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    腐植酸堿溶酸析沉淀絮體吸附鐵的研究

    2021-02-05 01:17:08張宵寧鄧宇喆黃雪莉高歌胡子昭王雪楓
    應(yīng)用化工 2021年1期
    關(guān)鍵詞:絮體腐植酸粒徑

    張宵寧,鄧宇喆,黃雪莉,高歌,胡子昭,王雪楓

    (1.新疆煤炭潔凈轉(zhuǎn)化與化工過程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 新疆大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院,新疆 烏魯木齊 830046;2.大地工程開發(fā)(集團(tuán))有限公司天津分公司,天津 300381)

    腐植酸(HA)產(chǎn)自于泥炭、褐煤或風(fēng)化煤,主要官能團(tuán)為羧基和羥基,可去除重金屬離子[1]、P[2]、草甘膦[3]等污染物,HA和Fe3+可以形成配合物[4]。目前研究多采用固體腐植酸對(duì)鐵離子進(jìn)行吸附,直接吸附鐵量為0.79 mg/g[5],雙氧水改性后可達(dá)到10 mg/g[6]。腐植酸吸附氫氧化亞鐵制備FeO/HA,吸附FeO量為5.43 mg/g[7]。另一種方法是采用腐植酸鹽進(jìn)行吸附來制備Fe3O4/C復(fù)合材料[8]。

    本文將固體腐植酸采用堿溶酸析后得到腐植酸絮體,對(duì)Fe3+進(jìn)行吸附研究,考察了絮體用量、反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度、pH等條件對(duì)鐵吸附量的影響,并對(duì)腐植酸吸附鐵后的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 材料與儀器

    NH4Fe(SO4)2、鄰二氮菲、鹽酸羥胺、NaOH、HCl等均為分析純;腐植酸,工業(yè)品,產(chǎn)地阜康和奇臺(tái),黑色粉末狀,顆粒大小為80~100目,其規(guī)格見表1。

    表1 腐植酸產(chǎn)品規(guī)格Table 1 Humic acid product specifications

    T6新世紀(jì)紫外可見分光光度計(jì);VERTEX70傅里葉變換紅外光譜儀;SU8010場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡;LA-960 激光粒度儀。

    1.2 腐植酸絮體的制備

    在沸水浴中,將固體腐植酸于不斷攪拌下溶解于0.5% NaOH溶液中,加熱1 h。緩慢滴加5% HCl溶液,將溶液pH值調(diào)至1.0,緩慢析出腐植酸,保持腐植酸在溶液中的絮狀物狀態(tài)待用。

    1.3 腐植酸絮體吸附鐵離子實(shí)驗(yàn)

    將濃度為40 mg/L NH4Fe(SO4)2溶液加入到腐植酸絮體溶液中,調(diào)節(jié)鐵離子濃度20 mg/L,腐植酸絮體用量0.1 g,常溫?cái)嚢璺磻?yīng)3 h。吸附完畢后,用鹽酸將pH調(diào)至6,離心分離。測(cè)定其吸附鐵離子量。

    1.4 分析方法

    用紫外/可見分光光度儀對(duì)鐵離子溶液進(jìn)行200~800 nm全波長掃描,繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。然后分別對(duì)吸附前后鐵溶液進(jìn)行鐵離子濃度分析,計(jì)算鐵Fe(Ⅲ)的吸附量。

    Q=(C0-Ce)×V/m

    (1)

    式中C0——吸附前Fe3+的濃度,mg/L;

    Ce——吸附后剩余Fe3+的濃度,mg/L;

    V——溶液體積,L;

    M——腐植酸絮體或腐植酸的用量,g;

    Q——鐵離子吸附量,mg/g。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 Fe3+的濃度對(duì)腐植酸絮體吸附Fe3+量的影響

    鐵離子濃度對(duì)腐植酸絮體鐵離子吸附量的影響見圖1。

    圖1 腐植酸絮體與鐵(III)吸附量曲線圖Fig.1 Curve of adsorption amount of humicacid floc and iron (III)

    由圖1可知,在鐵(III)為20 mg/L時(shí)吸附量為最大值7.3 mg/g,后面確定最佳吸附條件實(shí)驗(yàn)均在該濃度下進(jìn)行測(cè)試。

    2.2 pH對(duì)HA絮體吸附Fe(Ⅲ)反應(yīng)的影響

    pH對(duì)HA絮體吸附Fe(Ⅲ)的影響見表2。

    由表2可知,隨著pH值的升高,腐植酸絮體吸附鐵量逐漸升高,pH=6時(shí)達(dá)到最大值,然后隨著pH值繼續(xù)升高,鐵吸附量開始下降。因?yàn)楦菜釋偃跤袡C(jī)酸,羧基和羥基等官能團(tuán)上的氫解離會(huì)受到溶液中H+濃度的影響。當(dāng)在酸性較強(qiáng)的條件下,腐植酸分子上的氫解離受阻,降低了腐植酸與鐵離子之間的結(jié)合能力,從而使吸附量降低。隨著pH值的増大,氫離子濃度降低,促進(jìn)了酸性基團(tuán)上氫的解離,結(jié)合鐵離子的能力增強(qiáng),使吸附量增加。但pH>6后,—OH與鐵離子的化學(xué)作用力逐漸增大,使得其與腐植酸絮體在吸附鐵離子上相互競(jìng)爭,導(dǎo)致吸附量增加趨于緩慢。pH值升高到7時(shí),鐵離子水解產(chǎn)生大量的氫氧化鐵沉淀,嚴(yán)重影響腐植酸吸附鐵,導(dǎo)致了其吸附量出現(xiàn)下降[9-10]。

