, 可見,α值不影響截止頻率.

下面將結(jié)合三步模型來理解凹陷的根源并通過推導得到它的具體位置.

(1) 三步模型的第一步是電子從基態(tài)電離, 式(5)中的因子dx[Pst(t,τ)?Ax(t?τ)]Ecos(t?τ) 可理解為電子在t?τ時刻的電離概率幅, 用g1來表示, 代入式(6)和式(14), 可得

而Pst?A(t?τ)=v(t?τ) 是電離時刻的電子的初速度, 按照三步模型, 電離時刻電子的初速度v(t?τ) 為0. 所以

圖2 p函數(shù)中的取不同 α 值時高次諧波譜Fig. 2 The HHG spectra for different α parameters in a p orbital function

(2) 三步模型的第二步是電子在激光場中自由運動, 獲得一相位因子, 用g2表示, 對應式(5)中的e指數(shù)因子, 即

同樣, 由于Pst?A(t)=v(t), 得到

綜合三個步驟, 知電子在t?τ時刻電離, 在t時刻復合, 產(chǎn)生的高次諧波的概率, 即高次諧波的強度正比于

t時刻復合, 產(chǎn)生高次諧波的能量為, 從而有

從式(24)可見, p電子產(chǎn)生的高次諧波譜有凹陷, 凹陷的位置對應, 即凹陷處的階次為

對于氖和氙, 由式(25)估算的凹陷位置分別是37和21, 與圖1c)和d)中箭頭所示位置吻合. 圖2中, 理論估計為27, 37和55, 與箭頭所示的凹陷位置也基本相符.

在圖3中, 在氖和氙的高次諧波譜中給出了由式(24)計算的結(jié)果,可見式(24)基本給出了氖和氙的高次諧波譜的輪廓. 式(23)和式(24)的形式由p函數(shù)的在動量空間的微分表達式?jīng)Q定. 所以說, 高次諧波譜的輪廓能看到p函數(shù)的在動量空間的微分表達式的特征.

圖3 氙原子和氖原子產(chǎn)生的高次諧波譜 (圖中的虛線對應式(24)的結(jié)果)Fig. 3 The HHG spectra of Xe and Ne (the dash lines from Equation (24) show the respective envelopes)

根據(jù)相似的分析, 對于s電子產(chǎn)生的高次諧波的強度應正比于

由式(26)可見, s電子產(chǎn)生的高次諧波譜沒有凹陷點.

從上面的分析可以知道, 原子或分子中的電子軌道結(jié)構(gòu)特點可以影響高次諧波譜的結(jié)構(gòu). 對于本文中p軌道造成的凹陷結(jié)構(gòu), 目前在實驗上還沒有探測得到: 這一方面可能的原因是單原子響應中其他軌道電子的參與造成的; 另一方面是高次諧波的傳輸過程中相位匹配也可能導致凹陷現(xiàn)象的不明顯. 隨著超短激光脈沖技術的不斷發(fā)展, 原子和分子結(jié)構(gòu)特點對高次諧波產(chǎn)生過程的影響會越來越敏感地體現(xiàn)出來.

3 結(jié) 論

本文采用Lewenstein的理論, 分別以s軌道函數(shù)為基態(tài)函數(shù)和以p軌道函數(shù)為基態(tài)函數(shù), 計算了惰性氣體的高次諧波譜; 發(fā)現(xiàn)兩種情況下得到的高次諧波譜輪廓有差別, 即后者的平臺區(qū)有一凹陷,而前者沒有. 分析表明, 凹陷的位置是由p軌道函數(shù)參數(shù)α所決定的; 指出了高次諧波的平臺輪廓體現(xiàn)了基態(tài)函數(shù)動量空間的微分表達式的特征. 本文工作可為運用高次諧波分析軌道結(jié)構(gòu)提供參考.

附錄A

本附錄給出了公式(15)中的Fk(τ) ,C(τ) ,XF5(τ) ,XF3(τ) ,XF1(τ) ,XZ1(τ) ,XZ3(τ) ,XZ5(τ) 的表達式. 具體如下.

其中,