    表2 pH對(duì)腐植酸絮體吸附Fe(Ⅲ)的影響Table 2 Effect of pH on Fe(Ⅲ) adsorption byhumic acid floc

    2.3 HA絮體用量對(duì)HA吸附Fe(Ⅲ)反應(yīng)的影響

    表3為HA絮體用量對(duì)吸附Fe(Ⅲ)的影響。

    表3 HA絮體用量對(duì)腐植酸絮體吸附Fe(Ⅲ)的影響Table 3 Effect of HA floc dosage on humic acidfloc adsorption of Fe(Ⅲ)

    由表3可知,隨著用量的增加,吸附鐵量逐漸降低。究其原因是溶液中鐵離子濃度不變,隨著腐植酸絮體用量的增加,單位質(zhì)量的吸附量就會(huì)下降。

    2.4 反應(yīng)時(shí)間對(duì)HA絮體吸附Fe(Ⅲ)反應(yīng)的影響

    表4為反應(yīng)時(shí)間對(duì)腐植酸絮體吸附Fe(Ⅲ)的影響。

    表4 反應(yīng)時(shí)間對(duì)腐植酸絮體吸附Fe(Ⅲ)的影響Table 4 Effect of reaction time on humic acidfloc adsorption of Fe(Ⅲ)

    由表4可知,隨著反應(yīng)時(shí)間的增加,腐植酸絮體吸附鐵的量迅速增加,當(dāng)反應(yīng)時(shí)間達(dá)到3 h時(shí),吸附量趨于平衡,吸附量為11.0 mg/g,原因是鐵離子在腐植酸絮體上的吸附和解吸達(dá)到了平衡,吸附量穩(wěn)定。

    2.5 溫度對(duì)HA絮體吸附Fe(Ⅲ)反應(yīng)的影響

    表5為溫度對(duì)HA絮體吸附Fe(Ⅲ)的影響。

    表5 反應(yīng)溫度對(duì)腐植酸絮體吸附Fe(Ⅲ)的影響Table 5 Effect of reaction temperature on the adsorptionof Fe(Ⅲ)by humic acid floc

    由表5可知,隨著反應(yīng)溫度的升高,吸附量呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢(shì)。腐植酸對(duì)鐵離子的吸附為物理吸附和化學(xué)吸附共同作用的效果[11]。當(dāng)溫度由25 ℃開始逐步升高時(shí),溫度使吸附平衡常數(shù)(k)增加,促進(jìn)了腐植酸酸性基解離,結(jié)合鐵離子的能力增強(qiáng)。同時(shí),溫度的升高,鐵離子的擴(kuò)散速度和離子活度相應(yīng)提高,鐵離子與腐植酸更好接觸,提高了吸附鐵量。當(dāng)溫度>40 ℃后,不會(huì)再使k增大,鐵離子的擴(kuò)散強(qiáng)度超過了吸附強(qiáng)度,抑制了吸附,使腐植酸吸附鐵量呈現(xiàn)下降趨勢(shì)。

    2.6 腐植酸材料的表征

    2.6.1 腐植酸固體與絮體分散效果對(duì)比 圖2為腐植酸與腐植酸絮體在水中的分散效果對(duì)比照片。

    圖2 腐植酸與腐植酸絮體在水中的分散時(shí)間效果圖Fig.2 Effect of dispersing time of humic acid andhumic acid floc in water

    由圖2可知,混合的初始階段,兩樣品均呈現(xiàn)深黑色,混合均勻。當(dāng)自然沉降3 h后,腐植酸樣底部出現(xiàn)大量顆粒狀沉淀層,厚度較小,輕微搖晃不能夠使沉淀重新分散,上層溶液含有懸浮顆粒物,溶液呈淺灰黑色。而腐植酸絮狀體溶液3 h后仍保持均勻的深黑色狀態(tài)。在12 h后,腐植酸溶液狀態(tài)與3 h的相同,未產(chǎn)生明顯改變,但腐植酸絮體溶液底部出現(xiàn)大量懸浮狀絮體沉淀,厚度約是腐植酸的4倍,上層溶液較透明,輕微搖晃即可使溶液迅速變黑,表明腐植酸絮體溶液比腐植酸具有更好的分散性。使用激光粒度儀對(duì)上述兩種溶液進(jìn)行粒徑分析,結(jié)果見圖3。

    圖3 腐植酸絮體溶液的粒徑分布圖Fig.3 Particle size distribution of humic acid floc solution

    由圖3可知,在分析腐植酸溶液時(shí),由于顆粒較大、沉降速度過快導(dǎo)致無法測(cè)定。而經(jīng)過堿溶酸析的絮狀腐植酸的粒徑主要分布在2.5~7.5 μm之間,表明堿溶酸析后腐植酸粒徑明顯減小,比表面積增大使鐵離子的吸附效果提高。另外通過試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),若采用超聲振蕩來進(jìn)一步提高腐植酸絮體的比表面積,但是通過測(cè)試表明吸附鐵量會(huì)嚴(yán)重下降,影響了吸附鐵效果,因此對(duì)腐植酸進(jìn)行堿溶酸析處理能夠較好地增強(qiáng)其表面性能。

    2.6.2 腐植酸固體與絮體腐植酸的SEM分析 將腐植酸絮體過濾、烘干,用SEM分析堿溶酸析前后腐植酸的形貌變化,結(jié)果見圖4。

    圖4 腐植酸原樣(a,b)和烘干后的絮體腐植酸(c,d)的SEMFig.4 SEM of humic acid original sample (a,b) anddried floc humic acid (c,d)

    由圖4a可知,腐植酸原樣呈比較均勻的顆粒狀,而c圖則出現(xiàn)粒徑約60 μm的大顆粒,碎小的顆粒明顯比a圖多,主要原因是經(jīng)過粉碎處理的,而腐植酸絮體未經(jīng)粉碎處理。b圖中的大顆粒層數(shù)較少的層狀結(jié)構(gòu),表面光滑粒徑大小為5~20 μm。d圖的絮體腐植酸由于是滴加酸的速度緩慢,腐植酸緩慢析出,在溶液中呈疏松堆積結(jié)構(gòu),而干燥后的固體則呈現(xiàn)出致密的層狀結(jié)構(gòu),表面粗糙,吸附有較多碎小顆粒,這種致密層狀結(jié)構(gòu)為提高吸附鐵離子量提供了有利條件。

    2.6.3 腐植酸絮體吸附鐵后的紫外/可見吸收光譜分析 圖5為腐植酸絮體、Fe(Ⅲ)及絮體絡(luò)合鐵溶液的紫外/可見吸收光譜圖。

    圖5 腐植酸絮體絡(luò)合鐵溶液與腐植酸、Fe(Ⅲ)的紫外/可見吸收光譜對(duì)比圖Fig.5 UV/Vis absorption spectrum comparison of humicacid floc complexed iron solution with humic acid and Fe(Ⅲ)

    由圖5可知,A曲線是腐植酸絮體的吸光度隨著波長的增加而逐漸減少,并且表現(xiàn)出寬而鈍的譜帶特征,可能原因?yàn)楦菜崾怯珊泻豕倌軋F(tuán)的芳香區(qū)域組成的天然有機(jī)高分子混合物,相對(duì)分子質(zhì)量差異明顯,腐植酸各官能團(tuán)吸收峰靠得較近,相互之間發(fā)生重疊。從B曲線趨勢(shì)可看出,F(xiàn)e(Ⅲ)溶液的吸收強(qiáng)度隨著波長的增加而降低,在波長為270~280 nm處有特征吸收峰。C曲線為腐植酸絮體溶液絡(luò)合鐵曲線,從圖中可看出腐植酸和Fe(Ⅲ)混合溶液的譜圖發(fā)生了紅移,這可能是由于過渡金屬Fe(Ⅲ)與配體腐植酸之間產(chǎn)生了d-d電子躍遷所導(dǎo)致的,說明腐植酸和Fe(Ⅲ)之間發(fā)生了絡(luò)合螯合作用。D曲線為絮體溶液A與Fe(Ⅲ)溶液吸光度值加和后得到的曲線,在波長200~800 nm范圍內(nèi),MIX的吸光度要遠(yuǎn)低于腐植酸和Fe(Ⅲ)吸光度的加和(SUM),說明腐植酸和Fe(Ⅲ)之間存在著相互作用,同時(shí)驗(yàn)證了腐植酸與Fe(Ⅲ)之間絡(luò)合物的形成。

    2.6.4 腐植酸絮體吸附鐵后的FTIR 見圖6。

    圖6 腐植酸吸附鐵后的FTIRFig.6 FTIR after humic acid adsorbs iron

    實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,新疆生產(chǎn)的腐植酸原樣吸附鐵量達(dá)到8.20 mg/g,明顯高于文獻(xiàn)[5]中疆外腐植酸吸附鐵量0.79 mg/g。結(jié)合紅外分析數(shù)據(jù)可推測(cè)出新疆腐植酸羧基含量明顯提高,是吸附鐵能力提高的主要原因。而采用堿溶酸析的方法可進(jìn)一步提高絮體中羧基和羥基的含量,提升吸附鐵的能力,使最大吸附鐵量達(dá)到11.80 mg/g。

    3 結(jié)論

    (1)通過堿溶酸析制備的絮體腐植酸顆粒粒徑更小,并且分散性更強(qiáng),有利于吸附鐵離子的能力提高。

    (2)腐植酸絮體溶液吸附鐵的適宜條件為:pH=6,mHA=0.1 g,T=40 ℃,t=3 h。最大吸附鐵量達(dá)到11.80 mg/g。

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